都市大気中のオゾンの光化学生成機構 H 2 O O 2 R RH (VOC) OH NO 2 ROO HNO 3 NO NO 2 O 3 O 2 NO HOO RO NO 2 hν O 3 R'CHO O 2 O 2 2

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1 資料 4 大阪市における光化学オキシダント研究と国環研と地環研の C 型 (II 型 ) 共同研究 大阪市立環境科学研究所調査研究課板野泰之 環境省光化学オキシダント調査検討会 1

2 都市大気中のオゾンの光化学生成機構 H 2 O O 2 R RH (VOC) OH NO 2 ROO HNO 3 NO NO 2 O 3 O 2 NO HOO RO NO 2 hν O 3 R'CHO O 2 O 2 2

3 .3 Peak Ozone RADM2 NO x ppm VOC Limited NO x Limited VOC ppmc NO x と VOC は, O 3 の前駆物質 しかしながら, 特殊な条件下では NO x の削減が O 3 の増加につながる 3

4 NOx, O3(ppb), NMHC(pphmC) NOx NMHC O 年度 大阪市の一般局 5 局におけるNOx,NMHC,O 3 濃度の経年変化 (NMHCは3 局. エラーバーは最大 - 最小範囲 ). 4

5 給水 ( 増加要因 ) 水位 ( 濃度 ) 水槽の水を増やすには? 排水 ( 減少要因 ) 増加要因 の増加 減少要因 の減少 5

6 e 未達成 達成 1993 年度 1994 年度 1995 年度 1996 年度 1997 年度 1998 年度 1999 年度 2 年度 21 年度 22 年度 23 年度 24 年度 25 年度 二酸化窒素 (NO2) 達成局 / 測定局 5/23 5/23 8/23 4/23 /23 /23 11/24 9/24 13/24 1/24 19/24 19/24 21/24 浮遊粒子状物質 (SPM) 達成局 / 測定局 /2 /2 /2 4/2 3/2 3/2 17/21 16/21 /21 5/21 22/22 23/23 21/23 光化学オキシダント (Ox) 達成局 / 測定局 /12 /12 /12 /12 /12 /12 /13 /13 /13 /13 /13 /13 /13 大阪市における主な大気汚染物質の環境基準達成状況 ( 平成 18 年度版, 平成 11 年度版大阪市環境白書より作図 ) 6

7 .8.7 [NO2]/ NOx].6.5 [NO2]ave/[NOx]ave 大阪市内の任意の 5 測定局 ( 一般局 ) における NO 2 /NOx 比の経年変化. エラーバーは最大 - 最小範囲を示す. 年度 ([NO2]/[NOx])ave 7

8 NO 2 の生成機構 VOC + OH + O 2 ROO + H 2 O 1NO + ROO NO 2 +RO 2NO + O 3 NO 2 +O 2 [NO 2 ] と [O 3 ] を足した値を追えば, 何れのチャンネルが優勢かわかる! [NO 2 ]+[O 3 ] の増加を伴い [NO 2 ] が増加 1 が優勢 [NO 2 ]+[O 3 ] が一定の下で [NO 2 ] が増加 2 が優勢 8

9 光化学 O 3 の生成機構 VOC + OH + O 2 ROO + H 2 O 1NO + ROO NO 2 +RO 2NO + O 3 NO 2 +O 2 hν 3NO 2 +O 2 NO + O 3 1 が実質的な O 3 の生成反応である 2 は O 3 の分解反応である したがって, NOx は O 3 の生成 (1) および分解 (2) 双方に関与する [NO 2 ]+[O 3 ] は,1 で増加するが 2,3 では不変 9

10 ポテンシャルオゾン ([O 3 ] + [NO 2 ]) O 3 +NO(NO による O 3 の分解 ) 反応では変化しない (= 保存される ) NO+ROO (O 3 の光化学生成 ) 反応が生じると増加する 移流の影響によっても増加する 以下, ポテンシャルオゾンを 変化する量 として取り扱う ( オリジナルの定義では保存量 ) しばしば,[O 3 ] + [NO 2 ] -.1x[NO x ] という値を用いる ( 直接排出 NO 2 の寄与を除く ) オキシダントポテンシャル とは無関係 1

11 月 /1 6/6 6/11 6/16 6/21 6/26 7/ /1 7/6 7/11 7/16 7/21 7/26 7/ 月 8 月 8/1 8/6 8/11 8/16 8/21 8/26 8/31 大阪市内 2 局での O 3 濃度の比較 11

12 月 /1 6/6 6/11 6/16 6/21 6/26 7/ /1 7/6 7/11 7/16 7/21 7/26 7/ 月 8 月 8/1 8/6 8/11 8/16 8/21 8/26 8/31 大阪市内 2 局での PO 濃度の比較 12

13 月 /1 6/6 6/11 6/16 6/21 6/26 7/ /1 7/6 7/11 7/16 7/21 7/26 7/ /1 8/6 8/11 8/16 8/21 8/26 8/31 7 月 8 月 大阪市内全測定局での PO 濃度の比較 13

14 ME38 3 ME38 3 ME Height /m 2 15 Height /m 2 15 Height /m Ox /ppb NOx /ppb PO /ppb 大阪市上空での大気汚染物質の鉛直分布の例.O 3 ( 左 ),NO x ( 中央 ),PO(O 3 +NO NO x, 右 ). Itano et al., Atmos. Environ., 4, (26) 14

15 35 35 光化学スモッグ 3 ME38 3 Height /m Height /m 混合層高さ PO /ppb 大阪市上空での PO(O 3 +NO NO x ) 濃度の鉛直分布の例. 非汚染時 ( 左 ) と光化学汚染時 ( 右 ) PO /ppb Itano et al., Atmos. Environ., 4, (26) 15

16 Conc. (1ppbvC) Conc. (ppbv ) Conc. (ppbv) Conc. (ppbv) Ox' PO '85 '86 '87 '88 '89 '9 '91 '92 '93 '94 '95 '96 '97 '98 '99 ' '1 '2 O3 '85 '86 '87 '88 '89 '9 '91 '92 '93 '94 '95 '96 '97 '98 '99 ' '1 '2 NOx '85 '86 '87 '88 '89 '9 '91 '92 '93 '94 '95 '96 '97 '98 '99 ' '1 '2 NMHC '85 '86 '87 '88 '89 '9 '91 '92 '93 '94 '95 '96 '97 '98 '99 ' '1 '2 大阪市における主な汚染物質濃度の経年変化 Itano et al., Sci. Total Environ., 379, (27). 16

17 NO2/Ox' NO2/PO NO 2 /PO O 3 3 : NO x /ppbv O3 /ppbv NO x,nmhc は減少傾向. O 3 濃度は単調増加傾向 (.6ppb/yr). PO 濃度は,9 年代半ばまでは増加 横ばいで推移. 9 年代後半以降のO 3 の増加に対し,NO x の削減 ( によるタイトレーションの減少 ) が大きく関与? Itano et al., Sci. Total Environ., 379, (27). 17

18 NOx,PO, O3(ppb), NMHC(pphmC) NOx NMHC O3 PO 年度 大阪市の一般局 5 局における NOx,NMHC,O 3,PO の経年変化 (NMHC は 3 局. エラーバーは最大 - 最小範囲 ). 18

19 オゾンの 週末効果 平日と比べると, 週末には NOx および NMHC の排出量 ( 濃度 ) が減少するにも関わらず, オゾン濃度が増加する現象. その要因として NOx reduction NOx timing Increased weekend emissions Carryover near the ground Carryover aloft Increased sunlight caused by decreased soot emissions J. Air & Waste Manage. Assoc., 53, 23 19

20 H 2 O O 2 R RH (VOC) OH NO 2.3 HNO 3 ROO NO Peak Ozone RADM2 NO 2 O 3 O 2 O 3 NO NO x ppm.25 HOO R'CHO.2.15 O 2 RO hν NO 2 O 2 VOC Limited NO x Limited

21 15 OS-4 Spring O3 (WD) O3, Ox', NOx (ppb), NMHC (1ppbC) 1 5 PO(WE) PO(WD) O3 (WE) NOx (WD) NOx (WE) NMHC (WD) NMHC (WE) 大阪市内の測定局における O 3,NO x, および NMHC の日内変動の平日 / 週末による違い. 21

22 O 3 PO WE > WD WE < WD 大阪市および周辺地域におけるO 3 および PO 濃度の平日 / 週末差 (22 年春季 ). 22

23 大阪および周辺地域における O 3 の週末効果 ( まとめ ) O3, PO Ox' (ppb) OS-1 OS-2 OS-3 OS-4 OS-5 OS-6 OS-7 OS-8 OS-9 HG-1 HG-2 HG-3 HG-4 KT-1 KT-2 KT-3 KT-4 SG-1 SG-2 SG-3 SG-4 SG-5 SG-6 NR-1 WK-1 ME-1 ME-2 ME-3 ME-4 ME-5 ME-6 ME-7 ME-8 ME-9 ME-1 ME-11 ME-12 OY-1 OY-2 OY-3 OY-4 OY-5 OY-6 OY-7 TT-1 KG-1 KG-2 KG-3 FI-1 FI-2 FI-3 FI-4 FI-5 FI-6 GF-1 NMHC/NOx (ppbc/ppb) O3 PO Ox' NMHC/NOx(WE) NMHC/NOx(WD) Spring 23

24 ここまでのまとめ O 3 は, 増加要因 ( 生成 ) と減少要因 ( 分解 ) のバランスにある O 3 濃度の増加と 増加要因 の増加は必ずしも直結しない 減少要因 の減少によっても O 3 濃度は増加する O 3 濃度の変動要因解明において,PO 濃度の変動を調べることが有効な場合がある NOx と VOC 対策の効果は O 3 濃度 でなく O 3 の生成量 の変化に現れる 24

25 PO を用いる際の課題など 精度 :O 3 と NOx が同じスケールで校正されている必要がある 直接排出 NO 2 (.1 [NO x ]) をどのように見積るか 最大 O 3 濃度などの議論にはあまり効果がないと予想される (NO x 濃度が低い ) 25

26 26

27 第 3 期 C 型共同研究 光化学オキシダントと粒子状物質等の汚染特性解明に関する研究 報告書概要 (1) 時間値データの整備 (2) 基本解析 (3) 高濃度エピソード解析 127 年 4 月 26~3 日 227 年 6 月 26~3 日 327 年 7 月 24~29 日 427 年 8 月上旬 (4) 応用解析 1 ポテンシャルオゾン PO を用いたオゾンの地域特性と経年変動の解析 2 衛星データの活用 3Ox 測定法の検討 (5) 大気汚染予測の試験公開と改良 (6) その他 27

28 第 3 期 C 型共同研究基本解析の内容 1. はじめに 2. 選定 5 局の属性情報 2.1 選定理由 2.2 測定データの連続性 3. 解析結果 3.1 経年変化の変動特性 Ox 濃度年平均値 ( 図 1.a,b) Ox 高濃度発生状況 ( 図 2.a,b 図 3.b,b ) Ox 濃度年度別平均値と平年値 (199~27 年度 ) との偏差の状況 ( 図 4) Ox 濃度ランク別時間数 ( 図 5.a~g 図 5.a ~g 図 6.a~f) Ox 濃度月平均値の経年変化 ( 図 15.a~l 図 15.a ~l ) Ox 濃度 6 ppb 以上の月別出現時間率の経年変化 ( 図 16-2.a~l 図 16-2.a ~l ) PO 濃度月平均値の経年変化 ( 図 2.a~l 図 2.a ~l ) SPM 濃度年平均値 ( 図 7.a,b) SPM 濃度 2% 除外値 ( 図 8.a,b) SPM 高濃度 (1μg/m 3 以上 ) 発生状況 ( 図 9.b,b ) SPM 濃度月平均値の経年変化 ( 図 18.a~l 図 18.a ~l ) SPM 濃度 1μg/m 3 以上の月別出現時間率の経年変化 ( 図 19-2.a~l 図 19-2.a ~l ) NOx 濃度年平均値 ( 図 22.a,b) NMHC 濃度年平均値 ( 図 23.a,b) 3.2 経月変動 季節変動の特性 Ox 濃度の季節的な特徴 ( 図 1.a~c 図 13.a~c) SPM 濃度の季節的な特徴 ( 図 11.a~c 図 14.a~c) NOx 濃度の季節的な特徴 ( 図 12.a~c) PO 濃度の季節的な特徴 ( 図 21.a~c) 28

29 ppb 5 大阪市 Ox 年平均値大阪市 Ox 年最大値 此花区役所 聖賢小学校 今宮中学校 淀川区役所 摂陽中学校 5 局平均 年度 Ox 年平均値経年変化 ppb 此花区役所聖賢小学校今宮中学校 淀川区役所摂陽中学校 5 局平均 年度 Ox 年最大値経年変化 大阪市 Ox 6ppb 以上の時間数大阪市 Ox 濃度ランク別時間数 Ox (5 局平均 ) 時間此花区役所聖賢小学校今宮中学校 時間淀川区役所摂陽中学校 5 局平均 ppb 以上 1-119ppb 8-99ppb 6-79ppb 4-59ppb 2-39ppb -19ppb 年度 Ox6ppb 以上の時間経年変化 年度 Ox 濃度ランク別出現時間経年変化 μg/m3 6 大阪市 SPM 年平均値大阪市 SPM 1μg/m3 以上の時間数 此花区役所 聖賢小学校 今宮中学校 淀川区役所 摂陽中学校 5 局平均 時間 此花区役所 聖賢小学校 今宮中学校 淀川区役所 摂陽中学校 5 局平均 年度 年度 SPM 年平均値経年変化 SPM1µm/m 3 以上の時間経年変化 29

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