The Japanese Association for Crystal Growth (JACG) 日本結晶成長学会誌特集 : ナノ ヘテロ構造を利用した太陽電池 Vol. 41, No. 2 (2014) 解説 福島における高効率太陽電池実現に向けた シリコンナノワイヤー作製技術の研究開発 宮島

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1 日本結晶成長学会誌特集 : ナノ ヘテロ構造を利用した太陽電池 Vol. 41, No. 2 (2014) 解説 福島における高効率太陽電池実現に向けた シリコンナノワイヤー作製技術の研究開発 宮島晋介 Development of Silicon Nanowire Technology in Fukushima for High Efficiency Silicon Based Solar Cells 1* Shinsuke Miyajima 1* Brief introduction to the silicon nanowire fabrication technologies which have been being developed in Future PV Innovation project is given in this article. The final target of this project is to develop high efficiency silicon-based tandem solar cells. To realize the siliconbased tandem solar cells, a silicon-based material with a bandgap of about 1.7 ev is required for the top cell. The potential of silicon nanowire for the top cell material is discussed. In addition, efforts to realize bandgap controlled silicon-based nanowire is also reviewed. 1. はじめに 本稿では, 文部科学省革新的エネルギー研究開発拠点事業 Future PV Innovation (Fukushima Top-level United center for Renewable Energy research-photo Voltaics Innovation) における, シリコン (Si) ナノワイヤー太陽電池の研究開発について述べる. 本プロジェクトは東京工業大学の小長井誠教授を研究総括とし, 平成 24 年度から平成 25 年度までは, 各メンバーの所属機関において研究が進められてきた. 平成 26 年 4 月からは, 福島県郡山市に開所した産業技術総合研究所福島再生可能エネルギー研究所 FREA (Fukushima Renewable Energy institute, AIST) の施設の一角をお借りし, 研究者を集結して研究を進めている. 本稿では以後,Future-PV Innovation の研究拠点を 郡山拠点 と呼ぶことにする. プロジェクトの詳細については, プロジェクト web サイト 1) に詳しく記述されている. 本プロジェクトでは,Si ベースの超高効率太陽電池の実現を目指している.Fig. 1 に本プロジェクトが目標とする Si ナノワイヤー / 結晶シリコン (c-si) タンデム太陽電池の概略図を示す.c-Si 太陽電池単体では到達不可能な変換効率 30 % 以上が最終的な目標である. 目標とする構造は, いわゆる 2 接合型タンデム太陽電池構造であり, 長波長光を利用するボトムセルとして, 既に高い効率が実現されている c-si 太陽電池を用いる. また,Fig. 1 のタンデム型以外に波長スプリッティング型の太陽電池構 TCO Si nanowire passivation material doped layer (c-si, a-si:h, etc) Metal Si nanowire solar cell (E g =1.7 ev) c-si solar cell (E g =1.1 ev) Fig. 1 Structure ofsi nanowire/c-si tandem solar cell. Both top and bottom cell employ silicon based materials, such as c-si, hydrogenated amorphous silicon (a-si:h), silicon dioxide(sio 2 ), silicon nitride (Si 1-x N x ), silicon carbide (SiC). 1 東京工業大学大学院理工学研究科電子物理工学専攻 東京都目黒区大岡山 NE-17 1 Department of Physical Electronics, Graduate School of Science and Engineering, Tokyo Institute of Technology, NE-17,Ookayama, Meguro-ku, Tokyo, , Japan * Corresponding Author ( miyajima.s.aa@m.titech.ac.jp) 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2,

2 造も検討されている 2). Si ナノワイヤー /c-si タンデム太陽電池のボトムセルの基本的な構造は,Panasonic が開発している HIT 太陽電池 3) に近い構造を想定している. ただし, トップセルである Si ナノワイヤー太陽電池との接合部等に, 新たな工夫が必要となる. 波長スプリッティング型の太陽電池構造を用いる場合には, ボトムセルとしてバックコンタクト型 4-7) の太陽電池の利用も可能である. このようにボトムセルに関しては, 構造の最適化や更なる高効率化は必要なものの, 従来の c-si 太陽電池を用いる. 太陽電池の低コスト化を考える上で, 低コストが化著しい c-si 太陽電池を大きな構造の変更なく使用できることは, 非常に大きな利点となるためである. 一方, 短波長光を利用するトップセルには, 新しい太陽電池材料である Si ナノワイヤーを用いる. トップセルに Si ナノワイヤー太陽電池を用いることが, 本プロジェクトの特徴である. ボトムセルにバンドギャップ 1.1 ev の c-si を用いた場合, トップセル材料のバンドギャップが 1.7 ev 程度で, タンデム型太陽電池の変換効率が最大となる 8,9). 既存の Si 系材料では a-si:h がバンドギャップ 1.7 ev 程度を有するが,2.1 節で述べるように, 現状の a-si:h 太陽電池をそのままトップセルに用いることはできない.Si 系材料でこのバンドギャップを実現するために, 本プロジェクトでは Si ナノワイヤーに注目して研究を進めている. 上述の目標達成のために,Fig. 2 に示すチーム体制で研究を進めている. 小長井研究総括の下に,3 つの大きなチームが存在し, 各チームは複数のサブテーマを担当するグループから構成されている. チーム 1 は, 高品質な 研究総括小長井誠 ( 東京工業大学 ) チーム 1 チーム 2 チーム 3 超高品質シリコン結晶技術グループ1-1 超高品質シリコン結晶技術 ナノワイヤー形成技術 物性評価 グループ2-1 触媒 革新プロセスグループ2-2 自己組織化グループ2-3 薄膜ナノワイヤー基盤技術グループ2-4 ナノワイヤー界面の評価グループ2-5 ポーラスシリコンを用いたSiナノワイヤー ナノワイヤー形成技術 物性評価 グループ3-1 超高効率シリコン太陽電池グループ3-2 シリコンナノウォール太陽電池グループ3-3 ワイヤー型シリコン薄膜太陽電池グループ3-4 カップリング技術グループ3-5 光閉じ込め セル化技術グループ3-6 ナノワイヤー太陽電池システム化技術 Fig. 2 Research organization of Future-PV Innovation Project. c-si の成長を行うチームである. チーム 1 の内容は本稿のテーマではないため詳細は述べないが,Noncontact Crucible Method と呼ばれる新しい手法を用いて高品質な Si 結晶成長を行う. すでに郡山拠点に大型の結晶成長装置が導入され, 稼働に向けた準備が進められている. チーム 2 は, 主に Si ナノワイヤーの形成プロセスおよび評価を担当する. グループ 2-1,2-2,2-3, および 2-5 がナノワイヤーの形成を担当し, グループ 2-4 がナノワイヤー界面の評価を行う. 各々の詳細については後述する. チーム 3 は主に太陽電池化技術を担当する. チーム 3-1 が高品質なヘテロ接合型結晶 Si 太陽電池の作製技術を担当し, グループ 3-3,3-4,3-5 が光学設計およびその実装技術を担当する. グループ 3-2 は太陽電池化の技術と共に,Si ナノワイヤーと共にトップセル材料の候補となりうる Si ナノウォールの開発を行っている. 以上,Si ナノワイヤー太陽電池のバックグラウンドとなる Future-PV Innovation プロジェクトの概略を述べた. 次節以降では, 本プロジェクトにおける重要な課題の 1 つである Si ナノワイヤー太陽電池について述べる. 特に, Si ナノワイヤーの太陽電池材料としてのポテンシャル, 応用上の課題, 開発状況について解説を行う. 2. 太陽電池材料としての Si ナノワイヤー 2.1 Si 系材料のバンドギャップエンジニアリング前節で述べたように, Si ナノワイヤー /c-si タンデム太陽電池のトップセル材料として,Si ナノワイヤーの研究を進めている. ここでは,Si ナノワイヤーを選択した理由を述べる. Si 系材料のバンドギャップをコントロールする場合, Si1-xGex を用いることで,c-Si よりナローギャップ側では制御が可能である. しかし, 炭素 (C) が Si と全率固溶ではないため, ワイドギャップ側については連続的にバンドギャップを変化させることが難しい. 例えば SiC 系材料の場合, 低温安定相である立方晶 SiC(3C-SiC) のバンドギャップは 2.2 ev 程度とかなり大きな値となる. このように化合物半導体などで良く用いられる alloy によるバンドギャップエンジニアリング手法は有効ではない. このような状況下で, 目標とするバンドギャップ 1.7 ev を実現するためには, 以下に示す 3 つの材料を用いる方法が考えられる. 1a-Si:H 2Si 量子ドット 3Si ナノワイヤー 1 の a-si:h は太陽電池材料として非常に良く研究されている材料である. バンドギャップは製膜条件にもよるが,1.7 ev 程度である. バンドギャップのみを考えると a-si:h は非常に適した材料であるが, 数十年にわたって未解決の光劣化 10) という問題がある. これは光照射によ 58 6 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2, 2014

3 り,a-Si:H 中の欠陥が増加するという現象であり,a- Si:H 太陽電池における大きな問題である. 薄膜 Si 系タンデム太陽電池においては,a-Si:H 光吸収層を薄くする (100 nm 程度 ) ことにより,a-Si:H 層にかかる電界を大きくし, 増加した欠陥による再結合の影響を極力小さくしている 11). しかし, この手法は c-si 太陽電池をボトムセルにする場合には有効ではない. タンデム太陽電池は Fig. 3 に示す等価回路に示すように,2 つの太陽電池が直列に接続されている. 従って, 取り出せる光電流は 2 つの太陽電池の小さい方に制限される.c-Si 太陽電池の光電流 ( 短絡電流密度 J sc) は 40 ma/cm 2 程度であり 4), c-si 太陽電池をボトムセルとするタンデム太陽電池のポテンシャルを最大限引き出すためには, トップセルにおいて 20 ma/cm 2 の J sc が達成される必要がある. しかし, 100 nm 程度の厚さの a-si:h を用いた場合, 通常の構造では 20 ma/cm 2 はおろか,15 ma/cm 2 を実現するのもかなり難しい. このように a-si:h はバンドギャップは最適であるが, 厚みを増加させることができないという問題を抱えている. ただし, 薄くても光吸収を強くできるような構造を作製することができれば, トップセル材料の候補となりうる. 本プロジェクトでも, 光閉じ込め効果に優れる 12) と言われるナノワイヤー ( ナノロッド ) 構造を用いた a-si:h 太陽電池 13) をトップセルとして検討している. 2 の Si 量子ドットについては, 量子ドット太陽電池という観点から盛んに研究が行われている. 量子ドットサイズの縮小化 (5 nm 程度 ) による量子閉じ込め効果により, 材料のバンドギャップを調整しようとの試みである 14-16). 膜の光学測定 ( フォトルミネッセンスなど ) ではバンドギャップが増加したと思われる結果が得られているが, 太陽電池にとしてはまだ良い結果がえられていない 17). この理由の 1 つは量子ドットを均一に配列することが出来ていないために, ミニバンドが生成されず, キャリア輸送に問題があるためと考えられる.Si 系での結 I ph1 トップセル V I ph2 ボトムセル Fig. 3 Equivalent circuit of tandem solar cell. This is the simplest model which neglects series resistance and shunt resistance of the solar cell. Photocurrents generated by light irradiation are shown as I ph1 (top cell) and I ph2 (bottom cell) in Fig. 3. Fig. 4 Optical confinement in a thin-film solar cell (left). Randomly ordered nanowire structure (right). 果ではないが, 表面修飾された PbS 量子ドット薄膜においては, 光励起されたキャリアの取出しが改善するとの報告がなされている 18). これは量子ドット表面状態を制御することにより, キャリア輸送を改善できる可能性があることを示している. 今後の新たな展開が期待されるものの,Si 系量子ドットのキャリア輸送の問題はまだ解決されていない. 3の Si ナノワイヤーでは,Si 系量子ドットと同様に, ワイヤー径を縮小することによる量子効果を利用して, バンドギャップを制御する. 量子ドットの場合と同じバンドギャップを得るためには 19), 量子ドットサイズよりもワイヤー径を小さくする必要がある 20). バンドギャップ 1.7 ev を実現するためには, ワイヤー径は 2 nm 以下とする必要がある. なお,Si ナノワイヤーのバンドギャップがサイズの縮小に伴い増加することは, 実験的にも観測されている 21). Si ナノワイヤーにおいては, ワイヤーに沿ってキャリアが流れるため, キャリア輸送が阻害されにくいという利点がある. また, 単結晶ではなくとも, ある程度の大きさを有する多結晶からナノワイヤーを作製することができれば, ナノワイヤーの内部はほぼ単結晶になると考えられる. このように,Si ナノワイヤーはキャリア輸送特性に優れ, バンドギャップ制御も可能な Si 系材料である. しかし, 直径 2 nm 以下の Si ナノワイヤーを高密度に作製, ワイヤー表面でのキャリア再結合の抑制などの技術的課題も多く残されている. 2.2 ナノワイヤー構造による光閉じ込め Si ナノワイヤーには, バンドギャップ制御の可能性と共に, 効果的な光閉じ込め効果が期待される.Si ナノワイヤー /c-si タンデム太陽電池では, トップセルにおいて約 20 ma/cm 2 の短絡電流密度が必要である. 数 μm 程度の光吸収層でそれだけの出力を実現するためには, 光を効果的に太陽電池内に閉じ込める必要がある. 通常, 薄膜太陽電池の光閉じ込めには,Fig. 4 (left) のようにテクスチャ基板を使用するが 22-25), ナノワイヤー構造を光閉じ込めに利用することも検討されている. 比較的大きなサイズ ( 直径数 100 nm~ 数 μm 程度 ) の Si ナノワイヤーを用いた場合, 平坦な Si 基板を用いた太陽電池と比較すると, 短絡電流密度が増加する 26,27). しかし,50 nm 程度まで直径を小さくすると Si ナノワイヤ 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2,

4 ーの光吸収能力が低下するという計算結果が報告されている 28). ナノワイヤー直径が光の波長より十分に小さい場合には, 幾何光学的な散乱効果が期待できないためである. ただし, 直径が小さい場合でも, 実験的に得られているランダム配列 Si ナノワイヤーは, 強い光吸収特性を示すという報告もある 29). その場合の Si ナノワイヤーは周期的に規則正しく配列したものではなく,Fig. 4 (right) に示すように, その配置にある程度のランダムさを有している.Si ナノワイヤーの光閉じ込め効果を向上させるためには, 配置の影響を詳細に検討する必要があるが, そのポテンシャルは非常に高いと考えられる. また, 量子効果が発現する程度までサイズを縮小した場合, 光学特性にも変化が現れる可能性が高い. この影響についても, 今後詳細に検討する必要がある. 3. 郡山拠点における Si ナノワイヤー研究 前節までに, 郡山拠点での研究体制と,Si ナノワイヤーの太陽電池材料としてのポテンシャルを述べた. 本節では Fig. 2 に示したチーム 2 での研究を主に紹介する. 30) 3.1 自己組織化グループ 2-2 では, バイオナノテンプレート 31-33) を用いた高密度 Si ナノワイヤー形成技術を開発している. 本手法では, 金属を内包したフェリチン分子 ( 約 10 nm) を用いて金属ナノ粒子を基板表面に高密度に配列させ, それを核とした VLS 成長 34) により Si ナノワイヤーを成長させる. ワイヤーの直径を金属ナノ粒子のサイズで制御可能であること, バイオナノテンプレートにより成長核を高密度に配置できることが特徴である. 35) 3.2 薄膜ナノワイヤー基盤技術グループ 2-3 では, 大粒径 Si 薄膜形成技術と電気化学プロセスによるポーラスアルミナ 36,37) を用いた高密度 Si ナノワイヤーの作製技術を開発している. ポーラスアルミナのナノ細孔をガイドとして, 基板に垂直で互いに分離されたナノワイヤーを成長させる. 数 nm の直径を有する Si ナノワイヤーを太陽電池に応用する際には, ワイヤーが完全に垂直に自立せず, お互いに接触するという問題がある. ポーラスアルミナの細孔をガイドに使用すると, この問題を回避することが可能である. 3.3 ポーラス Si を用いた Si ナノワイヤー 38) グループ 2-5 では, ポーラス Si をガイドに用いてシリコンナノワイヤーを形成する手法を検討している 39,40). グループ 2-3 とコンセプトは似ているがポーラスアルミナの代わりにポーラスシリコンを用いている. また, ナノワイヤー成長には金属ナノ粒子を核とした VLS 成長を用いる. 41) 3.4 ナノワイヤー界面の評価グループ 2-4 では,Si ナノワイヤー / パッシベーション膜界面の評価を行っている.Si ナノワイヤーを太陽電池に応用する際,Si ナノワイヤー界面でのキャリア再結合が一番の問題となる. ナノワイヤー化により表面積が 非常に大きくなるため,Si ナノワイヤー / パッシベーション膜界面での再結合量が非常に大きくなる. 従って, 表面再結合速度を非常に小さくすることが重要となる. 結晶 Si 太陽電池においては, パッシベーション膜の研究が盛んに行われており, ライフタイム測定や CV 測定を用いた研究が進められている. しかし,Si ナノワイヤー表面のパッシベーション効果についてはあまり研究が進んでいないのが現状である. 本グループでは, チャージポンピング法 42) を用いて Si ナノワイヤー / パッシベーション膜界面の界面欠陥密度を測定し, ナノワイヤーの形状と界面欠陥の関係について詳細に検討を進めている 43). 3.5 Si ナノウォール太陽電池チーム 3 グループ 3-2 では Si ナノウォールの検討を進めている.Si ナノウォールはナノワイヤーが細線であるのに対し, 薄い壁状の形状の Si が多数配列した構造である. 量子効果を発現させるためには, 壁の幅をナノワイヤーの場合よりも小さくする必要があるが, ナノワイヤーと比較すると機械的に強く, 自立させやすいという利点がある. ドライプロセスを用いた場合, ウォールの幅が 5 nm 程度まではナノウォールが自立できることが確認されている 44). 4. 金属触媒エッチングによる薄膜 Si ナノワイヤーおよび Si 系超格子ナノワイヤー 45) 前節では郡山拠点で進められる Si ナノワイヤー研究について述べた. ここでは主に私のグループが取り組んでいる手法 ( エッチング法を用いた薄膜 Si ナノワイヤーおよび Si 系超格子ナノワイヤー ) について述べる. 4.1 金属触媒エッチング (MAE) を用いた薄膜 Si ナノワイヤーの形成 Si ナノワイヤーの形成技術として, 金属粒子を核とした VLS 成長を既に述べたが. 金属触媒エッチング ( メタルアシストエッチングとも呼ばれる ) 法 46,47) も良く知られた手法である. Fig. 5 に示すように,Si の表面に銀 (Ag) 粒子を形成した後, フッ化水素酸 (HF) と過酸化水素水 (H2O2) の混合溶液に浸漬する. このとき,Ag 粒子の直下のみがエッチングされるため,Si に Ag 粒子のサイズに応じた細孔が形成される. 単純なMAE 法の場合,Ag 粒子の直下がエッチングさ Ag 粒子 HF+H 2 O 2 に浸漬 Fig. 5 Schematic illustration of MAE method 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2, 2014

5 Silica 粒子 Ag 膜 Si 露出部 Ag 製膜 Silica 粒子除去 Fig. 7 Cross-sectional TEM image of a-si:h nanowire prepared by MAE method. Fig. 6 Process flow of MACES method れるため, ナノワイヤーではなくナノホールが形成される. 硝酸銀を用いた無電解メッキで Ag を形成した場合は, Ag 粒子のみが形成されるわけではないため, ワイヤー状の構造が形成される場合もあるが, ワイヤーの直径や分布等に大きなばらつきが残る. 比較的均一なナノワイヤーを形成するためには, ワイヤーが残るようにパターニングした Ag を用いる必要がある. このような手法として, metal-assisted chemical etching using silica nanoparticle (MACES) 法が提案されている. この手法では, シリカ粒子を Si 表面に分散させ, それをマスクとして Ag を製膜し, シリカ粒子を除去することにより, 円形の Si 露出部を残した Ag 膜のパターニングが可能である. 直径 30 nm 程度のシリカ粒子を用いた MACES により直径のそろった Si ナノワイヤーが作製できることが報告されている 48,49). ただし, 量子効果を発現させるためには, 更なるワイヤー径の縮小が必要である. そのため, 酸化によるワイヤー径の縮小が試みられている 50). 4.2 アモルファスシリコン (a-si) を用いた c-si ナノワイヤー上述のナノワイヤー形成プロセスと薄膜結晶 Si 形成プロセスを組み合わせることで, 数 μm 程度の長さを有する Si ナノワイヤーをガラスやセラミクスなどの基板上に形成可能になる. そこで,a-Si を出発材料として c-si ナノワイヤーの形成を試みている. この手法では,a-Si をナノワイヤー化した後, それを結晶化することで c-si ナノワイヤーを作製する. 結晶化した後にナノワイヤー化する手法も考えられるが, 結晶化に伴い表面ラフネスが増加し, 前述の MACES 法が適用しにくくなるという問題がある. そこで, 表面が比較的平坦な a-si を始めにナノワイヤー化する手法を検討した. Fig. 7 に,MAE 法によりナノワイヤー化した a-si:h の透過型電子顕微鏡 (TEM) 観察結果を示す. なお,a- Si:H はプラズマ CVD 法により作製した.MACES 法ではなく MAE 法で作製したナノワイヤーであるため, サイズは均一ではないが, 細いものでは数十 nm 程度の径を有するナノワイヤーが確認できる. Fig. 8 Cross-sectional TEM image of crystallized a- Si:H nanowire prepared by MAE method. Fig. 8 は Fig. 7 で示した a-si:h ナノワイヤーを熱アニールにより結晶化した試料の断面 TEM 像である. ばらつきのため, 若干ワイヤーのサイズが異なっているが, 概ね同様のサイズのワイヤーが確認できる. 種結晶等を用いない固相結晶化であるため, 一本のワイヤー内に数多くの粒界が存在することが明瞭に確認できる. 現段階ではこれらの粒界が太陽電池特性にどの程度の影響を与えるかは不明であるが, デバイス特性の向上のためにはなるべく粒界を減らす必要がある. そのためには, 下地に結晶性の良い層を挿入し, そこからの結晶成長を促すなどの工夫が必要と考えられる. また, ナノワイヤー化した場合には, 結晶化に必要な温度が上昇することが明らかになっている. ナノワイヤー化が結晶化に与える影響についても詳細な検討が必要である. 粒界の発生および結晶化温度の上昇の問題を回避するためには,a-Si:H を結晶化して粒径の大きな薄膜多結晶シリコンを作製した後, ナノワイヤー化するプロセスのが適している. ただし, 既存の MACES 法はラフネスなどの表面状態に敏感であるため, 結晶化後の表面処理技術や表面状態に影響されにくいナノワイヤー形成技術の開発が今後重要となると考えられる. また, 今後は酸化によるナノワイヤーのサイズ縮小に取り組み, 量子効果 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2,

6 が発現する程度のサイズのナノワイヤーを作製する必要がある. ナノワイヤーの作製技術と共に, その評価技術は非常に重要である. 太陽電池への応用を目指すうえで, 光学特性の評価は重要であるが,Si ナノワイヤーの光学特性の評価は通常の薄膜ほど容易ではない. ナノワイヤー構造による大きな光散乱 29) により, 光が測定系外に漏れ, 正確な評価を難しくしている. そこで,Si ナノワイヤーの光学的特性評価のため, 光熱変換分光法 51) を検討した. 光熱変換分光法は試料に吸収された光のみが信号に寄与するため, 測定系外に光が逃げることによる光吸収の過大評価を避けることができる. 今回は光音響分光法 (PAS) を用いて,a-Si:H ナノワイヤーとそれを結晶化した試料の光吸収スペクトルを評価した. その結果, 結晶化によるバンドギャップ変化 ( 約 1.7 ev から 1.1 ev) が明瞭に確認できている 52). ナノワイヤー径を小さくした場合のバンドギャップの増大効果を評価する手法としては, フォトルミネッセンス (PL) 法が考えられる. ただし,Si 系ナノ材料の PL シグナルの解釈は比較的難しい. 例えば,Si 量子ドットの場合, 量子ドットの界面に存在する欠陥や量子ドットを覆う絶縁膜中の欠陥等の影響を受ける 53). PL 評価のみでは議論が難しいが,PAS 測定の結果と合わせることで,Si ナノワイヤーの光学特性のより詳細な評価が可能になると考えられる. 4.3 Si 系超格子ナノワイヤー Si ナノワイヤーと同様に,Si 量子ドットや Si 系超格子を用いてバンドギャップを制御することが考えられる. 2.1 節で述べたように,Si 系量子ドットを太陽電池応用しようという試みは数多くなされているが, キャリア輸送方向にそろった量子ドットを形成することが難しく, 良好なデバイス特性が得られていない. 一方,Si 系量子ドットよりも, サイズ縮小に対するバンドギャップの増加は緩やかであるが,Si 系超格子を用いてもバンドギャップを増加させることが可能である.Si/SiO2 超格子の場合, Si 井戸層の厚みを 2 nm 程度以下とすれば, バンドギャップ 1.7 ev 程度が実現できるとの計算結果が報告されている 54). また Si 井戸層の厚みが 1.5 nm 程度で,PL 発光ピークが 1.5 ev 程度の位置に観測されることが報告されている 55). このように,Si 系超格子も Si 系材料のバンドギャップ制御に用いることができる可能性を有している. Si 系超格子の作製には,a-Si/SiO2 超格子を結晶化する方法が用いられる 55,56). 結晶化は熱アニールにより行う. Fig. 9 (a) に,a-Si/SiO2 超格子を 900 でアニールして作製した c-si/sio2 超格子の断面 TEM 像を示す.a- Si/SiO2 超格子はスパッタ法により作製した. 比較的均一な超格子膜が出来ていることが確認できる.Si 層の厚みは約 2 nm である. 結晶化直後の試料には多くの欠陥が存在するため, 欠陥終端のためのフォーミングガスアニールが重要である. Si のみの場合と比較すると Si/SiO2 超格子中での水素の Fig. 9 (a)cross-sectional TEM image of Si/SiO 2 superlattice on c-si substrate. (b) Schematic illustration of Si-based superlattice nanowire. 拡散距離は小さいと考えられるため 55), 水素による欠陥パッシベーションを効果的に行うための手法が必要である. また, 同じ膜厚の Si 薄膜と比較すると,Si/SiO2 超格子の光吸収係数は小さくなると予想される. 従って, 効果的な光閉じ込め構造を用いることが, 太陽電池応用上, 非常に重要である. 上記の 1 水素パッシベーション,2 光閉じ込めを実現できる構造が Si 系超格子ナノワイヤーである.Fig. 9 (b) にその構造を示す.Si/SiO2 超格子を作製した後, エッチングにより左図のような比較的大き目のナノワイヤー構造 ( サブミクロンオーダーのナノ構造であればワイヤーでなくとも良い ) を作製し, その水素化処理 ( フォーミングガスアニールもしくは水素プラズマ処理 57) ) を行う. Fig. 10 Cross-sectional SEM image of a nanostructured Si/SiO 2 superlattice. The surface nanostructure was fabricated by using NSL with silica nanoparticles 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2, 2014

7 ナノワイヤー構造を持たない Si/SiO2 超格子と比較すると, ワイヤー側面からの水素拡散が期待できるため, 効果的な欠陥終端が期待できる. その後, ワイヤー間をパッシベーション膜 (SiO2,Al2O3 など ) で埋めることにより, 表面再結合速度を低減する. また, 最適化されたナノ構造を用いることにより, フラットな構造と比較して光吸収を増大させることが可能となる 28,58). この程度のサイズのナノワイヤーは, ナノ粒子 ( ポリスチレン, シリカ ) を用いた NSL(Nano Sphere Lithography) 法 59-61) を用いて作製することが可能である.Fig. 10 は Si/SiO2 超格子を NSL を用いてエッチングした試料野断面 SEM 像である.1 μm 以下の構造が形成できていることが確認できる. 5. まとめ 本稿では, 文部科学省革新的エネルギー研究開発拠点事業 Future PV Innovation における Si ナノワイヤータンデム太陽電池研究の概略を解説した. また,Si 系ナノワイヤーの作製に関する新たな取り組みとして,MAE 法を用いた薄膜 Si ナノワイヤー Si 系超格子ナノワイヤーの作製技術について述べた. 謝辞本稿で紹介した研究は, 文部科学省革新的エネルギー研究開発拠点事業 Future PV Innovation の支援を受けて行われた. 薄膜 Si ナノワイヤーおよび超格子ナノワイヤーの作製は石川亮佑氏 (JST, 現新潟大学 ), 加藤慎也氏 (JST), 山崎竜也氏, 比嘉隆也氏 ( 東工大 ) により行われた.PAS 測定には宮崎尚氏 ( 防衛大 ) にご協力いただいた. また, 小長井誠氏, 山田明氏, 黒川康良氏には有益な議論を頂いた. 関係各位に感謝の意を表する. 参考文献 1) 文部科学省革新的エネルギー研究開発拠点形成事業 web サイト : 2) Bernhard Mitchell, Gerhard Peharz, Gerald Siefer, Marius Peters, Tobias Gandy, Jan Christoph Goldschmidt, Jan Benick, Stefan W. Glunz, Andreas W. Bett, and Frank Dimroth: Prog. Photovoltaics., 19 (2011) 61 3) M. Taguchi, A. Yano, S. Tohoda, K. Matsuyama, Y. Nakamura, T. Nishiwaki, K. Fujita, and E. Maruyama: IEEE Journal of Photovoltaics, 4 (2014) 96 4) Panasonic web サイト : official.data/data.dir/2014/04/en /en html 5) P. J. Cousins, D. D. Smith, Luan Hsin-Chiao, J. Manning, T. D. Dennis, A. Waldhauer, K. E. Wilson, G. Harley, and W. P. Mulligan: Photovoltaic Specialists Conference (PVSC), th IEEE (2010) ) Richard M. Swanson: SPIE, 706 (1986) 29 7) Morris Dahlinger, Barbara Bazer-Bachi, Tobias C. Röder, Jürgen R. Köhler, Renate Zapf-Gottwick, and Jürgen H. Werner: Energy Procedia, 38 (2013) 250 8) F. Meillaud, A. Shah, C. Droz, E. Vallat-Sauvain, and C. Miazza: Sol. Energy Mater. Sol. Cell., 90 (2006) ) Alexis De Vos: Journal of Physics D: Applied Physics, 13 (1980) ) D. L. Staebler and C. R. Wronski: Appl. Phys. Lett., 31 (1977) ) Kenji Yamamoto, Akihiko Nakajima, Masashi Yoshimi, Toru Sawada, Susumu Fukuda, Takashi Suezaki, Mitsuru Ichikawa, Yohei Koi, Masahiro Goto, Tomomi Meguro, Takahiro Matsuda, Masataka Kondo, Toshiaki Sasaki, and Yuko Tawada: Prog. Photovoltaics, 13 (2005) ) Jia Zhu, Zongfu Yu, George F. Burkhard, Ching-Mei Hsu, Stephen T. Connor, Yueqin Xu, Qi Wang, Michael McGehee, Shanhui Fan, and Yi Cui: Nano Letters, 9 (2008) ) Yinghuan Kuang, Karine H. M. van der Werf, Z. Silvester Houweling, and Ruud E. I. Schropp: Appl. Phys. Lett., 98 (2011) ) Gavin Conibeer, Martin Green, Eun-Chel Cho, Dirk Koeig, Young-Hyun Cho, Thipwan Fangsuwannarak, Giuseppe Scardera, Edwin Pink, Yidan Huang, Tom Puzzer, Shujuan Huang, Dengyuan Song, Chris Flynn, Sangwook Park, Xiaojing Hao, and Daniel Mansfield: Thin Solid Films, 516 (2008) ) Gavin Conibeer, Martin Green, Richard Corkish, Young Cho, Eun-Chel Cho, Chu-Wei Jiang, Thipwan Fangsuwannarak, Edwin Pink, Yidan Huang, Tom Puzzer, Thorsten Trupke, Bryce Richards, Avi Shalav, and Kuo-lung Lin: Thin Solid Films, (2006) ) Dawei Di, Heli Xu, Ivan Perez-Wurfl, Martin A. Green, and Gavin Conibeer: Prog. Photovoltaics, 21 (2011) ) Shigeru Yamada, Yasuyoshi Kurokawa, Shinsuke Miyajima, and Makoto Konagai: Jpn. J. Appl. Phys., 52 (2013) 04CR02 18) Masashi Ono, Taishi Nishihara, Toshiyuki Ihara, Makoto Kikuchi, Atsushi Tanaka, Masayuki Suzuki, and Yoshihiko Kanemitsu: Chemical Science (2014) 19) Yasuyoshi Kurokawa, Shigeru Yamada, and Makoto Konagai: Jpn. J. Appl. Phys., 51 (2012) 10NE09 20) Yasuyoshi Kurokawa, Shinya Kato, Yuya Watanabe, Akira Yamada, Makoto Konagai, Yoshimi Ohta, 日本結晶成長学会誌 Vol. 41, No. 2,

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