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1 成 16 年 度 浮 遊 粒 子 状 物 質 合 同 調 査 報 告 書 関 における 大 気 エアロゾルのキャラクタリゼーション( 第 22 報 ) 成 18 年 月 関 地 方 環 境 対 策 推 進 本 部 大 気 環 境 部 会 浮 遊 粒 子 状 物 質 調 査 会 議

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3 えがき 環 境 省 の 成 16 年 度 大 気 汚 染 状 況 につて によれば 全 国 の 浮 遊 粒 子 状 物 質 の 期 的 評 価 による 環 境 基 準 達 成 率 は 般 局 98.5% 自 排 局 96.1%となり 14 年 度 ( 般 局 52.5% 自 排 局 4.%) 15 年 度 ( 般 局 92.8% 自 排 局 77.2%)に 比 べ 改 善 れ し これは 環 境 基 準 を 超 える 日 が2 日 以 上 連 続 することにより 非 達 成 にな っ 測 定 局 の 減 少 によるものとれ 年 均 値 にもゆるやかな 改 善 傾 向 がみられ し しかし 関 では 7 都 県 のうち6 都 県 が 非 達 成 局 を 有 し この 地 域 では 依 然 として 浮 遊 粒 子 状 物 質 による 汚 染 が 広 範 囲 に 及 んでし 浮 遊 粒 子 状 物 質 は 事 業 所 や 自 動 車 などの 人 為 起 源 や 黄 砂 に 代 表 れる 自 然 起 源 など 多 様 な 発 生 源 から 大 気 中 へ 放 出 れす 大 気 中 におては 硫 黄 酸 化 物 や 窒 素 酸 化 物 などのガス 状 物 質 からも 二 次 的 に 生 成 れるなど 光 化 学 反 応 を 含 めその 挙 動 は 複 雑 です らに 関 地 域 では 都 部 や 非 都 地 域 を 問 わず 陸 部 の 広 地 域 で 高 濃 度 現 象 がしばしば 観 測 れるなどの 特 徴 を 有 してす このような 中 関 地 域 を 中 心 とし 浮 遊 粒 子 状 物 質 に 対 する 広 域 的 な 取 り 組 みは これでに 変 遷 を 伴 ってすが 1 都 7 県 ( 京 都 神 奈 県 県 埼 玉 県 茨 城 県 栃 木 県 群 馬 県 山 梨 県 )で 構 成 れ 関 SPM 検 討 会 におて 実 施 れてきし その 後 12 年 度 に 関 地 方 環 境 対 策 推 進 本 部 大 気 環 境 部 会 の 中 に 浮 遊 粒 子 状 物 質 調 査 会 議 が 組 織 れことに 伴 県 と 静 岡 県 が 加 わり らに 成 15 年 度 には を 加 えて 現 在 1 都 9 県 4 の 体 制 で 浮 遊 粒 子 状 物 質 の 汚 染 実 態 や 発 生 源 把 握 および 情 報 交 換 を 目 的 とし 広 域 共 同 調 査 に 取 り 組 んです 本 報 告 書 では 成 16 年 度 に 実 施 し 共 同 調 査 の 結 果 につて 経 年 的 な 動 向 を 含 めて 取 りとめておりす 成 15 年 1 月 からは1 都 県 におてディ ーゼル 車 の 運 行 規 制 が 実 施 れことにより 関 地 域 における 浮 遊 粒 子 状 物 質 の 今 後 の 動 向 を 見 極 めるうえで 本 調 査 結 果 はらに 重 要 性 を 増 すことと 思 われ す この 報 告 書 が 浮 遊 粒 子 状 物 質 問 題 につての 資 料 として 広 く 活 用 れ 忌 憚 のなご 指 導 やご 助 言 をだければ 幸 です 共 同 調 査 の 実 施 および 報 告 書 のとりとめにあり,ご 協 力 をだ 関 係 各 位 に 心 から 感 謝 申 し 上 げす 成 17 年 度 主 担 当 幹 事 山 梨 県

4 成 16 年 度 調 査 会 議 担 当 者 茨 城 県 生 活 環 境 部 環 境 対 策 課 庄 司 智 洋 茨 城 県 公 害 技 術 センター 小 邦 彦 栃 木 県 生 活 環 境 部 環 境 局 環 境 管 理 課 金 治 彦 栃 木 県 保 健 環 境 センター 齋 由 実 子 群 馬 県 環 境 生 活 部 環 境 保 全 課 佐 誠 群 馬 県 衛 生 環 境 研 究 所 茂 木 貴 美 代 埼 玉 県 環 境 防 災 部 青 空 再 生 課 相 沢 和 哉 埼 玉 県 環 境 科 学 国 際 センター 梅 沢 夏 実 米 持 真 県 環 境 生 活 部 大 気 保 全 課 針 谷 謙 県 環 境 研 究 センター 季 和 押 尾 敏 夫 上 雅 義 京 都 環 境 科 学 研 究 所 飯 村 文 成 三 矢 律 子 神 奈 県 環 境 農 政 部 大 気 質 課 保 坂 由 文 神 奈 県 環 境 科 学 センター 小 山 恒 人 静 岡 県 環 境 森 林 部 生 活 環 境 室 増 教 子 静 岡 県 環 境 衛 生 科 学 研 究 所 篠 英 二 郎 山 梨 県 森 林 環 境 部 大 気 質 保 全 課 小 鳥 居 哲 山 梨 県 衛 生 公 害 研 究 所 清 源 治 山 本 敬 男 県 生 活 環 境 部 地 球 環 境 課 二 村 大 輔 県 環 境 保 全 研 究 所 中 込 和 徳 環 境 保 全 局 大 気 騒 音 課 数 賢 治 環 境 科 学 研 究 所 白 砂 裕 郎 環 境 局 公 害 部 環 境 対 策 課 安 倍 悠 史 公 害 研 究 所 山 大 介 鈴 木 隆 生 環 境 保 全 部 環 境 規 制 課 金 子 吉 昭 松 茂 樹 環 境 保 健 研 究 所 坂 元 宏 成 加 啓 史 環 境 経 済 局 環 境 部 環 境 対 策 課 大 熊 輝 雄 石 裕 子 事 務 局 京 都 環 境 局 環 境 改 善 部 計 画 課 竹 永 裕 二

5 目 次 Ⅰ 本 編 1 目 的 1 2 調 査 方 法 調 査 期 間 2.2 参 加 自 治 体 および 調 査 地 点 2. 試 料 の 捕 集 方 法 および 測 定 方 法 調 査 期 間 中 の 気 象 概 況 4.1 夏 期 調 査.2 冬 期 調 査 4 調 査 結 果 4.1 粒 子 状 物 質 濃 度 溶 性 成 分 濃 度 炭 素 成 分 濃 度 多 環 芳 香 族 炭 化 素 濃 度 金 属 等 の 元 素 成 分 濃 度 発 生 源 寄 与 の 推 定 道 沿 道 調 査 につて 46 5 とめ 61 6 今 後 の 課 題 6 Ⅱ 資 料 編 1. 浮 遊 粒 子 状 物 質 採 取 要 領 測 定 方 法 67. 調 査 期 間 の 常 時 監 視 データ 各 成 分 濃 度 測 定 結 果 常 時 監 視 データおよび 粒 子 状 物 質 成 分 濃 度 間 の 関 係 調 査 地 点 の 概 況 89

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7 Ⅰ 本 編 1 目 的 広 域 的 な 課 題 である 浮 遊 粒 子 状 物 質 に 対 する 取 り 組 みの 環 として 関 地 方 の 自 治 体 が 共 同 して 調 査 を 行 う 調 査 は 光 化 学 反 応 によって 浮 遊 粒 子 状 物 質 が 高 濃 度 になりやす 夏 期 と 大 気 が 安 定 して 高 濃 度 になりやす 冬 期 に 実 施 する これにより 関 地 方 の 般 環 境 における 粒 子 組 成 の 季 節 的 な 特 徴 地 域 的 な 特 徴 および 主 要 な 発 生 源 からの 負 荷 を 明 らかにする ディーゼル 自 動 車 規 制 により 汚 染 状 況 が 大 きく 変 化 することが 予 想 れる 道 沿 道 で 調 査 を 行 その 状 況 を 把 握 する らにこれでの 共 同 調 査 の 結 果 を 踏 えて 浮 遊 粒 子 状 物 質 の 濃 度 や 組 成 の 動 向 および 発 生 源 寄 与 の 推 移 などにつて 検 討 する 2 調 査 方 法 2.1 調 査 期 間 夏 期 冬 期 ともに 般 環 境 の 調 査 は 延 べ5 日 間 ( 月 ~ 金 曜 日 ) 道 沿 道 における 調 査 は 延 べ12 日 間 ( 般 環 境 調 査 の 期 間 を 含 む 月 ~ 翌 週 金 曜 日 ) とし 道 沿 道 の 調 査 は 浮 遊 粒 子 状 物 質 のサンプリング 周 期 によって1~5に 区 分 し これらの 期 間 を表 211 に 示 し 表 211 調 査 期 間 区 分 調 査 名 調 査 期 間 夏 期 調 査 冬 期 調 査 般 環 境 調 査 成 16 年 7 月 26 日 ~ 7 月 日 道 沿 道 調 査 成 16 年 7 月 26 日 ~ 8 月 6 日 期 間 1 7 月 26 日 ~ 7 月 28 日 2 7 月 28 日 ~ 7 月 日 7 月 日 ~ 8 月 2 日 4 8 月 2 日 ~ 8 月 4 日 5 8 月 4 日 ~ 8 月 6 日 般 環 境 調 査 成 16 年 12 月 6 日 ~ 12 月 1 日 道 沿 道 調 査 成 16 年 11 月 29 日 ~ 12 月 1 日 期 間 1 11 月 29 日 ~ 12 月 1 日 2 12 月 1 日 ~ 12 月 日 12 月 日 ~ 12 月 6 日 4 12 月 6 日 ~ 12 月 8 日 5 12 月 8 日 ~ 12 月 1 日 2.2 参 加 自 治 体 および 調 査 地 点 (1) 参 加 自 治 体 調 査 には 関 地 方 の 次 の1 都 9 県 4 が 参 加 し 神 奈 県 京 都 県 埼 玉 県 茨 城 県 栃 木 県 群 馬 県 県 山 梨 県 静 岡 県 (2) 調 査 地 点 般 環 境 の 調 査 地 点 を表 221 と図 221 に 道 沿 道 の 調 査 地 点 を表 222 と図 222 に 示 し 各 調 査 地 点 周 辺 の 状 況 は Ⅱ 資 料 編 に 示 し 1

8 図 221 般 環 境 の 調 査 地 点 図 222 表 221 般 環 境 の 調 査 地 点 道 沿 道 の 調 査 地 点 番 号 地 点 名 担 当 自 治 体 場 所 1 神 奈 県 神 奈 県 環 境 科 学 センター 2 環 境 科 学 研 究 所 公 害 研 究 所 4 京 都 京 都 環 境 科 学 研 究 所 5 埼 玉 県 埼 玉 県 蕨 保 健 所 6 役 所 7 埼 玉 県 埼 玉 県 環 境 科 学 国 際 センター 8 真 砂 測 定 局 9 県 岩 測 定 局 1 県 浪 見 測 定 局 11 神 奈 県 国 設 丹 沢 酸 性 雨 測 定 所 12 茨 城 県 茨 城 県 公 害 技 術 センター 1 栃 木 県 栃 木 県 保 健 環 境 センター 14 群 馬 県 群 馬 県 衛 生 環 境 研 究 所 15 県 県 環 境 保 全 研 究 所 16 山 梨 県 山 梨 県 衛 生 公 害 研 究 所 17 静 岡 県 自 排 測 定 局 18 静 岡 県 役 所 測 定 局 表 222 道 沿 道 の 調 査 地 点 番 号 地 点 名 担 当 自 治 体 場 所 1 松 神 奈 県 松 歩 道 自 排 局 2 滝 頭 磯 子 区 滝 頭 自 排 局 池 上 池 上 新 公 園 自 排 局 4 亀 京 都 区 亀 自 排 局 5 鴻 巣 埼 玉 県 鴻 巣 天 神 自 排 局 6 沼 南 大 津 ヶ 丘 県 沼 南 町 大 津 ヶ 丘 自 排 局 7 役 所 役 所 自 排 局 8 自 排 茨 城 県 大 工 町 自 排 局 9 矢 板 片 岡 栃 木 県 矢 板 片 岡 公 民 館 自 排 局 1 国 設 群 馬 県 国 設 自 排 局 11 更 埴 IC 県 更 埴 IC 自 排 局 12 山 梨 県 庁 山 梨 県 山 梨 県 庁 自 排 局 1 静 岡 県 自 排 測 定 局 2

9 表 21 捕 集 ろ 紙 の 種 類 と 測 定 項 目 区 分 捕 集 ろ 紙 項 目 担 当 自 治 体 粒 子 濃 度 般 環 境 調 査 石 英 繊 維 ろ 紙 炭 素 成 分 微 小 粒 子 粗 大 粒 子 (PALLFLEX 25QATUP) 多 環 芳 香 族 炭 化 素 県 粒 子 濃 度 ポリフロン 繊 維 ろ 紙 金 属 等 の 元 素 成 分 県 (ADVANTEC ポリフロン) 埼 玉 県 溶 性 成 分 粒 子 濃 度 埼 玉 県 道 沿 道 調 査 石 英 繊 維 ろ 紙 炭 素 成 分 神 奈 県 PM2.5 PM() (PALLFLEX 25QATUP) 溶 性 成 分 神 奈 県 多 環 芳 香 族 炭 化 素 県 表 22 各 成 分 の 測 定 方 法 の 概 要 成 分 炭 素 成 分 金 属 等 の 元 素 成 分 溶 性 成 分 多 環 芳 香 族 炭 化 素 分 析 法 熱 分 離 法 放 射 化 分 析 法 イオンクロマト 高 速 液 体 クロ マト グラフ 法 グラ フ 法 分 析 項 目 元 素 状 炭 素 V,Al,Mn,Cl,Na Na,NH 4,K B[k] F, B[a] P 有 機 炭 素 Ca,Br,Ti,Mg,Cu Mg,Ca B[ghi] P ( 短 寿 命 核 種 ) 2 Cl,NO,SO 4 He 雰 囲 気 下 6 日 本 子 力 研 究 所 純 /エタノール ジクロロメタンにて 条 件 等 で 元 素 状 炭 素 と 海 研 究 所 子 炉 にて 超 音 波 抽 出 超 音 波 抽 出 有 機 炭 素 を 分 離 で 放 射 化 分 析 2. 試 料 の 捕 集 方 法 および 測 定 方 法 (1) 試 料 の 捕 集 方 法 般 環 境 調 査 では アンダーセン ロウボリウム エアサンプラーにより2.1~11μm( 粗 大 粒 子 )と2.1μm 未 満 ( 微 小 粒 子 )に 分 別 し 捕 集 し この 調 査 では2 台 のサンプラーを 同 時 に 稼 働 し それぞれに 石 英 繊 維 ろ 紙 とポリフロン 繊 維 ろ 紙 を 装 着 し( 表 21) 道 沿 道 調 査 では 石 英 繊 維 ろ 紙 を 装 着 し 京 ダイレック 社 のPCIサンプラーにより2.5 μm 以 下 (PM2.5)と2.5~1μm(PM())の 粒 子 を 分 別 捕 集 し 試 料 の 捕 集 方 法 の 詳 細 は Ⅱ 資 料 編 に 示 し (2) 測 定 項 目 と 測 定 方 法 般 環 境 調 査 では 石 英 繊 維 ろ 紙 につて 炭 素 成 分 と 多 環 芳 香 族 炭 化 素 を 測 定 し ポリ フロン 繊 維 ろ 紙 につて 金 属 成 分 と 溶 性 成 分 を 測 定 し 道 沿 道 調 査 では 石 英 繊 維 ろ 紙 につて 炭 素 成 分 と 溶 性 成 分 と 多 環 芳 香 族 炭 化 素 を 測 定 し 表 21 にこれらの 区 分 と 測 定 の 担 当 自 治 体 を 示 し 各 成 分 の 測 定 方 法 の 概 要 を表 22 に 示 し その 詳 細 は Ⅱ 資 料 編 に 示 し

10 調 査 期 間 中 の 気 象 概 況 調 査 期 間 は 道 沿 道 調 査 にあわせて5つに 区 分 ( 般 環 境 調 査 は 夏 期 を 期 間 1 2に 冬 期 を 1) 期 間 4 5に 分 割 )し 午 1 時 を 起 点 に 各 期 間 の 風 速 等 の 観 測 値 を 集 計 し( 表 1) 観 測 値 は 各 気 象 観 測 所 ( 京 熊 谷 宇 都 静 岡 )の 時 別 値 ( 時 間 値 ) 2) を 気 象 庁 のホームページで 閲 覧 し 地 上 天 気 図 ( 午 9 時 図 1 図 2)も 同 様 に ホームページから 転 載 し.1 夏 期 調 査 関 は 年 より 早 7 月 1 日 頃 に 梅 雨 が 明 け 太 洋 高 気 圧 におおわれ しかし 調 査 期 間 中 は 台 風 が 四 国 に2 度 上 陸 し この 影 響 で 曇 り~ 雨 になることが 多 く 快 晴 になる 日 は 少 なか っ 光 化 学 スモッグ 注 意 報 の 発 令 は 期 間 1に 限 られ 1) 期 間 1:7 月 26 日 ( 月 )~7 月 28 日 ( ) [ 般 環 境 調 査 ] 26 日 は 曇 り~ 雷 雨 であっが その 後 は 太 洋 高 気 圧 におおわれて 風 は 弱 く 晴 れ 2) 期 間 2:7 月 28 日 ( )~7 月 日 ( 金 ) [ 般 環 境 調 査 ] 台 風 1 号 の 接 近 により 日 は を 除 て 寄 りの 風 が 強 くとっ 雨 ) 期 間 :7 月 日 ( 金 )~8 月 2 日 ( 月 ) 台 風 が 日 本 海 に 抜 ける1 日 では 曇 り~ 雨 その 後 は 各 地 とも 晴 れ 日 照 時 間 は 最 4) 期 間 4:8 月 2 日 ( 月 )~8 月 4 日 ( ) 高 気 圧 の 影 響 下 にあり おおむね 晴 れ 5) 期 間 5:8 月 4 日 ( )~8 月 6 日 ( 金 ) 4 日 夜 に 台 風 11 号 が 四 国 に 上 陸 6 日 で 曇 り~ 小 雨.2 冬 期 調 査 調 査 期 間 の 始 めと 終 わりは 気 圧 の 谷 や 線 の 影 響 で 曇 り~ 小 雨 となっ 期 間 半 ばには 本 州 を 低 気 圧 が 北 に 進 んで 雨 になっが 通 過 後 は 低 気 圧 に 吹 き 込 む 南 風 によって25 後 で 気 温 が 上 昇 し この 後 は 移 動 性 高 気 圧 に 覆 われ よく 晴 れ 1) 期 間 1:11 月 29 日 ( 月 )~12 月 1 日 ( ) 冬 型 の 気 圧 配 置 が 緩 み 気 圧 の 谷 の 影 響 で 曇 り~ 小 雨 その 後 は 高 気 圧 に 覆 われて 晴 れ 2) 期 間 2:12 月 1 日 ( )~12 月 日 ( 金 ) 高 気 圧 に 覆 われ 晴 れ 放 射 冷 却 により では 氷 点 下 ) 期 間 :12 月 日 ( 金 )~12 月 6 日 ( 月 ) 低 気 圧 が 発 達 しながら 本 州 を 北 進 雨 の 後 強 南 風 で 気 温 が 上 がり 熊 谷 では 夏 日 4) 期 間 4:12 月 6 日 ( 月 )~12 月 8 日 ( ) [ 般 環 境 調 査 ] 低 気 圧 が 去 り 再 び 高 気 圧 に 覆 われて 晴 れ 5) 期 間 5:12 月 8 日 ( )~12 月 1 日 ( 金 ) [ 般 環 境 調 査 ] 高 気 圧 が 海 上 に 移 り 南 海 上 の 線 の 影 響 で 曇 り~ 小 雨 1) 観 測 値 : 電 子 閲 覧 室 2) 天 気 図 :こんにちは! 気 象 庁 です! 4

11 表 1 期 間 各 気 象 観 測 所 の 観 測 値 と 光 化 学 スモッグ 注 意 報 の 発 令 状 況 夏 期 調 査 冬 期 調 査 最 多 風 速 気 温 日 照 時 降 量 最 多 風 速 気 温 日 照 時 降 量 注 意 報 風 向 m/s 間 h/d mm 風 向 m/s 間 h/d mm E N 京 SW N NNE NE 熊 谷 E NW E N 宇 都 NE N ENE NW WSW E SW NW 静 岡 NE WNW ENE N 京 NE NNW NE NNW 熊 谷 E NW E N 宇 都 E N ESE NW WSW E ESE NW 静 岡 ENE WNW S N 京 SSW NNW SSE NNW 熊 谷 SSE NW SSW N 宇 都 S N ESE NNW WSW NNE SSW NW 静 岡 ENE NW S N 京 S NNW SSE NNW 熊 谷 SE WNW SSW SW 宇 都 SSW N ESE NW WSW WSW SE NNW 静 岡 NNW WSW S N 京 SSW NNW S SW 熊 谷 SSE WNW SSW NNW 宇 都 S N ESE NNW WSW ESE W S 静 岡 ENE,S SW 注 意 報 : 光 化 学 スモッグ 注 意 報 発 令 の 有 無 ( 都 県 で 区 分, : 警 報 ), 降 雪 量 : 降 雪 の 深 の 合 計 降 雪 量 cm 5

12 図 1 夏 期 調 査 時 の 天 気 図 ( 成 16 年 7 月 26 日 ~ 8 月 6 日 ) 6

13 図 2 冬 期 調 査 時 の 天 気 図 ( 成 16 年 11 月 29 日 ~12 月 1 日 ) 7

14 4 調 査 結 果 ここでは 4.1 粒 子 状 物 質 濃 度 ~ 4.6 発 生 源 寄 与 の 推 定 で 般 環 境 調 査 の 結 果 を 4.7 道 沿 道 調 査 につて で 道 沿 道 調 査 の 結 果 をとめ 4.1 粒 子 状 物 質 濃 度 本 調 査 の 粒 子 状 物 質 の 捕 集 では イオ ン 成 分 及 び 金 属 成 分 分 析 用 としてポリフ ロンろ 紙 を 炭 素 成 分 及 び 多 環 芳 香 族 炭 化 素 成 分 分 析 用 として 石 英 ろ 紙 を 使 用 してる ポリフロンろ 紙 及 び 石 英 ろ 紙 により 捕 集 れ 粒 子 状 物 質 濃 度 を 比 較 すると 夏 期 調 査 のポリフロンろ 紙 が 欠 測 だっ を 除 き すべての 地 点 で 大 きな 差 は 見 られなかっ 2 種 類 のろ 紙 による TSP 濃 度 (=[ 粗 大 粒 子 濃 度 ]+[ 微 小 粒 子 濃 度 ])の 間 には [ 石 英 ろ 紙 ]=.998 [ポリフロンろ 紙 ] (r=.964 n=5)の 回 帰 直 線 が 得 られ ( 図 411) 両 者 の TSP 濃 度 はよく 致 Y =.998X r=.964, n=5 図 種 類 のろ 紙 の TSP 濃 度 の 関 係 し なお 本 書 では 発 生 源 寄 与 の 推 定 に 石 英 ろ 紙 の 値 を 用 てることから この 章 で は TSP 濃 度 として 石 英 ろ 紙 の 値 を 使 用 し 夏 期 及 び 冬 期 の TSP 濃 度 を 図 412 に 粒 径 別 濃 度 および TSP 濃 度 に 対 する 微 小 粒 子 濃 度 の 割 合 を 図 41 に 示 し 石 英 ろ 紙 (μg/m) 夏 期 冬 期 ポリフロンろ 紙 (μg/m) 濃 度 (μg/m) 4 2 微 小 粒 子 粗 大 粒 子 夏 期 冬 期 図 412 夏 期 及 び 冬 期 のTSP 濃 度 8

15 濃 度 [μg/m] 2 1 夏 期 冬 期 割 合 粗 大 粒 子 微 小 粒 子 微 小 粒 子 の 割 合 割 合 の 均 値 図 41 粗 大 粒 図 41 子 濃 度 粒 子 状 微 物 笑 質 粒 濃 度 子 とTSP 濃 度 濃 とTSP 度 に 対 する 濃 度 微 少 に 粒 対 子 の する 割 合 微 笑 粒 子 の 割 合 (1) 夏 期 調 査 夏 期 の TSP 濃 度 は 15.1~4.4( 均 2.9)μg/m の 範 囲 にあり 昨 年 度 ( 均 26.1μ g/m )に 比 べるとやや 低 濃 度 であっ 今 回 の 調 査 で 最 も 高 濃 度 であっ 地 点 は 次 で であり 最 も 低 濃 度 であっ 地 点 は であっ 粗 大 粒 子 の 濃 度 は 4.5~28.9( 均 11.)μg/m の 範 囲 にあり が 顕 著 に 高 く 次 に 高 の2 倍 程 度 であっ 最 も 低 濃 度 であっのは 次 に であっ 微 小 粒 子 の 濃 度 は 5.5~15.5( 均 9.89)μg/m の 範 囲 であっ 最 も 高 濃 度 であっ 地 点 は 次 で の 順 となり 陸 部 で 高 傾 向 にあっ 最 も 低 濃 度 であっ 地 点 は 次 で であっ TSP 濃 度 に 対 する 微 小 粒 子 の 割 合 は.16~.75( 均.49)であっ 最 も 割 合 が 高 かっ 地 点 は で 最 も 低 かっのは であっ (2) 冬 期 調 査 冬 期 の TSP 濃 度 は 11.5~41.9( 均 29.5)μg/m であり 例 年 どおり 夏 期 を 上 回 る 地 点 が 多 かっ で 高 く 最 も 低 濃 度 であっ 地 点 は 次 で であっ 粗 大 粒 子 の 濃 度 は.9~15.6( 均 1.6)μg/m であっ 最 も 高 濃 度 であっ 地 点 は 次 で であっ 最 も 低 濃 度 であっ 地 点 は であっ なお につ ては 沿 岸 に 位 置 するめ 海 塩 由 来 の 影 響 を 受 けて 例 年 高 濃 度 となるが 今 回 は 低 濃 度 の 結 果 となっ 調 査 期 間 中 の 気 象 状 況 につては 天 候 風 向 風 速 共 に 例 年 と 比 較 し て 特 に 変 わっ 点 は 見 られなく 因 は 不 明 である 微 小 粒 子 の 濃 度 は 7.6~27.8( 均 19.)μg/m であっ とっ 陸 部 で 高 濃 度 であっ 最 も 低 濃 度 であっ 地 点 は 次 で であ っ TSP 濃 度 に 対 する 微 小 粒 子 の 割 合 は.55~.71( 均.64)の 範 囲 であり 地 点 間 の 差 は 夏 期 調 査 ほど 見 られなかっ 9

16 表 411 調 査 地 点 の 地 域 区 分 地 域 区 分 地 点 名 南 関 臨 海 工 業 地 域 南 関 陸 地 域 多 摩 太 洋 岸 地 域 北 関 地 域 清 浄 地 域 * 多 摩 は 成 14 年 度 で は 成 16 年 度 のみ 実 施 () 濃 度 推 移 成 12 年 度 から 16 年 度 での 5 年 間 につて 調 査 地 点 を 表 411 に 示 す 地 域 区 分 に 分 類 し それぞれの 地 域 における 調 査 期 間 中 の 粒 子 状 物 質 (SPM 微 小 粒 子 及 び 粗 大 粒 子 ) の 均 濃 度 推 移 を 図 414 に 示 し なお 図 中 の 全 地 点 は 本 調 査 を 行 なっすべて の 地 点 の 均 値 である TSP 濃 度 の 推 移 を 見 ると 今 年 度 の 夏 期 調 査 は 南 関 臨 海 工 業 地 域 南 関 陸 地 域 北 関 地 域 で 成 15 年 度 よりも 低 くなり 成 14 年 度 以 降 連 続 して 下 がり 続 けてると う 結 果 になっ 太 洋 岸 地 域 は 成 15 年 度 より 大 幅 に 増 加 してるが これは 粗 大 粒 子 の 寄 与 によるものである 方 冬 期 調 査 におては 太 洋 岸 地 域 を 除 くすべての 地 点 で 成 15 年 度 よりも 増 加 し 特 に 南 関 陸 部 での 増 加 が 著 しく 粒 径 別 に 見 ると 微 少 粒 子 が 大 きく 増 加 してることが 分 かる このように 夏 冬 で 異 なる 動 きを 示 してる め 成 15 年 1 月 より 実 施 れてるディーゼル 車 規 制 の 効 果 につては 明 確 な 結 果 は 得 られなかっ ディーゼル 車 規 制 の 有 無 による 過 去 5 年 間 の 微 少 粒 子 濃 度 の 推 移 を 図 415 に 示 す 規 制 地 域 は 京 都 神 奈 県 県 埼 玉 県 の 12 地 点 ( 多 摩 )であり これ 以 外 の 7 地 点 は 規 制 地 域 外 である 規 制 地 域 外 に 関 わらず 夏 期 は 成 14 年 度 以 来 減 少 し 続 けてる が 今 年 度 の 冬 期 は 成 15 年 度 よりも 増 加 し SPM 濃 度 は 気 象 的 な 要 因 でも 大 きく 増 減 するめ 規 制 による 効 果 の 評 価 には 今 後 の 濃 度 推 移 を 見 てく 必 要 がある 1

17 [μg/m ] [μg/m ] 6 5 全 地 点 6 5 南 関 臨 海 工 業 地 域 [μg/m ] 6 5 H12 夏 H1 夏 H14 夏 H15 夏 H16 夏 :TSP : 粗 大 粒 子 南 関 陸 地 域 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 2 : 微 1 小 粒 子 [μg/m ] 6 5 H12 夏 H1 夏 H14 夏 H15 夏 H16 夏 太 洋 岸 地 域 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 H12 夏 H1 夏 [μg/m ] 6 H14 夏 H15 夏 H16 夏 北 関 地 域 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 2 1 H12 夏 [μg/m ] 6 5 H1 夏 H14 夏 H15 夏 H16 夏 清 浄 地 域 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 H12 夏 H1 夏 H14 夏 H15 夏 H16 夏 :TSP : 粗 大 粒 子 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 : 微 小 粒 子 2 1 H12 夏 H1 夏 H14 夏 H15 夏 H16 夏 図 414 調 査 期 間 中 の 濃 度 推 移 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 微 小 粒 子 濃 度 [μg/m] 規 制 地 域 規 制 地 域 外 微 小 粒 子 濃 度 [μg/m] 規 制 地 域 規 制 地 域 外 H12 夏 H1 夏 H14 夏 H15 夏 H16 夏 H12 冬 H1 冬 H14 冬 H15 冬 H16 冬 図 415 ディーゼル 車 規 制 の 有 無 による 微 少 粒 子 濃 度 の 推 移 11

18 年 均 値 (μg/m ) 調 査 年 度 規 制 地 域 規 制 地 域 外 図 416 各 測 定 地 点 における 年 均 値 の 推 移 (4) 調 査 期 間 中 の SPM 濃 度 の 代 表 性 本 調 査 は 夏 期 及 び 初 冬 期 に 各 4 日 間 ずつの 実 施 であるめ 経 年 変 化 につて 考 察 を 行 う 際 には 調 査 期 間 の SPM 濃 度 の 代 表 性 につて 考 慮 する 必 要 がある 図 416 に 成 12 年 度 からの 各 調 査 地 点 における 年 均 値 ( 常 時 監 視 データ)の 推 移 を 示 し 調 査 を 実 施 してる 全 ての 地 点 で 年 均 値 は 減 少 傾 向 となって これをディーゼ ル 車 運 行 規 制 地 域 の 均 値 ( 実 線 )と 規 制 地 域 外 の 均 値 ( 破 線 )に 分 けて 比 較 すると 両 値 の 差 は 12 年 度 から 14 年 度 で 7.7~8.5µg/m の 範 囲 にあっものが 15 年 度 に 4.5µg/m 16 年 度 には 4.µg/m となり 規 制 地 域 の 濃 度 が 規 制 地 域 外 に 近 づて 各 地 点 における 調 査 期 間 中 の SPM 濃 度 ( 常 時 監 視 データ)の 年 均 値 に 対 する 比 を 図 417 に 示 し 年 均 値 に 対 する 比 で 評 価 すると 夏 期 は 冬 期 と 比 べて 地 点 間 のばらつきが 大 きくな って 成 14 年 度 の 夏 期 調 査 期 間 は 年 均 値 に 対 して 約 2 倍 高 濃 度 であっ こ れに 対 して 冬 期 では 夏 期 と 比 べると 地 点 間 のばらつきは 少 なく 年 均 値 に 対 する 変 動 も 小 傾 向 が 見 られ ディーゼル 車 運 行 規 制 に 着 目 し 場 合 規 制 の 成 14 年 度 冬 期 は 規 制 地 域 で 1.4 規 制 地 域 外 で 1.1 規 制 後 の 成 15 年 度 冬 期 は 規 制 地 域 で.6 規 制 地 域 外 で.5 であっ 般 に SPM が 高 濃 度 となりやす 時 期 に 調 査 を 行 ってることを 考 えれば 値 は1 以 上 となることが 予 想 れるめ 成 15 年 度 は 特 に 低 濃 度 の 時 期 に 調 査 が 行 われと 言 える 従 って 成 14 年 度 から 15 年 度 にかけての 濃 度 低 下 につては 過 大 評 価 となる 可 能 性 が 示 唆 れ 成 16 年 度 では 夏 期 初 冬 期 ともに 1 に 近 値 であっ 調 査 を 実 施 し 夏 期 と 初 冬 期 は 首 都 圏 (1 都 県 )では 般 に SPM が 高 濃 度 となりやす 時 期 として 選 定 してるものであるが 首 都 圏 以 外 の 地 域 も 含 め 場 合 その 傾 向 や 程 度 は 異 なると 考 えられる このことは 図 417 から 分 かるように 夏 期 には 首 都 圏 ( 規 制 地 域 )よりその 他 の 地 域 ( 規 制 地 域 外 )が 高 値 であるのに 対 し 冬 期 ではその 他 の 地 域 の 方 が 低 値 となってるこ とからも 支 持 れる 12

19 年 均 値 に 対 する 比 ( 夏 期 ) 調 査 年 度 規 制 地 域 規 制 値 域 外 年 均 値 に 対 する 比 ( 冬 期 ) 調 査 年 度 規 制 地 域 規 制 値 域 外 図 417 調 査 期 間 中 の SPM 濃 度 と 年 均 濃 度 の 比 夏 期 均 値 に 対 する 比 調 査 年 度 規 制 地 域 規 制 地 域 外 冬 期 均 値 に 対 する 比 調 査 年 度 規 制 地 域 規 制 地 域 外 図 418 調 査 期 間 中 の SPM 濃 度 と 季 節 均 濃 度 の 比 夏 期 ( 左 図 )は7 8 月 の 均 濃 度 に 冬 期 ( 右 図 )は 月 の 均 濃 度 に 対 する 比 図 418 は 調 査 期 間 中 の SPM 濃 度 の 季 節 均 値 ( 夏 期 は 7 8 月 の 均 値 冬 期 は 月 の 均 値 )に 対 する 比 である 地 点 毎 の 季 節 代 表 性 につて 評 価 すると 地 点 毎 の 値 のばら つきは 小 くなり 規 制 地 域 ( 首 都 圏 )と 規 制 地 域 外 (それ 以 外 の 地 域 )の 均 値 はほぼ 致 し 全 体 的 な 傾 向 は 図 417 と 同 じであり 成 14 年 度 から 15 年 度 にかけての 濃 度 推 移 が 過 大 評 価 となる 可 能 性 が 示 唆 れ 1

20 4.2 溶 性 成 分 濃 度 (1) 夏 期 調 査 各 地 点 の 粒 子 状 物 質 中 の 溶 性 イオン 濃 度 を図 4211 から図 4218 の 左 側 に 示 し + 粗 大 粒 子 中 の 陽 イオンはNa が.15~6.7( 均 1.27μg/m )であり 昨 年 と 比 べて 約 倍 に 増 加 し 最 も 濃 度 が 高 地 点 は 昨 年 同 様 に であっが 他 の 地 点 と 比 べて 突 出 して 高 かっ そのほかでは などの 沿 岸 部 で 濃 度 が 高 かっ 濃 度 が 最 も 低 地 点 は 昨 年 と 同 じく であっ NH 4 + は~.11( 均 )μg/m K は~.18( 均 )μg/m と 例 年 どおり 低 濃 度 であっ Mg + 2+ ~.7( 均.1)μg/m であっ 全 体 的 に 昨 年 より 濃 度 が 高 かっが が 突 出 + して 高 濃 度 であっ Na 濃 度 が 高 地 点 で 濃 度 が 高 のは 例 年 と 同 じ 傾 向 であ る Ca は~.2( 均.14)μg/m で で 濃 度 が 高 かっ 2+ 陰 イオンではCl は.1~1.57( 均 2.14)μg/m であり Na Mg + 2+ は と 同 じく の 濃 度 が 突 出 して 他 の 地 点 では 沿 岸 部 で 濃 度 が 高 傾 向 が 見 られ 最 も 低 地 点 は であっ NO は.4~.89( 均.64)μg/m であり 昨 年 より 濃 度 は 低 かっ SO は.27~1.7( 均.56)μg/m であっ 粗 大 粒 子 では 例 年 どおり 沿 岸 部 で 海 洋 起 源 と 考 えられるNa Cl の 濃 度 が 高 傾 向 が 見 られ 各 地 点 毎 のNa Mg + 2+ Cl の 濃 度 の 比 率 はほぼ 致 して ではこ れら 成 分 が 他 の 地 点 より 特 に 高 濃 度 であり 海 塩 粒 子 が 多 く 含 れてると 考 えられ 微 小 粒 子 中 の 陽 イオンは Na が~1.24( 均.28)μg/m であっ NH は.45~ ( 均.81)μg/m であり 昨 年 の 半 分 以 下 となっ K は~.12( 均.6) μg/m Mg が~.1( 均 )μg/m Ca は~.7( 均 )μg/m であっ + 2+ 陰 イオンではCl は.~1.1( 均.21)μg/m であっ 微 小 粒 子 中 のNa Mg Cl も 他 の 地 点 と 比 べ で 特 に 高 濃 度 であり 海 塩 粒 子 が 微 小 粒 子 側 にも 捕 集 れも のと 考 えられ NO では.~.28( 均.15)μg/m であり 全 地 点 で 低 濃 度 であっ SO 4 2 は1.49~6.2( 均 2.68)μg/m であり 昨 年 より 濃 度 が 低 かっ で 濃 度 が 高 かっ 全 体 的 な 傾 向 ではNa Mg Ca Cl NO は 粗 大 粒 子 に 多 く 存 在 し NH 4 SO4 は 微 小 粒 子 に 多 く 存 在 して 次 に 各 イオン 成 分 の 当 量 濃 度 比 を図 4221 から図 4224 の 左 側 に 示 し 陽 イオンは + + 粗 大 粒 子 では 全 ての 地 点 でNa が 最 も 多 かっ 微 小 粒 子 では を 除 く 全 地 点 で NH4 の 割 合 が 高 かっ 陰 イオンは 粗 大 粒 子 では を 除 く 地 点 でCl の 割 合 が 最 も 高 かっ 2 と ではNO の 割 合 が 高 く ではSO4 の 割 合 が 高 かっ 微 小 粒 子 では 全 地 点 で SO 4 2 の 割 合 が 最 も 高 かっ (2) 冬 期 調 査 各 地 点 における 粒 子 状 物 質 中 の 溶 性 イオン 濃 度 を図 4211 から図 4218 の 右 側 に 示 + し 粗 大 粒 子 中 の 陽 イオンはNa が.18~1.( 均.5)μg/m であっ で 最 も 濃 度 が 高 かっが でも 高 かっ NH は~.7( 均 )μg/m K は

21 2+ 2+ ~( 均 )μg/m Mg は~.1( 均.6)μg/m であっ Ca は.7 ~.5( 均.2)μg/m で 南 関 を 中 心 に 濃 度 が 高 傾 向 が 見 られ 陰 イオンでは Cl は.12~1.9( 均.7)μg/m で Na Mg + 2+ と 同 様 に で 濃 度 が 高 2 傾 向 が 見 られ NO は.4~1.12( 均.85)μg/m SO4 は.25~.6( 均.4) μg/m の 範 囲 であっ + + 微 小 粒 子 中 の 陽 イオンではNa は~.18( 均.11)μg/m と 低 濃 度 であっ NH4 + は.67~2.87( 均 1.47)μg/m で 昨 年 よりやや 増 加 して K は~.24( 均.12) μg/m Mg は~( 均 )μg/m Ca は~.9( 均 )μg/m であっ 陰 イオンではCl は.~1.81( 均.44)μg/m であり 昨 年 の 約 2 倍 であっ が 他 の 地 点 より 高 濃 度 であっ NO は.1~4.7( 均 1.64)μg/m で 特 に 濃 度 が 低 かっ 昨 年 と 比 べて 増 加 し 濃 度 が 高 かっのは であり 陸 部 で 高 傾 向 が 見 られ SO4 2 は1.91~.52( 均 2.6) μg/m であり ほぼ 昨 年 並 みであっ 地 点 間 の 濃 度 差 も 少 なかっ 冬 期 調 査 における 全 体 的 な 傾 向 としてはNa Mg Ca Cl は 粗 大 粒 子 に 多 く 含 れ るのに 対 しNH 4 K NO SO4 は 微 小 粒 子 に 多 く 存 在 して 各 イオン 成 分 の 当 量 比 を図 4221 から図 4224 の 右 側 に 示 し 陽 イオンは 粗 大 粒 + 子 では を 除 く 全 地 点 でNa の 割 合 が 高 く 次 に 多 のはCa は 全 ての 地 点 でNH 4 + の 割 合 が 最 も 高 かっ 2 + であっ 微 小 粒 子 で 陰 イオンは 粗 大 粒 子 では 地 点 間 のばらつきはあるものの 沿 岸 部 でCl の 割 合 が 高 傾 向 2 が 見 られるが NO SO4 も 比 較 的 多 く 存 在 して 微 小 粒 子 では 全 ての 地 点 で SO の 割 合 が 高 かっが でややCl の 割 合 が 高 くなって

22 16 粒 子 状 物 質 中 のナトリウムイオン 濃 度 図 4211 粒 子 状 物 質 中 のアンモニウムイオン 濃 度 図 4212 粒 子 状 物 質 中 のカリウムイオン 濃 度 図 421 粒 子 状 物 質 中 のマグネシウムイオン 濃 度 図 Mg 2+ 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 冬 期 夏 期 K + 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 冬 期 夏 期 NH4 + 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 夏 期 冬 期 Na + 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 夏 期 冬 期 6.7

23 17 粒 子 状 物 質 中 のカルシウムイオン 濃 度 図 4215 粒 子 状 物 質 中 の 塩 化 物 イオン 濃 度 図 4216 粒 子 状 物 質 中 の 硝 酸 イオン 濃 度 図 4217 粒 子 状 物 質 中 の 硫 酸 イオン 濃 度 図 Ca 2+ 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 冬 期 夏 期 Cl 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 冬 期 夏 期 NO 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 冬 期 夏 期 SO4 2 濃 度 (μg/m ) 粗 大 微 小 冬 期 夏 期

24 18 粗 大 粒 子 中 の 陽 イオン 当 量 濃 度 比 図 4221 微 小 粒 子 中 の 陽 イオン 当 量 濃 度 比 図 4222 粗 大 粒 子 中 の 陰 イオン 当 量 濃 度 比 図 422 微 小 粒 子 中 の 陰 イオン 当 量 濃 度 比 図 4224 % 2% 4% 6% 8% 1% Na+ NH4+ K+ Mg++ Ca++ 夏 期 粗 大 冬 期 粗 大 % 2% 4% 6% 8% 1% Na+ NH4+ K+ Mg++ Ca++ 夏 期 微 小 冬 期 微 小 % 2% 4% 6% 8% 1% Cl NO SO4 夏 期 粗 大 冬 期 粗 大 % 2% 4% 6% 8% 1% Cl NO SO4 夏 期 微 小 冬 期 微 小

25 ()イオン 当 量 関 係 夏 期 冬 期 粗 大 微 小 粒 子 ごとの 全 陽 イオン 全 陰 イオンの 当 量 関 係 を図 42 に 示 し 各 期 間 の 粗 大 微 小 粒 子 につて 陽 イオン: 陰 イオンはほぼ1:1で 対 応 して + + 粗 大 粒 子 中 のNa とCl の 当 量 濃 度 の 関 係 を図 424 に 示 し 近 年 Na Cl の 対 応 が しばしば1:1から 大 きくCl 不 足 側 にずれる 傾 向 が 見 られるが 今 年 度 は 夏 期 におても + ほぼ1:1で 対 応 しており Cl /Na は1.1であっ 図 には 示 なかっが 微 小 粒 子 中 のNH4 では 例 年 どおり 夏 期 はNH4 とSO4 がほぼ 1:1となるのに 対 し 冬 期 ではNH NH4Cl NH4NO (NH 4) 2SO4の 形 での 存 在 が 示 唆 れ と 全 陰 イオンが1:1となり 夏 期 は(NH ) SO 冬 期 は 夏 期 冬 期 全 陰 イオン(neq/m ) 2 1 夏 期 粗 大 夏 期 微 小 冬 期 粗 大 冬 期 微 小 Cl (neq/m ) 全 陽 イオン(neq/m ) Na + (neq/m ) 図 42 粒 子 状 物 質 中 の 全 陽 イオン 図 粗 大 粒 子 中 のNa とCl の 全 陰 イオンの 当 量 関 係 当 量 関 係 (4) 経 年 推 移 今 年 度 調 査 を 行 っ 地 点 につて 図 4251 から図 4258 に 溶 性 成 分 濃 度 の 経 年 変 化 を 示 し 昨 年 では 各 成 分 とも 夏 期 冬 期 の 粗 大 微 小 粒 子 全 ての 推 移 を 示 し が グラフの 煩 雑 化 を 避 けるめ 低 濃 度 かつ 推 移 に 変 化 が 見 られな 部 分 は 省 略 し 各 成 分 では Na Mg Ca は 粗 大 粒 子 につて NH 4 K SO4 につては 微 小 粒 子 につてのみ 示 し Cl NO は 夏 期 粗 大 粒 子 と 冬 期 微 小 粒 子 につて 示 し 図 426 に 各 成 分 の 全 地 点 均 濃 度 の 推 移 を 図 427 に 粒 子 状 物 質 中 の 割 合 の 推 移 を 示 し 図 428 に 全 地 点 の 常 時 監 視 データの 均 値 の 推 移 を 示 し 経 年 推 移 を 評 価 する 際 には 調 査 期 間 の 年 度 及 び 季 節 代 表 性 につて 考 慮 するが 必 要 あり 4.1(4) から 特 に 成 15 年 度 の 冬 期 は 低 濃 度 の 時 期 に 調 査 が 行 われことが 分 かるが 過 去 7 年 + 間 につて 夏 期 冬 期 に 特 徴 的 な 成 分 の 推 移 を 以 下 に 述 べる 夏 期 粗 大 粒 子 中 のNa Cl は 主 に 海 塩 粒 子 が 起 源 と 考 えられ 気 象 の 影 響 を 大 きく 受 けるめ 年 度 間 の 濃 度 変 動 が 大 き 成 16 年 度 は 成 11 年 度 に 次 で 濃 度 が 高 が 粉 じん 中 の 割 合 でみるとほぼ 同 + + 程 度 であっ 粗 大 粒 子 中 のNa とCl の 濃 度 を 比 較 すると 濃 度 の 高 時 期 にはCl >Na + であるが 成 年 度 のように 低 濃 度 の 年 はCl <Na となって このときに は 粗 大 粒 子 中 のNO 濃 度 が 高 くなる 傾 向 があり 光 化 学 反 応 により 生 成 する 硝 酸 (HNO )と 19

26 2 NaCl 中 のCl との 置 換 反 応 が 示 唆 れる 夏 期 微 小 粒 子 に 特 徴 的 なSO4 は HNOと 同 じく 主 に 光 化 学 反 応 による 二 次 生 成 と 考 えられるめ 夏 期 粗 大 粒 子 中 のNO 濃 度 が 増 加 し + 粗 大 粒 子 中 のNa Cl 濃 度 の 低 成 年 度 に 濃 度 が 高 くなって 夏 期 微 小 粒 子 中 のSO 4 2 の 割 合 は 成 1 年 度 以 降 高 レベルを 維 持 しており 微 小 粒 子 に 占 める 硫 酸 アンモニウム(NH 4) 2SO4の 割 合 は 約 4 割 後 となって 冬 期 の 微 小 粒 子 では Cl 濃 度 に 顕 著 な 減 少 傾 向 が 見 られ NO も 年 度 間 の 変 動 はあるものの 概 ね 減 少 傾 向 が 見 られ NO 濃 度 につて は 成 15 年 度 に 大 幅 に 濃 度 が 低 下 しが 成 16 年 度 は 若 干 増 加 しものの 低 濃 度 で 推 移 して これに 対 し て SO 4 2 濃 度 はほとんど 変 化 してなめ 割 合 でみると 微 増 傾 向 となって 陰 イオンを 中 和 して 粒 子 化 してると 考 えられるNH ると 考 えられるが 経 年 的 にはほぼ ばで 推 移 して 4 + はこれらの 陰 イオン 成 分 の 合 計 で 決 2

27 21 粒 子 状 物 質 ( 粗 大 粒 子 ) 中 のナトリウムイオン 濃 度 4251 粒 子 状 物 質 ( 微 小 粒 子 ) 中 のアンモニウムイオン 濃 度 図 4252 粒 子 状 物 質 ( 微 小 粒 子 ) 中 のカリウムイオン 濃 度 図 425 粒 子 状 物 質 ( 粗 大 粒 子 ) 中 のマグネシウムイオン 濃 度 図 Na + 濃 度 (μg/m ) H16 粗 大 H15 粗 大 H14 粗 大 H1 粗 大 H12 粗 大 H11 粗 大 H1 粗 大 夏 期 冬 期 NH4 + 濃 度 (μg/m ) H16 微 小 H15 微 小 H14 微 小 H1 微 小 H12 微 小 H11 微 小 H1 微 小 夏 期 冬 期 K + 濃 度 (μg/m ) H16 微 小 H15 微 小 H14 微 小 H1 微 小 H12 微 小 H11 微 小 H1 微 小 夏 期 冬 期 Mg 2+ 濃 度 (μg/m ) H16 粗 大 H15 粗 大 H14 粗 大 H1 粗 大 H12 粗 大 H11 粗 大 H1 粗 大 夏 期 冬 期

28 22 粒 子 状 物 質 ( 粗 大 粒 子 ) 中 のカルシウムイオン 濃 度 図 4255 (a) 夏 期 粗 大 粒 子 (b) 冬 期 微 小 粒 子 粒 子 状 物 質 中 の 塩 化 物 イオン 濃 度 図 4256 (a) 夏 期 粗 大 粒 子 (b) 冬 期 微 小 粒 子 粒 子 状 物 質 中 の 硝 酸 イオン 濃 度 図 4257 粒 子 状 物 質 ( 微 小 粒 子 ) 中 の 硫 酸 イオン 濃 度 図 Ca 2+ 濃 度 (μg/m ) H16 粗 大 H15 粗 大 H14 粗 大 H1 粗 大 H12 粗 大 H11 粗 大 H1 粗 大 夏 期 冬 期 SO4 2 濃 度 (μg/m ) H16 微 小 H15 微 小 H14 微 小 H1 微 小 H12 微 小 H11 微 小 H1 微 小 夏 期 冬 期 Cl 濃 度 (μg/m ) H16 粗 大 H15 粗 大 H14 粗 大 H1 粗 大 H12 粗 大 H11 粗 大 H1 粗 大 夏 期 Cl 濃 度 (μg/m ) H16 微 小 H15 微 小 H14 微 小 H1 微 小 H12 微 小 H11 微 小 H1 微 小 冬 期 NO 濃 度 (μg/m ) H16 粗 大 H15 粗 大 H14 粗 大 H1 粗 大 H12 粗 大 H11 粗 大 H1 粗 大 夏 期 NO 濃 度 (μg/m ) H16 微 小 H15 微 小 H14 微 小 H1 微 小 H12 微 小 H11 微 小 H1 微 小 冬 期

29 4 2 1 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 濃 度 (μg/m ) 夏 期 粗 大 粒 子 冬 期 濃 度 (μg/m ) 夏 期 微 小 粒 子 冬 期 Na+ NH4+ K+ Mg++ Ca++ Cl NO SO4 粉 じん 量 (.1) H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 図 426 各 イオンの 全 地 点 均 濃 度 の 推 移 粉 じん 中 の 割 合 (wt%) 2 1 夏 期 粗 大 粒 子 冬 期 粉 じん 中 の 割 合 (wt%) 夏 期 微 小 粒 子 冬 期 Na+ NH4+ K+ Mg++ Ca++ Cl NO SO4 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 図 427 粒 子 状 物 質 中 の 各 イオンの 割 合 の 推 移 8 夏 期 8 冬 期 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 SO2 1(ppb) Ox(ppb) NO(ppb) NO2(ppb) SPM(μg/m) 風 速 (m/s) 温 度 ( ) 湿 度.1(%) 図 428 各 調 査 期 間 中 の 常 時 監 視 データ 全 地 点 均 値 の 推 移 2

30 (5) 放 射 化 分 析 結 果 との 比 較 図 429 に 放 射 化 分 析 法 とイオンクロマトグラフ 法 による 分 析 値 の 比 較 を 示 し Naと Naイオン ClとClイオンはほぼ1:1で 対 応 しており 両 者 の 濃 度 はほぼ 同 じであっ こ れに 対 してCaとCaイオン MgとMgイオンでは 放 射 化 分 析 の 方 が 高 値 を 示 しことから これらはイオンとしてではなく 不 溶 性 の 形 態 での 存 在 が 示 唆 れる (a) Cl (b) Na 5 4 粗 大 微 小 粗 大 微 小 イオン 2 イオン 放 射 化 1 2 放 射 化 (c) Mg (d) Ca 1..8 粗 大 微 小 1.5 粗 大 微 小 イオン.6.4 イオン 放 射 化 放 射 化 図 429 イオンクロマトグラフ 法 と 放 射 化 分 析 法 による 分 析 値 の 比 較 ( 単 位 μg/m ) イオンはイオンクロマトグラフ 法 による 値 放 射 化 は 放 射 化 分 析 による 値 を 示 す 24

31 4. 炭 素 成 分 濃 度 各 測 定 地 点 の 夏 期 及 び 冬 期 調 査 における 粗 大 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 を 図 41 に, 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 を 図 42 に 示 し (1) 粗 大 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 粗 大 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 は, 夏 期 調 査 では 有 機 炭 素 (OC)が.2( )~1.5( )mg/m, 均 で.7mg/m となり, 元 素 状 炭 素 (EC)が ( )~.4( )mg/m, 均 で.1mg/m となっ OC,EC 共 に 近 年 にな 低 濃 度 になっが,これはサンプリング 期 間 中 に 関 地 方 に 接 近 し 台 風 1 号 による 降 雨 の 影 響 を 受 けめと 思 われる 冬 期 調 査 では 有 機 炭 素 が.1( )~1.2( )mg/m, 均 で.7mg/m となり, 元 素 状 炭 素 が ( )~1.( )mg/m, 均 で.mg/m となっ ( 有 機 炭 素 / 元 素 状 炭 素 ) 濃 度 比 は 全 地 点 均 で 夏 期 が 5.6, 冬 期 が 2.6 であり, 夏 期 の EC の 低 下 が 如 実 に 表 れ (2) 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 微 小 粒 子 中 の 有 機 炭 素 は, 夏 期 調 査 で.( )~2.1( )mg/m, 均 で 1.mg/m となり, 冬 期 調 査 では.8( )~.6( )mg/m, 均 で 2.4mg/m となっ 昨 年 度 は 夏 期, 冬 期 とも 2mg/m を え 測 定 地 点 が 各 地 点 あり, 冬 期 の1 地 点 は 4mg/m を 超 え 今 年 度 は 夏 期 で 2mg/m を え 地 点 は のみであっ 冬 期 では,4mg/m を え 地 点 はなかっが,mg/m を え 地 点 は,,, と4 地 点 を 数 え 夏 期 冬 期 OC EC 濃 度 ( g/m ) 図 41 粗 大 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 5 夏 期 冬 期 OC EC 4 濃 度 ( g/m ) 2 1 図 42 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 濃 度 25

32 元 素 状 炭 素 は, 夏 期 調 査 で ( )~2.( )mg/m, 均 で 1.2mg/m であり, 冬 期 調 査 では.9( )~4.( )mg/m, 均 で 2.8mg/m であっ 今 年 度 の 調 査 では, 昨 年 度 の 調 査 結 果 とは 逆 に, 微 小 粒 子 中 の 元 素 状 炭 素 濃 度 は 全 地 点 で 冬 期 に 高 くなっ,( 有 機 炭 素 / 元 素 状 炭 素 ) 濃 度 比 を 比 較 すると, 夏 期 は.8, 冬 期 は.87 となり,ほぼ 等 し 値 となっ, 昨 年 の 濃 度 比 は 夏 期 に.55 であり, 冬 期 は.7 であっので, 元 素 状 炭 素 の 占 める 割 合 が 昨 年 度 より 低 下 し () 粒 子 状 物 質 中 の 炭 素 成 分 含 有 率 各 測 定 地 点 の 夏 期 及 び 冬 期 調 査 における 粗 大 粒 子 中 の 炭 素 成 分 含 有 率 を 図 4 に, 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 含 有 率 を 図 44 に 示 し 粗 大 粒 子 中 の 有 機 炭 素 の 含 有 率 は, 夏 期 で 7.9%, 冬 期 で 6.9%となり, 昨 年 度 の 夏 期 1.5%, 冬 期 8.8%と 比 べて 低 下 し 夏 期 で 最 も 高 かっのは と の 19.2%であり,1%を 超 え 地 点 は 他 に,,, があっ 冬 期 に 最 も 高 かっのは の 1.6%であり, 次 で 高 かっのは で,1%を 超 えのは だけであっ 有 機 炭 素 濃 度 が 高 濃 度 を 示 しのは,ずれも 都 心 部 を 大 きく 離 れ 測 定 地 点 であっ 元 素 状 炭 素 の 均 含 有 率 は 夏 期 で 1.2%, 冬 期 で 2.4%となり, 有 機 炭 素 と 同 様 に 昨 年 度 の 夏 期 4.4%, 冬 期.6%と 比 べて 低 下 し 粗 大 粒 子 では, 有 機 炭 素 含 有 率 が 元 素 状 炭 素 含 有 率 よりも 大 きくなる 傾 向 にあっ 微 小 粒 子 中 の 有 機 炭 素 の 均 含 有 率 は, 夏 期 1.1%, 冬 期 12.7%で, 昨 年 度 の 夏 期 9.9%, 冬 期 1.%と 比 べると 夏 期 に 高 くなり, 冬 期 で 低 下 し, 地 点 間 の 差 は 冬 期 のほうが 大 きくなっ 夏 期 冬 期 OC EC 含 有 率 (%) 2 1 図 4 粗 大 粒 子 中 の 炭 素 成 分 含 有 率 夏 期 冬 期 OC EC 含 有 率 (%) 2 1 図 44 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 含 有 率 26

33 方, 元 素 状 炭 素 の 含 有 率 は 夏 期 で 1.~19.%( 均 12.1%), 冬 期 で 1.8~21.%( 均 14.7%) と 地 点 差 が 大 きくなっ 成 15 年 度 の 元 素 状 炭 素 の 含 有 率 は, 夏 期 で 1.5~1.4%( 均 17.5%), 冬 期 で 12.1~27.5%( 均 19.2%)であり,それぞれ 5% 後 の 減 少 を 示 し 夏 期 で 2%を 超 え 地 点 は1つもなく, 逆 に 1%を 下 回 っ 地 点 は,,,, の4 地 点 もあり, では 1.%でしかなかっ 冬 期 でも 2%を 超 えのは のみであっが, 全 地 点 で 含 有 率 は 1%を 超 えて 微 小 粒 子 中 の 元 素 状 炭 素 は 主 にディーゼル 排 気 粒 子 に 起 因 することが 知 られており,その 含 有 率 はディーゼル 排 気 粒 子 の 負 荷 を 示 すことになる 従 って, 元 素 状 炭 素 の 減 少 の 理 由 としては, 気 象 上 の 要 因 が 第 に 挙 げられるが, 成 15 年 1 月 に 施 行 れディーゼル 車 排 出 規 制 の 効 果 が 順 調 に 現 れてる 可 能 性 もある (4) 粒 子 状 物 質 中 の 炭 素 成 分 組 成 夏 期 及 び 冬 期 の 全 データ( 夏 期 n=18, 冬 期 n=18)により, 粗 大 粒 子 及 び 微 小 粒 子 中 の 全 炭 素 (TC) 濃 度 と 元 素 状 炭 素 濃 度 及 び 有 機 炭 素 濃 度 の 関 係 を 図 45 及 び 図 46 に 示 し OC EC(mg/m ) 夏 期 OC EC y =.878 x y =.122 x OC EC(mg/m ) 冬 期 OC EC y =.675 x y =.25 x TC(mg/m ) 1 2 TC(mg/m ) 図 45 夏 期 及 び 冬 期 の 粗 大 粒 子 中 のTCとOC 及 びECの 関 係 OC EC(mg/m ) 2 1 夏 期 OC EC y =.542 x y =.458 x OC EC(mg/m ) 冬 期 OC EC y =.52 x y =.468 x TC(mg/m ) TC(mg/m ) 図 46 夏 期 及 び 冬 期 の 微 小 粒 子 中 のTCとOC 及 びECの 関 係 27

34 図 45 に 示 しとおり, 粗 大 粒 子 では 炭 素 成 分 組 成 ( 有 機 炭 素 と 元 素 状 炭 素 の 割 合 )に 季 節 差 のあることが 認 められ, 元 素 状 炭 素 が 夏 期 で 12.2%(r=.54), 冬 期 では 2.5%(r=.85)となり, 冬 期 で 高 くなっ, 夏 期 は 大 きくばらつが, 冬 期 は 直 線 上 に 増 加 して 成 15 年 度 では, 元 素 状 炭 素 は 夏 期 で 2.8%, 冬 期 で 21.6%となっており, 成 14 年 度 では 夏 期 に 6.6% (r=.79), 冬 期 に 45.1%(r=.92)となり, 冬 期 に 高 くなってことから, 成 16 年 度 では 成 14 年 度 と 同 様 に 夏 期 に 低 く, 冬 期 に 高 パターンであっ, 元 素 状 炭 素 濃 度 は 年 々 下 が る 傾 向 にあっ 図 46 は 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 組 成 を 示 し 物 であるが, 夏 期 及 び 冬 期 とも 高 相 関 が 見 ら れ 夏 期 の 元 素 状 炭 素 が 54.2%(r=.92), 有 機 炭 素 が 45.8%(r=.9)であり, 冬 期 の 元 素 状 炭 素 が 5.2%(r=.94), 有 機 炭 素 が 46.8%(r=.95)となっ 夏 期 と 冬 期 の 炭 素 成 分 につて 統 合 すると, 元 素 状 炭 素 が 5.4%(r=.97), 有 機 炭 素 が 46.6%(r=.97)となっが, 元 素 状 炭 素 と 有 機 炭 素 の 濃 度 が 今 でになほど 非 常 に 近 値 となっ 近 年, 総 炭 素 中 の 元 素 状 炭 素 と 有 機 炭 素 の 濃 度 差 が 減 少 する 傾 向 にあり, 同 時 に 総 炭 素 濃 度 も 低 下 してることから,それぞれの 関 連 を 成 1 年 度 以 降 のデータを 用 て 図 47 に 示 し 総 炭 素 濃 度 が 低 下 するに 従 って OC の 割 合 が 増 加 し(y=1.77x+49.18,r=.79),EC の 割 合 が 減 少 しており(y=1.77x+5.82,r=.79), 総 炭 素 濃 度 が になるときはほぼ 5%に 収 束 し, 図 48 に 現 しように, 各 炭 素 成 分 の 経 年 変 化 を 見 ると EC の 増 減 が 総 炭 素 濃 度 の 増 減 に 直 結 しており, 元 素 状 炭 素 濃 度 の 減 少 が 総 炭 素 濃 度 の 低 下 の 主 因 であることが 示 唆 れ OC EC(%) OC EC y = 1.77 x 濃 度 (mg/m) TC OC EC 2 1 y = 1.77 x TC(mg/m ) H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 図 47 微 小 粒 子 中 の 総 炭 素 濃 度 (TC)と 総 炭 素 中 図 48 微 小 粒 子 中 の 各 炭 素 成 分 の 経 年 変 化 の OC 及 び EC の 関 係 (5) ディーゼル 規 制 地 域 と 規 制 地 域 外 での 比 較 成 15 年 1 月 に 京 都, 埼 玉 県, 神 奈 県, 県 の1 都 県 でディーゼル 車 排 出 ガス 規 制 が 施 行 れてから,ディーゼル 車 排 出 粒 子 は 減 少 しと 言 われてる 微 小 粒 子 中 の 元 素 状 炭 素 はディーゼル 車 排 出 粒 子 の 指 標 とれてるので,ディーゼル 規 制 地 域 外 で 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 につて 比 較 し ず, 夏 期 につて 比 較 すると, 規 制 地 域 の 元 素 状 炭 素 が 5.9%(r=.91)であっのに 対 し, 規 制 地 域 外 では 54.4%(r=.85)となっ( 図 49) 冬 期 につて 比 較 すると, 規 制 地 域 の 元 28

35 素 状 炭 素 が 52.%(r=.97)であっのに 対 し, 規 制 地 域 外 では 55.8%(r=.92)であっ( 図 41) ディーゼル 規 制 直 の 成 15 年 度 の 夏 期 では, 規 制 地 域 の 元 素 状 炭 素 が 65.%(r=.97), 規 制 地 域 外 では 65.2%(r=.96)であり, 成 14 年 度 の 冬 期 では, 規 制 地 域 の 元 素 状 炭 素 は 7.7% (r=1.), 規 制 地 域 外 では 67.1%(r=.96)であっ ディーゼル 規 制 後 で 比 較 すると, 規 制 後 に 規 制 地 域 外 共 に EC の 割 合 が 大 きく 低 下 して そこで, 規 制 地 域 外 での 微 小 粒 子 中 の 炭 素 成 分 における EC の 割 合 の 経 年 推 移 を 見 ( 図 411) ず, 夏 期 を 見 ると, 成 12~14 年 にかけては 規 制 地 域 で 高 かっが, 成 15 年 以 降 はほぼ 同 等 であっ 冬 期 を 見 ると, 成 1~14 年 で 規 制 地 域 で 高 かっが, 成 15 年 でほぼ 同 等 となり, 成 16 年 では 逆 転 し これらの 結 果 は,ディーゼル 規 制 が 始 っ 成 15 年 を 境 に, 規 制 地 域 外 の 差 が 見 られなくなっことを 示 し, 先 ほどあげ 図 48 でも,ディーゼル 規 制 が 施 行 れ 成 15 年 度 に 微 小 粒 子 中 の EC が 大 きく 減 少 しことが 示 れて OC EC(mg/m ) 規 制 地 域 OC EC y =.59 x y =.461 x OC EC(mg/m ) 規 制 地 域 外 OC EC y =.544 x y =.456 x 1 2 TC (mg/m ) TC (mg/m ) 図 49 夏 期 の 微 小 粒 子 中 のディーゼル 規 制 地 域 と 規 制 地 域 外 とのTCとOC 及 びECの 比 較 OC EC(mg/m ) 規 制 地 域 OC EC y =.52 x y =.48 x OC EC(mg/m ) 規 制 地 域 外 OC EC y =.558 x y =.442 x TC (mg/m ) TC (mg/m ) 図 41 冬 期 の 微 小 粒 子 中 のディーゼル 規 制 地 域 と 規 制 地 域 外 とのTCとOC 及 びECの 比 較 29

36 以 上 の 結 果 から,ディーゼル 規 制 の 影 響 により 規 制 地 域 で 元 素 状 炭 素 が 減 少 しように 見 える が, 夏 期 冬 期 共 に4 日 間 ずつとう 短 サンプリング 期 間 のめに 時 期 的 な 誤 差 が 生 じやすう え, 成 15,16 年 度 の 夏 期 のサンプリング 時 に 台 風 の 接 近 などとっ 気 象 要 因 等 の 影 響 を 受 け 可 能 性 もある ディーゼル 規 制 の 効 果 を 証 明 するめには, 今 後 も 実 態 調 査 を 続 けてく 必 要 があると 思 われる EC(%) 4 規 制 地 域 規 制 地 域 外 EC(%) 4 規 制 地 域 規 制 地 域 外 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 図 411 夏 期 ( 左 ) 及 び 冬 期 ( 右 )のディーゼル 規 制 地 域 外 のTC 中 のECの 割 合 の 経 年 推 移

37 4.4 多 環 芳 香 族 炭 化 素 成 分 濃 度 粒 子 状 物 質 に 含 れる 多 環 芳 香 族 炭 化 素 (PAHs)のうち,ろ 紙 で 捕 集 可 能 なベンゾ(k)フルオ ランテン(BkF ),ベンゾ(a)ピレン(BaP),ベンゾ(ghi)ペリレン(BghiP)につて 分 析 し これら 成 分 のうち 国 際 がん 研 究 機 関 (IARC)ではBaPにつてヒトに 対 して 発 ガン 性 の 可 能 性 が 高 グループ2Aに,BkFにつては,ヒトに 対 して 発 ガン 性 の 可 能 性 があるグループ2Bに 評 価 してる BaPは 成 8 年 の 大 気 汚 染 防 止 法 の 改 正 で 定 められ 有 害 大 気 汚 染 物 質 の 優 先 取 組 物 質 でもあるが, 米 国 EPAでの 発 ガン 性 評 価 ではB2(ヒトに 対 して 発 ガン 性 を 証 明 するデータが 不 十 分 である 物 質 )に 分 類 れてる BkFにつても 米 国 EPAでの 発 ガン 性 評 価 ではB2である 方,BghiPはIARCでは 発 ガン 性 の 評 価 ができな 物 質 のグループに 分 類 れてるが, 動 物 実 験 ではBaPと 混 合 投 与 すると,BaPの 発 ガン 性 を 増 強 する 例 が 報 告 れてる (1) PAHs 成 分 濃 度 地 点 別 の 粗 大 粒 子 と 微 小 粒 子 とを 合 計 しPAHs 各 成 分 濃 度 を図 441 に 示 し 夏 期 のPAHs 各 成 分 濃 度 は, BkFがng/m ( )~.19ng/m ( ),BaPがng/m ( )~.22ng/m ( ),BghiPがng/m ( )~.7ng/m ( )の 範 囲 であっ, 夏 期 の 算 術 均 濃 度 はBkFが.62ng/m,BaPが.62ng/m,BghiPが.12ng/m であっ 方, 冬 期 のPAHs 各 成 分 濃 度 はBkFがng/m ( )~.55ng/m ( ),BaPがng/ m ( )~.62ng/m ( ), BghiPが.8ng/m ( )~1.2ng/m ( )の 範 囲 であっ 冬 期 の 算 術 均 濃 度 はBkFが.286ng/m,BaPが.292ng/m,BghiPが.6ng/m であっ PAHs 成 分 が 粒 子 状 物 質 に 占 める 割 合 につては, 夏 期 が1~2ppm, 冬 期 は15~58ppmと 比 較 的 広 範 囲 であっ 同 地 点 におけるPAHsの 冬 期 / 夏 期 濃 度 比 をみるとBkFが1.4( )~16.2( )で 均 6.8 倍,BaPが1.( )~17.6( )で 均 7.1 倍,BghiPが1.6( )~15.9( )で 均 6.8 倍 と, 年 以 上 に 全 地 点 で 冬 期 に 濃 度 がかなり 高 くなる 現 象 が 見 られ ng/m 夏 期 冬 期 BkF BaP BghiP.2 (2) PAHsの 粒 径 別 存 在 割 合 図 441 地 点 別 PAHs 濃 度 PAHsは 化 石 燃 料 等 の 燃 焼 過 程 から 不 完 全 燃 焼 によって 生 成 すること, 今 回 分 析 対 象 の 成 分 が 通 常 粒 子 状 で 存 在 することを 考 え 合 わせると, 微 小 粒 子 側 に 偏 って 存 在 することが 予 想 れ る ここ 数 年 の 調 査 では 微 小 粒 子 中 の 存 在 率 は 冬 期 でほぼ9% 以 上, 夏 期 で7~9%であるこ とが 確 認 れてる 今 回 の 調 査 では 夏 期 は9~98%と 広 範 囲 で, はBaPが5%を 下 回 り, も7% 未 満 で, 他 にも8%を 下 回 る 地 点 がくつか 見 られ, 例 年 よりも 粗 大 粒 子 側 にシフ トして 方, 冬 期 は8~97% 以 上 であり 例 年 に 近 結 果 であっが, 若 干 低 めであっ 1

38 () PAHs 成 分 間 の 関 係 成 分 の 濃 度 の 合 計 を1%とし 成 分 割 合 を図 442 に 示 し 例 年 は, 夏 期 冬 期 とも, ほとんどの 地 点 でBkF<BaP<BghiPであっが, 今 回 の 夏 期 の 結 果 はBaP<BkF<BghiPとなる 地 点 が 多 く,18 地 点 中 9 地 点 で 見 られ 冬 期 も18 地 点 中 7 地 点 で 同 様 の 結 果 が 見 られ 各 成 分 の 割 合 はBkFが16~28%,BaPが15~1%,BghiPが44~69%であっ 図 44 にBghiPに 対 するBkF,BaPとの 成 分 濃 度 の 関 係 を 示 し 相 関 係 数 をr, 標 本 数 をnと すると, 夏 期 は(BkF)=.42x(BghiP)+.47 r=.914 n=18,(bap)=.526x(bghip).7 r=.965 n=18であっ 冬 期 は(BkF)=.41x(BghiP)+.71 r=.852 n=18,(bap)=.567x (BghiP)+.662 r=.84 n=18で あ っ 1% 8% 6% 4% BghiP BaP BkF 2% % 図 442 PAHs 成 分 の 割 合 図 44 BghiPとBkF,BaPとの 関 係 (4) 元 素 状 炭 素 との 関 係 ディーゼル 排 出 ガス 中 の 粒 子 状 物 質 わゆるDEPの 主 要 な 指 標 元 素 である 元 素 状 炭 素 (EC)と 微 小 粒 子 中 のPAHs 成 分 の 関 係 を図 444に 示 し 冬 期 のECとPAHsの 間 には 例 年 は 良 相 関 関 係 が 認 められてが, 昨 年 度 (15 年 度 )の 調 査 結 果 では 夏 期, 冬 期 とも,ECとの 間 に 明 確 な 関 係 が 認 められなかっ 今 年 度 の 結 果 は,BkFとBaPにつては, 冬 期 にECとの 相 関 係 数 が.7 以 上 となり, 相 関 関 係 が 再 び 認 められるようになってる 2

39 .4 ng/m 夏 期 1.4 ng/m 冬 期 PAHs EC μg/m BkF BaP BghiP PAHs EC μg/ m BkF BaP BghiP 図 444 微 小 粒 子 中 の 元 素 状 炭 素 とPAHs 各 成 分 の 関 係 次 にPAHsとECの 濃 度 比 を図 445 に 示 し 14 年 度 以 降, 夏 期 よりも, 冬 期 に 高 くなる 傾 向 が 認 められる BaPに 注 目 すると, 夏 期 は の1 地 点 だけが.1(ng/μg)を 超 えてが, 濃 度 比 は14 年 度 の 比 に 近 かっ 15 年 度 の 冬 期 はディーゼル 車 にかかる 規 制 地 域 のほとんどの 地 点 で.1(ng/μg)を 超 えてが, 今 回 は4 地 点 に 減 少 し その 他 の 地 点 は 大 部 分 の 地 点 で (ng/μg)を 上 回 って 14 年 度 の 結 果 ではほとんどの 地 点 で(ng/μg)を 下 回 って ことから,15 年 度 以 降 は 規 制 に 伴 ディーゼル 車 の 排 出 ガス 組 成 ( 特 にPAHsとECの 組 成 比 ) に 変 化 がもられ 可 能 性 が 考 えられ ng/μg 夏 期 冬 期 BkF BaP BghiP 図 445 微 小 粒 子 中 の 元 素 状 炭 素 とPAHs 各 成 分 の 濃 度 比 (5) 年 度 推 移 につて 最 近 8 年 間 の 微 小 粒 子 中 の 各 PAHsの 均 濃 度 および 微 小 粒 子 濃 度 を図 446 に 示 す PAHsも 微 小 粒 子 も 冬 期 に 高 くなる 傾 向 があるが,1 年 度,14 年 度 は 夏 期 に 微 小 粒 子 濃 度 が 高 くなっ にもかかわらず,PAHsは 同 様 な 動 きが 見 られなかっ 16 年 度 の 夏 期 の 粒 子 濃 度 は,この8 年 間 で11 年 度 に 次 で 低 濃 度 であり, 冬 期 は15 年 度 に 次 で 低 濃 度 であっ PAHsの 濃 度 も, この8 年 間 で 最 低 レベルであり, 規 制 による 効 果 が 現 れ 可 能 性 がある 但 し, 若 干 とはえ 粒 子 濃 度 が 上 昇 しており, 今 後 の 推 移 を 見 極 める 必 要 がある

40 図 446 微 小 粒 子 中 の 各 PAHs 濃 度 および 微 小 粒 子 濃 度 の 年 度 推 移 (PAHs 濃 度 は 左 軸, 微 小 粒 子 濃 度 は 右 軸 ) 4

41 4.5 金 属 成 分 等 の 元 素 成 分 濃 度 日 本 子 力 研 究 所 の 海 研 究 所 JRRでの 熱 中 性 子 放 射 化 分 析 ( 短 寿 命 核 種 )により バナジウ ム アルミニウム マンガン 塩 素 ナトリウム カルシウム 臭 素 チタン マグネシウム 及 び 銅 の 1 元 素 を 定 量 し カリウムにつても 定 量 を 試 みが 値 の 信 頼 性 が 低 め 不 採 用 とし これら 成 分 の 季 節 的 地 点 的 な 特 徴 につて 考 察 し (1) バナジウム 各 調 査 地 点 におけるバナジウム 濃 度 を 季 節 別 粒 径 別 に 図 451 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.2~.15μg/m 冬 期 が.44~.15μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が.4 ~.8μg/m 冬 期 が.5~.52μg/m の 範 囲 にあっ 例 年 同 様 微 小 側 が 高 かっが 夏 季 の 濃 度 は 例 年 より 低 めであっ 地 域 的 には 石 油 燃 焼 施 設 が 集 中 してる 京 湾 の 湾 岸 部 が 高 傾 向 にあっ.6 [μg/m] 夏 期 V 冬 期 粗 大 微 小.1 図 451 バナジウム 濃 度 (2) アルミニウム アルミニウムの 濃 度 を 図 452 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.11~.4μg/m 冬 期 が.1~.68μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が 7~.1 μg/m 冬 期 が 5~.11μg/m の 範 囲 にあっ アルミニウムは 道 粉 じん 若 しくは 土 壌 に 由 来 すると 考 えられ 粗 大 側 が 高 結 果 はこれを 反 映 してる このような 傾 向 は 例 年 と 同 様 である 夏 期 Al 冬 期 粗 大 微 小 [μg/m] () マンガン マンガンの 濃 度 を 図 45 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.22~5μg/m 冬 期 が.25 ~9μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が<.~.9μg/m 冬 期 が<.~1 μg/m の 範 囲 にあっ 夏 期 は 粗 大 側 が 高 く 冬 期 は 微 小 側 が 京 湾 岸 で 高 くなる 傾 向 がある マ ンガンは 鉄 鋼 工 場 に 由 来 すると 考 えられ 冬 期 の 微 小 粒 子 はこれを 反 映 してる このような 傾 向 は 例 年 と 同 様 である 図 452 アルミニウム 濃 度 5

42 [μg/m] 粗 大 微 小 夏 期 Mn 冬 期 [μg/m] 粗 大 微 小 夏 期 Cl 冬 期 [μg/m] 粗 大 微 小 夏 期 Na 冬 期 (4) 塩 素 塩 素 の 濃 度 を 図 454 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が ~12μg/m 冬 期 が.16~1.9μg/m と 広 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が<.5~.8μg/m 冬 期 が<.5~1.7μg/m の 範 囲 に あっ 海 に 近 地 点 で 粗 大 側 が 高 く 海 塩 の 影 響 と 考 えられる 例 年 高 傾 向 を 示 す 冬 季 の 微 小 粒 子 は 15 年 度 に 続 き 低 濃 度 であっ (5) ナトリウム ナトリウムの 濃 度 を 図 455 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.12~7.2μg/m 冬 期 が.2~1. μg/m と 広 範 囲 にあっ 微 小 粒 子 では 夏 期 が 6~.8μg/m 冬 期 が<.1~.1μg/m の 範 囲 にあっ 塩 素 同 様 海 に 近 地 点 で 粗 大 側 が 高 く 海 塩 の 影 響 と 考 えられる 図 45 マンガン 濃 度 図 454 塩 素 濃 度 図 455 ナトリウム 濃 度

43 (6) カルシウム カルシウムの 濃 度 を 図 456 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が<~.78μg/m 冬 期 が<~.72 μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が<~.9μg/m 冬 期 が<~.6μg/m の 範 囲 にあっ カルシウムは 道 粉 じんなどに 由 来 すると 考 えられ 例 年 同 様 粗 大 側 が 高 傾 向 にあっ 微 小 粒 子 は 多 くの 地 点 で 検 出 限 界 以 下 であっ.9 [μg/m] 夏 期 Ca 冬 期 粗 大 微 小.2.1 図 456 カルシウム 濃 度 (7) 臭 素 臭 素 の 濃 度 を 図 457 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.29~.68μg/m 冬 期 が.~6 μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が.17~.74μg/m 冬 期 が.27~5μg/m の 範 囲 にあっ 例 年 夏 季 冬 季 とも 微 小 側 が 高 傾 向 にあるが 今 年 度 の 夏 季 は 粗 大 側 が 高 かっ 夏 期 Br 冬 期 粗 大 微 小 [μg/m] 図 457 臭 素 濃 度 (8) チタン チタンの 濃 度 を 図 458 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.8~.7μg/m 冬 期 が ~1 μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が.~4μg/m 冬 期 が.26~8μg/m の 範 囲 にあっ 例 年 同 様 粗 大 側 に 高 傾 向 が 見 られ 以 外 は 冬 季 の 方 が 高 濃 度 であっ 7

44 [μg/m] 粗 大 微 小 夏 期 Ti 冬 期 [μg/m] 粗 大 微 小 夏 期 Mg 冬 期 [μg/m] 粗 大 微 小 夏 期 Cu 冬 期 (9) マグネシウム マグネシウムの 濃 度 を 図 459 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.15~2.6μg/m 冬 期 が.21~.72 μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が<~.29μg/m 冬 期 が<~.μg/m の 範 囲 にあっ 例 年 同 様 粗 大 側 に 高 傾 向 が 見 られ 以 外 は 季 節 の 変 化 に 乏 しかっ (1) 銅 銅 の 濃 度 を 図 451 に 示 す 粗 大 粒 子 では 夏 期 が.8~.7μg/m 冬 期 が.8~6 μg/m の 範 囲 にあり 微 小 粒 子 では 夏 期 が<.4~4μg/m 冬 期 が<.4~1μg/m の 範 囲 にあっ 粒 径 別 では 粗 大 側 に 季 節 別 では 冬 季 に 高 地 点 が 多 かっ 図 458 チタン 濃 度 図 459 マグネシウム 濃 度 図 451 銅 濃 度

45 4.6 発 生 源 寄 与 の 推 定 ( 1 ) 使 用 し 発 生 源 デ ー タ 表 に 今 年 度 の 寄 与 率 計 算 で 使 用 し 発 生 源 デ ー タ を 示 す 6 発 生 源 7 項 目 で, 成 2 年 度 以 降, 同 じ も の を 使 用 し て き が, 成 1 4 年 度 の 報 告 書 か ら, 重 油 燃 焼 と 廃 棄 物 焼 却 に つ て 京 都 の デ ー タ 1 ) に 差 し 替 え て る 重 油 燃 焼 は 指 標 元 素 で あ る バ ナ ジ ウ ム の 含 有 量 が 成 1 年 度 で に 使 用 し て. 6 か ら. 2 2 に, 廃 棄 物 焼 却 は カ リ ウ ム が か ら 4. 8 程 度 に な っ 表 寄 与 の 推 定 計 算 で 使 用 し 発 生 源 デ ー タ ( 単 位 : % ) 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 焼 却 海 塩 粒 子 道 粉 じ ん 鉄 鋼 C a N a A l K M n V C E L ( 2 ) 発 生 源 寄 与 率 の 推 定 方 法 従 来 と 同 様 に 6 発 生 源 7 項 目 の 線 形 計 画 法 で 行, 6 発 生 源 の 寄 与 の 合 計 を 最 大 化 す る こ と を 目 的 と す る し か し, 寄 与 の 合 計 が 粉 じ ん 濃 度 を 超 え な よ う に 制 限 す る め, 式 の 数 は 8 本 と な り, 6 発 生 源 8 項 目 と も 言 え る 計 算 ソ フ ト と し て, 昨 年 度 か ら, 文 献 2 の B A S I C プ ロ グ ラ ム を エ ク セ ル の V B A に 翻 訳 し も の を 計 算 し 粉 じ ん 濃 度 は 石 英 ろ 紙 の デ ー タ を 使 用 し が, で は 溶 性 イ オ ン の 合 計 を 下 回 っ て の で, テ フ ロ ン ろ 紙 の デ ー タ を 使 用 し カ リ ウ ム は 放 射 化 分 析 の デ ー タ が な め, 溶 性 成 分 の カ リ ウ ム イ オ ン の 結 果 を 使 用 し カ リ ウ ム イ オ ン は カ リ ウ ム よ り も 若 干 低 傾 向 が あ る め, 寄 与 の 計 算 結 果 に 若 干 の 影 響 を 与 え る 可 能 性 が あ る, ナ ト リ ウ ム と カ ル シ ウ ム に つ て は, 放 射 化 分 析 の ナ ト リ ウ ム と カ ル シ ウ ム を イ オ ン ク ロ マ ト に よ る ナ ト リ ウ ム イ オ ン と カ ル シ ウ ム イ オ ン の デ ー タ と 比 較 し て 高 方 の 値 を 採 用 し 二 次 粒 子 の 計 算 は 成 元 年 度 以 来 同 じ で, 次 式 の よ う に 4 種 の 溶 性 成 分 の 実 測 値 の 和 と し て 計 算 し + 二 次 粒 子 = [ N H 4 ] + [ C l 2 ] + [ N O ] + [ S O 4 ] し か し, こ の 式 は 次 発 生 量 を 考 慮 し て な め, 過 大 評 価 し て る 可 能 性 も あ る が, そ の 方 有 機 炭 素 を 考 慮 し て な め, 相 殺 れ て る 部 分 も あ る と 考 え ら れ る, 粗 大 粒 子 側 に も 混 入 す る 可 能 性 が あ る と 考 え て, 粗 大 粒 子 で も 二 次 粒 子 の 計 算 を 行 っ て る だ し, 粗 大 粒 子 中 の C l は 海 塩 粒 子 起 源 の 塩 化 ナ ト リ ウ ム な ど が 考 え ら れ る め, 粗 大 粒 子 の 二 次 粒 子 の 計 算 に は C l を 使 用 し て な, 海 塩 粒 子 に は % の 硫 酸 イ オ ン が 含 れ て る こ と を 考 慮 し て, 相 当 す る 硫 酸 イ オ ン を 補 正 し, 寄 与 の 合 計 が 1 % を 超 え る 場 合 は, 二 次 粒 子 の 量 を 減 ら し て 1 % に な る よ う に 調 整 し 9

46 ( ) 計 算 結 果 表 ~ お よ び 図 ~ に 発 生 源 寄 与 の 推 定 結 果 を 示 す 不 明 部 分 は 粒 子 状 物 質 濃 度 ( 石 英 ろ 紙 ) か ら 各 発 生 源 の 寄 与 量 を 差 し 引 結 果 と し 夏 期 の は 欠 測 で あ る 粗 大 粒 子 で は, 自 動 車 は 夏 期 に つ て は, 8 地 点 で % と な り, そ の 他 の 地 点 も. ~ 2. 7 % と わ ず か で あ っ 冬 期 は が 突 出 し て % と な っ 他 は ~. 7 % と 範 囲 の 狭 結 果 で あ っ 重 油 燃 焼 は, 夏 期 も 冬 期 も ~ 5 % 未 満 の 寄 与 率 が 計 算 れ 廃 棄 物 焼 却 と 鉄 鋼 に つ て は, 夏 期 は ほ と ん ど の 地 点 で % の 寄 与 と な り, 冬 期 は 全 地 点 で % の 寄 与 と な っ 海 塩 粒 子 に つ て は, 夏 期 は 1 % を 超 え る 地 点 が 多 か っ が, 冬 期 は % と な る 地 点 が 多 く, 寄 与 が 計 算 れ の は 6 地 点 だ け で あ っ で 4 2 %, で %, で 8. 9 %, で. 8 %, で 4. 4 %, で 4. 5 % で あ っ が, 海 に 面 し て な 陸 部 の, は 融 雪 剤 の よ う な 別 の 成 分 に よ る 可 能 性 が 考 え ら れ る 道 粉 じ ん は, 地 点 に よ る バ ラ ツ キ が 例 年 同 様 に 大 き く, 夏 期 が ~ 4 %, 冬 期 が ~ 7 % と 幅 広 寄 与 率 と な っ と で は 夏 期 も 冬 期 も % と な り, 海 塩 粒 子 の 寄 与 が 大 き こ と か ら, 特 殊 な 状 況 下 で あ っ 可 能 性 が あ る 二 次 粒 子 は 粗 大 粒 子 の 場 合, 分 級 れ な か っ 粒 子 の 混 入 に よ る も の が 主 と 考 え ら れ, 評 価 が 難 し が, 従 来 の 推 定 例 で は, 夏 期 は 2 % を 超 え る こ と が 多 く, 冬 期 は ほ と ん ど の 地 点 で 1 % 程 度 と う 季 節 変 化 が 見 ら れ て が, 今 回 の 結 果 で は, だ け が 夏 冬 と も 2 割 を 超 え だ け で, 他 の 地 点 は 1 % 程 度 か そ れ 未 満 の 範 囲 で あ っ 不 明 分 は 微 小 粒 子 よ り も 粗 大 粒 子 が, 夏 期 よ り も 冬 期 が 多 傾 向 が あ り, 冬 期 の 粗 大 粒 子 で は ほ と ん ど が 5 % を 超 え て 6 % を 超 え る 地 点 も 多 く 見 ら れ, 最 近 に な っ て よ り 未 把 握 の 発 生 源 の 影 響 が 大 き く な っ て る 可 能 性 が あ る 微 小 粒 子 で は, 夏 期 冬 期 と も に, 成 1 5 年 度 に 続 て 最 大 の 寄 与 率 が 二 次 粒 子 で, 2 番 目 が 自 動 車 と う パ タ ー ン が 多 く 見 ら れ 夏 期 は 二 次 粒 子 に 次 で 自 動 車 も し く は 重 油 燃 焼 と う パ タ ー ン と な っ 2 番 目 が 重 油 燃 焼 と う ケ ー ス は 1 7 例 中 5 例 で 見 ら れ, の よ う に 海 塩 粒 子 が 最 大 で, 2 番 目 が 二 次 粒 子 で 自 動 車 が % と う 地 点 も あ っ も 自 動 車 の 寄 与 が % と な り, 二 次 粒 子 が 7 % を 超 え 冬 期 は, 二 次 粒 子 に 次 で 自 動 車 と う 例 が 1 8 例 中 1 4 例 あ り, 自 動 車 が 最 大 で 2 番 目 が 二 次 粒 子 と う か つ て の パ タ ー ン は 1 8 例 中 4 例 と 明 ら か に 少 な く な っ て る 不 明 分 が ゼ ロ と な っ の は 県 の だ け で あ り, マ イ ナ ス 分 を 二 次 粒 子 か ら 差 し 引 夏 期 に 不 明 分 が 2 % を 超 え 例 は 1 7 例 中 9 例 あ り, 冬 期 に は 1 8 例 中 1 2 例 が % を 超 え, 例 年 8 % 以 上 が 説 明 れ て が, 不 明 分 が 増 加 し て る 4

47 表 462 夏 期 粗 大 粒 子 の 発 生 源 寄 与 推 定 結 果 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 1.7.%.%.% 21.4% 11.7%.% 8.9% 58.% 12.1.%.5%.% 7.%.%.% 9.4% 5.% 1.9.% 4.4%.% 26.8%.%.% 8.7% 59.8% %.8%.% 15.2% 2.5%.% 1.% 52.6% 1.6.9%.7%.% 9.5% 1.7%.% 1.7% 46.5% 9.6.% 1.6%.% 26.7% 9.9%.1% 8.6% 52.8% 11.5.% 1.7%.% 44.2%.%.% 8.6% 45.4% % 4.7%.% 9.6%.%.% 7.7% 46.1% 28.9.%.6%.% 55.4%.%.% 2.4% 41.6% %.%.% 47.5%.%.% 2.1%.% 1.6.% 2.5%.% 45.2%.%.% 7.% 45.1% 11.2.%.%.% 18.2% 11.2%.% 1.2% 6.4% 1.1.%.8% 1.6% 21.% 11.2% 1.% 9.9% 5.9% %.%.2% 7.6% 4.1%.8% 1.9% 2.6% %.6% 1.8% 7.1%.%.% 11.2% 4.2% 8.6.%.4%.% 24.1% 19.6%.% 1.1% 45.4% 7.9.%.2%.% 19.% 2.1%.% 11.% 46.% 1% 不 明 8% 二 次 粒 子 6% 鉄 鋼 道 粉 じん 4% 2% 海 塩 粒 子 廃 棄 物 重 油 燃 焼 % 自 動 車 図 461 夏 期 粗 大 粒 子 の 発 生 源 寄 与 の 推 定 結 果 41

48 表 46 夏 期 微 小 粒 子 の 発 生 源 寄 与 推 定 結 果 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 % 4.8% 9.5% 5.8% 4.4% 1.2% 27.4% 26.2% % 18.8% 8.% 9.5% 1.8% 1.2% 41.4% 8.7% % 18.9% 4.6% 12.7%.8% 2.8% 9.7% 1.9% 9 2.1% 6.6% 1.1% 6.4%.%.%.4% 26.4% % 7.6% 7.9% 6.1%.%.%.8% 2.6% % 5.5% 1.5% 4.9%.%.%.1% 2.7% % 12.4% 5.2% 11.5%.6% 1.4% 5.1% 2.% % 1.1% 4.9% 1.2% 2.%.% 9.% 14.7% 7.7.% 2.1% 1.8% 52.6%.%.% 4.5%.% 1.6.% 12.4% 2.% 1.7%.%.% 74.5% 9.% 6.5.6% 21.7% 8.4% 14.%.4% 1.6% 45.7% 4.6% % 1.5% 16.%.7%.%.% 41.% 11.1% % 4.1% 9.1% 2.7% 8.6%.% 1.4% 2.% % 2.2% 9.%.%.%.5% 8.%.2% % 1.% 8.2%.%.%.6% 4.8%.6% % 6.9% 4.%.9% 2.4%.1% 4.2% 2.4% 1..1% 6.7% 4.% 5.4% 5.9%.7% 6.% 11.2% 1% 8% 6% 4% 2% % 不 明 二 次 粒 子 鉄 鋼 道 粉 じん 海 塩 粒 子 廃 棄 物 重 油 燃 焼 自 動 車 図 462 夏 期 微 小 粒 子 の 発 生 源 寄 与 の 推 定 結 果 42

49 表 464 冬 期 粗 大 粒 子 の 発 生 源 寄 与 推 定 結 果 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 % 1.%.%.% 1.%.% 12.6% 9.6% % 1.%.%.% 24.9%.% 11.% 6.1% % 2.%.%.% 2.5%.% 14.% 5.1% 1.7.2%.6%.%.%.2%.% 11.1% 54.9% % 1.8%.%.% 19.6%.% 9.5% 66.% 1 1.1% 2.8%.%.% 2.1%.% 1.% 62.7% % 2.6%.%.% 2.8%.% 8.4% 64.6% 11.4.% 4.5%.% 27.5%.%.% 11.1% 56.7% % 1.9%.%.% 27.5%.% 9.4% 61.1% 8.9.%.7%.% 42.4%.%.% 1.6% 46.2%.9.%.1%.%.% 7.4%.% 27.5% 4.9% 8.7.%.%.% 8.9% 2.%.% 1.5% 57.7% 8 1.7% 1.6%.%.% 2.7%.% 8.% 67.7% 9..% 1.%.%.8%.%.% 1.9% 56.7% 9.%.%.% 4.4% 19.4%.% 1.9% 65.% 1.4.6%.5%.%.% 19.6%.% 8.9% 67.4% % 2.%.%.% 26.5%.% 14.% 56.% 7.4.%.2%.% 4.5% 22.5%.% 16.% 56.9% 1% 8% 6% 4% 2% % 不 明 二 次 粒 子 鉄 鋼 道 粉 じん 海 塩 粒 子 廃 棄 物 重 油 燃 焼 自 動 車 図 46 冬 期 粗 大 粒 子 の 発 生 源 寄 与 の 推 定 結 果 4

50 表 465 冬 期 微 小 粒 子 の 発 生 源 寄 与 推 定 結 果 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 粒 子 濃 度 自 動 車 重 油 燃 焼 廃 棄 物 海 塩 粒 子 道 粉 じん 鉄 鋼 二 次 粒 子 不 明 18.9.%.% 5.6%.8%.%.% 29.9%.4% % 4.2%.2%.7%.%.% 2.6% 42.% % 4.4% 11.6%.6%.%.% 1.9% 26.7% %.1% 7.4%.9%.%.4% 28.6% 29.% % 1.8% 7.5%.%.% 2.1% 4.8% 2.% % 2.5% 8.2%.%.% 2.% 45.8% 2.1% % 2.5% 4.9%.%.% 1.% 5.%.4% % 4.8% 9.9%.9%.%.% 27.1%.% % 7.2% 11.2%.8%.%.4% 26.5% 7.1% % 4.2% 4.9% 4.5%.%.% 29.2%.2% % 6.1% 2.9% 1.9%.%.% 47.9% 2.% % 2.% 11.1%.1% 1.4%.6% 2.% 6.5% % 4.% 1.9%.4%.%.% 56.7% 4.5% % 2.7% 7.1%.%.%.1% 4.1%.% % 1.% 2.5%.6%.%.% 24.% 49.1% %.9% 5.%.%.%.2% 2.% 7.7% % 8.4%.8% 1.8%.%.% 26.% 29.6% % 15.% 1.8% 2.2%.%.% 28.7%.4% 1% 8% 6% 4% 2% % 不 明 二 次 粒 子 鉄 鋼 道 粉 じん 海 塩 粒 子 廃 棄 物 重 油 燃 焼 自 動 車 図 464 冬 期 微 小 粒 子 の 発 生 源 寄 与 の 推 定 結 果 44

51 過 去 8 年 間 の 微 小 粒 子 の 発 生 源 寄 与 率 ( 全 調 査 地 点 の 均 )の 推 移 を 図 に 示 す 夏 期 は 二 次 粒 子 が 自 動 車 よ り も 多 く, 同 様 な 傾 向 は 成 9 年 度 と 1 年 度 以 降 に 見 ら れ て る 冬 期 の 自 動 車 は 成 1 4 年 度 で は, 4 % 以 上 の ほ ぼ 定 し 寄 与 率 を 示 し て が, 1 5 年 度 に 全 地 点 均 で 1 % と な り, 1 6 年 度 は 2 4 % で 下 が っ 単 純 に 1 4 年 度 と 比 較 す る と 4 5 % の 削 減 と な っ て る 従 来 か ら, ほ と ん ど の 地 点 で 夏 期 も 冬 期 も 約 8 割 以 上 の 発 生 源 を 説 明 し て が, 今 回 の 冬 期 の デ ー タ で は 4 分 の 程 度 に 下 が り, S P M 濃 度 が 極 端 に 減 少 し 1 1 年 度 な み の 説 明 量 で あ っ こ う し 不 明 分 の 増 加 は, 環 境 の 変 化 だ け で な く, 発 生 源 側 で の 変 化 に よ る も の と 考 え ら れ る の で, 発 生 源 側 で の 調 査 が 必 要 で あ る 1% 9% 8% 7% 6% 5% 4% % 2% 1% % 夏 期 冬 期 不 明 その 他 二 次 粒 子 自 動 車 H9 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 H9 H1 H11 H12 H1 H14 H15 H16 図 微 小 粒 子 の 発 生 源 寄 与 の 推 移 ( そ の 他 は 鉄 鋼 廃 棄 物 焼 却 重 油 燃 焼 海 塩 粒 子 道 粉 じ ん の 合 計 ) 参 考 文 献 1) ディーゼル 車 排 ガスと 花 粉 症 の 関 連 に 関 する 調 査 委 員 会 報 告 書. 京 都. 成 15 年 5 月. 2 ) 玄 光 男, 井 憲 :(パーソナルコンピュータソフトウェアシリーズ) 線 形 計 画 目 標 計 画 プログラム, 電 気 書 院 発 行.1985 年 45

52 4.7 道 沿 道 調 査 につて 浮 遊 粒 子 状 物 質 の 中 でも 特 にディゼル 排 気 粒 子 や 二 次 生 成 粒 子 とっ 人 為 的 起 源 が 主 体 となる 微 小 粒 子 (PM 2.5)につては, 人 体 への 健 康 影 響 が 懸 念 れており, 道 沿 道 を 含 め 大 気 環 境 中 における 汚 染 実 態 の 把 握 が 重 要 である そこで, 成 16 年 度 では 14,15 年 度 に 引 き 続 き 道 沿 道 を 中 心 として 関 信 静 地 域 の 1 地 点 における 微 小 粒 子 (PM 2.5)の 共 同 調 査 を 実 施 し 特 に, 15 年 度 では 1 月 1 日 から 関 都 三 県 の 条 例 に よるディゼル 車 の 運 行 規 制 が 実 施 れ, 排 出 規 制 の 強 化 が 図 られており, 年 間 の 共 同 調 査 結 果 の 比 較 等 により, 首 都 圏 をはじめとし 関 円 における 規 制 後 1 年 間 にほぼ 対 応 する 期 間 の PM2.5 濃 度 及 び 組 成 の 変 化 等 につての 検 討 を 加 え 道 沿 道 の 共 同 調 査 は, 図 222 に 示 しとおり, 1 地 点 ( 松, 滝 頭, 池 上, 亀, 鴻 巣, 沼 南 大 津 ヶ 丘, 役 所, 自 排, 矢 板 片 岡, 国 設, 更 埴 IC, 山 梨 県 庁, )であり,このうち 亀 が 冬 期 から 追 加, 沼 南 大 津 ヶ 丘 が 変 更 れ, 1 地 点 につては, 条 例 規 制 地 域 である 首 都 圏 ( 松, 滝 頭, 池 上, 亀, 鴻 巣, 沼 南 大 津 ヶ 丘, 役 所 )とその 他 の 首 都 圏 外 ( 自 排, 矢 板 片 岡, 国 設, 更 埴 IC, 山 梨 県 庁, )と 地 域 区 分 して 用 16 年 度 の 夏 期 及 び 冬 期 の 各 5 測 定 期 間 ( 夏 期 期 間 1 :7 月 26 日 ~ 7 月 28 日, 2 :7 月 28 日 ~ 日, :7 月 日 ~ 8 月 2 日, 4 :8 月 2 日 ~ 4 日, 5 :8 月 4 日 ~ 6 日, 冬 期 期 間 1 :11 月 29 日 ~ 12 月 1 日, 2 :12 月 1 日 ~ 日, :12 月 日 ~ 6 日, 4 :12 月 6 日 ~ 8 日, 5 :12 月 8 日 ~ 1 日 )に 実 施 し 大 気 中 の 粒 子 状 物 質 は, 試 作 し 簡 易 サンプラにより 段 階 ( 上 段 より 粒 径 1 μ m 以 上 をカット ), 粒 径 2.5 ~ 1 μ m( PM( )), 粒 径 2.5 μ m 以 下 ( PM2.5)に 分 級 捕 集 し 捕 集 試 料 ( 石 英 繊 維 ろ 紙 )の PM( ), PM2.5 につて 溶 性 成 分, 炭 素 成 分 及 び 多 環 芳 香 族 炭 化 素 の 分 析 を 行 っ ( 1) PM2.5 等 濃 度 の 地 域 性 と 期 間 変 化 各 地 点 の 夏 期 及 び 冬 期 期 間 における 粒 径 別 粒 子 状 物 質 の 均 濃 度 を 図 471 に 示 し 濃 度 μg/m 5 4 夏 期 PM() PM2.5 冬 期 2 1 松 滝 頭 池 上 鴻 巣 亀 沼 南 大 津 ヶ 丘 役 所 自 排 矢 板 片 岡 国 設 更 埴 I C 山 梨 県 庁 首 首 都 都 圏 圏 外 松 滝 頭 池 上 鴻 巣 亀 沼 南 大 津 ヶ 丘 役 所 自 排 矢 板 片 岡 国 設 更 埴 I C 山 梨 県 庁 首 都 圏 首 都 圏 外 図 471 道 沿 道 地 点 における 粒 径 別 粒 子 状 物 質 濃 度 46