環境放射能調査研究成果論文抄録集
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- しまな さわい
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1 環 境 放 射 能 調 査 研 究 成 果 論 文 抄 録 集 ( 平 成 23 年 度 ) 平 成 25 年 3 月 文 部 科 学 省 科 学 技 術 学 術 政 策 局 放 射 線 対 策 課 放 射 線 環 境 対 策 室
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3 目 次 [ 論 文 番 号 ] [ 題 目 ] [ 調 査 機 関 ] [ページ] Ⅰ. 環 境 に 関 する 調 査 研 究 ( 大 気 陸 ) Ⅰ-1 大 気 を 通 じた 人 工 放 射 性 核 種 の 陸 圏 国 土 交 通 省 気 象 庁 気 象 研 究 所 3 水 圏 への 沈 着 およびその 後 の 移 行 過 程 の 解 明 研 究 Ⅰ-2 高 空 における 放 射 能 塵 の 調 査 防 衛 省 技 術 研 究 本 部 5 Ⅰ-3 平 成 23 年 度 東 海 再 処 理 施 設 周 辺 の 環 境 独 立 行 政 法 人 日 本 原 子 力 研 究 開 発 機 構 7 放 射 線 ( 能 )モニタリング 結 果 Ⅰ-4 土 壌 および 米 麦 子 実 中 の 放 射 能 調 査 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 9 Ⅰ-5 90 Sr 137 Cs の 土 壌 中 深 度 分 布 の 実 態 調 査 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 11 Ⅰ-6 土 壌 粒 子 吸 着 態 137 Cs の 土 壌 中 輸 送 時 間 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 13 推 定 手 法 の 開 発 Ⅰ-7 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 後 の 環 境 放 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 15 射 能 調 査 Ⅰ-8 環 境 試 料 中 の 90 Sr 及 び 137 Cs の 放 射 能 調 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 17 査 Ⅰ-9 環 境 放 射 線 等 モニタリング 調 査 結 果 に 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 21 ついて Ⅰ-10 大 気 中 放 射 性 希 ガス 濃 度 の 全 国 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 23 Ⅰ-11 月 間 降 水 中 のトリチウム 濃 度 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 25 Ⅰ-12 土 壌 中 プルトニウム 濃 度 の 全 国 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 27 Ⅱ. 環 境 に 関 する 調 査 研 究 ( 海 洋 ) Ⅱ-1 人 工 放 射 性 核 種 の 海 面 への 沈 着 とその 国 土 交 通 省 気 象 庁 気 象 研 究 所 31 後 の 継 続 的 な 監 視 および 極 低 レベル 測 定 技 術 を 応 用 した 海 洋 内 部 での 広 域 拡 散 の 実 態 把 握 Ⅱ-2 海 水 海 底 土 の 放 射 能 調 査 国 土 交 通 省 海 上 保 安 庁 海 洋 情 報 部 33 Ⅱ-3 深 海 の 海 水 海 底 土 の 放 射 能 調 査 国 土 交 通 省 海 上 保 安 庁 海 洋 情 報 部 35 Ⅱ-4 日 本 周 辺 海 域 海 底 土 の 放 射 能 調 査 独 立 行 政 法 人 水 産 総 合 研 究 センター 37 Ⅱ-5 海 産 生 物 放 射 能 調 査 独 立 行 政 法 人 水 産 総 合 研 究 センター 39 Ⅱ-6 平 成 23 年 度 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 に 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 41 おける 海 洋 放 射 能 調 査 Ⅱ-7 平 成 23 年 度 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 43 域 における 海 洋 放 射 能 調 査 Ⅱ-8 ヒラメの 137 Cs 濃 縮 の 変 動 要 因 について 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 45 の 調 査 研 究 i
4 Ⅱ-9 海 産 生 物 (ヒラメ)への 137 Cs の 蓄 積 に 係 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 47 わる 研 究 - 餌 料 の 違 いによる 蓄 積 影 響 の 検 討 (2)- Ⅱ-10 成 長 に 伴 うスケトウダラの 137 Cs 濃 度 変 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 49 動 Ⅱ-11 海 産 生 物 の 3 H 濃 度 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 51 Ⅱ-12 スルメイカ 肝 臓 中 の 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 53 比 Ⅱ-13 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 周 辺 にお 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 55 ける 海 水 中 の 3 H 調 査 Ⅱ-14 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 の 129 I 濃 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 57 度 Ⅱ-15 海 水 海 底 土 の Pu 濃 度 及 び 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 Pu / 239 Pu 原 子 数 比 Ⅱ-16 海 底 土 中 の 241 Pu 及 び 241 Am の 調 査 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 61 Ⅱ-17 海 底 土 中 の Pu 同 位 体 及 び 241 Am の 深 度 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 63 分 布 Ⅱ-18 海 水 中 の 放 射 性 核 種 の 移 行 解 析 手 法 の 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 65 検 討 - 平 成 20 年 度 春 季 調 査 結 果 の 再 評 価 と 周 辺 海 域 からの 流 入 評 価 - Ⅱ-19 沖 合 海 底 土 における 137 Cs の 分 布 特 性 に 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 67 関 する 解 析 Ⅱ-20 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 周 辺 の 海 域 モニ 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 69 タリング Ⅲ. 食 品 及 び 人 に 関 する 調 査 研 究 Ⅲ-1 輸 入 食 品 中 の 放 射 性 核 種 に 関 する 調 査 厚 生 労 働 省 国 立 保 健 医 療 科 学 院 73 研 究 ( 平 成 23 年 度 ) Ⅲ-2 食 用 野 草 等 からの 放 射 性 核 種 の 調 理 独 立 行 政 法 人 放 射 線 医 学 総 合 研 究 所 75 加 工 による 除 去 Ⅲ-3 有 機 資 材 の 添 加 が 葉 菜 類 のセシウム 吸 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 77 収 に 及 ぼす 影 響 Ⅲ-4 牛 乳 中 の 放 射 性 核 種 に 関 する 調 査 研 究 独 立 行 政 法 人 農 業 食 品 産 業 技 術 79 総 合 研 究 機 構 Ⅳ. 分 析 法 測 定 法 等 に 関 する 調 査 研 究 Ⅳ-1 環 境 水 中 ストロンチウムの 迅 速 分 離 方 法 の 検 討 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 83 ii
5 Ⅳ-2 新 しい 放 射 性 セシウム 吸 着 材 の 開 発 及 福 岡 県 保 健 環 境 研 究 所 85 びその 評 価 と 利 用 に 関 する 研 究 九 州 大 学 株 式 会 社 岡 部 マイカ 工 業 所 財 団 法 人 日 本 分 析 センター Ⅳ-3 環 境 放 射 能 水 準 調 査 の 相 互 比 較 分 析 に 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 87 おける 精 度 管 理 Ⅳ-4 財 団 法 人 日 本 分 析 センターにおける 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 89 ISO 取 得 について Ⅳ-5 環 境 放 射 能 分 析 研 修 について 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 91 Ⅴ. 都 道 府 県 における 放 射 能 調 査 Ⅴ-1 北 海 道 における 放 射 能 調 査 北 海 道 立 衛 生 研 究 所 95 Ⅴ-2 青 森 県 における 放 射 能 調 査 青 森 県 原 子 力 センター 99 Ⅴ-3 岩 手 県 における 放 射 能 調 査 岩 手 県 環 境 保 健 研 究 センター 105 Ⅴ-4 宮 城 県 における 放 射 能 調 査 宮 城 県 原 子 力 センター 110 Ⅴ-5 秋 田 県 における 放 射 能 調 査 秋 田 県 健 康 環 境 センター 113 Ⅴ-6 山 形 県 における 放 射 能 調 査 山 形 県 衛 生 研 究 所 117 Ⅴ-7 福 島 県 における 放 射 能 調 査 福 島 県 原 子 力 センター 122 Ⅴ-8 茨 城 県 における 放 射 能 調 査 茨 城 県 環 境 放 射 線 監 視 センター 126 Ⅴ-9 栃 木 県 における 放 射 能 調 査 栃 木 県 保 健 環 境 センター 130 Ⅴ-10 群 馬 県 における 放 射 能 調 査 群 馬 県 衛 生 環 境 研 究 所 134 Ⅴ-11 埼 玉 県 における 放 射 能 調 査 埼 玉 県 衛 生 研 究 所 139 Ⅴ-12 千 葉 県 における 放 射 能 調 査 千 葉 県 環 境 研 究 センター 144 Ⅴ-13 東 京 都 における 放 射 能 調 査 東 京 都 健 康 安 全 研 究 センター 149 Ⅴ-14 神 奈 川 県 における 放 射 能 調 査 神 奈 川 県 衛 生 研 究 所 153 Ⅴ-15 新 潟 県 における 放 射 能 調 査 新 潟 県 放 射 線 監 視 センター 158 Ⅴ-16 富 山 県 における 放 射 能 調 査 富 山 県 環 境 科 学 センター 163 Ⅴ-17 石 川 県 における 放 射 能 調 査 石 川 県 保 健 環 境 センター 167 Ⅴ-18 福 井 県 における 放 射 能 調 査 福 井 県 原 子 力 環 境 監 視 センター 172 Ⅴ-19 山 梨 県 における 放 射 能 調 査 山 梨 県 衛 生 環 境 研 究 所 178 Ⅴ-20 長 野 県 における 放 射 能 調 査 長 野 県 環 境 保 全 研 究 所 182 Ⅴ-21 岐 阜 県 における 放 射 能 調 査 岐 阜 県 保 健 環 境 研 究 所 186 Ⅴ-22 静 岡 県 における 放 射 能 調 査 静 岡 県 環 境 放 射 線 監 視 センター 191 Ⅴ-23 愛 知 県 における 放 射 能 調 査 愛 知 県 環 境 調 査 センター 195 Ⅴ-24 三 重 県 における 放 射 能 調 査 三 重 県 保 健 環 境 研 究 所 200 Ⅴ-25 滋 賀 県 における 放 射 能 調 査 滋 賀 県 衛 生 科 学 センター 206 Ⅴ-26 京 都 府 における 放 射 能 調 査 京 都 府 保 健 環 境 研 究 所 211 Ⅴ-27 大 阪 府 における 放 射 能 調 査 大 阪 府 立 公 衆 衛 生 研 究 所 216 Ⅴ-28 兵 庫 県 における 放 射 能 調 査 兵 庫 県 立 健 康 生 活 科 学 研 究 所 223 iii
6 Ⅴ-29 奈 良 県 における 放 射 能 調 査 奈 良 県 保 健 環 境 研 究 センター 227 Ⅴ-30 和 歌 山 県 における 放 射 能 調 査 和 歌 山 県 環 境 衛 生 研 究 センター 231 Ⅴ-31 鳥 取 県 における 放 射 能 調 査 鳥 取 県 衛 生 環 境 研 究 所 236 Ⅴ-32 島 根 県 における 放 射 能 調 査 島 根 県 保 健 環 境 科 学 研 究 所 239 Ⅴ-33 岡 山 県 における 放 射 能 調 査 岡 山 県 環 境 保 健 センター 242 Ⅴ-34 広 島 県 における 放 射 能 調 査 広 島 県 立 総 合 技 術 研 究 所 247 保 健 環 境 センター Ⅴ-35 山 口 県 における 放 射 能 調 査 山 口 県 環 境 保 健 センター 254 Ⅴ-36 徳 島 県 における 放 射 能 調 査 徳 島 県 立 保 健 製 薬 環 境 センター 258 Ⅴ-37 香 川 県 における 放 射 能 調 査 香 川 県 環 境 保 健 研 究 センター 263 Ⅴ-38 愛 媛 県 における 放 射 能 調 査 愛 媛 県 原 子 力 センター 267 Ⅴ-39 高 知 県 における 放 射 能 調 査 高 知 県 衛 生 研 究 所 270 Ⅴ-40 福 岡 県 における 放 射 能 調 査 福 岡 県 保 健 環 境 研 究 所 277 Ⅴ-41 佐 賀 県 における 放 射 能 調 査 佐 賀 県 環 境 センター 281 Ⅴ-42 長 崎 県 における 放 射 能 調 査 長 崎 県 環 境 保 健 研 究 センター 289 Ⅴ-43 熊 本 県 における 放 射 能 調 査 熊 本 県 保 健 環 境 科 学 研 究 所 293 Ⅴ-44 大 分 県 における 放 射 能 調 査 大 分 県 衛 生 環 境 研 究 センター 299 Ⅴ-45 宮 崎 県 における 放 射 能 調 査 宮 崎 県 衛 生 環 境 研 究 所 303 Ⅴ-46 鹿 児 島 県 における 放 射 能 調 査 鹿 児 島 県 環 境 放 射 線 監 視 センター 308 Ⅴ-47 沖 縄 県 における 放 射 能 調 査 沖 縄 県 衛 生 環 境 研 究 所 314 iv
7 Ⅰ. 環 境 に 関 する 調 査 研 究 ( 大 気 陸 ) -1-
8 -2-
9 1. 緒 言 大 気 を 通 じた 人 工 放 射 性 核 種 の 陸 圏 水 圏 への 沈 着 および その 後 の 移 行 過 程 の 解 明 研 究 * 気 象 研 究 所 環 境 応 用 気 象 研 究 部, 地 球 化 学 研 究 部 五 十 嵐 康 人, 財 前 祐 二, 直 江 寛 明, 梶 野 瑞 王, * 眞 木 貴 史, 関 山 剛, 田 中 泰 宙, 青 山 道 夫 気 象 研 究 所 では,1950 年 代 後 期 から 大 気 圏 の 人 工 放 射 性 核 種 の 時 間 変 動 とその 要 因 を 明 らかにすべく, 環 境 影 響 の 大 きい 90 Sr, 137 Cs( 半 減 期 約 30 年 ) 等 について 観 測 を 継 続 してきた 今 次 の 計 画 では, 解 明 が 遅 れている 局 地 的 な 人 工 放 射 性 核 種 の 陸 圏 水 圏 への 沈 着 過 程 なら びに, 沈 着 後 の 長 期 にわたる 移 行 過 程 の 実 態 解 明 に 重 点 をおいている 1986 年 のチェルノブイ リ 原 発 事 故 以 降, 重 大 事 故 は 発 生 しておらず, 大 気 環 境 中 での 人 工 放 射 性 核 種 の 濃 度 水 準 は, きわめて 低 いレベルで 推 移 してきた ところが,2011 年 3 月 の 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 によ り, 新 たに 大 気 環 境 へ 放 射 性 物 質 が 放 出 付 加 された この 大 規 模 な 汚 染 によって, 大 気 環 境 中 での 人 工 放 射 性 核 種 の 濃 度 水 準 も 大 きな 影 響 を 受 けた 本 報 告 ではこのうち 陸 圏 部 分 に 関 し て 報 告 するため, 福 島 原 発 事 故 後 の 大 気 降 下 量 についてまとめた 2. 調 査 研 究 の 概 要 茨 城 県 つくば 市 の 気 象 研 究 所 観 測 露 場 に 設 置 した 水 盤 で 月 ごとに 降 下 物 を 捕 集 し, 常 法 によ り 90 Sr と 137 Cs を 精 密 に 測 定 した 図 1に 気 象 研 で 観 測 された 2012 年 半 ばまでの 90 Sr, 137 Cs の 月 間 降 下 量 の 変 動 を 示 す これらの 核 種 は,1990 年 以 後,1985 年 に 記 録 した 水 準 以 下 で 推 移 しており, 再 浮 遊 の 寄 与 が 主 となっていた なお,2010 年 後 半 ~2011 年 2 月 までの 試 料 は, 濃 縮, 分 析 の 途 上 にあったが, 福 島 事 故 による 施 設 や 機 器 のコンタミネーションが 発 生 したため 作 業 が 中 断 し, 正 確 な 観 測 値 を 得 るための 努 力 を 継 続 している 状 況 である Radioactivity deposition (mbq/m 2 /month) Cs 90 Sr Koenji, Tokyo Nuclear tests by former USSR, USA, etc. Nuclear tests by China Tsukuba Fukushima Accident Chernobyl Accident Year 図 1 気 象 研 究 所 における 90 Sr および 137 Cs 月 間 降 下 量 の 推 移 図 1に 示 されるように,つくば 市 の 気 象 研 究 所 における 2011 年 3 月 の 137 Cs 降 下 量 は,(
10 ±0.9) 10 3 Bq/m 2 であった( 表 1) この 月 間 降 下 量 は 福 島 原 発 事 故 前 の 水 準 よりも 6 ないし 7 桁 大 きい 単 純 な 福 島 事 故 以 前 の 137 Cs 降 下 量 の 積 算 量 はおおよそ 7 kbq/m 2 であり, 福 島 原 発 事 故 は 一 回 の 事 象 としてはこの 数 倍, 137 Cs の 放 射 壊 変 を 考 慮 した 現 存 量 と 比 較 したときにはお よそ 10 倍 量 をつくば 市 においてもたらした これに 加 えて 134 Cs がほぼ 同 量 降 下 しており, 両 核 種 併 せておおよそ 50 kbq/m 2 の 地 表 面 汚 染 となる このつくば 市 での 観 測 値 は 文 部 科 学 省 によ る 航 空 機 マッピングによる 値 とほぼ 整 合 する また,この 観 測 値 は 昨 年 度 一 部 試 料 から 求 めた 暫 定 値 ( 約 27 kbq/m 2 )よりわずかに 小 さいが, 放 射 性 Cs は 予 想 に 反 して 試 料 に 含 有 される 固 相 ( 表 土 ダスト)にそれほど 分 配 せず, 液 相 にとどまった( 溶 解 性 が 高 かった)ことを 示 唆 する 他 方,データがほとんど 報 告 されていない 2011 年 3 月 の 90 Sr 降 下 量 は 5.16±0.05 Bq/m 2 で あり, 同 月 の 137 Cs 降 下 量 の 約 0.02%(1/5000)だった この 降 下 量 水 準 は, 事 故 前 と 比 べると 2-3 桁 大 きいだけで, 環 境 への 影 響 は 放 射 性 Cs ほど 大 きくない 原 子 力 安 全 保 安 院 の 放 出 量 推 定 では, 90 Sr 放 出 量 は 137 Cs の 約 1/100 とされているが, 関 東 地 方 への 放 射 性 Sr の 影 響 は, 輸 送 途 中 の 分 別 によってさらに 小 さくなったと 推 定 できる 大 気 中 濃 度 についても 同 様 に 言 えること から,Cs や I に 比 し Sr の 被 ばくや 環 境 中 の 濃 度 水 準 への 影 響 も 相 対 的 に 小 さいと 推 定 される 表 1 つくば 市 における 人 工 放 射 性 核 種 の 月 間 降 下 量 (mbq/m 2 / 月 ) 90 Sr 年 月 137 Cs 137 Cs/ 90 Sr 降 水 量 残 渣 重 量 mbq/m 2 mbq/m 2 放 射 能 比 mm g/m 月 未 測 定 未 測 定 月 月 5160 ± ± 月 4660 ± ± 月 376 ± ± 月 152 ± ± 月 46.0 ± ± 月 76.8 ± ± 月 25.7 ± ± 月 31.3 ± ± 月 12.2 ± ± 月 31.0 ± ± 合 計 月 6.23 ± ± 月 23.4 ± ± 月 未 測 定 ± 月 ± 月 ± 月 6350 ± 月 ± 月 ± 月 ± 月 未 測 定 月 月 合 計 結 語 2012 年 半 ばの 時 点 で 月 間 降 下 量 水 準 は, 事 故 発 生 月 に 比 べ,3 4 桁 低 下 したが, 依 然 として 最 後 の 中 国 大 気 圏 核 実 験 がおこなわれた 年 代 の 水 準 にある 再 浮 遊 は 長 期 に 亘 り 継 続 するため, 今 後 の 推 移 をしっかり 見 守 る 必 要 がある H23 から 開 始 された 計 画 では, 90 Sr と 137 Cs 降 下 量 の 変 動 について 調 査 研 究 するだけでなく, 放 射 性 核 種 の 陸 圏 水 圏 への 不 均 一 な 分 布 の 状 況 の 把 握,そのメカニズムの 解 明 をめざし, 調 査 研 究 を 進 める -4-
11 高 空 に お け る 放 射 能 塵 の 調 査 防 衛 省 技 術 研 究 本 部 先 進 技 術 推 進 セ ン タ ー 増 田 陽 介 室 野 井 直 宏 御 堂 智 貴 小 林 美 香 小 野 貞 治 遠 藤 拡 武 田 仁 己 1. 緒 言 1961 年 以 来 放 射 能 に よ る 環 境 汚 染 調 査 の 一 環 と し て 我 が 国 上 空 の 大 気 浮 遊 塵 の 放 射 能 に 関 す る 資 料 を 得 る た め 航 空 機 を 用 い て 試 料 を 採 取 し 全 β 放 射 能 濃 度 及 び 含 有 核 種 の 分 析 を 行 っ て き た ま た 2010 年 度 か ら は 大 気 が 含 有 す る 希 ガ ス の 濃 度 分 析 も 行 っ た 本 稿 で は 2011 年 度 の う ち 東 京 電 力 株 式 会 社 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 及 び 福 島 第 二 原 子 力 発 電 所 に お け る 原 子 力 緊 急 事 態 ( 2011 年 3 月 11 日 以 下 原 子 力 災 害 と い う ) 以 降 に 得 た 測 定 結 果 に つ い て 報 告 す る 2. 調 査 研 究 の 概 要 1 ) 試 料 の 採 取 北 部 ( 宮 古 東 方 海 上 ~ 苫 小 牧 ) 中 部 ( 百 里 ~ 新 潟 並 び に 茨 城 県 及 び 福 島 県 沖 海 上 ) 及 び 西 部 ( 九 州 西 部 海 上 及 び 北 部 海 上 ) の 3 空 域 に お い て 航 空 機 ( T-4 中 等 練 習 機 ) に 装 着 し た 機 上 集 塵 器 ( Ⅱ 型 ) に よ り 試 料 を 採 取 し た 採 取 高 度 は 各 空 域 と も 10km 及 び 3km で あ る エ レ ク ト レ ッ ト フ ィ ル タ と 繊 維 状 活 性 炭 布 か ら 構 成 さ れ て い る 放 射 性 ガ ス 捕 集 用 ろ 材 を 使 用 し 高 空 に お け る 放 射 能 塵 と 同 時 に 放 射 性 ガ ス を 捕 集 し た 図 1 に 使 用 し た 機 上 集 塵 器 ( Ⅱ 型 ) の 概 要 を 示 す 捕 集 は 震 災 の 影 響 も あ り 2011 年 6 月 お よ び 2011 年 9 月 か ら 2012 年 3 月 に 行 っ た ま た 別 途 放 射 性 キ セ ノ ン の 補 集 も 行 っ た ヒ ン ジ 金 具 32cm 吊 り 金 具 電 気 配 線 後 部 フ ィ ン 空 気 φ 2 8 c m φ 47cm 電 動 空 気 弁 空 気 整 流 部 渦 検 出 部 放 射 性 ガ ス 捕 集 用 ろ 材 流 量 積 算 計 渦 発 生 体 c m 図 1 機 上 集 塵 器 ( Ⅱ 型 ) の 概 要 図 2 ) 測 定 方 法 試 料 の 採 取 に 用 い た ろ 材 の エ レ ク ト レ ッ ト フ ィ ル タ は 2 等 分 し 半 分 は 灰 化 し て 全 β 放 射 能 測 定 用 と し 残 り 半 分 は γ 線 核 種 分 析 用 と す る た め そ の ま ま 60mmφ 5.5mmh の 円 板 状 に 圧 縮 成 形 し た ま た ろ 材 の 繊 維 状 活 性 炭 布 は 100mmφ 50mmh の 円 柱 状 に 圧 -5-
12 縮 成 形 し て γ 線 核 種 分 析 の 試 料 と し た 全 β 放 射 能 測 定 に お け る 比 較 線 源 に は U 3 O 8 を 使 用 し た Ge 半 導 体 検 出 器 の ピ ー ク 効 率 は 寒 天 基 準 容 積 線 源 及 び 活 性 炭 基 準 容 積 線 源 を 用 い て 求 め た 3 ) 調 査 結 果 全 β 放 射 能 濃 度 の 測 定 結 果 を 表 1 に 示 す 表 1 全 β 放 射 能 濃 度 の 年 間 平 均 値 ( 単 位 : mbq/m 3 ) 北 部 10 km 北 部 3 km 中 部 10 km 中 部 3 km 西 部 10 km 西 部 3 km 2009 年 度 年 度 年 度 ( 但 し 2011 年 度 は 2011 年 4 月 5 月 7 月 8 月 を 除 く ) ま た 今 期 間 中 に 採 取 し た 単 一 試 料 の γ 線 核 種 分 析 か ら は 人 工 の 放 射 性 核 種 で あ る Cs 及 び Cs が 検 出 さ れ た そ の 年 間 推 移 を 図 2 に 示 す ま た ま た 放 射 性 ガ ス ( ガ ス 状 放 射 性 ヨ ウ 素 お よ び 放 射 性 キ セ ノ ン ) は い ず れ の 試 料 か ら も 検 出 さ れ な か っ た 図 2 人 工 放 射 性 核 種 の 放 射 能 濃 度 3. 結 語 全 β 放 射 能 測 定 お よ び γ 線 核 種 分 析 の 結 果 か ら 以 下 が 示 さ れ た す な わ ち 原 子 力 災 害 に よ り 放 出 さ れ 拡 散 し た 放 射 能 塵 が 浮 遊 し 特 に 中 部 空 域 の 高 度 10 km と 北 部 空 域 の 高 度 10 km で 全 β 放 射 能 濃 度 が 高 い レ ベ ル で 推 移 し て お り ま た Cs や Cs が 主 に 中 部 空 域 に お い て 残 存 し て い る 環 境 放 射 能 汚 染 及 び 原 子 力 災 害 に よ る 汚 染 レ ベ ル の 推 移 の 監 視 及 び バ ッ ク グ ラ ウ ン ド デ ー タ の 蓄 積 の た め 放 射 能 塵 の 測 定 を 継 続 し て い く -6-
13 Ⅰ-3 平 成 23 年 度 東 海 再 処 理 施 設 周 辺 の 環 境 放 射 線 ( 能 )モニタリング 結 果 独 立 行 政 法 人 日 本 原 子 力 研 究 開 発 機 構 永 岡 美 佳 中 野 政 尚 藤 田 博 喜 渡 辺 均 住 谷 秀 一 1. 諸 言 日 本 原 子 力 研 究 開 発 機 構 では 旧 原 子 力 安 全 委 員 会 が 定 める 環 境 放 射 線 モニタリン グ 計 画 に 基 づき 1) 周 辺 住 民 等 の 線 量 の 推 定 及 び 評 価 2) 環 境 における 放 射 性 物 質 の 蓄 積 状 況 の 把 握 3) 異 常 の 有 無 の 確 認 等 を 実 施 している この 調 査 における 環 境 放 射 線 ( 能 )モニタリング 結 果 は 過 去 のモニタリング 結 果 に 基 づく 平 常 の 変 動 幅 と 比 較 し この 変 動 幅 を 超 えた 場 合 には その 原 因 等 を 調 査 している ここでは 平 成 23 年 度 の 環 境 放 射 線 ( 能 )モニタリング 結 果 において 東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 ( 以 下 事 故 という )の 影 響 により 平 常 の 変 動 幅 を 外 れた 測 定 対 象 試 料 並 びに 測 定 項 目 について 影 響 の 程 度 ( 線 量 あるいは 濃 度 期 間 )に 関 する 調 査 結 果 を 報 告 する 2. 調 査 の 概 要 東 海 再 処 理 施 設 周 辺 の 環 境 モニタリングは 海 洋 環 境 監 視 では 再 処 理 施 設 排 水 放 出 口 を 中 心 に 南 北 約 20 km を 陸 上 環 境 監 視 では 再 処 理 施 設 排 気 筒 を 中 心 に 約 10 km 圏 内 を 調 査 対 象 としている 平 成 23 年 度 の 海 洋 監 視 結 果 においては 事 故 の 影 響 により 平 常 の 変 動 幅 を 外 れた 試 料 ( 分 析 測 定 項 目 )は 海 水 ( 全 β 放 射 能 90 Sr 134 Cs 137 Cs) 海 底 土 ( 90 Sr 134 Cs 137Cs) 海 岸 水 ( 全 β 放 射 能 90 Sr 134 Cs 137 Cs) 海 岸 砂 (γ 線 量 率 及 びβ 線 計 数 率 ) シラス( 134 Cs 137 Cs) カレイ 又 はヒラメ( 134 Cs 137 Cs) 貝 類 ( 90 Sr 134 Cs 137 Cs) 褐 藻 類 ( 90 Sr 134 Cs 137 Cs)であった 一 方 陸 上 監 視 結 果 においては 表 1 に 記 載 した 試 料 項 目 で 測 定 値 が 事 故 の 影 響 により 平 常 の 変 動 幅 を 外 れた 本 報 告 では 陸 上 監 視 結 果 における 事 故 の 影 響 につい ての 調 査 結 果 を 詳 しく 述 べる 陸 上 試 料 においては 測 定 値 の 最 大 値 は 4 月 ~6 月 の 期 間 に 観 測 されており( 年 1 回 採 取 の 試 料 を 除 く)いずれも 事 故 の 影 響 によるものであ る その 後 いずれの 試 料 も 測 定 値 は 減 少 傾 向 にある 陸 上 監 視 結 果 の 中 でも 月 ごと に 採 取 している 降 下 じん 試 料 中 全 β 放 射 能 濃 度 結 果 の 変 動 を 図 1 に 示 す 比 較 のため 過 去 3 年 間 の 全 β 放 射 能 濃 度 の 変 動 も 記 載 した 平 成 23 年 3 月 に 事 故 の 影 響 により 最 大 値 11,000 Bq/m 2 月 を 観 測 し その 後 濃 度 は 減 少 傾 向 にある そこで 全 β 放 射 能 濃 度 が 上 昇 し た 平 成 23 年 3 月 ~6 月 の 期 間 に 降 下 じん 中 全 β 放 射 能 濃 度 (Bq/m 2 月 ) 1.E+05 1.E+04 1.E+03 1.E+02 1.E+01 1.E+00 定 量 下 限 値 :4 Bq/m2 月 H20.4 H21.4 H22.4 H23.4 H24.4 年 月 図 1 降 下 じん 中 全 β 放 射 能 濃 度 の 推 移 -7-
14 採 取 した 降 下 じん 試 料 のγ 線 核 種 分 析 ( 137 Cs) 90 Sr 分 析 及 びプルトニウム 分 析 を 実 施 した その 結 果 を 表 2 に 示 す 137 Cs は 茨 城 県 内 の 過 去 の 変 動 幅 ( 環 境 放 射 線 データベ ース 参 照 )を 上 回 って 検 出 されたが 90 Sr 及 び 239,240 Pu は 過 去 の 変 動 幅 の 範 囲 内 であ った また 238 Pu については 検 出 されなかった 表 1 平 成 23 年 度 の 陸 上 監 視 結 果 において 事 故 影 響 が 見 られた 項 目 について 測 定 対 象 空 間 放 射 線 ( 平 常 の 変 動 幅 を 外 れた 項 目 ) 測 定 測 定 値 事 故 の 影 響 が 項 目 頻 度 最 小 ~ 最 大 単 位 みられている 期 間 モニタリングポ スト 平 成 23 年 度 全 期 間 2 線 量 率 γ 線 連 続 140~570 モニタリングス テーション 73~190 ngy/h 平 成 23 年 度 全 期 間 1 平 常 の 変 動 幅 42 ± 8 3 (35~47) 33 ± 5 3 (31~36) 積 算 線 量 80 ± 回 /3か 月 170~1600 μgy/3か 月 平 成 23 年 4 月 ~6 月 γ 線 (40~110) 全 β 放 射 能 1 回 / 週 ND~410 平 成 23 年 度 全 期 間 ND~0.93 空 気 中 90 Sr 1 回 /3か 月 ND~0.36 平 成 23 年 4 月 ~9 月 ND 浮 遊 じん mbq/m Cs 1 回 /3か 月 0.076~910 平 成 23 年 度 全 期 間 ND 空 気 中 ヨウ 素 131 I 1 回 / 週 ND~640 mbq/m 3 平 成 23 年 4 月 ND 降 下 じん 全 β 放 射 能 1 回 / 月 18~1600 Bq/m 2 平 成 23 年 4 月 ~6 月 ND~65 飲 料 水 全 β 放 射 能 1 回 /3か 月 0.045~0.32 Bq/L 平 成 23 年 5 月 ~10 月 ND~0.087 葉 菜 131 I 1 回 /3か 月 ND~10 Bq/kg 生 平 成 23 年 5 月 ND Cs 1 回 / 年 0.12~0.64 Bq/kg 生 平 成 23 年 10 月 11 月 ND 表 土 137 Cs 1 回 / 年 160~770 Bq/kg 乾 平 成 23 年 11 月 2.9~33 河 底 土 全 β 放 射 能 1 回 /6か 月 520~850 Bq/kg 乾 平 成 23 年 5 月 450~780 1 平 常 の 変 動 幅 は 空 間 放 射 線 については 過 去 3 年 間 その 他 の 測 定 対 象 については 過 去 10 年 間 の 変 動 幅 である( 事 故 影 響 を 除 く) ND: 定 量 下 限 値 未 満 を 示 す 2 空 間 放 射 線 の 線 量 率 の 測 定 値 は1 時 間 値 の 月 平 均 値 を 示 す 3 空 間 放 射 線 については 上 段 の 数 値 は 平 均 ±3σを 下 段 の( ) 数 値 は 最 小 ~ 最 大 を 示 す 測 定 対 象 採 取 期 間 表 2 降 下 じん 中 放 射 性 核 種 分 析 結 果 134 Cs 濃 度 (Bq/m 2 月 ) 137 Cs 90 Sr 239,240 Pu 90 Sr/ 137 Cs 放 射 能 比 平 成 23 年 3 月 /2700 降 下 じん 平 成 23 年 4 月 /690 平 成 23 年 5 月 /330 平 成 23 年 6 月 /710 茨 城 県 の 過 去 の 変 動 幅 ND~59 ND~160 ND~130 全 国 の 過 去 の 変 動 幅 ND~100 ND~320 ND~360 ND~0.29 文 部 科 学 省 環 境 放 射 線 データベース 参 照 3. 結 語 平 成 23 年 度 東 海 再 処 理 施 設 周 辺 の 環 境 放 射 線 モニタリング 結 果 においては 海 洋 監 視 結 果 及 び 陸 上 監 視 結 果 の 多 数 の 試 料 で 事 故 影 響 により 過 去 10 年 間 ( 空 間 放 射 線 につ いては 過 去 3 年 間 )の 変 動 幅 を 外 れたが それらの 濃 度 は 減 少 傾 向 にある しかし 平 成 24 年 12 月 現 在 で 平 常 の 変 動 幅 の 範 囲 内 となった 試 料 がある 一 方 で 依 然 とし て 事 故 の 影 響 がみられている 試 料 もある 今 後 も 事 故 影 響 調 査 を 継 続 していく 必 要 が あると 考 える -8-
15 Ⅰ-4 土 壌 および 米 麦 子 実 中 の 放 射 能 調 査 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 木 方 展 治 井 上 恒 久 栗 島 克 明 大 瀬 健 嗣 1. 緒 言 昭 和 32 年 以 来 農 耕 地 ( 水 田 畑 ) 土 壌 およびそこに 栽 培 生 産 された 米 麦 子 実 を 対 象 とし 降 下 放 射 性 核 種 による 汚 染 状 況 とそれらの 経 年 変 化 の 定 点 調 査 を 実 施 してきた 平 成 23 年 3 月 に 起 こった 東 京 電 力 福 島 第 1 原 子 力 発 電 所 の 事 故 ( 以 下 福 島 原 発 事 故 と 記 す)は 広 く 東 日 本 の 農 地 を 放 射 能 汚 染 させた 汚 染 状 況 の 全 国 的 範 囲 や 経 年 変 化 をモニタリングすることは 現 在 の 放 射 能 汚 染 の 状 況 及 び 将 来 の 汚 染 予 測 を 行 う 上 の 重 要 な 基 礎 データとなるものである 今 回 は 平 成 23 年 度 に 収 穫 採 取 された 試 料 について 放 射 性 ストロンチウムと 放 射 性 セシウムの 分 析 を 行 った 結 果 を 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 調 査 方 法 北 海 道 から 九 州 まで 全 国 的 に 分 布 する 独 立 行 政 法 人 および 公 立 農 業 試 験 研 究 機 関 の 特 定 ほ 場 から それぞれの 収 穫 期 に 採 取 した 水 稲 小 麦 子 実 およびその 栽 培 土 壌 に 含 まれる 90 Sr, 89 Sr と 137 Cs, 134 Cs を 分 析 した( 麦 はAからG 地 点 までの7ヶ 所 水 稲 は a から n 地 点 までの 14 ヶ 所 ) 90 Sr, 89 Sr は 灰 化 した 水 稲 小 麦 子 実 及 び 有 機 物 を 燃 焼 した 風 乾 土 から 酸 抽 出 後 イオン 交 換 法 により 分 離 精 製 し 2πガスフロー 低 バックグラウンド 測 定 装 置 でβ 線 測 定 を 行 った 89 Sr 濃 度 は 炭 酸 ストロンチウム 沈 殿 全 体 の 計 測 値 から 90 Sr 相 当 の 計 測 値 を 差 し 引 いて 求 めた 137 Cs, 134 Cs は 水 稲 小 麦 子 実 については2Lマリネリ 容 器 土 壌 については2Lマリネリ 容 器 またはスチロール 製 平 板 容 器 に 充 填 後 γ 線 スペクトロメトリにより 2000~600,000 秒 かけて 測 定 した 2) 結 果 の 概 要 1 麦 および 畑 作 土 ; 小 麦 (G 地 点 のみ 大 麦 )および 畑 作 土 の 放 射 性 ストロンチウムと 放 射 性 セシ ウム 濃 度 を 表 1に 示 した 表 1において 90 Sr を 除 き 計 測 値 が 標 準 偏 差 σの3 倍 を 超 えなかった 場 合 に ND と 記 した ただし 90 Sr は 前 年 度 からの 継 続 性 もあり 標 準 偏 差 σの3 倍 に 満 たない 場 合 も 計 測 値 を 記 した ND の 意 味 は 表 2, 表 3においても 同 様 である 90 Sr 濃 度 の 平 均 値 は 玄 麦 が 64 mbq/kg 畑 土 壌 が 1.2 Bq/kg であり 22 年 度 平 均 と 有 意 差 はなかった また 半 減 期 約 50 日 の 89 Sr も 双 方 で 検 知 されなかったことから 福 島 原 発 事 故 から 放 出 された 放 射 性 ストロンチウムの 影 響 は 広 域 には 及 ばなかったことが 示 唆 された それに 対 し 放 射 性 セシウムは 137 Cs 濃 度 の 平 均 値 が 17,600 mbq/kg と 22 年 度 の 2,700 倍 になり 地 域 差 も 非 常 に 大 きかった 玄 麦 の 最 大 濃 度 は 42,200 mbq/kg であり 1963 年 の 核 実 験 最 盛 期 の 最 大 値 113,700 mbq/kg よりも 低 く この 年 のモニタリング 地 点 平 均 値 の 43,600 mbq/kg と 同 等 であった ND 地 点 を 除 く 137 Cs の 土 壌 からの 移 行 係 数 は 最 大 で 平 均 で と 事 故 前 よりも 大 幅 に 高 く 事 故 初 期 に 茎 葉 に 沈 着 し た 137 Cs が 移 行 した 可 能 性 が 示 唆 された 2 米 および 水 田 作 土 ; 米 および 水 田 作 土 の 放 射 性 ストロンチウム 濃 度 を 表 2に 記 した 90 Sr 濃 度 の 平 均 値 は 白 米 が 3.8 mbq/kg 新 鮮 重 水 田 土 壌 が 0.58 Bq/kg 乾 土 であり 22 年 度 平 均 と 有 意 差 はなかった また 89 Sr も 双 方 で 検 知 されなかったことから 福 島 原 発 事 故 から 放 出 された 放 射 性 ストロンチウムの 影 響 は 麦 とその 栽 培 土 壌 と 同 様 に 広 域 には 及 ばなかったことが 示 唆 された 米 および 水 田 作 土 の 放 射 性 ストロンチウム 濃 度 を 表 3に 記 した 137 Cs 濃 度 の 平 均 値 は 白 米 が 346 mbq/kg 新 鮮 重 と 22 年 度 平 均 の 10 倍 ほど 高 く 最 大 値 は 1,960 mbq/kg 新 鮮 重 であった こ れは 1963 年 の 最 大 値 8,140 mbq/kg 新 鮮 重 平 均 値 4,180 mbq/kg 新 鮮 重 と 比 べると 低 かった しかし 水 田 作 土 は 最 大 値 205 Bq/kg 乾 土 と 畑 作 土 の 141 Bq/kg 乾 土 よりも 高 く 1960 年 代 の 畑 作 土 で 記 録 された 最 大 値 116 Bq/kg 乾 土 よりも 高 濃 度 であった ND 地 点 を 除 く 137 Cs の 土 壌 から の 移 行 係 数 は 平 均 と 22 年 度 と 同 レベルであった また ND 地 点 を 除 く 137 Cs の 玄 米 に 対 す る 白 米 の 濃 度 比 は 0.41 から 0.59 の 範 囲 で 平 均 0.47 であった 3その 他 核 種 ; 放 射 性 ヨウ 素 は 全 試 料 について ND であった 放 射 性 カリウム 濃 度 の 平 均 は 玄 麦 127±23 玄 米 75.0±11 白 米 29.4±14 畑 土 壌 380±253 水 田 土 壌 466±201 Bq/kg 乾 土 で 放 射 性 セシウム 濃 度 よりも 高 かった -9-
16 表 1 玄 麦 および 畑 作 土 の 放 射 性 ストロンチウムと 放 射 性 セシウム 濃 度 玄 麦 放 射 性 ストロンチウム 放 射 性 セシウム 放 射 性 ストロンチウム 放 射 性 セシウム 試 料 採 取 地 土 壌 採 取 日 Csの 移 作 物 採 取 日 Sr Sr Cs Cs Sr Sr Cs 134 Cs 行 係 数 mbq/kg 新 鮮 mbq/kg 新 鮮 重 mbq/kg 新 鮮 重 mbq/kg 新 鮮 重 Bq/kg 乾 土 Bq/kg 乾 土 Bq/kg 乾 土 Bq/kg 乾 土 重 A H ± 7.8 ND 103 ± ± 24 H ± 0.09 ND 5.1 ± 0.2 ND B H ± 6.7 ND 4570 ± ± 139 H ± 0.11 ND 25 ± ± C H ± 5.6 ND ± ± 878 H ± 0.09 ND 126 ± ± D H ± 4.6 ND ± ± 271 H ± 0.10 ND 141 ± ± E H ± 8.7 ND ± ± 424 H ± 0.08 ND 106 ± ± F H ± 5.1 ND 6600 ± ± 82 H ± 0.08 ND 85 ± ± G H ± 4.9 ND ND ND H ± 0.05 ND 6.4 ± 0.3 ND 平 均 ± 28 ND ± ± ± 0.6 ND 71 ± ± 年 度 平 均 ± 25 未 測 定 6.5 ± 17.2 未 測 定 ± 0.7 未 測 定 6.4 ± 2.1 未 測 定 畑 土 壌 試 料 採 取 地 作 物 採 取 日 表 2 白 米 および 水 田 作 土 の 放 射 性 ストロンチウム 濃 度 白 米 水 田 土 壌 90 Sr 89 Sr 土 壌 採 取 日 90 Sr 89 Sr mbq/kg 新 鮮 重 mbq/kg 新 鮮 重 Bq/kg 乾 土 Bq/kg 乾 土 a H ± 1.5 ND H ± 0.1 ND b H ± 1.4 ND H ± 0.1 ND c H ± 2.1 ND H ± 0.1 ND d H ± 1.6 ND H ± 0.1 ND e H ± 1.4 ND H ± 0.1 ND f H ± 1.6 ND H ± 0.1 ND g H ± 1.6 ND H ± 0.1 ND h H ± 1.5 ND H ± 0.1 ND i H ± 1.5 ND H ± 0.1 ND j H ± 1.4 ND H ± 0.1 ND k H ± 1.0 ND H ± 0.1 ND l H ± 1.3 ND H ± 0.0 ND m H ± 1.4 ND H ± 0.1 ND n H ± 1.7 ND H ± 0.1 ND 平 均 3.8 ± 1.7 ND 0.58 ± 0.31 ND 22 年 度 平 均 3.6 ± 1.8 未 測 定 0.54 ± 0.34 未 測 定 表 3 玄 米 白 米 および 水 田 作 土 の 放 射 性 セシウム 濃 度 *;ぬか 白 米 の 分 析 値 から 推 定 玄 米 水 田 土 壌 137 Csの 移 行 係 数 137 Cs Cs Cs Cs 白 米 中 の 137 Cs Cs Cs mbq/kg 新 鮮 重 mbq/kg 新 鮮 重 mbq/kg 新 鮮 重 mbq/kg 新 鮮 重 玄 米 中 の 137 Cs Bq/kg 乾 土 Bq/kg 乾 土 玄 米 白 米 a ND ND ND ND 6.3 ± ± 0.1 b 88 ± 17 ND 51 ± 15 ND ± ± c 283 ± ± ± ± ± ± d ND ND ND ND 16 ± 0.3 ND e ND ND ND ND 4.6 ± 0.0 ND f ND ND ND ND 13 ± 0.5 ND g 191 ± 24 ND 74 ± 14 ND 5.8 ± 0.3 ND h 2500 ± ± ± ± ± ± i 685 ± ± ± ± ± ± j 2660 ± ± ± ± ± ± k 4730 ± ± ± ± ± ± l 66 ± ± 22 ND ND 4.3 ± ± 0.2 m ND ND ND ND 3.9 ± 0.2 ND n ND * ND * ND ND 5.8 ± 0.1 ND 平 均 800 ± ± ± ± ± ± 年 度 平 均 未 測 定 未 測 定 35 ± 35.4 未 測 定 未 測 定 35 ± 35 未 測 定 未 測 定 結 語 福 島 原 発 事 故 の 広 域 的 影 響 について 議 論 を 深 めるためには 極 力 放 射 性 物 質 による 汚 染 が 起 こ らないように 放 射 能 測 定 を 行 っていく 必 要 がある -10-
17 Ⅰ-5 90 Sr 137 Cs の 土 壌 中 深 度 分 布 の 実 態 調 査 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 木 方 展 治 大 瀬 健 嗣 井 上 恒 久 福 囿 康 志 1. 緒 言 昭 和 32 年 以 来 農 耕 地 ( 水 田 畑 ) 土 壌 の 作 土 層 の 降 下 放 射 性 核 種 による 汚 染 状 況 と それらの 経 年 変 化 の 定 点 調 査 を 実 施 してきた 平 成 23 年 3 月 に 起 こった 東 京 電 力 福 島 第 1 原 子 力 発 電 所 の 事 故 ( 以 下 福 島 原 発 事 故 と 記 す)は 広 く 東 日 本 の 農 地 を 放 射 能 汚 染 さ せた 福 島 原 発 事 故 が 農 地 土 壌 の 放 射 能 に 与 えた 影 響 を 明 らかにするため 福 島 原 発 事 故 の 前 に 調 査 した 土 壌 を 再 度 調 査 し 放 射 性 セシウムの 垂 直 分 布 の 比 較 を 行 った 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 調 査 方 法 茨 城 県 桜 川 市 に 近 接 して 分 布 する 林 地 畑 地 水 田 を 調 査 地 点 とした これらの 地 点 は 図 1の 模 式 図 に 示 す 林 地 水 田 畑 を 通 過 する 水 路 に 沿 って 2km の 距 離 内 に 分 布 している 水 田 及 び 畑 は 2 ヶ 所 ず 図 1 調 査 地 点 の 模 式 図 つ 調 査 地 点 とし それ ぞれ 水 路 の 流 下 位 置 により 上 流 側 を 上 部 下 流 側 を 下 部 とした 事 故 以 前 の 2008 年 9 月 から 2009 年 1 月 に 土 壌 断 面 調 査 を 行 い 深 度 別 の 土 壌 試 料 を 採 取 した また 事 故 後 の 2011 年 11 月 に 同 様 の 調 査 を 行 った. 試 料 は 風 乾 し ゲルマニウム 半 導 体 分 析 器 で 土 壌 中 の 放 射 性 セシウム 濃 度 を 分 析 した 2) 結 果 の 概 要 事 故 以 前 に 降 下 した 137 Cs の 残 存 量 は 浸 食 の 少 ない 林 地 で 2.49 kbq/m 2 であった( 表 1) 畑 地 では 1.74 kbq/m 2 および 0.38 kbq/m 2 と 浸 食 による 地 点 間 の 差 が 大 きかった ま た 水 田 では 0.81 kbq/m 2 および 0.58 kbq/m 2 と 低 く また 作 土 層 より 次 表 層 に 多 いこと から( 図 2) 用 水 による 流 入 よりも 作 付 期 間 中 の 流 出 が 大 きいことが 示 唆 された 事 故 後 の 134 Cs 存 在 量 は 畑 地 および 水 田 では 4.1~5.3 kbq/m 2 の 範 囲 にあったが 林 地 では 1.86 kbq /m 2 と 低 く 降 下 した 放 射 性 Cs のかなりの 部 分 が 樹 木 やリターに 沈 着 し 無 機 質 土 壌 に 到 達 していないことが 示 唆 された.また 林 地 および 事 故 後 に 耕 作 をしなかった 畑 地 では 放 射 性 Cs の 大 部 分 が 3 cmまでの 深 さに 分 布 し 作 付 した 水 田 では 十 数 cmまで 分 布 し ていた -11-
18 2/2 図 2 福 島 原 発 前 後 の 土 壌 中 放 射 性 セシウムの 鉛 直 分 布 表 1 福 島 第 一 原 発 事 故 前 後 の 土 地 利 用 ごとの 放 射 性 セシウム 存 在 量 土 地 利 用 存 在 量 (Bq/m 2 ) Cs-134/ 原 発 事 故 以 前 の 2011 年 11 月 の 2008 年 9 月 ~2009 年 1 月 2011 年 11 月 事 Cs-137 故 後 に 増 加 Cs-137 Cs-137 検 出 深 度 Cs-134 検 出 深 度 Cs-137 Cs-134 Cs-137 した 137 Cs (cm) (cm) 林 地 畑 地 ( 上 部 ) 畑 地 ( 下 部 ) 水 田 ( 上 部 ) 水 田 ( 下 部 ) 結 語 草 地 土 壌 等 他 の 土 地 利 用 も 含 め さらに 別 の 地 点 においても 福 島 原 発 事 故 前 後 の 放 射 性 セシウムの 鉛 直 分 布 を 調 査 していく 必 要 がある -12-
19 Ⅰ-6 土 壌 粒 子 吸 着 態 137 Cs の 土 壌 中 輸 送 時 間 推 定 手 法 の 開 発 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 江 口 定 夫 藤 原 英 司 1. 緒 言 農 地 土 壌 では 土 壌 粒 子 に 強 く 吸 着 した 放 射 性 セシウムの 一 部 が 懸 濁 態 のまま 浸 透 水 と 共 に 土 壌 中 を 流 下 する 場 合 のあることが 知 られている(Eguchi et al 2010) 農 地 土 壌 中 における 放 射 性 セシウムの 輸 送 過 程 の 実 態 およびそれにかかる 時 間 を 明 らかにす ることは 農 業 環 境 中 における 放 射 性 セシウムの 動 態 を 把 握 し 将 来 予 測 をするために 必 要 不 可 欠 であるが ほとんど 知 見 がない 本 課 題 は 農 地 土 壌 を 対 象 として 農 地 からの 表 面 排 水 中 に 含 まれる 懸 濁 態 の 人 工 及 び 天 然 放 射 性 核 種 の 濃 度 比 に 基 づき 土 壌 粒 子 に 強 く 吸 着 した 放 射 性 セシウムの 土 壌 中 輸 送 時 間 を 推 定 する 手 法 を 開 発 することを 目 的 として 実 施 する これは 半 減 期 の 異 な る 放 射 性 核 種 の 濃 度 比 に 着 目 し それらの 放 射 性 核 種 が 易 動 性 の 土 壌 粒 子 に 強 く 吸 着 し たまま 土 壌 中 を 輸 送 されることを 前 提 に 土 壌 表 層 ( 田 面 水 や 表 面 排 水 )における 濃 度 比 と 暗 渠 排 水 (あるいは 浅 層 地 下 水 など) 中 における 濃 度 比 の 違 いから 土 壌 粒 子 の 輸 送 時 間 を 推 定 するものである(Eguchi et al 2010) 今 年 度 は 東 電 原 発 事 故 の 起 き た 福 島 県 内 の 水 田 圃 場 に 調 査 地 を 設 定 し 表 面 排 水 等 に 含 まれる 各 種 放 射 性 核 種 濃 度 を 測 定 し 本 手 法 開 発 のための 基 礎 的 知 見 を 得 ることを 試 みた 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 方 法 調 査 地 は 福 島 県 農 業 総 合 センター( 郡 山 市 日 和 田 ) 内 の 水 田 圃 場 に 設 定 した 2011 年 4 月 末 より 灌 漑 水 表 面 排 水 及 び 暗 渠 排 水 の 流 量 を それぞれ パーシャルフリュ ーム 三 角 堰 及 び 水 道 メータによって 自 動 観 測 した 降 水 代 かき 及 び 落 水 などの 各 イベント 毎 に 表 面 排 水 等 の 水 試 料 を 各 々20 L 以 上 採 取 した なお 暗 渠 排 水 は 非 灌 漑 期 も 含 めてほとんど 流 出 することがなく サンプル を 得 ることが 出 来 なかった 各 水 試 料 は 孔 径 μm のメンブレンフィルターで 全 量 を 濾 過 後 濾 紙 上 の 残 存 物 を 懸 濁 物 質 (suspended solid, SS)として 回 収 し 乾 燥 後 に ガンマ 線 分 析 (ウエル 型 )に 供 した 放 射 性 核 種 は 210 Pb( 半 減 期 22.3 年 ) 214 Pb( 同 26.8 分 ) 7 Be( 同 53.3 日 ) 134 Cs( 同 2.07 年 ) 137 Cs( 同 30.1 年 ) 及 び 40 K( 同 12.5 億 年 ) 等 の 濃 度 を 測 定 した また 210 Pb と 214 Pb の 間 の 放 射 平 衡 に 基 づき 210 Pb ex 濃 度 を 算 出 した なお 214 Pb 濃 度 が 検 出 限 界 以 下 の 場 合 は 210 Pb 濃 度 = 210 Pb ex 濃 度 とした 大 気 降 下 物 は 面 積 1 m 2 の 水 盤 内 に 蒸 留 水 を 張 り 約 1 ヶ 月 毎 に 水 盤 内 に 溜 まっ た 水 の 全 量 を 回 収 した 水 試 料 は 全 量 をホットプレート 上 で 蒸 発 乾 固 した 後 他 の 試 料 と 同 様 にガンマ 線 分 析 に 供 した 2) 結 果 表 1 は 水 田 灌 漑 期 間 中 の 大 気 降 下 物 ( 全 量 ) 及 び 水 田 からの 表 面 排 水 中 の 懸 濁 物 質 (SS)に 含 まれる 各 種 放 射 性 核 種 の 濃 度 の 測 定 結 果 である 大 気 降 下 物 及 び 表 面 排 水 SS 中 に 含 まれる Cs 濃 度 と 天 然 の 放 射 性 核 種 ( 210 Pb ex 及 び 7 Be) 濃 度 との 間 に 明 瞭 な 関 係 は 見 いだされなかった 大 気 降 下 物 に 含 まれる 7 Be/ Cs 濃 度 比 及 び 210 Pb ex / Cs 濃 度 比 は それぞれ 0.2 から 0.8 及 び 0.06 から 0.2 の 範 囲 内 で 変 動 し いずれも 月 日 と 共 に 上 昇 する 傾 向 にあった 表 面 排 水 SS に 含 まれる 210 Pb ex / Cs 濃 度 比 は から の 範 囲 内 で 変 動 し 同 じイベント 内 の 水 試 料 でも 採 取 す るタイミングにより 2 倍 以 上 の 変 動 が 見 られた 今 回 暗 渠 排 水 サンプルが 得 られな かったため 懸 濁 態 Cs の 土 壌 中 輸 送 時 間 を 試 算 することは 出 来 なかった -13-
20 3) 問 題 点 など 課 題 遂 行 上 の 問 題 点 として 所 内 では 東 電 原 発 事 故 緊 急 対 応 用 等 の 分 析 サンプルを 優 先 的 にガンマ 線 分 析 に 回 す 必 要 があり 本 課 題 用 のマシンタイム( 試 料 一 点 当 たり 数 十 万 秒 が 必 要 )をほとんど 確 保 することが 出 来 なかったこと また 非 常 に 高 濃 度 の 放 射 性 セシウム 濃 度 のため 7 Be 210 Pb 及 び 214 Pb の 高 精 度 分 析 が 出 来 なかったこと 等 が 主 な 原 因 となり 表 面 排 水 SS については 7 Be 及 び 210 Pb ex 濃 度 データを 同 一 試 料 について 得 ることが 出 来 ていない また 今 回 の 調 査 圃 場 は 非 灌 漑 期 も 含 めてほとんど 暗 渠 排 水 が 得 られないことが 明 らかとなったため 次 年 度 は 暗 渠 排 水 が 恒 常 的 に 得 られる 農 地 を 調 査 地 として 設 定 する 予 定 である 3. 結 語 福 島 県 内 の 水 田 圃 場 を 対 象 に 大 気 降 下 物 に 含 まれる 7 Be/ Cs 濃 度 比 及 び 210 Pb ex / Cs 濃 度 比 表 面 排 水 SS に 含 まれる 210 Pb ex / Cs 濃 度 比 の 変 動 傾 向 につい て 基 礎 的 知 見 を 得 ることが 出 来 た しかし 本 圃 場 では 暗 渠 排 水 サンプルが 得 られな かったため 懸 濁 態 Cs の 土 壌 中 輸 送 時 間 の 試 算 には 至 らなかった 次 年 度 は 暗 渠 排 水 が 恒 常 的 に 得 られる 農 地 を 新 たに 調 査 地 として 設 定 することを 予 定 している 表 1 大 気 降 下 物 ( 全 量 ) 及 び 水 田 からの 表 面 排 水 中 の 懸 濁 物 質 (SS)に 含 まれる 人 工 ( Cs) 及 び 天 然 放 射 性 核 種 ( 7 Be 210 Pb ex )の 濃 度 イベント-1 イベント-2 採 取 日 2011/6/ /7/ /8/ /9/ /6/28 Mean (±SD) 2011/7/5 Mean (±SD) ph (±0.26) 7.45 (±0.17) EC 3 ds/m (±0.030) (±0.024) SS 濃 度 3 大 気 降 下 物 _Total 1 表 面 排 水 _SS 2 mg/l n.d. 4 n.d. n.d. n.d. 416 (±131) 81 (±24) 7 Be kbq/kg (39.4) 5 (24.8) <d.l. 6 <d.l. 210 Pb ex kbq/kg (±0.004) (±0.040) Cs kbq/kg (±7.5) 49.6 (±5.4) 7 Be/ Cs (0.786) (0.706) Pb ex / Cs (±0.0019) (±0.0004) 年 5 月 16 日 より 約 1ヶ 月 毎 に 水 盤 中 の 全 量 を 蒸 発 乾 固 して 測 定 2 降 水 や 落 水 などのイベント 毎 に 表 面 排 水 中 の 懸 濁 物 質 (SS)を 濾 過 ( 孔 径 >0.025 μm)により 分 離 して 測 定 3 各 水 試 料 のpH 電 気 伝 導 度 (EC) 及 びSS 濃 度 4 not determined Csピークが 7 Beピークに 重 なり 両 ピークを 分 離 できず 7 Beピークを 過 大 評 価 しているため 参 考 値 6 <detection limit -14-
21 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 後 の 環 境 放 射 能 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 セ ン タ ー 池 内 嘉 宏 金 子 健 司 大 橋 直 之 渡 邉 右 修 岸 本 武 士 前 山 健 司 室 井 隆 彦 1. 緒 言 日 本 分 析 セ ン タ ー に お け る 平 成 23 年 3 月 11 日 の 発 電 所 事 故 後 の 環 境 放 射 能 調 査 の 内 容 と そ の 体 制 に つ い て 主 に 平 成 23 年 4 月 以 降 平 成 23 年 度 に 実 施 した 内 容 を 記 載 す る 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 空 間 放 射 線 量 率 とそ れ に 寄 与 す る 放 射 性 核 種 当 セ ン タ ーでは 3 月 15 日 の 午 後 4 時 に 空 間 放 射 線 量 率 が 0.732μ Sv/h と 最 高 値 を 示 し た 3 月 21 日 の 早 朝 に 降 雨 があり 午 前 8 時 に 空 間 放 射 線 量 率 が 1 時 間 あ た り 0.417μ Sv/h と 急 に 高 い 値 を 示 し た そ の 後 空 間 放 射 線 量 率 は 時 間 と と も に 徐 々 に 下 が り 空 間 放 射 線 量 率 に 影 響 を 及 ぼ す 核 種 は 134 Cs 及 び 137 Cs のみとなった 1 年 後 の 空 間 線 量 率 は 0.1μ Sv/h 程 度 で 事 故 前 の 0.02μSv/h 程 度 ま で は 下 が っ て い な い 1 年 が 経 過 し た 平 成 24 年 3 月 の 結 果 を 図 1 に 示 す 空 間 放 射 線 量 率 Xe-133 Te-132 Te-129 I-131 I-132 Cs-134 Cs-137 Cs-136 Tc-99m Bi-214( 自 然 ) 雨 量 線 量 率 (μ SV/h) 雨 量 (mm) /1 3/3 3/5 3/7 3/9 3/11 3/13 3/15 3/17 3/19 3/21 3/23 3/25 3/27 3/29 3/31 日 時 ( 本 データは1μ Gy/h =1μ Sv/hとして 算 出 ) 図 1 日 本 分 析 センターにおける 空 間 放 射 線 量 率 の 測 定 結 果 2012/4/20 日 本 分 析 センター 調 べ 0 2) 当 センターにおける 大 気 浮 遊 じ ん 等 の 分 析 結 果 平 成 23 年 3 月 14 日 か ら 大 気 浮 遊 じ ん 降 下 物 の 分 析 を 18 日 から 水 道 水 -15-
22 の 分 析 を 開 始 し た 大 気 浮 遊 じんは 一 日 で 100m 3 程 度 吸 引 降 下 物 は m 2 の 面 積 に 一 日 集 め 水 道 水 は 2L を そ れそれ 毎 日 ゲ ル マ ニ ウム 半 導 体 検 出 器 で 1 時 間 測 定 し た 平 成 23 年 3 月 31 日 までの 大 気 浮 遊 じんの 134 Cs 137 Cs 131 I の 最 大 値 は そ れ ぞ れ 9.6Bq/m 3 12 Bq/m 3 47 Bq/m 3 降 下 物 は そ れ ぞ れ 2,900 Bq/m 2 2,900 Bq/m 2 17,000 Bq/m 2 水 道 水 は そ れ ぞ れ 2.1Bq/L 2.2Bq/L 43Bq/L であった 平 成 23 年 度 では 3 試 料 とも 4 月 上 旬 に 最 大 値 が 測 定 さ れ 大 気 浮 遊 じ んの 134 Cs 137 Cs 131 I の 最 大 値 は そ れ ぞ れ 0.064Bq/m Bq/m Bq/m 3 降 下 物 は そ れ ぞ れ 88 Bq/m 2 86 Bq/m 2 32 Bq/m 2 水 道 水 は それぞれ 0.91Bq/L 0.91Bq/L 22Bq/L で 134 Cs 及 び 131 I は 5 月 上 旬 以 降 ND となっている 4 月 以 降 各 試 料 とも 放 射 能 濃 度 は 急 激 に 減 少 している 3) 福 島 県 内 の 河 川 水 井 戸 水 の 放 射 能 調 査 文 部 科 学 省 に よ る 放 射 性 物 質 の 分 布 状 況 等 に 関 す る 調 査 研 究 で 当 セ ンターは 平 成 23 年 の 6 月 下 旬 と 8 月 初 旬 に そ れ ぞ れ 河 川 水 50 箇 所 井 戸 水 50 箇 所 を 採 取 し γ 線 ス ペ ク ト ロメトリーを 河 川 水 に つ い て は そ の う ち それぞれ 10 箇 所 について Sr Pu を 井 戸 水 に つ い て は それぞれ 6 箇 所 の Sr 分 析 を 実 施 した 図 2 に 河 川 水 の 134 Cs 結 果 を 示 す ほとん ど の 箇 所 で 8 月 に 採 取 し た 試 料 の 方 が 低 い 値 を 示 している 最 大 濃 度 の 河 川 水 を 仮 に 1 年 間 飲 み 続 けると 134 Cs と 137 Cs の 合 計 で 0.060mSv/y 89 Sr と 90 Sr の 合 計 で mSv/y Pu は 全 試 料 検 出 限 界 値 以 下 で あ ったが 検 出 限 界 値 で 計 算 す る と mSv/y であった 最 大 濃 度 の 井 戸 水 を 仮 に 1 年 間 飲 み 続 けると 134 Cs と 137 Cs の 合 計 で 0.030mSv/y 89 Sr と 90 Sr の 合 計 で mSv/y であった 3. 結 語 得 ら れ た 成 果 を 基 に 今 後 も 放 射 性 物 質 の 移 行 状 況 を 確 認 す る た め 定 期 的 に 環 境 放 射 能 調 査 を 継 続 す る 必 要 が あ る と 考 える -16-
23 Ⅰ-8 環 境 試 料 中 の 90 Sr 及 び 137 Csの 放 射 能 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 樫 原 陽 子 松 田 秀 夫 庄 子 隆 岸 本 武 士 1. 緒 言 本 調 査 は 環 境 放 射 能 水 準 調 査 の 一 環 として 日 本 各 地 で 採 取 した 環 境 試 料 ( 大 気 浮 遊 じん 降 下 物 陸 水 土 壌 海 水 海 底 土 及 び 農 畜 水 産 物 ) 中 の 90 Sr 及 び 137 Cs 濃 度 を 把 握 することを 目 的 として 実 施 している ここでは 平 成 23 年 度 の 調 査 結 果 を 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 平 成 23 年 度 に47 都 道 府 県 の 衛 生 研 究 所 等 が 採 取 し 所 定 の 前 処 理 を 施 した 後 に 日 本 分 析 センターに 送 付 された 各 種 試 料 及 び 日 本 分 析 センターが 採 取 購 入 した 試 料 について 90 Sr 及 び 137 Cs 分 析 を 行 った 1) 分 析 対 象 試 料 大 気 浮 遊 じん 降 下 物 陸 水 土 壌 精 米 野 菜 茶 牛 乳 粉 乳 海 水 海 底 土 海 産 生 物 及 び 淡 水 産 生 物 2) 分 析 方 法 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ2 放 射 性 ストロンチウム 分 析 法 ( 平 成 15 年 改 訂 ) 及 び 同 シリーズ3 放 射 性 セシウム 分 析 法 ( 昭 和 51 年 改 訂 )に 準 じた 方 法 で 行 った 3) 調 査 結 果 各 種 試 料 中 の 90 Sr 及 び 137 Cs 放 射 能 濃 度 の 平 均 値 及 び 最 小 最 大 値 を 以 下 に 示 す なお nは 分 析 試 料 数 右 端 カッコ 内 は 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 の 事 故 前 の 平 成 22 年 度 の 平 均 値 ( 大 気 浮 遊 じんの 平 成 23 年 1~3 月 採 取 分 その 他 の 試 料 の 平 成 23 年 3 月 採 取 分 の 結 果 は 含 まない)である 1 大 気 浮 遊 じん 36 府 県 で 四 半 期 毎 に 採 取 した 試 料 Sr : ( ~ 0.17 ) mbq/m 3 n=144 ( ) 137 Cs : 0.40 ( ~ 30 ) mbq/m 3 n=144 ( ) 2 降 下 物 45 都 道 府 県 及 び 日 本 分 析 センターにおける 月 間 降 下 物 90 Sr : ( ~ 4.4 ) MBq/km 2 n=552 (0.016) -17-
24 137 Cs : 35 ( ~ 3500 ) MBq/km 2 n=552 (0.096) 3 陸 水 44 都 道 府 県 で 年 1 回 採 取 した 上 水 ( 源 水 蛇 口 水 ) 及 び9 道 府 県 で 採 取 した 淡 水 上 水 90 Sr : 1.0 ( ~ 2.3 ) mbq/l n=54 (1.0) 137 Cs : 25 ( ~ 710 ) mbq/l n=54 (0.053) 淡 水 90 Sr : 1.6 ( ~ 3.2 ) mbq/l n= 9 (1.4) 137 Cs : 32 ( 0.12 ~ 270 ) mbq/l n= 9 (0.21) 4 土 壌 46 都 道 府 県 で 年 1~2 回 採 取 した 試 料 ( 深 さ0~5cm 5~20cmの2 種 類 ) 0 ~ 5cm 90 Sr : 45 ( 0.0 ~ 190 ) MBq/km 2 n=48 ( 41) 1.4 ( ~ 6.8) Bq/kg 乾 土 ( 1.4) 137 Cs :2900 ( 1.6 ~ ) MBq/km 2 n=48 (300) 93 ( ~ 1500 ) Bq/kg 乾 土 ( 11) 5 ~20cm Sr :130 ( 6.2 ~ 760 ) MBq/km 2 n=48 (130) 1.3 ( ~ 7.0 ) Bq/kg 乾 土 ( 1.3) 137 Cs :760 ( 4.3 ~ 4100 ) MBq/km 2 n=48 (550) 9.7 ( ~ 98 ) Bq/kg 乾 土 ( 5.7) 5 精 米 31 道 県 で 年 1 回 採 取 した 試 料 Sr : ( ~ ) Bq/kg 生 n=31 (0.0054) 0.13 ( ~ 0.43 ) Bq/gCa (0.13) 137 Cs : 0.37 ( ~ 5.9 ) Bq/kg 生 n=31 (0.011) 0.49 ( ~ 7.5 ) Bq/gK (0.012) 6 野 菜 40 道 府 県 で 年 1~2 回 採 取 した 根 菜 類 及 び 葉 菜 類 根 菜 類 ( 主 にダイコン) 90 Sr : ( ~ 0.28 ) Bq/kg 生 n= 41 (0.045) 0.22 ( ~ 1.1 ) Bq/gCa (0.23) 137 Cs : 0.10 ( ~ 1.7 ) Bq/kg 生 n= 41 (0.013) ( ~ 0.70 ) Bq/gK (0.0063) 葉 菜 類 ( 主 にホウレンソウ) -18-
25 90 Sr : ( ~ 1.3 ) Bq/kg 生 n= 41 (0.045) 0.10 ( ~ 0.72 ) Bq/gCa (0.091) 137 Cs : 0.15 ( ~ 2.1 ) Bq/kg 生 n= 41 (0.022) ( ~ 0.37 ) Bq/gK (0.0057) 7 茶 10 府 県 で 年 1~2 回 採 取 した 試 料 Sr : 0.20 ( ~ 0.60 ) Bq/kg n=19 (0.23) ( ~ 0.25 ) Bq/gCa (0.093) 137 Cs : 29 ( 0.40 ~ 240 ) Bq/kg n=19 (0.21) 3.5 ( ~ 45 ) Bq/gK (0.012) 8 牛 乳 ( 原 乳 ) 36 都 道 府 県 で 年 1~2 回 採 取 した 試 料 90 Sr : ( ~ ) Bq/L n=38 (0.016) ( ~ ) Bq/gCa (0.014) 137 Cs : 0.36 ( ~ 10 ) Bq/L n=38 (0.011) 0.24 ( ~ 6.8 ) Bq/gK (0.0069) 9 粉 乳 日 本 分 析 センターが2 道 県 で 年 1 回 購 入 した 試 料 90 Sr : ( ~ 0.29 ) Bq/kg 粉 乳 n=12 (0.091) ( ~ ) Bq/gCa (0.010) 137 Cs : 0.37 ( ~ 1.2 ) Bq/kg 粉 乳 n=12 (0.17) ( ~ ) Bq/gK (0.012) 10 海 水 13 道 府 県 で 年 1~2 回 採 取 した 試 料 90 Sr : 1.3 ( 0.86 ~ 3.0 ) mbq/l n=14 (1.2) 137 Cs : 27 ( 1.3 ~ 200 ) mbq/l n=14 (1.4) 11 海 底 土 13 道 府 県 で 年 1~2 回 採 取 した 試 料 Sr : ( ~ 0.30 ) Bq/kg 乾 土 n=14 (0.075) 137 Cs :17 ( 0.13 ~ 210 ) Bq/kg 乾 土 n=14 (1.2) 12 海 産 生 物 24 都 道 県 で 年 1~2 回 採 取 した 試 料 ( 魚 類 貝 類 藻 類 ) 魚 類 90 Sr : ( ~ ) Bq/kg 生 n= 22 (0.0075) -19-
26 0.015 ( ~ ) Bq/gCa (0.015) 137 Cs : 0.42 ( ~ 4.8 ) Bq/kg 生 n= 22 (0.088) 0.10 ( ~ 1.2 ) Bq/gK (0.023) 貝 類 90 Sr : ( ~ ) Bq/kg 生 n= 11 (0.0087) ( ~ ) Bq/gCa (0.026) 137 Cs : ( ~ 0.41 ) Bq/kg 生 n= 11 (0.016) ( ~ 0.15 ) Bq/gK (0.0067) 藻 類 90 Sr : ( ~ ) Bq/kg 生 n= 12 (0.024) ( ~ ) Bq/gCa (0.029) 137 Cs : ( ~ 0.19 ) Bq/kg 生 n= 12 (0.030) ( ~ ) Bq/gK (0.0041) 13 淡 水 産 生 物 9 道 府 県 で 年 1 回 採 取 した 試 料 (フナ イワナ アメリカナマズ ニジマス ワ カサギ コイ)の 平 均 値 及 び 最 小 最 大 値 は 次 のとおりである 90 Sr : 0.12 ( ~ 0.46 ) Bq/kg 生 n= 9 (0.12 ) ( ~ ) Bq/gCa (0.050) 137 Cs : 7.2 ( ~ 56 ) Bq/kg 生 n= 9 (0.093) 2.1 ( ~ 17 ) Bq/gK (0.030) 3. 結 語 平 成 23 年 度 の 環 境 試 料 の 90 Srと 137 Csの 濃 度 は 平 成 23 年 3 月 に 発 生 した 東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 の 事 故 の 影 響 により 東 北 関 東 地 方 で 採 取 された 試 料 を 中 心 に 多 くの 試 料 で 平 成 22 年 度 と 比 べて 高 い 値 を 示 した 90 Srについては 主 に4~6 月 及 び7~9 月 に 採 取 された 大 気 浮 遊 じん 及 び 主 に 平 成 23 年 4 月 5 月 に 採 取 された 降 下 物 の 一 部 で 高 い 値 が 確 認 された 137 Csについては 大 気 浮 遊 じん 降 下 物 陸 水 土 壌 海 水 海 底 土 及 び 農 畜 水 産 物 の 多 くで 高 い 値 が 確 認 された なお 本 調 査 は 文 部 科 学 省 の 委 託 により 実 施 したものである -20-
27 環 境 放 射 線 等 モニタリング 調 査 結 果 について 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 川 辺 勝 也 式 見 純 一 荒 木 滋 成 前 山 健 司 1. 緒 言 本 調 査 では 平 成 12 年 度 から 離 島 等 を 含 む 10 ヶ 所 * の 国 設 酸 性 雨 測 定 所 に 空 間 γ 線 線 量 率 測 定 装 置 並 びに 大 気 浮 遊 じんの 全 α 全 β 放 射 能 測 定 装 置 を 設 置 し そのデー タを 気 象 データとともにオンラインで 収 集 し 自 動 モニタリングを 行 っている また 数 ヶ 所 の 測 定 所 周 辺 において 環 境 試 料 ( 大 気 浮 遊 じん 大 気 降 下 物 土 壌 及 び 陸 水 ) を 採 取 し 核 種 分 析 を 行 っている ここでは 自 動 モニタリングによる 測 定 データの 監 視 結 果 ( 平 23 年 1 月 から 12 月 測 定 分 ) 及 び 環 境 試 料 中 の 核 種 分 析 結 果 ( 平 成 22 年 10 月 から 平 成 23 年 9 月 採 取 分 ) について 報 告 する * 利 尻 ( 北 海 道 ) 竜 飛 岬 ( 青 森 県 ) 佐 渡 関 岬 ( 新 潟 県 ) 越 前 岬 ( 福 井 県 ) 隠 岐 蟠 竜 湖 ( 島 根 県 ) 檮 原 ( 高 知 県 ) 対 馬 五 島 ( 長 崎 県 ) 辺 戸 岬 ( 沖 縄 県 ) 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 分 析 測 定 項 目 自 動 モニタリングの 測 定 項 目 を 表 1 に 環 境 試 料 の 種 類 等 を 表 2 に 示 す 空 間 γ 線 線 量 率 の 測 定 には NaI(Tl)シンチレーション 検 出 器 を 用 い 全 α 全 β 放 射 能 濃 度 の 測 定 には ZnS(Ag)シンチレータ(α 線 検 出 用 ) 及 びプラスチックシンチレータ(β 線 検 出 用 )を 用 いた また 環 境 試 料 については Ge 半 導 体 検 出 器 を 用 いたγ 線 スペクトロメトリーとと もに 放 射 化 学 分 析 により 90 Sr 及 び 137 Cs を 分 析 した 表 1 自 動 モニタリングの 測 定 項 目 測 定 項 目 空 間 γ 線 線 量 率 ( 連 続 測 定 ) *1 データ 1 時 間 毎 のデータ 及 び2 分 間 毎 のデータ 大 気 浮 遊 じんの 全 α 全 β 放 射 能 濃 度 *3 集 じん 中 10 分 間 毎 のデータ (6 時 間 毎 の 連 続 集 じん) *2 *4 2ステップ 後 10 分 間 毎 のデータ 気 象 データ( 風 向 風 速 降 水 量 感 雨 ) 1 時 間 毎 のデータ *1 通 常 は1 時 間 毎 のデータについて 監 視 を 行 っており 必 要 に 応 じて2 分 間 毎 のデータについて 監 視 を 行 う *2 通 常 は6 時 間 毎 の 連 続 集 じん( 第 1モード)を 行 うが 対 応 基 準 値 を 超 えると1 時 間 毎 の 連 続 集 じん( 第 2モー ド)に 運 転 が 切 り 替 わる *3 大 気 浮 遊 じんの 集 じん 中 の 測 定 データ *4 集 じん 終 了 後 6 時 間 後 に 測 定 開 始 表 2 環 境 試 料 の 核 種 分 析 試 料 名 対 象 測 定 所 採 取 頻 度 大 気 浮 遊 じん 全 測 定 所 3 ヶ 月 に 1 回 大 気 降 下 物 4 測 定 所 ( 利 尻 佐 渡 関 岬 隠 岐 五 島 ) 3 ヶ 月 に 1 回 土 壌 全 測 定 所 陸 水 ( 平 成 23 年 度 : 利 尻 越 前 岬 蟠 竜 湖 檮 原 ) 3 年 に1 回 -21-
28 2) 自 動 モニタリングによる 測 定 データの 監 視 結 果 ( 平 成 23 年 1 月 ~12 月 測 定 分 ) 空 間 γ 線 線 量 率 の 結 果 について 対 応 基 準 値 (200nGy/h)を 超 えた 結 果 はなく 変 動 範 囲 は 過 去 3 年 間 の 変 動 範 囲 とほぼ 同 程 度 であった( 図 1) また γ 線 通 過 率 にも 異 常 は 見 られず 人 工 放 射 性 核 種 の 影 響 は 認 められなかった 全 α 全 β 放 射 能 濃 度 の 6 時 間 測 定 値 については 対 応 基 準 値 ( 全 β/ 全 α 比 が 通 常 の 1.5 倍 )を 超 えた 結 果 はなく 人 工 放 射 性 核 種 の 影 響 は 認 められなかった 空 間 γ 線 線 量 率 (ngy/h) 最 大 値 平 均 値 最 小 値 平 成 23 年 1 月 ~12 月 平 成 20 年 1 月 ~22 年 12 月 25 0 利 尻 竜 飛 岬 佐 渡 関 岬 越 前 岬 隠 岐 蟠 竜 湖 檮 原 対 馬 五 島 辺 戸 岬 図 1 空 間 γ 線 線 量 率 の 変 動 範 囲 3) 環 境 試 料 中 の 核 種 分 析 結 果 ( 平 成 22 年 10 月 ~ 平 成 23 年 9 月 採 取 分 ) γ 線 スペクトロメトリーによる 環 境 試 料 中 の 134 Cs, 137 Cs 濃 度 は 大 気 浮 遊 じんは 134 Cs 濃 度 は ND~0.36 mbq/m Cs 濃 度 は ND~0.36 mbq/m 3 であった 大 気 降 下 物 は 134 Cs 濃 度 が ND~5.3 MBq/(km 2 月 ) 137 Cs 濃 度 は 0.022~5.3 MBq/(km 2 月 )であった 土 壌 (0~5cm)は 134 Cs 濃 度 は ND 137 Cs 濃 度 は 1.0~87 Bq/kg 乾 土 土 壌 (5~20cm) は 134 Cs 濃 度 は ND 137 Cs 濃 度 は ND~26 Bq/kg 乾 土 であった 陸 水 は 134 Cs 濃 度 は ND~ 1.3 mbq/l 137 Cs 濃 度 は 0.36~5.8 mbq/l であった また 放 射 化 学 分 析 による 90 Sr 濃 度 は 大 気 浮 遊 じんは ND 大 気 降 下 物 は ND~0.16 MBq/(km 2 月 ) 土 壌 (0~5cm)は 0.41~13 Bq/kg 乾 土 土 壌 (5~20cm)は ND~2.5 Bq/kg 乾 土 陸 水 は 0.61~4.2 mbq/l であった 3. 結 語 自 動 モニタリングによる 測 定 監 視 を 継 続 して 行 った 結 果 人 工 放 射 性 核 種 の 影 響 は 認 められず その 変 動 範 囲 は 過 去 3 年 間 と 同 程 度 であった また 環 境 試 料 について 核 種 分 析 を 行 った 結 果 γ 線 スペクトロメトリーでは 極 めて 微 量 ではあるが 人 工 放 射 性 核 種 の 134 Cs 及 び 137 Cs が 検 出 された また 90 Sr 分 析 の 結 果 は 文 部 科 学 省 が 日 本 全 国 の 水 準 を 把 握 するために 実 施 している 環 境 放 射 能 水 準 調 査 結 果 等 の 過 去 3 年 間 の 結 果 と 同 程 度 であった 今 後 も 引 き 続 き 環 境 放 射 線 等 モニタリングによる 調 査 を 継 続 して 実 施 する 予 定 で ある なお 本 調 査 は 環 境 省 の 委 託 により 実 施 したものである 謝 辞 本 調 査 を 実 施 するにあたり ご 協 力 いただいた 北 海 道 青 森 県 新 潟 県 福 井 県 島 根 県 高 知 県 長 崎 県 沖 縄 県 の 方 々に 感 謝 申 し 上 げます -22-
29 大 気 中 放 射 性 希 ガス 濃 度 の 全 国 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター 新 田 済 真 田 哲 也 磯 貝 啓 介 池 内 嘉 宏 1. 緒 言 本 調 査 は 文 部 科 学 省 の 委 託 により 環 境 放 射 能 水 準 調 査 の 一 環 として 平 成 18 年 度 より 開 始 された 青 森 県 における 大 型 再 処 理 施 設 の 稼 動 に 伴 い 大 気 中 に 放 出 される 85 Kr 及 び 原 子 炉 施 設 から 大 気 中 に 放 出 される 133 Xe の 大 気 中 濃 度 について 調 査 を 実 施 し その 放 射 能 水 準 を 把 握 することを 目 的 とし 85 ている 今 回 は 平 成 23 年 度 に 実 施 した 大 気 中 Kr 及 び 133 Xe 濃 度 の 調 査 結 果 について 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 大 気 試 料 の 採 取 地 点 日 本 全 国 を 緯 度 別 に 5 地 区 (1 北 海 道 地 区 : 札 幌 市 2 東 北 地 区 : 秋 田 市 3 関 東 中 部 近 畿 中 国 地 区 : 千 葉 市 4 四 国 九 州 地 区 : 太 宰 府 市 5 沖 縄 地 区 : 南 城 市 )に 分 割 し 平 成 23 年 度 は 昨 年 度 より 調 査 を 継 続 している 3 地 区 (1 札 幌 市 2 秋 田 市 3 千 葉 市 )において 大 気 の 連 続 捕 集 を 1 週 間 毎 に 実 施 し 大 気 中 のクリプトンを 採 取 した また 原 子 炉 施 設 から 比 較 的 遠 く 離 れた 千 葉 市 に おいて 大 気 中 のキセノンを 採 取 した 大 気 試 料 の 採 取 地 点 を 図 1 に 示 す 85 Kr 観 測 地 点 85 Kr 及 び 133 Xe 観 測 地 点 再 処 理 施 設 東 北 地 区 四 国 九 州 地 区 沖 縄 地 区 北 海 道 地 区 関 東 中 部 近 畿 中 国 地 区 2) 分 析 方 法 図 1 大 気 試 料 の 採 取 地 点 大 気 中 の 希 ガスを 液 体 窒 素 温 度 に 冷 却 した 活 性 炭 に 吸 着 捕 集 し その 活 性 炭 を 加 熱 するこ とにより 希 ガスを 回 収 した 共 存 する 空 気 成 分 ( 窒 素 酸 素 ) 及 び 二 酸 化 炭 素 をガスクロ マトグラフにより 分 離 除 去 し クリプトン 及 びキセノン を 精 製 した 85 Kr のベータ 線 を GM カウンターにより 測 定 し また 全 クリプトン 量 をガスクロマトグ ラフにより 定 量 し 放 射 能 濃 度 ( Bq/m 3 )に 換 算 した 同 様 にして Xe のベータ 線 を 比 例 計 数 管 により 測 定 し また 全 キセノン 量 をガスクロマトグラフにより 定 量 し 放 射 能 濃 度 (mbq/m 3 )に 換 算 した 3) 調 査 結 果 平 成 18 年 7 月 から 平 成 24 年 2 月 までの 札 幌 市 秋 田 市 千 葉 市 太 宰 府 市 及 び 南 城 市 の 85 大 気 中 Kr 濃 度 (Bq/m 3 )を 図 2 に 示 す 平 成 23 年 3 月 11 日 の 東 日 本 大 震 災 後 に 発 生 し た 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 の 事 故 により 直 後 の 千 葉 市 の 大 気 において 通 常 のバックグラ ウンドレベル(1.3~1.6Bq/m 3 )と 比 較 して 10 倍 以 上 の 85 Kr 濃 度 が 観 測 された 事 故 後 から 3 週 間 にわたり 高 い 85 Kr 濃 度 が 観 測 され その 後 バックグラウンドレベルで 推 移 した 一 方 他 の 調 査 地 点 である 札 幌 市 及 び 秋 田 市 については 有 意 な 85 Kr 濃 度 の 上 昇 は 観 測 されず 調 査 期 間 全 体 にわたり バックグラウンドレベルで 推 移 した 133 平 成 20 年 11 月 から 平 成 24 年 2 月 までの 千 葉 市 における 大 気 中 Xe 濃 度 ( mbq/m 3 )を 図 3 に 示 す 85 Kr 濃 度 と 同 様 に 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 の 事 故 後 に 133 Xe 濃 度 として mbq/m 3 という 結 果 を 得 た 85 Kr の 場 合 と 異 なり 事 故 後 3 ヶ 月 程 度 の 間 事 故 以 前 の 濃 度 範 囲 と 比 較 して 有 意 に 高 い 濃 度 で 推 移 した その 後 の 133 Xe 濃 度 は バックグ -23-
30 ラウンド(1~100 mbq/m 3 ; Auer(2004), Saey(2007))まで 減 少 し 不 検 出 ~4.6mBq/m 3 の 範 囲 内 で 推 移 した なお 事 故 後 の 大 気 には 133 Xe 以 外 の 放 射 性 キセノン( 131m Xe( 半 減 期 日 ), 133m Xe( 半 減 期 2.19 日 ), 135 Xe( 半 減 期 9.14 時 間 ))も 存 在 していたと 考 えられるが 本 調 査 で 得 られた 放 射 性 キセノン 濃 度 は 全 て 133 Xe として 計 算 した 結 果 で ある 3. 結 語 平 成 23 年 度 の 調 査 結 果 より 東 日 本 大 震 災 後 の 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 の 事 故 の 影 響 と 推 測 される 85 Kr 及 び 133 Xe 濃 度 の 上 昇 を 観 測 した 85 Kr は 事 故 後 3 週 間 程 度 133 Xe は 事 故 後 3 ヶ 月 程 度 の 間 有 意 に 高 い 濃 度 を 観 測 した その 後 は バックグラウンドレベル で 推 移 した 謝 辞 本 調 査 の 実 施 にあたり 希 ガス 捕 集 装 置 の 設 置 及 び 採 取 作 業 には 北 海 道 立 衛 生 研 究 所 秋 田 県 健 康 環 境 センターの 方 々に 多 大 なるご 協 力 を 頂 きました この 場 をお 借 りして 感 謝 申 し 上 げます 採 取 地 点 : 札 幌 市 ( 北 海 道 ) 採 取 地 点 : 秋 田 市 ( 秋 田 県 ) 採 取 地 点 : 千 葉 市 ( 千 葉 県 ) 千 葉 1 85 Kr 濃 度 (Bq/m 3 ) 千 葉 1 85 Kr 濃 度 (Bq/m 3 ) 千 葉 1 85 Kr 濃 度 (Bq/m 3 ) 福 島 第 一 原 発 事 故 0 20 H19 H20 H21 H22 H23 H24 0 H19 H20 H21 H22 H23 H24 0 H19 H20 H21 H22 H23 H24 20 採 取 地 点 : 太 宰 府 市 ( 福 岡 県 ) 採 取 地 点 : 南 城 市 ( 沖 縄 県 ) 千 葉 1 85 Kr 濃 度 (Bq/m 3 ) 千 葉 1 85 Kr 濃 度 (Bq/m 3 ) H19 H20 H21 H22 H23 H24 H19 H20 H21 H22 H23 H24 図 2 大 気 中 85 Kr 濃 度 調 査 結 果 採 取 地 点 : 千 葉 市 ( 千 葉 県 ) 133 Xe 濃 度 (mbq/m 3 ) カ ート カウンターの 不 具 合 の 影 響 福 島 第 一 原 発 事 故 H21 H22 H23 図 3 大 気 中 133 Xe 濃 度 調 査 結 果 H24-24-
31 月 間 降 水 中 のトリチウム 濃 度 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター むつ 分 析 科 学 研 究 所 石 川 清 正 真 田 哲 也 磯 貝 啓 介 1. 緒 言 本 調 査 は 環 境 放 射 能 水 準 調 査 の 一 環 として 平 成 19 年 度 から 開 始 した 千 葉 市 で 採 取 する 月 間 降 水 に 含 まれるトリチウム 濃 度 を 把 握 し 原 子 力 発 電 所 再 処 理 施 設 等 周 辺 の 放 射 線 監 視 結 果 との 比 較 検 討 に 資 することを 目 的 としている 今 回 は 平 成 23 年 度 に 実 施 した 調 査 結 果 を 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 (1) 試 料 の 採 取 ( 財 ) 日 本 分 析 センター 本 部 内 の 建 屋 屋 上 ( 地 上 3.5m)に 設 置 した 降 水 採 取 装 置 ( 直 径 200mm)を 用 い 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ 16 環 境 試 料 採 取 法 ( 昭 和 58 年 )に 準 じて 平 成 23 年 2 月 から 平 成 24 年 1 月 までの 1 年 間 に 採 取 した 採 取 期 間 は 1 ヶ 月 毎 とした (2) 分 析 の 実 施 トリチウムの 分 析 は 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ 9 トリチウム 分 析 法 ( 平 成 14 年 改 訂 )の 電 解 濃 縮 法 に 準 じて 実 施 した (3) 放 射 能 測 定 測 定 試 料 を 低 バックグラウンド 液 体 シンチレーションカウンタ(LSC)で 原 則 として 500 分 間 (50 分 10 回 ) 測 定 した (4) 分 析 結 果 月 間 降 水 中 のトリチウムの 分 析 結 果 (トリチウム 濃 度 及 び 降 下 量 )を 表 1 及 び 図 1に 示 す この 期 間 におけるトリチウム 濃 度 は 0.20~1.5Bq/L( 平 均 値 0.47Bq/L)であっ た また 降 下 量 ( 単 位 面 積 あたりのトリチウム 濃 度 )は 16~110Bq/m( 2 平 均 値 46Bq/m 2 ) であり 日 本 分 析 センターが 本 調 査 を 始 めた 平 成 19 年 度 以 降 の 結 果 と 比 較 すると いず れも 平 成 23 年 3 月 分 の 試 料 がその 範 囲 を 超 えていた これは 他 の 調 査 等 でも 報 告 されているように 平 成 23 年 3 月 に 発 生 した 東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 によるものと 考 えられる 月 間 降 水 中 のトリチウム 濃 度 及 び 降 下 量 を 図 1 に 示 す :たとえば 1) 静 岡 県 環 境 放 射 能 測 定 技 術 会 浜 岡 原 子 力 発 電 所 周 辺 環 境 放 射 能 調 査 結 果 第 150 号 ( 平 成 23 年 9 月 ) 2) 日 本 原 子 力 研 究 開 発 機 構 東 海 研 究 開 発 センター 核 燃 料 サイクル 工 学 研 究 所 ( 平 成 23 年 12 月 改 訂 ) 日 本 原 子 力 研 究 開 発 機 構 再 処 理 施 設 周 辺 の 環 境 放 射 線 モニタリ ング 結 果 に 係 る 補 足 説 明 資 料 ( 平 成 22 年 度 ) 平 成 23 年 11 月 -25-
32 3. 結 語 千 葉 市 における 月 間 降 水 中 のトリチウム 濃 度 を 測 定 し その 降 下 量 も 把 握 した その 結 果 東 京 電 力 福 島 第 一 事 故 の 影 響 によるものと 考 えられる 値 が 得 られた 今 後 も 調 査 を 継 続 し 原 子 力 発 電 所 再 処 理 施 設 等 周 辺 の 放 射 線 監 視 結 果 を 評 価 する 際 のバックグ ラウンドデータとして 蓄 積 することが 必 要 である なお 本 調 査 は 文 部 科 学 省 の 委 託 により 実 施 したものである 表 1 千 葉 市 における 月 間 降 水 中 のトリチウム 濃 度 及 び 降 下 量 ( 平 成 23 年 度 ) 採 取 した 月 間 降 水 採 水 期 間 注 1) 降 水 の 量 放 射 能 濃 度 降 下 量 (L) Bq/L Bq/m 2 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 3.1 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 2 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 1.2 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 5 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 3.0 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 0.8 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 3.2 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 3.4 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 3.4 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 1.7 平 成 23 年 月 分 ~ ± ± 1.1 平 成 24 年 月 分 ~ ± ± 1.2 注 1) 受 水 面 積 314cm 2 注 2) 誤 差 は 計 数 誤 差 のみを 示 した 降 下 量 トリチウム 濃 度 降 下 量 (Bq/m 2 ) NIRS JCAC トリチウム 濃 度 (Bq/L) 採 取 年 図 1 月 間 降 水 中 のトリチウム 濃 度 及 び 降 下 量 (2007 年 3 月 までのデータは 放 医 研 の 調 査 結 果 をデータベースより 引 用 ) -26-0
33 土 壌 中 プルトニウム 濃 度 の 全 国 調 査 財 団 法 人 日 本 分 析 センター むつ 分 析 科 学 研 究 所 阿 部 剛 佐 野 友 一 真 田 哲 也 磯 貝 啓 介 1. 緒 言 本 調 査 は 環 境 放 射 能 水 準 調 査 の 一 環 として 文 部 科 学 省 の 委 託 により 平 成 12 年 度 から 実 施 しており 核 爆 発 実 験 等 に 起 因 する 放 射 性 降 下 物 (フォ ールアウト)に 伴 う 土 壌 中 プルトニウムの 放 射 能 濃 度 を 把 握 することを 目 的 としている プルトニウムの 調 査 に 用 いる 土 壌 は 90 Sr 及 び 137 Cs の 調 査 と 同 一 試 料 であるため 前 年 度 に 採 取 された 土 壌 について 調 査 を 行 っている したがって 今 回 は 平 成 22 年 度 に 日 本 各 地 で 採 取 された 土 壌 の 調 査 結 果 に ついて 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 概 要 土 壌 試 料 は 47 都 道 府 県 の 各 衛 生 研 究 所 等 が 採 取 し 乾 燥 細 土 とした 後 に 日 本 分 析 センターに 送 付 された 47 都 道 府 県 各 1 地 点 ( 青 森 県 は 2 地 点 )で 採 取 された 表 層 (0~5cm) 及 び 下 層 (5~20cm)の 土 壌 合 計 96 試 料 について 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリ ーズ 12 プルトニウム 分 析 法 ( 平 成 2 年 改 訂 )に 準 じて 分 析 した 分 析 法 の 概 略 は 以 下 の 通 りである 試 料 50g を 分 取 し 242 Pu トレーサーを 添 加 後 硝 酸 を 加 えてプルトニウ ムを 加 熱 抽 出 した 陰 イオン 交 換 樹 脂 カラムを 用 いてプルトニウムを 分 離 精 製 後 ステンレス 板 に 電 着 し α 線 スペクトロメトリーによりプルトニウ ム( 238 Pu Pu)を 定 量 した 2) 調 査 結 果 土 壌 中 のプルトニウムの 分 析 結 果 ( 平 均 値 最 小 値 及 び 最 大 値 )を 平 成 12 年 度 から 21 年 度 までに 採 取 された 土 壌 の 分 析 結 果 と 合 わせて 表 1に 示 す 平 成 22 年 度 における 採 取 深 さ 0~5cm の 各 地 点 の 238 Pu 濃 度 は ND( 検 出 されず)~0.10Bq/kg 乾 土 Pu 濃 度 は ND~3.1Bq/kg 乾 土 であり 採 取 深 さ 5~20cm の 238 Pu 濃 度 は ND( 検 出 されず)~0.042Bq/kg 乾 土 Pu 濃 度 は ND~1.3Bq/kg 乾 土 の 範 囲 であった いずれも 平 成 12 年 度 から 21 年 度 の 調 査 結 果 と 差 は 見 られなかった 採 取 地 点 毎 の Pu 濃 度 を 図 1に プルトニウム 同 位 体 ( 238 Pu Pu) の 放 射 能 比 を 図 2に 示 す 例 年 同 様 数 地 点 ( 岩 手 県 茨 城 県 長 野 県 熊 本 県 大 分 県 )の Pu 濃 度 がやや 高 い 値 を 示 したが これらのプルト ニウム 同 位 体 の 放 射 能 比 ( 238 Pu/ Pu)については 他 と 同 様 の 値 であっ た -27-
34 3. 結 語 平 成 22 年 度 に 採 取 された 土 壌 中 のプルトニウム 濃 度 は 平 均 値 及 び 範 囲 と もに 平 成 12 年 度 から 平 成 21 年 度 までの 結 果 と 同 程 度 の 値 であった また 従 来 から 見 られていたように 長 崎 に 投 下 されたプルトニウム 型 原 子 爆 弾 の 影 響 を 含 むと 推 定 された 熊 本 県 の 値 を 除 いたプルトニウム 同 位 体 の 放 射 能 比 ( 238 Pu/ Pu)は 約 であり UNSCEAR1982 報 告 書 による 北 半 球 におけ るグローバルフォールアウトの 値 (0.026)を 238 Pu について 減 衰 補 正 した 値 (0.021)と 同 程 度 であることを 確 認 した 表 1 土 壌 中 238 Pu 及 び Pu 放 射 能 濃 度 単 位 :Bq/kg 乾 土 238 Pu Pu 深 さ (cm) 平 均 値 最 小 値 ~ 最 大 値 平 均 値 最 小 値 ~ 最 大 値 平 均 値 最 小 値 ~ 最 大 値 平 均 値 最 小 値 ~ 最 大 値 平 成 22 年 度 採 取 分 ND~ ND~ ND~ ND~1.3 平 成 12 年 度 ~21 年 度 採 取 分 ND~ ND~ ND~ ND~ ~5cm Pu 濃 度 (Bq/kg 乾 土 ) ~20cm (NDは 白 抜 き) 北 青 青 岩 宮 秋 山 福 茨 栃 群 埼 千 東 神 新 富 石 福 山 長 岐 静 愛 三 滋 京 大 兵 奈 和 鳥 島 岡 広 山 徳 香 愛 高 福 佐 長 熊 大 宮 鹿 沖 海 森 森 手 城 田 形 島 城 木 馬 玉 葉 京 奈 潟 山 川 井 梨 野 阜 岡 知 重 賀 都 阪 庫 良 歌 取 根 山 島 口 島 川 媛 知 岡 賀 崎 本 分 崎 児 縄 道 1 2 川 山 島 都 道 府 県 図 1 土 壌 中 の Pu 濃 度 238 Pu 濃 度 (Bq/kg 乾 土 ) y = x R 2 = 熊 本 県 ( 白 抜 き)を 除 く Pu 濃 度 (Bq/kg 乾 土 ) 図 2 土 壌 中 の 238 Pu と Pu 放 射 能 比 -28-
35 Ⅱ. 環 境 に 関 する 調 査 研 究 ( 海 洋 ) -29-
36 -30-
37 人 工 放 射 性 核 種 の 海 面 への 沈 着 とその 後 の 継 続 的 な 監 視 および 極 低 レベル 測 定 技 術 を 応 用 した 海 洋 内 部 での 広 域 拡 散 の 実 態 把 握 気 象 研 究 所 青 山 道 夫 五 十 嵐 康 人 1. 緒 言 海 洋 環 境 における 人 工 放 射 性 核 種 は 1945 年 以 前 には 全 く 存 在 しなかったものである これらの 人 工 放 射 性 核 種 が 数 十 年 という 期 間 に 海 洋 環 境 においてどのように 振 る 舞 う かについて 気 象 研 究 所 では 約 60 年 間 の 長 期 にわたり 研 究 を 実 施 してきた 今 回 は 放 射 能 調 査 研 究 費 大 気 を 通 じた 人 工 放 射 性 核 種 の 陸 圏 水 圏 への 沈 着 およびその 後 の 移 行 過 程 の 解 明 研 究 のサブ 課 題 2 において 平 成 23 年 度 に 行 った 人 工 放 射 性 核 種 の 海 面 への 沈 着 とその 後 の 継 続 的 な 監 視 および 極 低 レベル 測 定 技 術 を 応 用 した 海 洋 内 部 での 広 域 拡 散 の 実 態 把 握 について 研 究 の 概 要 を 報 告 する 過 去 の 研 究 成 果 は 環 境 における 人 工 放 射 能 の 研 究 2011 の 研 究 成 果 概 要 と 全 論 文 リスト および 気 象 研 究 所 ホームページを 参 照 されたい 2. 調 査 研 究 の 概 要 2011 年 4 月 から2012 年 3 月 にかけて 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 による 放 射 性 セシウム 同 位 体 ( 134 Csと 137 Cs)の 広 が りを 知 るため 北 太 平 洋 全 域 で 観 測 を 実 施 した( 図 1) コンテナ 船 や 自 動 車 輸 送 船 のような 篤 志 船 に 依 頼 した 場 合 は 表 面 水 のみの 採 取 であり 試 料 量 は 通 常 2リットルとしている 観 測 船 / 図 1 試 料 採 取 地 点 研 究 船 の 場 合 は 海 洋 内 部 への 広 がり を 把 握 するために 鉛 直 方 向 にも 採 取 し 試 料 の 量 は10-20リットルである 3. 結 語 134 Cs の 半 減 期 は 2 年 であり 過 去 の 大 気 圏 核 実 験 や 原 子 力 事 故 等 で 海 洋 に 放 出 された 134 Cs 濃 度 は 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 以 前 では 検 出 限 界 以 下 となっていたこ と および 検 出 された 134 Cs と 137 Cs の 放 射 能 比 はほぼ 1( 図 2)であり 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 サイト 近 傍 での 134 Cs と 137 Cs の 放 射 能 比 は 0.99 ± 0.03 であったことか ら 検 出 された 134 Cs は 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 由 来 であると 判 断 した 134 Cs/ 137 Cs activity ratio 134 Cs activity Bq/m 3 図 Cs と 137 Cs の 放 射 能 比 -31-
38 2011 年 4-6 月 に 観 測 された 表 層 の 134 Cs 濃 度 の 分 布 を 図 3 に 示 す 東 電 福 島 第 一 原 発 から 大 気 に 放 出 され た 放 射 性 セシウムが 日 本 から 主 に 東 や 北 東 方 向 へ 大 気 経 由 で 輸 送 された 結 果 を 反 映 し 西 部 北 太 平 洋 高 緯 度 域 で 濃 度 が 高 い また 日 本 海 側 や 日 本 の 北 方 海 域 および 南 方 海 域 では 濃 度 が 低 いことがわかる また 北 太 平 洋 の ところどころに 大 気 経 由 で 輸 送 され 図 年 4-6 月 の 表 層 の 134 Cs 濃 度 たものが 局 所 的 に 降 下 してできたと 単 位 Bq/m 3 考 えられる 周 辺 より 高 濃 度 となっている 領 域 が 北 緯 40 度 と 北 緯 50 度 の 間 日 付 変 更 線 付 近 や 西 経 140 度 から 150 度 付 近 に 見 える これらの 周 辺 より 高 濃 度 となっている 領 域 は 大 気 中 を 輸 送 されている 間 に 降 水 に 伴 って 局 地 的 に 降 下 した 結 果 と 判 断 できる また 直 接 漏 洩 の 結 果 により 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 サイト 近 傍 での 濃 度 上 昇 が 著 しい ことが 分 かる 表 層 での 137 Cs の 濃 度 が 10 Bq/m 3 を 超 えていることを 指 標 として 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 起 源 の 放 射 性 セシウム 同 位 体 の 東 への 広 がりを 見 てみると 表 層 での 137 Cs の 濃 度 が 10 Bq/m 3 を 越 える 領 域 は 2011 年 6 月 には 東 経 160 度 までしか 到 達 してい なかったが その 後 海 洋 表 層 での 輸 送 により 東 に 移 動 し 2011 年 月 には 東 経 170 度 程 度 まで 広 がっていることが 分 かった さらにその 東 側 の 東 経 170 度 から 西 経 170 度 の 領 域 でも わずかな 表 層 137 Cs 濃 度 の 上 昇 が 見 出 されている 海 洋 内 部 への 輸 送 については 2011 年 10 月 の 段 階 の 東 経 165 度 線 上 北 緯 40 度 では 134 Cs の 海 水 中 蓄 積 量 は 2710 ± 210 Bq/m 2 であり そのうち 80%は 200m 以 浅 に 存 在 し ていた しかし 2012 年 6 月 のほぼ 同 じ 地 点 では 134 Cs の 海 水 中 蓄 積 量 は 2350 ± 190 Bq/m 2 であり そのうち 20%しか 200 m 以 浅 に 存 在 していなかった これは 冬 季 のモー ド 水 形 成 によって 深 さ 300 m に 極 大 をもつ 分 布 へと 変 化 したためである -32-
39 海 水 海 底 土 の 放 射 能 調 査 海 上 保 安 庁 海 洋 情 報 部 環 境 調 査 課 茂 木 由 夫 片 桐 学 勝 呂 文 弘 大 友 裕 之 植 田 弘 1. 緒 言 本 調 査 は 日 本 近 海 における 放 射 性 核 種 の 濃 度 分 布 及 びその 経 年 変 化 を 把 握 することを 目 的 とし 海 水 については 1959 年 より 海 底 土 については 1973 年 より 調 査 を 開 始 し 以 降 毎 年 継 続 して 実 施 している 今 回 は 2010 年 の 調 査 結 果 について 報 告 する 2. 調 査 の 概 要 試 料 の 採 取 は 海 上 保 安 庁 海 洋 情 報 部 及 び 管 区 海 上 保 安 本 部 が 分 担 し て 実 施 した 採 取 試 料 の 分 析 計 測 は 海 洋 情 報 部 環 境 調 査 課 海 洋 汚 染 調 査 室 において 実 施 した (1) 試 料 の 採 取 図 1 のとおり 海 水 試 料 として 沿 岸 域 及 び 日 本 近 海 の 各 海 域 で 表 面 海 水 を 海 底 土 試 料 として 沿 岸 域 で 表 層 海 底 土 を 採 取 した (2) 分 析 項 目 海 水 については 90 Sr, 137 Cs, 60 Co, 106 Ru の 4 核 種 海 底 土 については N 凡 例 : 海 水 : 海 底 土 90 Sr, 137 Cs, 60 Co の 3 核 種 である (3) 測 定 結 果 海 水 中 における 90 Sr, 137 Cs の 放 射 能 濃 度 の 経 年 変 化 を 図 2 に 海 E 図 1 海 水 海 底 土 の 試 料 採 取 点 底 土 中 における 90 Sr, 137 Cs の 放 射 能 濃 度 の 経 年 変 化 を 図 3 に 示 す 海 水 中 の 60 Co, 106 Ru 及 び 海 底 土 中 の 60 Co は 検 出 下 限 値 未 満 であった 3. 結 語 日 本 近 海 における 海 水 及 び 海 底 土 の 放 射 能 濃 度 は 各 核 種 とも 長 期 的 にみて 減 少 傾 向 に ある 今 後 も 継 続 して 海 水 及 び 海 底 土 における 放 射 性 核 種 の 濃 度 分 布 及 び 経 年 変 化 を 監 視 する -33-
40 10.0 放 射 能 濃 度 (mbq/l) Sr 最 大 平 均 最 小 試 料 採 取 年 137 Cs 放 射 能 濃 度 (mbq/l) 最 大 平 均 最 小 試 料 採 取 年 1.0 図 2 海 水 中 の 90 Sr 137 Cs の 経 年 変 化 放 射 能 濃 度 (Bq/kg- 乾 土 ) Sr 最 大 平 均 最 小 試 料 採 取 年 10.0 放 射 能 濃 度 (Bq/kg- 乾 土 ) Cs 最 大 平 均 最 小 試 料 採 取 年 図 3 海 底 土 中 の 90 Sr 137 Cs の 経 年 変 化 -34-
41 深 海 の 海 水 海 底 土 の 放 射 能 調 査 海 上 保 安 庁 海 洋 情 報 部 環 境 調 査 課 茂 木 由 夫 片 桐 学 勝 呂 文 弘 大 友 裕 之 植 田 弘 1. 緒 言 本 調 査 は 1993 年 に 日 本 海 オホーツク 海 において 旧 ソ 連 ロシアが 放 射 性 廃 棄 物 を 金 属 製 コンテナに 詰 めて 海 洋 放 棄 していたことが 明 らかになったことから 放 射 性 物 質 の 海 洋 環 境 への 影 響 を 把 握 することを 目 的 とし 1993 年 より 日 本 海 等 の 深 海 において 海 水 海 底 土 の 放 射 能 調 査 を 実 施 している 今 回 は 2010 年 の 調 査 結 果 について 報 告 する 2. 調 査 の 概 要 試 料 の 採 取 は 海 上 保 安 庁 海 洋 情 報 部 所 属 の 測 量 船 により 実 施 した 採 取 試 料 の 分 析 計 測 は 海 洋 情 報 部 環 境 調 査 課 海 洋 汚 染 調 査 室 において 実 施 した N (1) 試 料 の 採 取 図 1に 示 す 測 点 において 試 45 : 調 査 点 NO-9 NO-10 料 採 取 を 行 った 海 水 試 料 につ NO-8 いては 100L 型 採 水 器 を 用 いて 実 施 し 採 取 深 度 は 0m 以 下 1000 NO-6 NO-7 m 間 隔 及 び 海 底 上 50mの 各 層 で 100L 採 取 した 海 底 土 試 料 については スミ 40 NO-4 NO-3 (St-6) NO-2 (St-3) St-1 St-4 NO-5 TR-1 ス マッキンタイヤ 改 良 型 採 泥 器 を 用 いて 実 施 し 表 層 海 底 土 2 cmを 分 取 した 35 NO-1 (St-2) St-5 (2) 分 析 項 目 海 水 海 底 土 とも 90 Sr, 137 Cs, 60 Co, Pu の4 核 種 である (3) 測 定 結 果 海 水 及 び 海 底 土 の 調 査 結 果 を それぞれ 表 1,2 に 示 す 海 水 及 び 海 底 土 中 の 60 Co は 検 出 下 限 値 未 満 であった E 図 1 深 海 の 海 水 海 底 土 の 試 料 採 取 点 3. 結 語 今 回 までの 測 定 結 果 については 旧 ソ 連 ロシアによる 海 洋 投 棄 された 放 射 性 廃 棄 物 に よる 海 洋 環 境 への 影 響 は 認 められなかった 今 後 も 同 規 模 の 調 査 を 毎 年 1 回 継 続 し 日 本 海 オホーツク 海 の 放 射 性 核 種 を 調 査 測 定 し その 濃 度 分 布 及 び 経 年 変 化 を 監 視 する -35-
42 表 1 深 海 の 放 射 能 調 査 結 果 (2010 年 ) - 海 水 測 点 番 号 採 取 位 置 採 取 年 月 日 緯 度 (N) 経 度 (E) NO-1 (St-2) NO-2 (St-3) NO-3 (St-6) NO NO NO NO NO NO NO St St-4 St-5 TR-1 水 深 (m) 1, , ,852 1,326 1,430 3,387 3,666 3, , , , ,344 採 取 深 放 射 能 濃 度 (mbq/l) 度 (m) Sr Cs Co Pu ± ± 0.05 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.06 * ± , ± ± 0.05 * ± ± ± 0.06 * ± ± ± 0.07 * ± , ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.05 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.04 * ± ± ± 0.05 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.05 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.03 * ± , ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.04 * ± , ± ± 0.03 * ± ± ± 0.04 * ± ± ± 0.03 * ± , ± 0.02 * * ± 測 定 値 が 検 出 下 限 値 未 満 の 場 合 は *を 付 記 した 測 点 番 号 表 2 深 海 の 放 射 能 調 査 結 果 (2010 年 ) - 海 底 土 採 取 位 置 水 深 採 取 年 月 日 緯 度 (N) 経 度 (E) (m) ( 供 試 量 : 90 Sr, 60 Co;300g 137 Cs;100g Pu;50g) 放 射 能 濃 度 (Bq/kg- 乾 土 ) 90 Sr 137 Cs 60 Co Pu NO-1(St-2) , ± ± 0.09 * 1.71 ± 0.08 NO-2(St-3) , ± ± 0.07 * 0.87 ± 0.04 NO-3(St-6) , ± * * ± NO , ± ± 0.07 * 0.69 ± 0.05 NO , ± ± 0.07 * 0.54 ± 0.04 NO , ± ± 0.06 * 0.41 ± 0.03 NO , ± ± 0.04 * ± NO , ± * * ± NO ± ± 0.07 * 1.7 ± 0.07 NO ± ± 0.06 * 0.93 ± 0.05 St , ± ± 0.08 * 0.81 ± 0.04 St , ± * * ± St , ± ± 0.08 * 1.17 ± 0.08 TR , ± ± 0.06 * 1.8 ± 0.10 測 定 値 が 検 出 下 限 値 未 満 の 場 合 は *を 付 記 した -36-
43 Ⅱ-4 日 本 周 辺 海 域 海 底 土 の 放 射 能 調 査 ( 独 ) 水 産 総 合 研 究 センター 中 央 水 産 研 究 所 藤 本 賢 皆 川 昌 幸 北 海 道 区 水 産 研 究 所 葛 西 広 海 日 下 彰 川 崎 康 寛 西 海 区 水 産 研 究 所 西 内 耕 岡 慎 一 郎 長 谷 川 徹 岡 村 和 麿 日 本 海 区 水 産 研 究 所 本 多 直 人 渡 邊 達 郎 井 桁 庸 介 1. 緒 言 日 本 周 辺 海 域 の 漁 場 環 境 中 に 蓄 積 されている 人 工 放 射 性 核 種 の 分 布 および 変 動 傾 向 を 知 るために 昭 和 60 年 度 から 日 本 周 辺 の 沿 岸 沖 合 さらに 外 洋 域 海 底 土 の 放 射 性 核 種 分 析 を 行 ってきた 平 成 6 年 度 から 旧 ソ 連 ロシアによる 放 射 性 廃 棄 物 の 海 洋 投 棄 が 明 らかになったことから 日 本 海 側 とオホーツク 海 側 の 調 査 地 点 を 拡 充 し 比 較 対 象 域 として 東 シナ 海 及 び 北 西 太 平 洋 海 域 側 の 地 点 の 調 査 も 随 時 行 うことにした 2. 調 査 研 究 の 概 要 1 調 査 海 域 と 試 料 海 底 土 試 料 は 平 成 22 年 度 に ( 独 ) 水 産 総 合 研 究 センター 調 査 船 蒼 鷹 丸 (892 トン) みずほ 丸 (156 トン)および 陽 光 丸 (499 トン)を 用 いて 太 平 洋 側 の 常 磐 沖 相 模 湾 駿 河 湾 日 本 海 側 の 増 毛 沖 佐 渡 海 盆 大 和 海 嶺 日 本 海 盆 大 和 海 盆 東 シナ 海 大 陸 棚 の 各 地 点 から 柱 状 採 泥 器 を 使 用 して 採 取 した 2 核 種 分 析 試 料 は 表 層 から 2 cm または 4 cm 毎 に 分 画 乾 燥 処 理 し 各 区 分 の 試 料 について ゲルマニウム 半 導 体 検 出 器 によるγ 線 核 種 を 分 析 した また 一 部 地 点 の 試 料 については Pu 同 位 体 と 90 Sr の 放 射 化 学 分 析 を 行 った 3 分 析 結 果 各 地 点 における 8cm 層 までの 分 析 結 果 の 一 部 を 表 -1 に 示 した γ 線 核 種 の 中 で 有 意 に 検 出 されたのは 従 来 と 同 じく 137 Cs であった 表 層 の 0~4 cm 層 における 137 Cs の 濃 度 は 北 海 道 太 平 洋 側 の 2 地 点 では 検 出 下 限 値 未 満 ~1.4 Bq/kg- 乾 土 日 本 海 側 の 10 地 点 では 0.93~8.1 Bq/kg- 乾 土 オホーツク 海 の 2 点 で は Bq/kg- 乾 土 東 シナ 海 の 5 点 では 検 出 下 限 値 未 満 ~1.8 Bq/kg- 乾 土 であった 各 地 点 で 各 核 種 の 濃 度 と 分 布 の 特 徴 はこれまでと 同 様 な 傾 向 であった また 各 層 の 濃 度 を 含 めたこれ らの 値 は 中 央 水 産 研 究 所 および 諸 機 関 による 従 来 の 調 査 結 果 の 範 囲 内 であった 3. 結 語 平 成 22 年 度 の 調 査 結 果 では 特 に 異 常 と 思 われる 放 射 能 の 値 は 検 出 されず 旧 ソ 連 ロシアによる 海 洋 投 棄 の 影 響 は 認 められなかった 今 後 も 引 き 続 き 変 動 傾 向 の 監 視 を 行 うとともに 汚 染 の 評 価 につなが る 必 要 な 基 礎 データの 蓄 積 を 行 っていく 予 定 である -37-
44 表 -1. 海 底 土 の 核 種 分 析 結 果 ( 抜 粋 ) 緯 度 深 さ 水 深 経 度 (cm) 43º 00' N 66 m Cs 濃 度 (Bq/kg- 乾 土 ) N. D. 145º 20' E ± º 10' N 222 m ± º 15' E ± º 00' N 92 m ± º 20' E ± º 00' N 53 m º 28' E 4 8 N. D. N. D. 44º 35' N 192 m ± º 00' E ± º 20' N 125 m ± º 55' E ± º 30' N 91 m ± º 00' E ± º 34' N 62 m ± º 38' E ± º 36' N 96 m ± º 38' E ± º 38' N 201 m ± º 37' E ± º 48' N 522 m ± º 31' E ±
45 Ⅱ-5 海 産 生 物 放 射 能 調 査 ( 独 ) 水 産 総 合 研 究 センター 中 央 水 産 研 究 所 藤 本 賢 皆 川 昌 幸 北 海 道 区 水 産 研 究 所 葛 西 広 海 船 本 鉄 一 郎 小 埜 恒 夫 西 海 区 水 産 研 究 所 西 内 耕 岡 慎 一 郎 山 田 東 也 種 子 田 雄 日 本 海 区 水 産 研 究 所 本 多 直 人 廣 瀬 太 郎 渡 邊 達 郎 井 桁 庸 介 水 産 工 学 研 究 所 山 崎 慎 太 郎 藤 田 薫 高 山 剛 1. 緒 言 日 本 周 辺 海 域 ( 北 海 道 周 辺 海 域 太 平 洋 沿 岸 海 域 東 シナ 海 海 域 日 本 海 沿 岸 海 域 北 千 島 オホーツ ク 海 北 海 道 北 部 沖 合 域 と 日 本 海 深 海 域 )に 生 息 する 主 要 海 産 生 物 の 放 射 能 水 準 とその 経 年 変 化 を 把 握 す ることにより 水 産 資 源 の 安 全 性 を 確 認 し 不 測 の 事 態 に 備 え 本 調 査 を 継 続 している 平 成 22 年 度 に 実 施 した 生 物 調 査 の 概 要 を 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1 採 取 試 料 北 海 道 周 辺 海 域 ( 魚 類 4 種 頭 足 類 1 種 と 貝 類 2 種 ) 太 平 洋 沿 岸 海 域 ( 魚 類 5 種 頭 足 類 2 種 貝 類 2 種 甲 殻 類 1 種 と 海 藻 類 1 種 ) 東 シナ 海 海 域 ( 魚 類 5 種 貝 類 1 種 頭 足 類 1 種 と 甲 殻 類 1 種 ) 日 本 海 沿 岸 海 域 ( 魚 類 9 種 頭 足 類 4 種 貝 類 1 種 甲 殻 類 2 種 と 海 藻 類 1 種 ) 北 千 島 オホーツク 海 北 海 道 北 部 沖 合 域 ( 魚 類 5 種 ) 日 本 海 深 海 域 ( 魚 類 2 種 と 甲 殻 類 1 種 )の 合 計 51 種 (160 検 体 )の 調 査 を 行 った 東 シナ 海 産 マダコ 試 料 は 沖 合 および 沿 岸 で 採 取 された 試 料 を 複 数 入 手 した 2 核 種 分 析 試 料 は 採 集 年 月 日 採 集 位 置 平 均 体 長 体 重 などを 記 録 して 必 要 に 応 じて 各 部 位 ( 筋 肉 内 臓 肝 臓 等 )に 分 別 し 摂 氏 450 度 以 下 で 所 定 の 操 作 を 行 い 灰 化 物 を 調 製 し 分 析 に 供 した ガンマ 線 放 出 核 種 分 析 はゲルマニウム 半 導 体 検 出 器 を 用 い 計 測 時 間 x 10 4 秒 で 行 った 分 析 対 象 核 種 は 科 学 技 術 庁 放 射 能 測 定 法 シリ-ズ7に 記 載 されている 対 象 核 種 の 中 から 半 減 期 が 30 日 を 越 え る 13 核 種 7 Be, 54 Mn, 58 Co, 60 Co, 65 Zn, 95 Zr, 95 Nb, 103 Ru, 106 Ru, 125 Sb, 134 Cs, 137 Cs, 144 Ce およびこれに 108m Ag 110m Ag 207 Bi の 3 核 種 を 加 え 16 核 種 とした 3 分 析 結 果 分 析 した 大 部 分 の 試 料 から 137 Cs ( 半 減 期 :30.1 年 )が 検 出 されている 軟 体 類 の 肝 臓 もしくは 内 臓 およ び 甲 殻 類 の 肝 膵 臓 からは 108m Ag (418 年 )が 検 出 されているが より 短 寿 命 核 種 の 110m Ag(249.8 日 )が 検 出 さ れない このことから 108m Ag の 汚 染 源 は 過 去 の 核 実 験 やチェルノブイリ 事 故 などであると 考 えられる 検 出 された 137 Cs と 108m Ag の 濃 度 は 昨 年 度 までの 調 査 結 果 と 同 程 度 もしくは 減 少 傾 向 にあった 日 本 周 辺 海 域 で 採 取 されるベニズワイとズワイガニ 試 料 からはこれまでも 低 い 濃 度 で 137 Cs が 検 出 されて きたが 昨 年 度 は 釧 路 沖 および 太 平 洋 海 山 頂 上 で 採 取 されたゴカクエゾイバラガニで 不 検 出 となった 本 年 度 は 日 本 海 のズワイガニ 筋 肉 試 料 から 137 Cs が 検 出 されているが 魚 類 試 料 と 比 較 して 低 い 濃 度 で 推 移 し ている カニ 類 の 肝 膵 臓 から 検 出 された 108m Ag はこれまでの 濃 度 の 範 囲 内 であった 海 域 差 や 経 年 変 化 につ いては 今 後 もデータを 蓄 積 することにより 明 らかとしたい 東 シナ 海 産 マダコ 試 料 の 肝 臓 からは 平 成 7 年 度 から 平 成 20 年 度 まで 継 続 的 に 60 Co(5.27 年 )が 検 出 され てきたが 昨 年 に 続 き 本 年 度 の 試 料 からも 検 出 されなかった 本 調 査 において 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 の 濃 度 は 食 しても 人 体 へは 全 く 影 響 を 及 ぼすものではない 3. 結 語 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 は 過 去 の 大 気 圏 内 核 実 験 由 来 のものが 大 部 分 であり その 濃 度 は 極 めて 低 く 食 しても 人 体 に 全 く 影 響 を 及 ぼすものではない しかしながら 日 本 周 辺 の 海 域 には 国 内 外 の 原 子 力 関 連 施 設 旧 ソ 連 ロシアによる 放 射 性 廃 棄 物 そして 原 子 力 潜 水 艦 の 往 来 などの 潜 在 的 な 放 射 能 汚 染 源 が 複 数 存 在 している 放 射 能 汚 染 が 生 じた 場 合 それを 正 しく 評 価 するためには 平 常 時 の 調 査 結 果 の 蓄 積 が 重 要 であり 本 調 査 の 必 要 性 は 不 測 の 事 態 に 備 えるものとして 今 後 益 々 増 加 すると 考 えられる 本 調 査 試 料 採 集 の 一 部 は ( 独 ) 水 産 総 合 研 究 センター 東 北 区 水 産 研 究 所 八 戸 庁 舎 北 海 道 機 船 漁 業 協 同 組 合 連 合 会 小 樽 稚 内 釧 路 の 各 機 船 漁 業 協 同 組 合 および 網 走 勝 浦 漁 業 協 同 組 合 の 協 力 のもと 行 われ ており 関 係 者 に 感 謝 する -39-
46 表 -1. 海 産 生 物 放 射 能 調 査 結 果 ( 一 部 ) -40-
47 平 成 23 年 度 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 における 海 洋 放 射 能 調 査 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 森 薗 繁 光, 小 嶋 純 一, 磯 山 直 彦, 及 川 真 司, 稲 富 直 彦, 御 園 生 淳, 日 下 部 正 志, 渡 部 輝 久, 鈴 木 千 吉, 中 原 元 和, 宮 本 霧 子 1. 緒 言 本 調 査 は, 漁 場 の 安 全 の 確 認 及 び 風 評 被 害 防 止 に 資 することを 目 的 として, 昭 和 58 年 度 か ら, 全 国 の 原 子 力 発 電 所 等 の 沖 合 漁 場 において 海 洋 放 射 能 調 査 を 実 施 しているものである 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 調 査 方 法 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 である 北 海 道, 青 森, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二, 茨 城, 静 岡, 新 潟, 石 川, 福 井 第 一, 福 井 第 二, 島 根, 愛 媛, 佐 賀 及 び 鹿 児 島 海 域 の 計 15 海 域 の 主 要 漁 場 で 漁 獲 された 主 要 な 海 産 生 物 を, 各 海 域 3 種 ずつ 年 2 回 (4 下 旬 ~10 月 中 旬 及 び 10 月 上 旬 ~ 翌 1 月 下 旬 ) 収 集 した また 各 海 域 に 設 けた 4 測 点 において, 海 底 土 ( 海 底 表 面 から 深 さ 3cm までの 表 層 土 ) 及 び 海 水 ( 表 層 及 び 下 層 水 )を 年 1 回 (4 月 下 旬 ~6 月 上 旬 ) 採 取 した 海 産 生 物 試 料 ( 肉 部 )は 乾 燥 灰 化 後,また 海 底 土 試 料 は 乾 燥 後 に,それぞれγ 線 放 出 核 種 をγ 線 スペクトロメトリーにより 定 量 した 一 方, 海 水 試 料 は 化 学 分 離 後, 90 Sr, 放 射 性 Cs( 134 Cs と 137 Cs の 分 離 測 定 ができないため, 137 Cs の 計 数 効 率 で 測 定 した 値 を 便 宜 上, 放 射 性 Cs とした)をβ 線 計 測 するとともに, 表 層 水 の 一 部 試 料 について 134 Cs 及 び 137 Cs をγ 線 スペクトロメトリーにより 定 量 した 2) 結 果 1 海 産 生 物 試 料 全 海 産 生 物 試 料 ( 計 90 試 料 )の 内, 魚 類,イカ タコ 類 及 びエビ 類 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 を 表 1 に 示 す 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 の 内, 110m Ag は 青 森, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二 及 び 茨 城 海 域 の 計 5 海 域 より 収 集 した 12 試 料 ( 魚 類 8 試 料,イカ タコ 類 4 試 料 )から 検 出 さ れた また 134 Cs は 全 15 海 域 より 収 集 した 63 試 料 ( 魚 類 55 試 料,イカ タコ 類 6 試 料,エ ビ 類 2 試 料 )から 検 出 された 一 方 137 Cs は, 青 森, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二, 茨 城 及 び 静 岡 海 域 の 幾 つかの 試 料 で, 事 故 以 前 の 過 去 5 年 間 の 平 均 的 な 放 射 能 濃 度 の 10 倍 以 上 の 値 が 検 出 された さらに 北 海 道, 島 根, 愛 媛, 佐 賀 及 び 鹿 児 島 海 域 の 一 部 試 料 でも, 過 去 5 年 間 の 測 定 値 の 範 囲 を 超 えたが, 調 査 開 始 以 来 のそれぞれの 最 高 値 を 超 えるものではなかった なおその 他 の 海 域 では 過 去 5 年 間 の 範 囲 内 であった 2 海 底 土 試 料 全 海 底 土 試 料 ( 計 60 試 料 )の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 を 表 2に 示 す 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 の 内, 134 Csは 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二, 茨 城 及 び 新 潟 海 域 の5 海 域 で 検 出 された これに 対 して 137 Csは, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二 及 び 茨 城 海 域 の 全 試 料,ならびに 新 潟 及 び 鹿 児 島 海 域 の 一 部 試 料 で 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 超 える 値 が 検 出 された この 内, 福 島 第 一 及 び 福 島 第 二 海 域 では, 過 去 5 年 間 の 平 均 的 な 値 と 比 較 して 最 大 230 倍 程 度, 宮 城 及 び 茨 城 海 域 で -41-
48 は 最 大 80 倍 程 度 の 高 い 値 が 検 出 されたが, 新 潟 海 域 では 過 去 最 高 値 の1.2 倍 程 度,また 鹿 児 島 海 域 では 過 去 5 年 間 の 平 均 的 な 値 の1.5 倍 程 度 であった なおその 他 の 海 域 では, 過 去 5 年 間 の 範 囲 内 であった 3 海 水 試 料 全 海 水 試 料 ( 計 60 試 料 )の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 を 表 3に 示 す 各 海 域 4 測 点 の 内, 測 点 1の 表 層 水 試 料 のみγ 線 計 測 ( 計 15 試 料 )を 行 っており, 青 森, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二, 茨 城 及 び 静 岡 海 域 の6 海 域 で 134 Csが 検 出 された 表 層 水 試 料 の 放 射 性 Csに 関 しては, 北 海 道, 青 森, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二, 茨 城, 静 岡, 新 潟 及 び 佐 賀 海 域 において 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 超 える 値 ( 福 島 第 一 海 域 にて 最 高 値 )が 測 定 された また 下 層 水 試 料 に 関 しても, 北 海 道, 宮 城, 福 島 第 一, 福 島 第 二, 茨 城, 静 岡, 新 潟 及 び 愛 媛 海 域 において 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 超 え た( 茨 城 海 域 にて 最 高 値 ) 一 方 90 Srは, 福 島 第 一, 福 島 第 二 ( 表 層 水 のみ) 及 び 茨 城 海 域 で 過 去 5 年 間 の 平 均 的 な 値 を 上 回 った( 福 島 第 一 海 域 にて 最 高 値 )が,その 他 の 海 域 では 過 去 5 年 間 の 範 囲 内 であった 3. 結 語 本 調 査 では, 海 産 生 物, 海 底 土 及 び 海 水 試 料 の 一 部 から, 平 成 23 年 3 月 の 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 起 因 する 放 射 性 核 種 や 近 年 に 見 られない 放 射 能 濃 度 が 検 出 測 定 された 表 1 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 における 海 産 生 物 試 料 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 年 度 試 料 名 試 料 数 110m Ag 134 Cs 137 Cs 魚 類 077 ND ~ 0.62 ND ~ ~ 140 平 成 23 年 度 イカ タコ 類 010 ND ~ 1.8 ND ~ ~ 9.4 エビ 類 003 ND ND ~ ~ 0.13 魚 類 375 ND ND ~ 0.24 平 成 18~22 年 度 イカ タコ 類 060 ND ND ND ~ エビ 類 015 ND ND ~ ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す ( 単 位 :Bq/kg 生 鮮 物 ) 表 2 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 における 海 底 土 試 料 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 年 度 試 料 数 134 Cs 137 Cs 平 成 23 年 度 060 ND ~ 200 ND ~ 220 平 成 18~22 年 度 300 ND ND ~ 7.7 ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す ( 単 位 :Bq/kg 乾 燥 土 ) 表 3 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 における 海 水 試 料 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 年 度 試 料 名 試 料 数 90 Sr 134 Cs 137 Cs( 放 射 性 Cs) 平 成 23 年 度 平 成 18~22 年 度 表 層 水 060(15) 0.84 ~ 24 ND ~ ~ 1,400 下 層 水 060(00) 0.24 ~ ~ 360 表 層 水 300(75) 0.85 ~ 1.8 ND 1.1 ~ 2.4 下 層 水 300(00) 0.33 ~ ~ 2.3 () 内 は 134 Cs の 試 料 数 を 示 す ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す -は 調 査 対 象 外 を 示 す ( 単 位 :mbq/l) -42-
49 平 成 23 年 度 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 における 海 洋 放 射 能 調 査 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 森 薗 繁 光, 小 嶋 純 一, 磯 山 直 彦, 及 川 真 司, 稲 富 直 彦, 御 園 生 淳, 日 下 部 正 志, 渡 部 輝 久, 鈴 木 千 吉, 中 原 元 和, 宮 本 霧 子 1. 緒 言 本 調 査 は, 漁 場 の 安 全 の 確 認 及 び 風 評 被 害 防 止 に 資 することを 目 的 として, 平 成 2 年 度 か ら, 核 燃 料 サイクル 施 設 の 沖 合 漁 場 において 海 洋 放 射 能 調 査 を 実 施 しているものである 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 調 査 方 法 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 ( 以 下, 核 燃 海 域 )の 主 要 漁 場 で 漁 獲 された 主 要 な 海 産 生 物 15 種 を 4~10 月 及 び 10~12 月 の 年 2 回 収 集 した また, 当 該 海 域 に 設 けた 22 測 点 において, 海 底 土 ( 海 底 表 面 から 深 さ 3cm までの 表 層 土 )を 5 月 中 ~ 下 旬 の 年 1 回, 海 水 ( 表 層 水 及 び 下 層 水 )を 5 月 中 ~ 下 旬 及 び 10 月 上 ~ 中 旬 の 年 2 回 採 取 した 海 産 生 物 試 料 ( 肉 部 )は 乾 燥 灰 化 後,また 海 底 土 試 料 は 乾 燥 後 に, 90 Sr, Pu 及 びγ 線 放 出 核 種 を 測 定 した 海 水 試 料 については 化 学 分 離 後 に, 3 H, 90 Sr, Pu 及 びγ 線 放 出 核 種 を 測 定 した 2) 結 果 1 海 産 生 物 試 料 核 燃 海 域 において 収 集 した 海 産 生 物 試 料 ( 年 2 回 収 集, 計 30 試 料 )の 魚 類 及 びイカ タコ 類 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 を 表 1 に 示 す 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 は 90 Sr, 110m Ag, 134 Cs, 137 Cs 及 び Pu であり, 90 Sr は 過 去 5 年 間 の 測 定 値 の 範 囲 内 であったものの, 110m Ag, 134 Cs 及 び 137 Cs は 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 上 回 った 110m Ag は, 魚 類 で 2 試 料,イカ タコ 類 で 4 試 料 検 出 された また 134 Cs は 全 ての 試 料 で 検 出 され, 137 Cs は 魚 類 5 試 料 を 除 いた 25 試 料 で 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 上 回 っていた これまで 検 出 されなかった 110m Ag, 134 Cs が 検 出 されていることなどから, 110m Ag, 134 Cs 及 び 137 Cs の 放 射 性 核 種 濃 度 の 上 昇 は, 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 起 因 すると 考 えられる 一 方 Pu では,イカ タコ 類 の 1 試 料 のみ, 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 上 回 る 試 料 があった が, 過 去 に 検 出 されたイカ タコ 類 の 最 高 濃 度 ( 平 成 4 年 度 の Bq/kg 生 鮮 物 )を 考 慮 すると, 自 然 変 動 の 範 囲 と 考 えられる 2 海 底 土 試 料 核 燃 海 域 の 22 測 点 において 採 取 した 全 海 底 土 試 料 ( 計 22 試 料 )の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 を 表 2 に 示 す 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 は 90 Sr, 137 Cs 及 び Pu であり,これらの 濃 度 は 過 去 5 年 間 の 範 囲 内 であった 3 海 水 試 料 全 海 水 試 料 ( 計 88 試 料 )の 内, 表 層 水 及 び 下 層 水 ( 各 44 試 料 )の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 を 表 3 に 示 す また 参 考 として,アクティブ 試 験 開 始 以 前 の 平 成 13~17 年 度 の 3 H 濃 度 範 囲 も 合 わせて 示 す 検 出 された 人 工 放 射 性 核 種 は 3 H, 90 Sr, 134 Cs, 137 Cs 及 び Pu であり, 3 H, -43-
50 90 Sr の 下 層 水 及 び Pu は,それぞれ 過 去 5 年 間 の 範 囲 内 であったものの, 90 Sr の 表 層 水, 134 Cs 及 び 137 Cs は 過 去 5 年 間 の 範 囲 を 上 回 った 90 Sr, 134 Cs 及 び 137 Cs の 表 層 水 で 最 も 高 い 値 を 示 したのは 5 月 に 採 取 した 測 点 22 であり,それぞれ 13±0.4,360±3 及 び 370±2mBq/L であった 一 方, 134 Cs 及 び 137 Cs の 下 層 水 で 最 も 高 い 値 を 示 したのは 10 月 に 採 取 した 測 点 19 であり,それぞれ 5.4±0.45,7.8±0.36mBq/L であった このような 放 射 性 核 種 濃 度 の 上 昇 は,これまで 検 出 されなかった 134 Cs が 検 出 されているから, 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 起 因 すると 考 えられる なお, 3 H はアクティブ 試 験 開 始 前 の 平 成 13~17 年 度 の 3 H 濃 度 範 囲 内 であった 3. 結 語 本 調 査 では, 海 産 生 物 及 び 海 水 試 料 の 一 部 から, 平 成 23 年 3 月 の 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 起 因 する 放 射 性 核 種 や 近 年 に 見 られない 放 射 能 濃 度 が 検 出 測 定 された 表 1 核 燃 海 域 における 海 産 生 物 試 料 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 年 度 試 料 名 試 料 数 90 Sr 110m Ag 134 Cs 137 Cs Pu 平 成 23 年 度 平 成 18 ~ 22 年 度 魚 類 24 ND ~ ND ~ ~ ~ 11 ND ~ イカ タコ 類 06 ND ~ ~ ~ 0.32 ND ~ 魚 類 110 ND ~ ND ND ND ~ 0.18 ND ~ イカ タコ 類 030 ND ND ND ND ~ ND ~ ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す ( 単 位 :Bq/kg 生 鮮 物 ) 表 2 核 燃 海 域 における 海 底 土 試 料 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 年 度 試 料 数 90 Sr 134 Cs 137 Cs Pu 平 成 23 年 度 022 ND ~ 0.51 ND ND ~ ~ 4.1 平 成 18 ~ 22 年 度 104 ND ~ 0.78 ND ND ~ ~ 5.1 ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す ( 単 位 :Bq/kg 乾 燥 土 ) 表 3 核 燃 海 域 における 海 水 試 料 の 放 射 性 核 種 濃 度 範 囲 年 度 試 料 名 試 料 数 3 H 90 Sr 134 Cs 137 Cs Pu 平 成 23 年 度 平 成 18 ~ 22 年 度 表 層 水 44 ND ~ ~ 13 ND ~ ~ 370 ND ~ 下 層 水 44 ND ~ 0.15 ND ~ 1.3 ND ~ 5.4 ND ~ ~ 0.03 表 層 水 208 ND ~ ~ 1.6 ND 0.81 ~ 2.4 ND ~ 下 層 水 208 ND ~ 0.27 ND ~ 1.7 ND ND ~ 2.1 ND ~ ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す ( 単 位 :mbq/l,ただし 3 H は Bq/L) 参 考 アクティブ 試 験 開 始 以 前 の 3 H 濃 度 年 度 試 料 名 試 料 数 3 H 平 成 13 ~ 17 年 度 表 層 水 160 ND ~ 0.24 下 層 水 160 ND ~ 0.21 ND は 検 出 下 限 値 以 下 を 示 す ( 単 位 :Bq/L) -44-
51 ヒラメの 137 Cs 濃 縮 の 変 動 要 因 についての 調 査 研 究 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 中 原 元 和 磯 山 直 彦 鈴 木 千 吉 及 川 真 司 渡 部 輝 久 御 園 生 淳 森 園 繁 光 1. 緒 言 原 子 力 施 設 周 辺 海 域 の 海 水 海 底 土 海 産 魚 の 放 射 能 調 査 を 行 っているが 魚 の 筋 肉 中 の 137 Cs 濃 度 は 同 一 魚 種 であっても 採 取 海 域 の 違 いや 採 取 年 度 季 節 の 違 いなどに より 変 動 するのが 観 察 される 海 域 の 環 境 放 射 能 評 価 には これらの 変 動 の 要 因 を 解 明 することが 必 要 不 可 欠 と 考 えられるので ほぼ 日 本 全 国 の 沿 岸 海 域 に 普 遍 的 に 生 息 するヒラメについて 変 動 要 因 の 推 定 を 試 みた 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 方 法 本 邦 のヒラメは 成 長 速 度 や 産 卵 時 期 回 遊 経 路 の 違 い 等 で 幾 つかの 系 群 に 分 けられ るが 太 平 洋 北 部 系 群 に 分 けられる 茨 城 海 域 のヒラメと 日 本 海 西 部 東 シナ 海 系 群 に 分 けられる 島 根 海 域 のヒラメについてこれまでの 調 査 結 果 をもとにヒラメの 137 Cs 濃 度 の 変 動 と 海 水 海 底 土 の 137 Cs の 変 動 との 関 連 を 検 討 し 両 海 域 の 違 いを 比 較 した 2) 結 果 茨 城 海 域 及 び 島 根 海 域 で 採 取 されたヒラメの 筋 肉 の 137 Cs 濃 度 の 経 年 変 化 を 図 1 に 示 した 1996 年 頃 までは 両 海 域 とも 近 似 した 値 で 減 少 しているが それ 以 降 島 根 が 茨 城 より 高 い 傾 向 が 見 られる 次 に 両 海 域 の 表 層 水 の 137 Cs 濃 度 の 経 年 変 化 を 図 2 に 示 したが -45-
52 両 海 域 で 差 は 見 られなかった 下 層 水 海 底 土 でも 同 様 に 海 域 の 差 は 無 かった ヒラメの 採 取 年 度 の 海 水 の 137 Cs 濃 度 で 筋 肉 の 137 Cs 濃 度 を 割 って 濃 縮 係 数 を 求 め 魚 体 重 との 関 係 で 図 3 に 示 した 茨 城 のヒラメは 体 重 の 増 加 につれて 濃 縮 係 数 も 増 加 した 一 方 島 根 のヒラメは 3kg 以 上 のサンプルが 無 いので 明 確 な 傾 向 は 見 えない が サンプルの 多 い 2kg 以 下 のサイズで 両 海 域 のヒラメを 比 較 すると 島 根 のヒラメは 茨 城 のヒラメより 濃 縮 係 数 が 高 く 両 海 域 で 差 が 見 られた 2kg 以 下 のサンプルの 平 均 体 重 は 茨 城 838±465g(32) 島 根 877±263g(42)で 137 Cs の 濃 縮 係 数 の 平 均 は 茨 城 60.3±17(32) 島 根 80.3±12(42)であった カッコの 数 字 はサンプル 数 である 3. 結 語 島 根 と 茨 城 の 海 水 海 底 土 の 137 Cs 濃 度 の 経 年 変 化 には 両 海 域 で 大 きな 差 が 無 かった が ヒラメの 137 Cs 濃 度 濃 縮 係 数 に 差 が 見 られ これらの 環 境 要 因 の 変 動 で 両 海 域 の ヒラメの 137 Cs 濃 度 の 違 いを 説 明 できなかった 今 後 は 摂 取 する 餌 生 物 の 違 いや 系 群 に よる 生 理 代 謝 の 違 いなど 生 物 自 身 の 要 因 との 関 係 などについても 検 討 する 必 要 が あると 思 われる -46-
53 海 産 生 物 (ヒラメ)への 137 Csの 蓄 積 に 係 わる 研 究 - 餌 料 の 違 いによる 蓄 積 影 響 の 検 討 (2)- 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 稲 富 直 彦 土 田 修 二 伊 藤 康 男 瀬 戸 熊 卓 見 吉 野 幸 恵 中 原 元 和 1. 緒 言 ヒラメの 魚 肉 中 の 137 Cs 濃 度 変 動 の 原 因 解 明 の 一 環 として 天 然 海 水 の 流 水 式 水 槽 にて 海 水 温 摂 餌 量 水 質 等 を 調 整 した 環 境 下 にてヒラメを 飼 育 し 137 Cs および 安 定 Cs の 魚 体 中 の 濃 度 変 化 を 観 察 する 平 成 23 年 度 は 22 年 度 に 引 き 続 き 餌 料 の 影 響 を 調 べるため 異 なる 餌 料 を 与 える 水 槽 ( 以 下 餌 料 区 という)を 2 つ 設 定 し 平 均 体 重 250g~550g までの 成 長 過 程 について 蓄 積 実 験 を 行 った 2. 調 査 研 究 の 概 要 平 均 体 重 約 250gのヒラメを 水 温 20 程 度 に 調 温 した 二 つの 水 槽 中 に 各 33 尾 収 容 し 72 日 飼 育 した 2 種 類 の 餌 料 (A 餌 料 B 餌 料 それぞれ 原 料 として 使 用 するサバを 異 なる 産 地 から 選 定 )を 用 意 し 各 水 槽 に 一 方 の 餌 料 みを 与 えて 飼 育 した 一 定 期 間 毎 にヒラメを 取 り 上 げ 体 長 体 重 等 を 測 定 後 三 枚 に 下 ろし 肉 部 の 安 定 Cs 濃 度 を 測 定 し 137 Cs 濃 度 分 析 用 検 体 は 凍 結 保 存 した なお 飼 育 水 中 の 安 定 Cs 濃 度 は これまでの 結 果 から 変 動 が 極 めて 少 ないことが 確 認 されているため 飼 育 期 間 中 1 回 の 採 取 のみとした 3. 結 語 平 成 23 年 度 は 22 年 度 に 引 き 続 き 飼 育 餌 料 の 異 なる 2 区 をもうけ 平 均 重 量 約 250 gのヒラメを 各 区 33 尾 収 容 し 72 日 飼 育 した その 間 各 区 ともに 平 均 体 重 500g 程 度 ま で 順 調 に 成 長 した( 図 1) 何 れの 餌 料 区 も 体 重 増 加 に 対 して 安 定 Cs 濃 度 はほぼ 一 定 の 値 であり 餌 料 区 間 の 差 は 顕 著 も 顕 著 では 無 かった また 同 一 体 重 で 比 較 すると 蓄 積 濃 度 は 22 年 度 の 試 験 結 果 より 30% 程 度 低 い 値 となった これまでの 結 果 から 体 重 300 以 上 の 個 体 については 体 重 に 対 する 濃 度 変 化 が 鈍 化 する 状 況 にあるが 餌 料 中 濃 度 の 違 いを 反 映 し 魚 体 中 の 濃 度 が 異 なることが 示 唆 され た ( 図 2) 今 後 は さらに 成 長 したヒラメについて 餌 料 の 違 いによる 蓄 積 影 響 の 検 討 を 実 施 する とともに その 他 の 魚 種 として スズキについて 同 様 の 評 価 手 法 の 展 開 を 検 討 する -47-
54 図 1 体 重 の 増 加 曲 線 図 2 体 重 と 安 定 Cs 濃 度 の 関 係 -48-
55 成 長 に 伴 うスケトウダラの 137 Cs 濃 度 変 動 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 磯 山 直 彦, 御 園 生 淳, 及 川 真 司, 鈴 木 千 吉 1. 緒 言 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 及 び 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 における 海 洋 放 射 能 調 査 では, 全 国 から 多 くの 種 類 の 魚 介 類 を 海 産 生 物 試 料 として 収 集 し, 放 射 能 核 種 の 分 析 を 行 っている 放 射 能 レベルは 生 物 種 によって 異 なるが,その 要 因 として, 生 息 環 境 中 の 放 射 能 濃 度 の 違 い, 餌 生 物 の 違 い 等 によるものとされている さらに, 同 じ 海 域, 同 じ 生 物 種 でも 成 長 ( 年 齢 やサイズ)により 筋 肉 中 の 137 Cs 濃 度 が 異 なる 種 類 があることが 明 らかにされ, 魚 体 のサ イズを 成 長 の 指 標 として 筋 肉 中 の 137 Cs 濃 度 との 関 係 を, 個 体 別 の 安 定 Cs 濃 度 を 用 いて 詳 細 に 調 査 してきた これまでに 詳 細 に 調 査 したスズキ,アカガレイ,マダイ,ヒラメ,ソウハチ,ホッケ,ア カエイ,イシガレイ,マコガレイ,マダラの10 種 の 内,アカガレイを 除 く9 種 で, 魚 体 が 大 き くなるに 伴 い 筋 肉 中 の 安 定 Cs( 及 び 137 Cs) 濃 度 が 高 くなることがわかり, 濃 度 の 増 加 率 はイ シガレイで 最 も 大 きく,ソウハチで 最 も 小 さかった 逆 にアカガレイでは, 魚 体 が 大 きくな るに 伴 い 筋 肉 中 の 安 定 Cs( 及 び 137 Cs) 濃 度 は 低 くなる またいずれの 魚 種 も, 魚 体 が 同 じ 大 きさであっても, 安 定 Cs( 及 び 137 Cs) 濃 度 にはバラツキが 認 められ, 特 にスズキはバラツキ が 大 きい 本 調 査 では,これまでに 詳 細 な 調 査 を 行 っていない 生 物 種 の 内,スケトウダラについて, これまでに 得 られた 海 洋 放 射 能 調 査 の 海 産 生 物 試 料 の 137 Cs 濃 度 データを 用 いて, 魚 体 のサイ ズと 筋 肉 中 の 137 Cs 濃 度 の 関 係 について 検 討 した 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 方 法 解 析 には, 同 一 海 域 でスケトウダラの 筋 肉 中 137Cs 濃 度 が 得 られている 平 成 3 年 度 (1991 年 )~ 平 成 22 年 度 (2010 年 )に 実 施 した 海 洋 放 射 能 調 査 の 内, 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 のデータ( 海 産 生 物 試 料 及 び 海 水 試 料 の 測 定 結 果 )を 用 いた なお 魚 体 のサイズは, 分 析 試 料 の 前 処 理 時 に 測 定 した 全 個 体 の 平 均 全 長 を,それぞれ 用 いた 2) 結 果 スケトウダラは 主 に 水 深 200~500m に 生 息 し, 産 卵 期 には 水 深 70~250m 付 近 に 浮 上 する そこで 当 該 海 域 調 査 の 全 22 測 点 の 内,スケトウダラの 生 息 場 所 に 合 わせた 6 測 点 ( 測 点 2, 3,5,6,7,8)の 海 水 試 料 ( 下 層 水 )の 平 均 137 Cs 濃 度 を, 図 1 に 示 した また, 当 該 海 域 におけるスケトウダラの 137 Cs 濃 度 を, 図 2 に 示 した 図 1 に 示 すように 海 水 中 の 137 Cs 濃 度 は 緩 やかな 漸 減 が 示 され,また 海 産 生 物 に 取 り 込 ま れた 137 Cs の 実 効 半 減 期 は 物 理 的 半 減 期 より 早 く 変 化 するため, 図 2 に 示 すように 20 年 間 に およぶスケトウダラの 137 Cs 濃 度 を 同 一 条 件 で 比 較 するには, 物 理 的 半 減 期 補 正 では 不 十 分 である そこでスケトウダラの 137 Cs 濃 度 を, 海 水 中 の 137 Cs 濃 度 で 除 して 濃 縮 係 数 を 算 出 し, 採 取 年 度 毎 の 値 を 直 接 比 較 できるよう 考 慮 した スケトウダラの 平 均 全 長 と 濃 縮 係 数 の 関 係 を, 図 3 に 示 す -49-
56 これまで 核 燃 海 域 では, 平 均 全 長 45cm 程 度 のスケトウダラが 多 く 得 られているが, 採 取 年 度 によっては 魚 体 の 大 きさが 異 なり, 平 均 全 長 は 36.4~60.6cmにわたっている デー タ 数 が 多 い 平 均 全 長 45cm 程 度 のス ケトウダラの 濃 縮 係 数 は,58~120 と 幅 があり, 大 きなバラツキがみら れた しかしながら, 全 体 的 には 緩 やかではあるものの, 平 均 全 長 の 増 加 に 伴 い 137 Csのスケトウダラへの 濃 縮 係 数 の 増 加 が 認 められた 3. 結 語 本 調 査 では,これまでに 実 施 して きた 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 における 海 洋 放 射 能 調 査 によって 得 られた20 年 間 のスケトウダラの データに 基 づき, 平 均 全 長 と 137 Cs の 濃 縮 係 数 を 比 較 し, 魚 体 の 大 きさ と 137 Cs 濃 度 の 関 係 を 検 討 した 同 一 137 Cs 濃 度 (Bq/kg-wet) 137 Cs 濃 度 (mbq/l) ND 採 取 年 度 図 1 海 水 試 料 ( 下 層 水 )の 平 均 137 Cs 濃 度 ND 採 取 年 度 図 2 スケトウダラの 137 Cs 濃 度 平 均 全 長 における 濃 縮 係 数 のバラツキは 大 きいものの,スケトウダラでは 魚 体 が 大 きくなる とともに, 緩 やかながら 濃 縮 係 数 が 高 くなる 傾 向 が 認 められた 魚 体 のサイズによる 137 Cs 濃 度 変 動 は 魚 種 ごとに 異 なり, 同 じサイズでも 137 Cs 濃 度 のバラツ キが 異 なる 本 調 査 のように 継 続 的 に 実 施 している 海 洋 放 射 能 調 査 において 収 集 された 海 産 生 物 試 料 の 全 長 等 といった 生 物 データや, 測 定 された 137 Cs 濃 度 を 活 用 解 析 することによっ て, 魚 体 のサイズと 137 Cs 濃 度 の 関 係 を 把 握 することは, 生 物 への 移 行 解 析 にとって 基 礎 的 知 見 となりうる 濃 縮 係 数 平 均 全 長 (cm) 図 3 スケトウダラの 平 均 全 長 と 濃 縮 係 数 -50-
57 海 産 生 物 の 3 H 濃 度 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 御 園 生 淳 磯 山 直 彦 及 川 真 司 鈴 木 千 吉 1. 緒 言 当 研 究 所 は 平 成 3 年 度 から 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 ( 以 下 核 燃 海 域 と 言 う)を 対 象 と して 海 洋 環 境 放 射 能 レベルを 知 るための 調 査 を 行 ってきた 海 産 生 物 については 平 成 13 年 度 より 組 織 自 由 水 及 び 有 機 結 合 型 3 H 濃 度 の 測 定 を 行 っている 平 成 15 年 度 に 東 通 原 子 力 発 電 所 沖 合 を 対 象 として 設 定 した 青 森 海 域 の 海 産 生 物 試 料 についても 3 H 濃 度 の 測 定 を 行 った また 平 成 19 年 度 に 核 燃 海 域 を 拡 張 し 岩 手 県 沖 でも 採 水 採 泥 を 行 うことにしたのにとも ない この 海 域 で 漁 獲 された 魚 種 も 調 査 対 象 に 含 めた 平 成 23 年 度 前 期 の 調 査 結 果 について 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 試 料 と 方 法 核 燃 海 域 及 び 青 森 海 域 の 調 査 で 収 集 した 海 産 生 物 試 料 のそれぞれから 一 部 を 取 り 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ 9 トリチウム 分 析 法 ( 平 成 14 年 度 改 訂 )に 準 じて 分 析 し 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 及 び 有 機 結 合 型 3 H 濃 度 を 求 めた なお 有 機 結 合 型 3 H 濃 度 の 測 定 精 度 を 向 上 させるために 液 体 シンチレーションカウンターによる 測 定 時 間 を 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 測 定 の 場 合 の 2 倍 (60,000 秒 )とした アクティブ 試 験 開 始 にともない 調 査 海 域 を 拡 張 したため 従 来 の 核 燃 海 域 と 拡 張 され た 核 燃 海 域 で 同 魚 種 を 収 集 せざるを 得 ない 例 が 増 えたが その 場 合 は 前 者 を(1) 後 者 を(2)と 表 記 した また 漁 況 等 により 2 か 所 で 同 魚 種 を 収 集 した 場 合 は 本 来 の 収 集 予 定 地 を(1)と 表 記 した 比 較 のため 茨 城 海 域 の 定 常 調 査 で 採 取 しているミズダコ マコガレイ 及 びヒラメについ ても 調 査 した 2) 結 果 平 成 23 年 度 の 調 査 結 果 を 表 1 に 示 す 海 産 生 物 試 料 の 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 は ND~0.23 Bq/L (0.14±0.04 Bq/L)である 前 期 の 海 水 の 3 H 濃 度 は 表 層 ND~0.15 Bq/L(0.11±0.024 Bq/L) 500m 以 浅 の 下 層 で ND~0.15 Bq/L(0.10±0.024 Bq/L)であるから 海 産 生 物 の 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 はほぼ 海 水 の 3 H 濃 度 を 反 映 した 値 とみなせよう 因 みに アクティブ 試 験 開 始 前 の 海 産 生 物 試 料 の 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 は 0.19±0.05Bq/L 海 水 の 3 H 濃 度 は 0.20±0.065Bq/L であった 茨 城 海 域 で 得 られた 海 産 生 物 の 3 H 濃 度 は 核 燃 海 域 の 海 産 生 物 の 3 H 濃 度 と 同 程 度 であった 平 成 13 年 度 からの 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 の 推 移 を 図 1 に 表 層 海 水 の 3 H 濃 度 の 推 移 を 図 2 に 示 す 両 者 の 間 には 良 い 対 応 が 見 られている 平 成 23 年 度 前 期 海 産 生 物 試 料 の 組 織 自 由 水 濃 度 はおおむねアクティブ 試 験 開 始 以 前 と 同 程 度 であり 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 3 H -51-
58 はなかったと 考 えられる 表 1 海 産 生 物 の 3 H 濃 度 海 域 生 物 種 採 取 日 3 H 濃 度 (Bq/L) H 濃 度 (Bq/kg-wet) 組 織 自 由 水 有 機 結 合 型 組 織 自 由 水 有 機 結 合 型 スルメイカ(1) ± (0.25 ± 0.10) ± (0.039 ± 0.016) スルメイカ(2) ± (0.028 ± 0.083) 0.13 ± (0.004 ± 0.012) ミズダコ(1) ± (0.16 ± 0.10) 0.13 ± (0.016 ± ) ミズダコ(2) ± (0.13 ± 0.074) 0.19 ± (0.013 ± ) カタクチイワシ ± ± ± ± サクラマス ± ± ± ± 0.02 マトウダイ ± ± ± ± ウスメバル ± ± ± ± 核 燃 クロソイ ± (0.15 ± 0.084) ± (0.023 ± 0.012) 前 期 アイナメ(1) ± (0.24 ± 0.086) 0.10 ± (0.034 ± 0.012) アイナメ(2) ± (0.044 ± 0.084) 0.13 ± (0.007 ± 0.013) マダラ(1) ± (0.30 ± 0.010) 0.11 ± (0.034 ± 0.012) マダラ(2) ± ± ± ± スケトウダラ (0.062 ± 0.021) 0.24 ± (0.050 ± 0.017) ± ヒラメ (0.055 ± 0.020) (0.23 ± 0.084) (0.041 ± 0.016) (0.033 ± 0.012) マコガレイ 2011/6/ ± ± ± ± キアンコウ(1) ± (0.094 ± 0.085) ± (0.091 ± ) キアンコウ(2) ± ± ± ± ヒラメ ± (0.19 ± 0.085) ± (0.028 ± 0.012) 茨 城 マコガレイ ± (0.17 ± 0.084) ± (0.024 ± 0.012) 前 期 ミズダコ ± (0.11 ± 0.075) ± (0.011 ± ) 測 定 値 が 検 出 下 限 値 以 下 の 場 合 は( ) 内 に 表 示 した 組 織 自 由 水 3 H (Bq/L) H 濃 度 (Bq/L) /1/1 1995/1/1 1999/1/1 2003/1/1 2007/1/1 2011/1/1 2015/1/ /1/1 1995/1/1 1999/1/1 2003/1/1 2007/1/1 2011/1/1 2015/1/1 図 1 海 産 生 物 の 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 の 推 移 図 2 核 燃 海 域 表 層 海 水 の3H 濃 度 の 推 移 3. 結 語 平 成 23 年 度 前 期 の 核 燃 海 域 海 産 生 物 の 組 織 自 由 水 3 H 濃 度 はバックグラウンドレベルであ った しかし 平 成 25 年 度 に 再 処 理 施 設 の 竣 工 が 予 定 されており 今 後 も 引 き 続 き 調 査 を 継 続 し バックグラウンドデータを 蓄 積 する 必 要 があろう -52-
59 スルメイカ 肝 臓 中 の 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 御 園 生 淳 磯 山 直 彦 鈴 木 千 吉 及 川 真 司 1. 緒 言 当 研 究 所 は 平 成 3 年 来 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 の 海 域 ( 以 下 核 燃 海 域 と 言 う)で 漁 獲 される 種 々の 海 産 生 物 の 可 食 部 について 放 射 性 核 種 濃 度 を 調 べて 来 た 調 査 対 象 核 種 の 中 Pu は 骨 等 の 硬 組 織 に 沈 着 する 核 種 であるため 通 常 筋 肉 部 から 検 出 されることは 稀 であるが スル メイカの 肉 部 からはしばしば 検 出 される スルメイカ 肝 臓 の Pu 濃 度 はさらに 高 いが 核 燃 海 域 に 来 遊 する 時 季 によって 差 が 認 められる 今 後 再 処 理 施 設 の 本 格 稼 働 後 にスルメイカの Pu レベルに 変 動 が 見 られた 場 合 それが 従 来 見 られた 来 遊 時 季 等 による 変 化 であるか 否 かを 判 断 する 必 要 が 生 じよう 核 兵 器 由 来 と 使 用 済 み 原 子 燃 料 由 来 では Pu の 同 位 体 存 在 比 が 異 なることから Pu 濃 度 の 高 い 肝 臓 について 240 Pu/ 239 Pu の 比 を 調 べた 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 試 料 と 方 法 核 燃 海 域 等 で 漁 獲 されたスルメイカを 収 集 し 肝 臓 の Pu 濃 度 を 測 定 した 測 定 は 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ12 プルトニウム 分 析 法 に 準 拠 して 行 い シリコン 半 導 体 検 出 器 で160,00 0 秒 間 計 測 した また Pu 濃 度 測 定 済 みの 電 着 板 から 酸 によりPuを 溶 離 し ICP-MSにより 239 Pu 及 び 240 Puそれぞれの 濃 度 を 求 め 240 Pu/ 239 Pu 同 位 体 比 を 算 出 した 2) 結 果 Pu 濃 度 図 1に 核 燃 海 域 のスルメイカ 肝 臓 の Pu 濃 度 の 経 年 変 動 を 示 す スルメイカ 肝 臓 の Pu 濃 度 は 概 ね 同 レベルで 推 移 してきた しかし 平 成 22 年 度 までの 前 期 に 漁 獲 された 群 では0.0059± Bq/kg-wet 後 期 に 漁 Pu (Bq/kg-wet) 獲 された 群 で は ±0.0024Bq/kgwetであり 前 期 に 漁 獲 された 群 の 濃 度 がやや 高 い 傾 向 があった 平 成 23 年 度 に 核 燃 沖 で 漁 獲 された 年 1 月 2005 年 1 月 2009 年 1 月 2013 年 1 月 スルメイカ 肉 部 か 前 期 後 期 らは 福 島 第 一 原 子 図 1 核 燃 沖 スルメイカの 肝 臓 のPu 濃 度 力 発 電 所 事 故 に 由 来 すると 考 えられ -53-
60 240 Pu/ 239 Pu ( 原 子 数 比 ) る 110 Am 134 Csが 検 出 されている が 肝 臓 の Pu 濃 度 は 過 去 の 値 と 比 べて 大 差 ない( 図 1) 海 水 の Pu 濃 度 にも 変 化 が 見 られなかったことから P uに 関 しては 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 を 受 けていないと みなせよう /1/1 2005/1/1 2009/1/1 2013/1/1 図 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 推 移 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 平 成 23 年 度 に 分 析 したスルメ イカ 肝 臓 の 239 Pu 240 Pu 濃 度 及 び 両 者 の 原 子 数 比 を 表 1 に 原 子 数 比 の 推 移 を 図 2 に 示 す 図 1 で 見 られたように Pu 濃 度 には 変 動 が 見 られるが 原 子 数 比 はほぼ 同 程 度 で 推 移 している 海 域 別 に 見 ても 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 はほぼ 同 程 度 となった 平 成 10 年 に 釧 路 等 全 国 9 港 に 水 揚 げされたスルメイカ 肝 臓 中 の 240 Pu/ 239 Pu 比 0.216±0.021(Oikawa and Yamamoto 2007)ともほぼ 同 程 度 である 20 年 度 から 当 所 が 分 析 した 海 水 の 240 Pu/ 239 Pu 比 も 0.219~0.243 の 範 囲 であった したがって 本 調 査 で 検 出 されたスルメイカの Pu は 過 去 の 核 実 験 の 名 残 であるとみなすことができよう 海 域 試 料 採 取 日 表 1 スルメイカ 肝 臓 の 240 Pu/ 239 Pu 比 239 Pu (Bq/kg 生 鮮 物 ) (Bq/kg 生 鮮 物 ) ( 原 子 数 比 ) 四 国 沖 ± ± ± ± ± ± 核 燃 海 域 ± ± ± ± ± ± ± ± ± 襟 裳 沖 ± ± ± 羅 臼 沖 ± ± ± 津 軽 海 峡 越 前 岬 沖 ± ± ± ± ± ± ± ± ± ± ± ± 大 和 堆 ± ± ± Pu 240 Pu/ 239 Pu 3. 結 語 核 燃 海 域 で 漁 獲 されたスルメイカの 肝 臓 の Pu 濃 度 には 漁 獲 時 期 によりばらつきが 見 られ るが 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 はほぼ 同 程 度 である 他 海 域 で 漁 獲 されたスルメイカの 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 とも 同 程 度 であることを 勘 案 すると ここで 検 出 された Pu は 過 去 の 核 実 験 の 名 残 であり 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 の 影 響 は 認 められないことを 示 している -54-
61 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 周 辺 における 海 水 中 の 3 H 調 査 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 磯 山 直 彦, 御 園 生 淳, 及 川 真 司, 鈴 木 千 吉 1. 緒 言 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 ( 以 下, 核 燃 海 域 )における 海 洋 放 射 能 調 査 は, 平 成 2 年 度 か ら 青 森 県 太 平 洋 岸 の 沖 合 漁 場 を 対 象 として 開 始 され, 平 成 19 年 度 からは 再 処 理 施 設 の 本 格 稼 動 に 備 えて 岩 手 県 沖 合 に 海 域 を 拡 大 し, 年 2 回, 全 22 測 点 で 実 施 されている アクティブ 試 験 開 始 後 の 平 成 19 年 度 調 査 では, 一 部 測 点 の 表 層 水 で, 平 成 18 年 度 (アクテ ィブ 試 験 開 始 ) 以 前 の 濃 度 範 囲 (ND~0.24Bq/L)を 上 回 る 3 Hが 観 測 され, 同 様 に 平 成 20 年 度 にも, 一 部 測 点 の 表 層 水 で, 平 成 19 年 度 の 濃 度 範 囲 をさらに 上 回 る 3 Hが 観 測 された そこで 再 処 理 施 設 が 本 格 稼 働 した 際, 放 出 された 3 Hが 陸 沿 いの 南 下 流 によって 拡 散 し, 核 燃 海 域 外 に 達 する 可 能 性 を 確 認 するため, 平 成 20 年 度 に 調 査 範 囲 をさらに 広 げ, 表 層 水 中 の 3 Hを 測 定 した 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 試 料 と 方 法 1 試 料 核 燃 海 域 からの 南 下 流 の 広 がりを 考 慮 し, 核 燃 海 域 の 南 側 に 位 置 する 大 船 渡 市 の 沖 合 に 新 たに3 測 点 ( 核 燃 沖 S26~S28),また 核 燃 海 域 沖 合 方 向 の 3 H 濃 度 を 把 握 するために, 津 軽 海 峡 の 東 側 出 口 に 核 燃 沖 T2を 設 け, 表 層 水 ( 海 面 下 1m)を 採 取 した さらに 他 海 域 の 3 H 濃 度 を 把 握 するため, 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 ( 以 下, 発 電 所 海 域 )における 海 洋 放 射 能 調 査 の 内, 核 燃 海 域 と 同 じ 太 平 洋 側 に 位 置 する 青 森 海 域 ( 測 点 3,4), 宮 城 海 域 ( 測 点 1~4), 福 島 第 一 海 域 ( 測 点 3,4), 福 島 第 二 海 域 ( 測 点 1,2), 茨 城 海 域 ( 測 点 1~4), 対 照 海 域 として 大 和 堆 YR1, 四 国 沖 KC1, 襟 裳 沖 E11において 採 取 した 表 層 水 も 試 料 とした 2 方 法 3 H 分 析 は 海 洋 放 射 能 調 査 の 分 析 法 と 同 様 に, 試 料 を 電 解 濃 縮 し, 低 バックグラウンド 液 体 シンチレーションカウンタで500 分 (50 分 10 回 測 定 ) 測 定 した 試 料 を 電 解 濃 縮 したため, 0.1Bq/L 程 度 の 低 い 濃 度 レベルの 3 Hも 検 出 可 能 となった 2) 結 果 1 平 成 23 年 度 の 核 燃 海 域 周 辺 等 における 表 層 水 中 3 H 濃 度 核 燃 海 域 の 南 側 に 設 けた 核 燃 沖 S26~S28における 表 層 水 中 3H 濃 度 は, 測 点 による 濃 度 の 大 きな 違 いは 見 られず,ND~0.083Bq/Lであった これらの3 測 点 の 3 H 濃 度 は, 核 燃 海 域 の 最 も 南 側 に 位 置 する 測 点 21 及 び22で 採 取 した 表 層 水 の 濃 度 (ND~0.12Bq/L)と 同 程 度 であった 津 軽 海 峡 の 東 側 出 口 に 設 けた 核 燃 沖 T2における 表 層 水 の 3 H 濃 度 は,0.083 及 び0.11Bq/Lで, 同 測 点 における 平 成 14~22 年 度 の 表 層 水 中 3 H 濃 度 (0.089~0.18Bq/L)と 同 程 度 であった ま た, 青 森 海 域 の 測 点 3 及 び4では0.083~0.13Bq/Lとなり, 核 燃 海 域 の 内,これら2 測 点 の 周 辺 に 位 置 する 測 点 11,12,14で 採 取 した 表 層 水 中 3 H 濃 度 (0.074~0.14Bq/L)とほぼ 同 程 度 であ った 同 様 に, 対 照 海 域 である 大 和 堆 YR1, 四 国 沖 KC1 及 び 襟 裳 沖 E11における 表 層 水 の 3 H 濃 度 は, -55-
62 それぞれ0.13Bq/L,0.098Bq/L,0.13Bq/Lであった これら 対 象 海 域 では,これまで 継 続 的 に 調 査 しており, 平 成 22 年 度 までの 表 層 水 の 3 H 濃 度 は, 大 和 堆 YR1で0.098~0.21Bq/L( 平 成 15 年 度 ~), 四 国 沖 KC1でND~0.20Bq/L( 平 成 16 年 度 ~), 襟 裳 沖 E11で0.067~0.19Bq/L( 平 成 14 年 度 ~)の 濃 度 範 囲 であった いずれも 平 成 23 年 度 の 3 H 濃 度 は, 過 去 の 濃 度 とほぼ 同 程 度 であった 平 成 20 年 度 から 開 始 した 本 調 査 において,これまで 実 施 した 核 燃 海 域 とそれら 周 辺 海 域 等 における 表 層 水 中 の 3 H 濃 度 と, 核 燃 海 域 における 濃 度 を 比 較 した( 図 1) 核 燃 海 域 の 3 H 濃 度 は, 平 成 20 年 度 前 期 の 測 点 2, 測 点 4, 測 点 8においてアクティブ 試 験 開 始 前 の 濃 度 範 囲 (ND ~0.24Bq/L)を 上 回 る 値 が 観 測 されたものの,それらを 除 くとほぼ 同 程 度 であった ND0 核 燃 海 域 st.1 st.2 st.3 st.4 st.5 st.6 st.7 st.8 st.9 st.10 st.11 st.12 st.13 st.14 st.15 st.16 st.17 st.18 st.19 st.20 st.21 st.22 核 燃 沖 S26 S27 S28 核 燃 沖 T2 襟 裳 沖 E11 3 H 濃 度 (Bq/L) 青 森 海 域 測 点 3 測 点 4 大 和 堆 YR1 四 国 沖 KC1 平 成 20~22 年 度 平 成 23 年 度 図 1 平 成 20~23 年 度 における 核 燃 海 域 と 周 辺 海 域 等 との 表 層 水 中 3H 濃 度 の 比 較 2その 他, 発 電 所 海 域 における 表 層 水 中 3H 濃 度 前 述 の 青 森 海 域 を 除 いた 発 電 所 海 域 の 宮 城 海 域, 福 島 第 一 海 域, 福 島 第 二 海 域 及 び 茨 城 海 域 における 表 層 水 中 3 H 濃 度 は,ND~0.15Bq/Lであった 同 海 域 では, 平 成 14 及 び20~22 年 度 に 3 Hを 測 定 しており, 平 成 14 年 度 は0.13~0.19Bq/L, 平 成 20 年 度 は0.068~0.14Bq/L, 平 成 21 年 度 はND~0.16Bq/L, 平 成 22 年 度 は0.058~0.18Bq/Lであった 平 成 23 年 度 の 3 H 濃 度 は, 過 去 の 濃 度 とほぼ 同 程 度 であり, 平 成 23 年 3 月 に 発 生 した 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 伴 う 3 H 濃 度 上 昇 は, 本 調 査 の 結 果 では 見 られていない 3. 結 語 平 成 23 年 度 に 測 定 した 核 燃 海 域 及 び 周 辺 海 域 における 表 層 水 中 の 3 H 濃 度 (ND~0.15Bq/L) は, 過 去 に 測 定 した 値 とほぼ 同 程 度 であった また, 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 伴 う 明 ら かな 表 層 水 中 の 3 H 濃 度 上 昇 も 認 められないことから, 本 年 度 測 定 値 は,これら 海 域 における 表 層 水 中 3 H 濃 度 のバックグラウンドレベルを 示 していると 考 えられる 本 調 査 結 果 では, 再 処 理 施 設 からの 放 出 時 に 合 わせて 調 査 していないため, 拡 散 範 囲 の 推 定 は 困 難 であったが,バックグラウンドレベルが 明 確 となったことで, 今 後 の 調 査 にとって 有 効 であると 考 えられる -56-
63 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 の 129 I 濃 度 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 御 園 生 淳 磯 山 直 彦 及 川 真 司 鈴 木 千 吉 1. 緒 言 核 燃 料 再 処 理 施 設 の 稼 働 に 備 え 海 洋 の 現 在 の 129 I の 濃 度 レベルとその 変 動 幅 を 知 るた めに 平 成 22 年 度 までに 引 き 続 き 核 燃 料 サイクル 施 設 沖 合 海 域 ( 以 下 核 燃 海 域 と 言 う) 等 で 採 水 し 加 速 器 質 量 分 析 計 (Accelerator Mass Spectrometer: 以 下 AMS と 記 す) により 129 I の 分 析 を 行 ったので 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 試 料 と 方 法 核 燃 海 域 (AM01~22) 核 燃 沖 (S26~28 T02) 青 森 海 域 (HG03 HG04) 等 で 採 取 し た 海 水 を 分 析 に 供 した 129 I は アスコルビン 酸 還 元 法 により 海 水 中 のヨウ 素 酸 イオンをヨウ 化 物 イオンに 還 元 し た 後 溶 媒 抽 出 法 によりヨウ 化 銀 として 回 収 し 測 定 に 供 した 測 定 には( 独 ) 日 本 原 子 力 研 究 開 発 機 構 青 森 研 究 開 発 センターむつ 事 業 所 に 設 置 されている AMS を 用 いた また 安 定 ヨウ 素 はアスコルビン 酸 還 元 法 を 用 いたイオンクロマトグラフィーにより 測 定 した 2) 結 果 1 核 燃 海 域 の 海 水 の 安 定 ヨウ 素 及 び 129 I の 濃 度 各 測 点 表 層 水 の 安 定 ヨウ 素 濃 度 は 前 後 期 を 通 じておおむねこれまでの 値 と 同 程 度 であ った( 表 1) 前 期 の 表 層 水 ( 採 水 :5 月 日 )の 129 I 濃 度 は 12 試 料 が Bq/L 8 試 料 が Bq/L であったが AM S26 27 で Bq/L を 超 した 従 来 再 処 理 施 設 から 129 I が 放 出 された 期 間 を 除 き 表 層 水 の 129 I 濃 度 は Bq/L で 推 移 して 来 た 採 水 期 間 直 近 及 び 期 間 中 に 再 処 理 施 設 からの 129 I 放 出 は 認 められていないので こ れらは 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 にともない 大 気 中 に 放 出 された 129 I の 影 響 と 考 えられる ( 表 1) 後 期 の 表 層 水 ( 採 水 :10 月 4-13 日 )は 27.4± Bq/L( Bq/L)となり 通 常 レベルの 値 を 示 した 2その 他 の 海 域 の 安 定 ヨウ 素 及 び 129 I 濃 度 宮 城 海 域 福 島 海 域 茨 城 海 域 でも 安 定 ヨウ 素 濃 度 は 平 成 22 年 度 までと 大 差 なかったが 129 I 濃 度 は FSN03 04 FSS01 02 で Bq/L を 超 した 他 IB01 で 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 をうかがわせる 値 となった MI02-04 の 値 も 従 来 と 比 較 して 高 めであった ( 表 2) 襟 裳 沖 測 点 の 値 も 従 来 の 約 Bq/L に 比 べて 高 く 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 を 受 けた 可 能 性 がある しかし 四 国 沖 の Bq/L 大 和 堆 の 約 Bq/L はこれまでの 調 査 で 観 察 された 黒 潮 系 水 及 び 大 和 堆 の 範 囲 (それぞれ 約 Bq/L 約 Bq/L)であり 129 I に 関 しては 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 は 受 けていな いと 考 えられる 3. 結 語 核 燃 海 域 を 主 に 海 水 の 安 定 ヨウ 素 及 び 129 I の 分 析 を 行 った 核 燃 海 域 の 一 部 及 び 福 島 海 域 等 で 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 と 見 られる 129 I 濃 度 の 上 昇 が 観 察 されたが 四 -57-
64 国 沖 大 和 堆 は 影 響 を 受 けなかったと 考 えられる 表 1 核 燃 海 域 表 層 水 の 安 定 ヨウ 素 及 び 129 I 濃 度 ( 前 期 ) 海 域 核 燃 青 森 核 燃 沖 測 点 129 I/ 127 I 安 定 ヨウ 素 濃 度 129 I 濃 度 I 濃 度 ( ) ( 10-6 g/l) ( 10 6 atoms/l) ( 10-9 Bq/L) AM ± ± ± ± 4.0 AM ± ± ± ± 2.8 AM ± ± ± ± 2.4 AM ± ± ± ± 7 AM ± ± ± ± 2.4 AM ± ± ± ± 1.6 AM ± ± ± ± 3.5 AM ± ± ± ± 2.5 AM ± ± ± ± 1.6 AM ± ± ± ± 4.6 AM ± ± ± ± 1.3 AM ± ± ± ± 0.9 AM ± ± ± ± 0.8 AM ± ± ± ± 2.2 AM ± ± ± ± 1.2 AM ± ± ± ± 2.3 AM ± ± ± ± 2.1 AM ± ± ± ± 2.3 AM ± ± ± ± 1.8 AM ± ± ± ± 1.4 AM ± ± ± ± 4.1 AM ± ± ± ± 6 HG ± ± ± ± 1.5 HG ± ± ± ± 1.8 S ± ± ± ± 9 S ± ± ± ± 15 S ± ± ± ± 1.6 T ± ± ± ± 4.7 表 2 他 海 域 表 層 水 の 安 定 ヨウ 素 濃 度 及 び 129 I 濃 度 海 域 測 点 129 I/ 127 I 安 定 ヨウ 素 濃 度 129 I 濃 度 I 濃 度 ( ) ( 10-6 g/l) ( 10 6 atoms/l) ( 10-9 Bq/L) MI ± ± ± ± 2.4 宮 城 MI ± ± ± ± 4.0 MI ± ± ± ± 2.7 MI ± ± ± ± 3.9 福 島 第 1 福 島 第 2 FSN03 FSS ± 0.09 ± ± 0.19 ± ± 3.1 ± ± 4 ± 7 FSN04 FSS ± 0.18 ± ± 0.21 ± ± 6 ± ± 8 ± 8 IB ± ± ± ± 5.7 茨 城 IB ± ± ± ± 7.0 IB ± ± ± ± 1.8 IB ± ± ± ± 5.1 襟 裳 沖 E ± ± ± ± 1.7 E ± ± ± ± 3.7 四 国 沖 KC ± ± ± ± 1.7 大 和 堆 YR ± ± ± ± 1.2 YR ± ± ± ±
65 海 水 海 底 土 の Pu 濃 度 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 及 川 真 司 渡 部 輝 久 御 園 生 淳 鈴 木 千 吉 森 薗 繁 光 1. 緒 言 当 所 では 平 成 3 年 以 来 文 部 科 学 省 からの 委 託 事 業 の 一 環 として 漁 場 環 境 保 全 と 漁 獲 物 への 風 評 被 害 防 止 のた めに 使 用 済 核 燃 料 再 処 理 施 設 沖 合 の 海 域 ( 以 下 核 燃 海 域 という)に おいて 海 水 および 海 底 土 に 含 まれる Pu の 調 査 を 実 施 してきた( 図 1 参 照 ) 近 年 においては Pu 濃 度 に 加 え ICP 質 量 分 析 計 による 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 測 図 1 調 査 対 象 海 域 と 測 点 定 などを 加 えた 調 査 を 開 始 し その 成 果 の 一 部 を 本 調 査 研 究 発 表 会 等 で 公 表 してきた 一 方 全 国 の 原 子 力 発 電 所 前 面 海 域 ( 以 下 発 電 所 海 域 という)では Pu は 対 象 としておらず 核 燃 海 域 に 限 った 調 査 研 究 に 留 まり 比 較 のためにも 全 国 規 模 の 海 域 における Pu について 濃 度 および 原 子 数 比 の 知 見 を 得 る 必 要 があった 従 来 実 施 している 核 燃 海 域 での Pu 調 査 に 加 え 発 電 所 海 域 で 実 施 している 調 査 ( 海 水 および 海 底 土 : 90 Sr 137 Cs およびガンマ 線 放 出 核 種 )のために 採 取 した 海 水 海 底 土 試 料 を 用 い 全 国 規 模 での Pu 濃 度 および 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 についてバックグラ ウンドとなる 知 見 を 得 ることを 主 たる 目 的 とし 平 成 20 年 度 から 引 き 続 きこれらの 調 査 を 行 ってきた 本 稿 では 東 京 電 力 福 島 第 一 発 電 所 事 故 後 にあたる 平 成 23 年 度 前 期 に 採 取 した 試 料 についての 結 果 を 記 載 した 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) Pu の 定 量 および 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 測 定 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ 12 プルトニウム 分 析 法 ( 平 成 2 年 改 訂 )に 準 じ 海 水 試 料 100L, 海 底 土 試 料 ( 乾 燥 細 土 )50g を 放 射 化 学 分 析 に 供 し アルファ 線 スペクトロメトリーにより Pu を 定 量 した Pu の 定 量 を 終 えた 電 着 板 につい て 再 度 化 学 分 離 精 製 を 経 て 約 5ml の 1M 硝 酸 に 完 全 溶 解 させ ICP 測 定 用 溶 液 を 得 た 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 測 定 には 二 重 収 束 型 ICP 質 量 分 析 計 (Finnigan ELEMENT2)を -59-
66 用 いた 2) 結 果 表 層 水 に 含 まれる Pu 濃 度 は ND ~ mBq/L の 範 囲 にあ った 下 層 水 においては す べ て の 試 料 か ら Pu が 検 出 され ~ 0.030mBq/L の 範 囲 にあった 表 層 水 およ び 下 層 水 の 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 については ~0.255の 範 囲 にあり 平 均 値 とその 標 準 偏 差 は 0.224±0.015であった( 図 2 参 照 ) 海 底 土 に 含 まれる Pu の 濃 度 は0.37 ~ 4.1Bq/kg 乾 燥 土 の 範 囲 にあ った Puの 濃 度 は 泥 質 によって 変 化 すること が 前 年 度 と 同 様 に 認 めら れ これらの 結 果 は 通 常 の 濃 度 範 囲 にあると 考 えら れる 一 方 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 は0.199~0.267の 範 囲 にあり 平 均 値 とその 標 準 偏 差 は0.234±0.014 であっ た( 図 3 参 照 ) 図 2 図 3 日 本 周 辺 海 域 の 海 水 に 含 まれる Pu 濃 度 および 240 Pu/ 239 P 原 子 数 比 日 本 周 辺 海 域 の 海 底 土 に 含 まれる Pu 濃 度 および 240 Pu/ 239 P 原 子 数 比 3. 結 語 平 成 23 年 3 月 に 起 きた 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 際 してPuが 近 傍 の 陸 域 環 境 から 検 出 されたとの 報 道 もあった しかし 本 調 査 を 行 った 海 洋 環 境 においては Pu 濃 度 並 びに 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 ともに 過 去 3 年 間 と 同 様 の 変 動 範 囲 にあり Puが 付 加 さ れた 事 実 は 確 認 できない 参 考 文 献 1) 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ12 プルトニウム 分 析 法 ( 平 成 2 年 改 訂 ) 2) 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ16 環 境 試 料 採 取 法 ( 昭 和 58 年 ) -60-
67 海 底 土 中 の 241 Pu 及 び 241 Am の 調 査 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 及 川 真 司 渡 部 輝 久 御 園 生 淳 鈴 木 千 吉 森 薗 繁 光 1. 緒 言 環 境 中 に 存 在 する 241 Amは 過 去 の 大 気 圏 核 爆 発 実 験 で 環 境 に 付 加 され た 241 Pu( 半 減 期 14.4 年 β - decay)か ら 生 長 したものと 推 測 される 現 在 の ところ 主 に 土 壌 等 の 一 般 環 境 で 見 出 される 241 Amは その 報 告 例 はあまり ない 表 層 土 壌 について Kreyら 1) に よ れ ば 1974 年 時 点 で の 241 Am/ Pu 放 射 能 比 は22% 程 度 と 見 積 もられ 241 Puからの 生 長 分 を 加 味 すると 2037 年 頃 に42% 程 度 まで 上 昇 すると 試 算 されている 一 方 日 本 海 沿 岸 の 海 底 土 について Yamamoto ら 2) によれば 2030 年 頃 に41% 程 度 ま で 上 昇 すると 試 算 されている 使 用 済 核 燃 料 の 再 処 理 に 際 しては 241 Puか 図 1 調 査 対 象 海 域 ら 241 Amが 生 長 することを 考 慮 し Pu 同 位 体 のみならず 海 洋 環 境 における 241 Pu 及 び 241 Am の 調 査 も 重 要 な 課 題 になると 考 えられる しかしながら 当 該 施 設 の 本 格 稼 働 をまえに 漁 場 海 洋 環 境 における 241 Puはもとより 241 Am 調 査 に 関 する 知 見 もほとんどなかった 一 方 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 を 評 価 するために 陸 域 で 241 Puや 241 Amに 関 する 調 査 研 究 も 行 われている 3) 海 洋 環 境 でのこれら 核 種 についての 調 査 研 究 の 必 要 性 が 高 まりつつあるなか 当 所 では 平 成 11 年 度 から 平 成 17 年 度 にかけて 核 燃 茨 城 新 潟 大 和 堆 及 び 四 国 沖 海 域 で 採 取 した 表 層 海 底 土 を 対 象 とした 241 Am 調 査 を 実 施 し その 濃 度 について0.2~4Bq/kg-dry 程 度 であることを 明 らかにした 本 稿 では 本 調 査 事 業 の 各 種 分 析 結 果 を 補 完 し また 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 の 影 響 を 評 価 するために 平 成 23 年 度 に 原 子 力 発 電 所 前 面 海 域 ( 図 1 参 照 )で 採 取 した 海 底 土 を 調 査 対 象 とし 表 層 海 底 土 に 含 まれる 241 Puと 241 Amを 調 査 分 析 した 結 果 を 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 対 象 試 料 対 象 とした 海 底 土 試 料 は 平 成 20 年 度 に 採 取 した 表 層 海 底 土 とした 本 試 料 は 当 該 年 -61-
68 度 において 定 常 調 査 に 資 するため 前 処 理 を 経 てその 余 剰 分 を 適 切 に 保 管 していたもの である 2) 241 Pu 及 び 241 Amの 定 量 海 底 土 に 含 まれる 241 Puは 陰 イオン 交 換 樹 脂 カラムによりPuを 精 製 後 フッ 化 ネオ ジムに 共 沈 させ 沈 殿 物 を 希 塩 酸 に 溶 解 させた 次 いで 乳 化 シンチレータを 加 えて 測 定 用 試 料 とし 241 Puを 液 体 シンチレーションカウンタで 定 量 した また 241 Amについて は 文 部 科 学 省 放 射 能 測 定 法 シリーズ21 アメリシウム 分 析 法 ( 平 成 2 年 )に 準 じ 海 底 土 試 料 ( 乾 燥 細 土 )50gを 放 射 化 学 分 析 に 供 し アルファ 線 スペクトロメトリーによ り 定 量 した 3) 結 果 調 査 結 果 を 図 2 に 示 し た 海 底 土 に 含 まれる 241 Puの 濃 度 は 試 料 採 取 日 に 減 衰 補 正 した 値 とし てND~3.9 Bq/kg 乾 燥 土 の 範 囲 にあり Puと 同 様 に 泥 質 の 発 達 している 測 点 で 高 い 傾 向 にあった 241 Puが 検 出 された 試 料 の Pu-241 Am Pu/ Pu 放 射 能 比 は 海 域 図 2 調 査 結 果 一 定 ではなく0.75~1.2の 範 囲 にあり 幅 を 持 った 値 であった 一 方 241 Amの 濃 度 は0.22~2.1 Bq/kg 乾 燥 土 の 範 囲 にあり 241 Puと 同 様 に 泥 質 の 発 達 した 測 点 で 高 い 傾 向 を 示 した 241 Am/ Pu 放 射 能 比 は 静 岡 海 域 試 料 を 除 き0.6 前 後 で 全 国 ほぼ 一 定 であったが 陸 域 で 予 測 されている 大 気 圏 核 爆 発 実 験 に 由 来 する 241 Am/ Pu 放 射 能 比 (2042 年 に 最 大 値 0.36になる 2) )と 比 較 す ると 明 らかに 高 い 傾 向 が 見 られた 3. 結 語 平 成 15 年 度 に 茨 城 海 域 及 び 新 潟 海 域 で 採 取 した 表 層 海 底 土 に 含 まれる 241 Am/ Pu 放 射 能 比 がほぼ0.6であることから 海 洋 環 境 における 大 気 圏 核 爆 発 実 験 に 起 因 する 241 Am/ Pu 放 射 能 比 は0.6 前 後 であると 推 測 され また 平 成 23 年 3 月 に 発 生 した 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 起 因 する 241 Puや 241 Amの 増 加 も 認 められない 結 果 となった 参 考 文 献 1) Yamamoto M. et al. Radiochimica Acta 51, 85-95(1990). 2) Livingston et al. Earth Planet. Sci. Lett. 25, (1975). 3) Zheng J. et al. Sci. Rep. 2, 304; DOI: /srep00304(2012). -62-
69 海 底 土 中 の Pu 同 位 体 及 び 241 Am の 深 度 分 布 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 及 川 真 司 渡 部 輝 久 御 園 生 淳 鈴 木 千 吉 森 薗 繁 光 1. 緒 言 漁 場 海 洋 環 境 にお ける 241 Am 調 査 に 関 する 知 見 はほとんど なく 全 国 規 模 の 調 査 研 究 の 必 要 性 が 高 ま りつつあるなか 平 成 11 年 度 から 平 成 17 年 度 にかけて 核 燃 茨 城 新 潟 大 和 堆 及 び 四 国 沖 海 域 で 採 取 した 海 底 土 を 対 象 とした 調 査 を 実 施 し 表 層 海 底 土 中 の 241 Am 濃 度 に 図 1 調 査 対 象 海 域 ついて 0.2~ 4Bq/kg-dry 程 度 であることを 明 らかにし た しかしながら 限 定 された 調 査 海 域 であることや Pu 241 Pu 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 などを 交 えた 調 査 ま でに 至 っておらず 調 査 解 析 を 行 う 必 要 があった 本 稿 では 核 燃 料 再 処 理 施 設 の 本 格 稼 働 を 前 に 近 年 の Pu 調 査 で 比 較 的 高 い 濃 度 を 観 測 している 核 燃 海 域 測 点 15( 水 深 約 1000m)で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 について まず Pu 濃 度 と 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 深 度 分 布 を 調 査 す るとともに 平 成 15 年 度 に 茨 城 海 域 及 び 新 潟 海 域 で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 ( Pu 分 析 測 定 を 終 えた Pu 電 着 板 ) について 241 Pu 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 分 析 を 行 った 結 果 を 記 載 した 図 2 核 燃 海 域 測 点 15 で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 の Pu 濃 度 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 深 度 分 布 -63-
70 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 対 象 試 料 対 象 とした 海 底 土 試 料 は 平 成 23 年 度 に 核 燃 海 域 で 採 取 した 表 層 海 底 土 とした これに 加 え 平 成 15 年 度 に 茨 城 海 域 及 び 新 潟 海 域 で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 から Pu 分 析 のために 分 離 精 製 した Pu 電 着 板 は 適 切 に 保 管 していたものも 対 象 とし た 2) 結 果 平 成 23 年 度 に 核 燃 海 域 測 点 15 で 採 取 した 柱 状 海 底 土 試 料 に 含 まれる Pu 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 分 析 測 定 結 果 を 図 2 に 示 した Pu 濃 度 は 海 底 土 中 で 均 質 でなく 表 層 付 近 で 最 も 高 く 深 度 ととも に 減 少 する 傾 向 が 見 られたが 16cm 程 度 の 中 層 において 若 干 の 濃 度 上 昇 が 観 測 され 最 下 層 に 至 るすべての 層 で 検 出 された 各 層 における 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 は Pu 濃 度 に 準 じて 変 動 が 見 られた 表 層 付 近 の 高 い Pu 濃 度 における 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 は 0.22 程 度 と 高 い 値 を 示 した 一 方 cm 層 及 び 21cm 以 深 の 層 において は Pu 濃 度 は 低 く 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 についても 0.21 程 度 を 観 測 した 平 成 15 年 5 月 に 茨 城 海 域 で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 について 平 成 15 年 度 に Pu 及 び 241 Am の 分 析 を 行 った 試 料 (Pu 図 3 茨 城 海 域 ( 平 成 15 年 5 月 )で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 の Pu 濃 度 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 深 度 分 布 電 着 板 )から Pu を 再 度 分 離 精 製 し 241 Pu 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 を 測 定 した 結 果 を 図 3 に 示 した また 平 成 15 年 5 月 に 新 潟 海 域 で 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 についても 同 様 に 241 Pu 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 を 測 定 図 4 新 潟 海 域 ( 平 成 15 年 5 月 )で した 結 果 を 図 4 に 示 した 採 取 した 柱 状 採 泥 試 料 の Pu 濃 度 及 び 240 Pu/ 239 Pu 原 子 数 比 の 深 度 分 布 3. 結 語 核 燃 海 域 測 点 15 の 深 度 分 布 から Pu について 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 等 の 影 響 は 確 認 できない また 241 Am を 交 えた 解 析 を 検 討 中 である -64-
71 海 水 中 の 放 射 性 核 種 の 移 行 解 析 手 法 の 検 討 - 平 成 20 年 度 春 季 調 査 結 果 の 再 評 価 と 周 辺 海 域 からの 流 入 評 価 - 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 稲 富 直 彦 森 薗 繁 光 磯 山 直 彦 御 園 生 淳 1. 緒 言 本 解 析 では 核 燃 海 域 におけるモニタリングデータの 解 釈 に 資 するため JODC の 水 温 塩 分 等 の 基 礎 情 報 を 収 集 整 理 するともに 核 燃 料 サイクル 施 設 におけるアクティブ 試 験 に よる 3 H 放 出 が 確 認 された 平 成 20 年 度 ~22 年 度 は JCOPE データを 利 用 した 移 行 解 析 手 法 を 検 討 改 良 を 加 えてきた 平 成 23 年 度 は 平 成 20 年 度 春 に 実 施 された 観 測 結 果 につい て 再 解 析 するとともに 福 島 原 発 事 故 後 のモニタリングデータ 評 価 を 行 うための 試 行 とし て 核 燃 海 域 を 中 心 とした より 広 域 における 粒 子 追 跡 を 実 施 した 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 平 成 20 年 度 春 期 調 査 の 再 評 価 平 成 20 年 春 季 の 調 査 期 間 前 後 (2008 年 4/20~5/25)について JCOPE データ(グリッ ドは 7km 7km 計 算 海 域 141~145 E 38~42 N)の 5m 層 ~1000m 層 の 流 速 を 用 いて 核 燃 料 再 処 理 施 設 の 3 H 放 出 実 績 にあわせた 幾 つかのパターンの 粒 子 追 跡 を 行 った 拡 散 効 果 については ランダム 歩 行 の 項 を 入 れた 計 算 とし 水 平 渦 動 拡 散 係 数 値 は スマゴリンス キーの 式 を 用 いた 流 速 場 依 存 型 とした 鉛 直 移 行 については 水 平 流 速 場 の 収 支 から 推 定 した 鉛 直 流 速 に 従 うものとした 粒 子 の 投 入 は 原 則 放 出 時 から 毎 時 5 千 個 ずつ 5 回 の 間 で 調 整 した 2) 平 成 23 年 度 春 秋 期 調 査 における 広 域 影 響 評 価 のための 粒 子 追 跡 JCOPE データ(グリッドは 7km 7km 計 算 海 域 140~146 E 34~44 N)の 5m 層 ~1000m 層 の 流 速 を 用 いて 核 燃 沖 海 域 への 広 域 の 影 響 を 評 価 した 拡 散 効 果 水 平 渦 動 拡 散 係 数 鉛 直 移 行 については 前 述 の 1)と 同 様 に 設 定 した 粒 子 の 投 入 は 2011 年 3 月 1 日 から 11 月 末 日 まで 毎 0 時 原 則 1 分 四 方 に 1 粒 子 以 上 を 均 等 に 配 置 し 経 過 を 観 察 した 3. 結 語 1)22 年 度 型 粒 子 追 跡 モデルによる 平 成 20 年 度 春 期 調 査 の 再 評 価 3 H は 北 東 から 親 潮 の 勢 力 に 押 される 格 好 で 次 第 に 拡 散 しながら 沿 岸 部 を 南 下 10 日 後 には 岩 手 付 近 にまで 広 がり 20 日 後 には 三 陸 沖 に 配 置 した 暖 水 渦 の 影 響 で 沿 岸 方 向 と 沖 合 方 向 へ 分 岐 した( 図 1) また 評 価 された 濃 度 のオーダーは 調 査 結 果 と 類 似 した 結 果 であった 2) 平 成 23 年 度 春 秋 期 調 査 における 広 域 影 響 評 価 のための 粒 子 追 跡 2011 年 3 月 1 日 に 海 表 面 に 一 様 に 単 位 量 の 仮 想 核 種 が 負 荷 された 場 合 の 表 層 の 濃 度 分 布 を 図 2 に 示 した 核 燃 沖 海 域 の 表 面 に 配 置 された 粒 子 は 親 潮 津 軽 暖 流 の 流 入 により 希 釈 されながら 南 東 方 向 へ 排 出 される 掃 出 し 効 果 が 顕 著 に 認 められ 3 か 月 後 には 親 潮 津 軽 暖 流 系 の 表 面 水 に 置 き 換 わる 様 子 が 示 され 三 陸 沖 には 常 磐 沖 を 北 上 した 黒 潮 系 の 断 水 渦 が 配 置 し 核 燃 沖 及 び 常 磐 沖 から 粒 子 が 収 束 し ぐるぐると 還 流 を 形 成 する 様 子 が -65-
72 認 められた 以 上 から 広 域 に 均 等 に 配 置 された 負 荷 は 三 陸 沖 に 収 束 する 傾 向 があり ま た 核 燃 沖 には 親 潮 及 び 津 軽 暖 流 による 系 外 からの 負 荷 の 影 響 が 強 いことが 推 察 された 今 後 様 々な 情 報 を 収 集 し 再 解 析 することにより 核 燃 海 域 を 中 心 とした 東 日 本 太 平 洋 岸 のモニタリング 海 域 における 濃 度 推 移 の 評 価 を 検 討 する 図 1 六 ヶ 所 再 処 理 施 設 沖 合 の 表 層 3 H 濃 度 分 布 (2008 年 4 月 20 日 放 出 ) 図 2 広 域 における 表 層 の 仮 想 核 種 濃 度 分 布 (2011 年 3 月 1 日 に 海 広 表 面 沈 着 量 を 単 位 量 として 与 えた 場 合 ) -66-
73 沖 合 海 底 土 における 137 Cs の 分 布 特 性 に 関 する 解 析 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 渡 部 輝 久 及 川 真 司 御 園 生 淳 稲 富 直 彦 鈴 木 千 吉 中 原 元 和 森 薗 繁 光 小 嶋 純 一 1. 緒 言 本 課 題 は 昭 和 58 年 度 より 原 子 力 発 電 所 等 周 辺 海 域 で 実 施 してきた 海 洋 放 射 能 調 査 結 果 に 基 づき 137 Cs 等 の 放 射 性 核 種 の 海 水 から 海 底 土 への 移 行 蓄 積 過 程 を 明 らかにし 放 出 放 射 能 の 漁 場 での 滞 留 予 測 に 資 することを 目 的 とし 平 成 21 年 度 より 開 始 した 本 課 題 の 最 終 年 度 となる 平 成 23 年 度 は 本 調 査 で 得 られてきた 海 底 土 中 の 137 Cs 濃 度 分 布 の 全 体 像 並 びにその 時 間 的 推 移 について 解 析 を 行 った 2. 調 査 研 究 の 概 要 海 底 土 中 の 137 Cs 濃 度 は 海 域 間 また 同 海 域 においても 測 点 間 で ばらつき が 大 きく 平 均 的 な 濃 度 を 得 ること あるいはその 全 体 像 を 把 握 することは 容 易 ではな い ここでは 各 年 度 において 得 られた 濃 度 値 の 出 現 頻 度 パターンから 中 央 値 を 誘 導 し 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 の 全 測 点 の 平 均 的 な 値 を 求 めることを 試 み その 経 年 変 動 につ いて 検 討 を 加 えた 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 は 一 般 に 底 質 により 大 きく 変 化 し 砂 質 で 低 く 泥 質 で 高 い 傾 向 があり 砂 質 の 海 底 土 では 不 検 出 の 結 果 を 得 ることもしばしば である そこで 各 年 度 の 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 の 中 央 値 を 次 のような 手 順 を 用 いて 求 めた すなわち 測 定 結 果 を 不 検 出 データも 含 めて 昇 順 に 並 べ 有 意 な 測 定 値 の 出 現 確 率 ( 順 位 を n+1 で 除 した 値 ) を 得 たのちこの 確 率 に 相 当 する 標 準 正 規 分 布 曲 線 の 中 央 値 0 からの 距 離 を 標 準 偏 差 で 規 格 化 し た 値 を Microsoft 社 製 Excel の NORMSINV 関 数 で 求 めた そして NORMSINV 値 と 出 現 確 率 との 直 線 性 を 調 べる ことにより(χ 2 検 定 ) 測 定 結 果 の 正 規 性 を 判 断 した 正 規 確 率 用 紙 上 でその 正 規 性 を 調 べることと 同 義 である 累 積 出 現 頻 度 Cs 濃 度 (Bq/kg- 乾 土 ) 図 1 平 成 19 年 度 に 得 られた 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 の 累 積 出 現 頻 度 -67-
74 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 の 累 積 出 現 頻 度 の 解 析 結 果 の 一 例 ( 平 成 19 年 度 デ ータ)を 図 1 に 示 す 昭 和 58 年 度 から 現 在 に 至 るほとんど すべての 年 度 で 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 正 規 分 布 することは 棄 却 されるが 対 数 正 規 分 布 すること は 必 ずしも 棄 却 さ れない すなわち 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 は 対 象 とする 海 域 137 Cs 濃 度 (Bq/kg- 乾 土 ) 試 料 採 取 年 度 図 2 海 底 土 中 Cs 濃 度 の 経 時 的 推 移 では 対 数 正 規 分 布 するものと 考 えられる このようにして 得 られた 採 取 各 年 度 中 央 値 の 経 時 的 な 推 移 を 表 すと 図 2 のとおり である 図 には 中 央 値 とともに 標 準 偏 差 1σ(データの 約 68%が 含 まれる 範 囲 )を 挿 入 した 海 底 土 中 137 Cs 濃 度 は 時 間 とともに 緩 やかに 減 少 し その 見 かけの 減 少 の 半 減 期 は 約 25 年 と 計 算 される この 値 は 137 Cs の 物 理 壊 変 速 度 の 半 減 期 よりは 短 く 海 底 土 中 の 137 Cs 濃 度 は 137 Cs の 物 理 壊 変 とともに 海 底 環 境 での 何 かしらの 要 因 によ る 減 少 がもたらされていることが 推 測 される 海 底 土 試 料 の 137 Cs 分 析 は 海 底 度 表 層 3cm を 対 象 として 行 っているが 137 Cs のそれより 深 部 への 移 行 が 起 こっている 可 能 性 も 考 えられる また 海 底 土 上 部 での 海 水 の 流 れにより 海 底 度 より 再 浮 遊 した 分 画 の 水 平 移 行 の 可 能 性 も 否 定 できない 海 底 土 中 の 137 Cs の 消 長 についてはさらなる 検 討 が 必 要 である 3. 結 語 平 成 21 年 度 より 沖 合 海 底 土 における 137 Cs の 分 布 特 性 に 関 する 解 析 を 実 施 してきた これまでは 海 水 ( 表 層 海 水 下 層 海 水 )から 海 底 土 への 137 Cs の 移 行 について 速 度 論 的 観 点 から 解 析 を 行 ってきた 本 課 題 の 最 終 年 度 にあたる 本 年 度 は 海 底 土 中 137 Cs 分 布 の 全 体 像 を 把 握 しその 平 均 的 な 値 について 経 時 的 な 推 移 を 解 析 した その 結 果 いず れの 解 析 においても 対 象 海 域 での 海 底 土 中 137 Cs は 物 理 壊 変 以 外 の 海 底 環 境 要 因 による 減 少 が 起 こっていることが 示 唆 された -68-
75 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 周 辺 の 海 域 モニタリング 公 益 財 団 法 人 海 洋 生 物 環 境 研 究 所 日 下 部 正 志 小 嶋 純 一 森 薗 繁 光 磯 山 直 彦 及 川 真 司 稲 富 直 彦 御 園 生 淳 渡 部 輝 久 鈴 木 千 吉 1. 緒 言 平 成 23 年 3 月 に 発 生 した 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 以 降 宮 城 福 島 茨 城 県 沖 の 海 域 に おいて 海 水 及 び 堆 積 物 表 層 を 採 取 し 131 I やセシウム 同 位 体 ( 134 Cs 137 Cs) 等 原 発 起 源 の 放 射 性 核 種 を 測 定 した 本 稿 では 成 果 のハイライトを 報 告 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 方 法 事 故 直 後 の 3 月 4 月 は 原 発 より 30km 圏 の 近 傍 において 海 水 のみの 採 取 分 析 を 行 なった 5 月 以 降 は 観 測 海 域 を 宮 城 県 及 び 茨 城 県 まで 拡 大 すると 同 時 に 堆 積 物 の 採 取 も 行 なった 9 月 以 降 は 更 に 観 測 点 を 増 やして 観 測 を 行 なった 2) 結 果 1 海 水 海 水 試 料 中 の 131 I 濃 度 は 4 月 15 日 に 測 点 4( 福 島 原 発 の 東 30km 圏 の 外 側 )の 表 層 にお いて 最 大 161 Bq/L が 検 出 されたが 以 後 急 激 に 減 少 し 5 月 3 日 から 検 出 限 界 以 下 になって いる 131 I の 半 減 期 が 8 日 と 短 く かつ 大 気 経 由 の 放 出 が 減 少 したことによるものと 考 えられ る 検 出 した 131 I はほとんどが 表 層 に 存 在 するが 一 部 下 層 でも 見 つかっている 海 水 の 活 発 な 上 下 混 合 及 び 粒 状 物 への 吸 着 による 下 方 への 急 速 な 移 動 が 考 えられる 海 洋 表 層 の 137 C 濃 度 は 事 故 後 3 月 下 旬 より 濃 度 の 上 昇 がはじまり 131 I と 同 様 4 月 15 日 の 測 点 4 において 最 大 186 Bq/L に 達 した( 図 1) 中 下 層 の 濃 度 の 変 動 パターンも 表 層 のそれ にほぼ 連 動 しており 速 い 下 方 移 動 速 度 が 考 えられる 4 月 中 旬 より 137 Cs 濃 度 は 全 体 的 に 減 少 に 転 じている 観 測 海 域 の 南 側 黒 潮 の 影 響 を 受 けている 所 では 平 成 24 年 2 月 現 在 137 Cs に 関 しては 元 のバックグラ ウンド 値 (~ 0.002Bq/L )に 戻 っている 所 もあるが 大 部 分 の 観 測 点 で は 戻 っておら ず 減 少 も 緩 や かである 水 平 的 な 分 布 の 変 動 としては 定 性 的 には 5 月 上 旬 137 Cs は 海 水 中 を 北 に 移 動 その 後 一 部 は 南 に 向 かっ 図 1 海 洋 表 層 における 137 Cs 濃 度 の 時 間 変 化 た 2 つの 高 濃 -69-
76 度 のコアは 仙 台 湾 と 茨 城 沖 に 濃 度 を 時 間 とともに 減 少 させつつも 少 なくとも 7 月 まではそ こに 滞 留 した 2 堆 積 物 堆 積 物 表 層 の 131 I 濃 度 は 5 月 9 日 の 観 測 点 G1( 原 発 の 南 東 約 40km)において 最 大 6.1 Bq/kg まで 上 昇 したが 海 水 同 様 時 間 とともに 減 少 し 6 月 8 日 の 観 測 点 J1( 茨 城 県 沖 :1.3 Bq/kg) を 最 後 に 以 後 検 出 されていない 堆 積 物 表 層 の 137 Cs 濃 度 の 時 間 変 化 は 海 水 や 塵 埃 のようなパ ターンを 必 ずしも 示 していない 注 目 すべき 特 徴 の 一 つに 宮 城 県 沖 での 特 異 的 な 高 濃 度 点 や 茨 城 県 沖 での 上 昇 傾 向 などの 地 域 毎 のばらつきがある 一 般 的 に 海 底 土 中 のセシウム 濃 度 は 有 機 物 濃 度 や 粘 土 鉱 物 の 濃 度 に 比 例 して 増 え 砂 質 では 比 較 的 少 ない 沿 岸 の 海 底 環 境 は 極 めて 複 雑 で 海 底 土 の 組 成 もそれに 対 応 して 位 置 的 に 大 きく 変 化 する 時 には 同 じ 観 測 点 でも 試 料 採 取 毎 に 堆 積 組 成 が 変 化 することもあった 海 底 土 のセシウム 濃 度 のばらつき はこのような 海 底 土 組 成 の 不 均 一 性 を 反 映 していることが 一 因 と 思 われる 更 に 沿 岸 流 の 変 動 も 堆 積 物 中 の 濃 度 の 時 空 間 的 変 化 に 影 響 を 与 えると 考 えられる モニタリング 海 域 にお ける 137 Cs の 存 在 量 は 海 水 のように 減 少 傾 向 を 示 していない 底 生 生 物 から 食 物 連 鎖 を 通 して の 水 産 物 への 濃 縮 も 懸 念 される 図 2 堆 積 物 表 層 の 137 Cs 濃 度 の 時 空 間 変 化 3. 結 語 表 面 水 中 の 137 Cs 濃 度 は 事 故 直 後 の 最 大 値 と 比 べると 一 万 分 の 一 のオーダーまで 減 少 が 見 られたが 依 然 として 福 島 事 故 起 源 の 人 工 放 射 性 核 種 は 検 出 される 更 に 堆 積 物 中 の 存 在 量 は 明 らかな 減 少 の 傾 向 を 示 していない 今 後 更 なる 継 続 したモニタリングが 必 要 で ある -70-
77 Ⅲ. 食 品 及 び 人 に 関 する 調 査 研 究 -71-
78 -72-
79 Ⅲ-1 輸 入 食 品 中 の 放 射 性 核 種 に 関 す る 調 査 研 究 ( 平 成 23 年 度 ) 国 立 保 健 医 療 科 学 院 寺 田 宙 山 口 一 郎 1. 緒 言 わ が 国 の 食 品 摂 取 状 況 は 多 様 化 や 複 雑 化 が 進 ん で お り そ の 摂 取 量 の 30-40%( 重 量 ベース) 60-70%(カ ロ リ ー ベ ー ス )を 輸 入 食 品 に 依 存 し て い る ま た そ の 輸 出 国 も 広 域 かつ 変 化 している このため 本 研 究 では 輸 入 重 量 の 大 き い 諸 外 国 や 近 隣 諸 国 からの 輸 入 食 品 を 対 象 と し て 原 子 力 発 電 所 等 の 核 関 連 施 設 に 関 連 す る 人 工 の 放 射 性 核 種 である 放 射 性 セ シ ウ ム ス ト ロ ン チ ウ ム 90 プ ル ト ニ ウ ム ウ ラ ン と 天 然 放 射 性 核 種 の 中 で も 被 ば く 寄 与 が 大 き い ポ ロ ニ ウ ム 210 カ リ ウ ム 40の 濃 度 実 態 を 調 査 し て い る 過 去 の 調 査 研 究 から 被 ばく 線 量 に お い て 水 産 物 の 寄 与 が 比 較 的 高 いことが 分 かりつつあるため 平 成 23 年 度 は 輸 入 食 品 の 中 で も 水 産 物 を 重 点 的 に 調 査 す る こ と と した 他 方 平 成 23 年 3 月 に 発 生 し た 東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 で は 環 境 中 に 大 量 の 放 射 性 核 種 が 放 出 される 事 態 に 至 り 放 出 量 はチェルノブイリ 原 子 力 発 電 所 事 故 には 及 ばないものの その 影 響 は 日 本 に 留 ま ら な い と 考 え ら れ る そこで 特 に 人 工 放 射 性 核 種 に 着 目 し 過 去 の 結 果 と の 比 較 から 原 発 事 故 の 影 響 の 有 無 を 検 証 し た 2. 調 査 研 究 の 概 要 (1 ) 試 料 : 過 去 の 調 査 結 果 と の 比 較 検 討 の た め こ れ ま で に 本 調 査 で 対 象 と し た 中 国 産 のマグロ ロシア 産 ズ ワ イ ガ ニ 韓 国 産 ノ リ 等 の 近 隣 諸 国 産 の 水 産 物 を 中 心 に 26 試 料 とした こ れ ら 試 料 は 日 本 国 内 の 輸 入 業 者 等 よ り 直 接 購 入 し た (2 ) 分 析 方 法 : 各 食 品 は 可 食 部 を 対 象 と し た 放 射 性 セ シ ウ ム は 試 料 を 450 で 灰 化 後 灰 化 物 を U-8 容 器 に 充 填 し Ge 半 導 体 検 出 器 を 用 い た γ 線 ス ペ ク ト ロ メ ト リ に よ り 定 量 した 90 Sr 238 Uの 測 定 は 文 部 科 学 省 の 放 射 能 測 定 法 に 従 った 210 Poについては 試 料 ( 生 )に 回 収 率 補 正 用 の ト レ ー サ と し て ポ ロ ニ ウ ム 209を 添 加 後 酸 分 解 し ストロンチウムレジンカラムによりポロニウムを 分 離 精 製 した 精 製 後 ス テ ン レ ス 板 上 に 電 着 し て 測 定 試 料 と した 測 定 試 料 は Si 半 導 体 検 出 器 を 用 いた アルファ 線 スペクトロメトリにより 定 量 した (3 ) 分 析 結 果 : 結 果 を 表 1 に 示 す 放 射 性 セシウムが 検 出 さ れ た の は 8 試 料 で あ っ た 最 大 値 は4.17 Bq/kg( マグロ)で 本 調 査 に お け る こ れ ま で の 水 産 物 の 最 大 値 ( Bq/kg)よ り も 高 く さらに 原 発 事 故 に 由 来 する 134 Cs が 検 出 さ れ た こ と か ら 当 該 試 料 については 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 の 影 響 で あ る と 考 え ら れ た 90 Sr が 検 出 さ れ た の はワカメ1 試 料 の み で そ の 値 も Bq/kgと 過 去 の 結 果 と 同 じ レベルであった 238 U についてはいずれの 試 料 からも 検 出 されたものの 過 去 の 調 査 結 果 と の 違 い は 認 め ら れなかった 238 Uは も と も と 広 く 天 然 に 存 在 す る 核 種 で 今 回 の 結 果 は バ ッ ク グ ラ ウ ンドレベルにあるといえる 一 方 自 然 放 射 性 核 種 で あ る 40 Kは 品 目 に よ っ て 大 き な 差 が あ る も の の 濃 度 範 囲 が Bq/kgと 人 工 放 射 性 核 種 で あ る 放 射 性 セ シ ウ ム 90 Srよ り も 著 し く 高 く 過 去 の 調 査 結 果 と 同 様 の 傾 向 が 認 められた 210 Poについても 全 試 料 から 検 出 され 最 大 値 は8.5 Bq/kg( ハ マ グ リ ) であった 3. 結 語 今 回 対 象 と し た 輸 入 食 品 か ら 人 工 放 射 性 核 種 で あ る 137 Cs 90 Srが 検 出 さ れ た し か し ながら ほ と ん ど の 試 料 は 過 去 の 本 調 査 の 結 果 と 同 じ レ ベ ル に あ り 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 で は な く 過 去 の 大 気 圏 内 核 実 験 に 由 来 す る も の と 考 え ら れ た 原 発 事 故 に 特 徴 的 な 核 種 である 134 Csが 検 出 さ れ た の は マ グ ロ 1 試 料 の み で あ っ た 当 該 試 料 は 放 射 性 セシウムが 最 も 高 く これまでの 水 産 物 の 結 果 を 上 回 ることから 原 発 事 故 の 影 響 が 認 めら れた ただし 平 成 24 年 4 月 に 施 行 された 食 品 中 の 放 射 性 物 質 に 係 る 規 格 基 準 ( 一 般 食 品 に 対 して100 Bq/kg) を 大 幅 に 下 回 っ た こ の マ グ ロ 100gを 1 年 間 摂 取 し 続 け た 場 合 の 預 託 実 効 線 量 は 約 2μ Svで 規 格 基 準 を 設 定 する 上 で 飲 食 品 に 対 する 線 量 限 度 年 間 1mSvよりも 十 分 小 さい -73-
80 表 1. 輸 入 食 品 中 の 放 射 性 核 種 濃 度 ( 平 成 23 年 度 ) 単 位 : B q / k g * 品 目 Cs- 137 Cs- 134 Sr- 90 U Po- 210 K - 40 ウ ナ ギ 蒲 焼 ( 中 国 ) ± < < ± ± ± ウ ナ ギ 蒲 焼 ( 中 国 ) < < < ± ± ± ウ ナ ギ 蒲 焼 ( 台 湾 ) < < < ± ± ± ウ ナ ギ 蒲 焼 ( 台 湾 ) < < < ± ± ± マ グ ロ ( 中 国 ) ± < < ± ± ± マ グ ロ ( 中 国 ) ± < < ± ± ± マ グ ロ ( 中 国 ) ± ± < ± ± ± マ グ ロ ( 台 湾 ) ± < < ± ± ± マ グ ロ ( 台 湾 ) ± < < ± ± ± マ グ ロ ( 台 湾 ) ± < < ± ± ± ス ケ ソ ウ ダ ラ ( ロ シ ア ) < < < ± ± ± ス ケ ソ ウ ダ ラ ( ロ シ ア ) < < < ± ± ± ス ケ ソ ウ ダ ラ ( ロ シ ア ) ± < < ± ± ± ハ マ グ リ ( 中 国 ) < < < ± ± ± ハ マ グ リ ( 中 国 ) < < < ± ± ± ハ マ グ リ ( 中 国 ) < < < ± ± ± ズ ワ イ ガ ニ ( ロ シ ア ) < < < ± ± ± ズ ワ イ ガ ニ ( ロ シ ア ) < < < ± ± ± タ ラ バ ガ ニ ( 米 国 ) < < < ± ± ± タ ラ バ ガ ニ ( 米 国 ) < < < ± ± ± ワ カ メ ( 中 国 ) < < < ± ± ± ワ カ メ ( 中 国 ) < < ± ± ± ± ワ カ メ ( 中 国 ) < < < ± ± ± ノ リ ( 韓 国 ) < < < ± ± ± 2. 4 ノ リ ( 韓 国 ) < < < ± ± ± 3. 2 ノ リ ( 韓 国 ) < < < ± ± ± 3. 5 * 単 位 は 生 重 量 ベ ー ス -74-
81 Ⅲ-2 食 用 野 草 等 からの 放 射 性 核 種 の 調 理 加 工 による 除 去 放 射 線 医 学 総 合 研 究 所 廃 棄 物 技 術 開 発 研 究 チーム 田 上 恵 子, 石 井 伸 昌, 鄭 建, 内 田 滋 夫 1. 緒 言 環 境 中 に 放 出 された 放 射 性 核 種 が 食 用 野 菜 に 直 接 沈 着 や 経 根 吸 収 によって 移 行 した 場 合, 調 理 加 工 によりどの 程 度 放 射 性 核 種 を 除 去 できるのかを 調 査 することは, 内 部 被 ばく 線 量 を 評 価 する 上 で 重 要 である 特 に, 我 が 国 で 食 用 にされている 野 草 については,その 種 類 や 食 べ 方 が 独 特 であり, 調 理 加 工 によりどの 程 度 除 去 できるのかについての 情 報 がない 放 医 研 では 昨 年 度, 放 射 性 核 種 が 直 接 沈 着 した 食 用 野 草 ( 平 成 23 年 3 月 採 取 )を 用 いて, 調 理 加 工 後 の 残 存 割 合 について 調 査 を 行 った 結 果 を 報 告 した 1) 本 年 度 は, 経 根 吸 収 により 植 物 体 内 に 移 行 した 放 射 性 Cs の 調 理 加 工 後 の 残 存 割 合 について 調 査 を 行 い, 直 接 沈 着 による 残 存 割 合 との 比 較 を 行 った 2. 調 査 研 究 の 概 要 植 物 試 料 は, 平 成 23 年 度 秋 以 降 に 採 取 されたフキ,ヨモギ,ギシギシ,ツクシ 及 びフキノトウ である なお, 平 成 23 年 度 春 に 採 取 されたタケノコのデータも 加 えた タケノコは 直 接 沈 着 を 受 けていなかったものの, 主 に 直 接 沈 着 を 受 けた 地 上 部 からの 転 流 によってタケノコに 移 行 した 放 射 性 セシウムが 含 まれていたことから,これについても 経 根 吸 収 と 同 様 に 内 部 に 吸 収 されたものとし て 扱 うことができる 試 料 は 可 能 な 限 り3 等 分 して,1 生 試 料,2 水 洗 浄,3 水 洗 浄 - 茹 で,の3 種 類 を 作 成 した 水 洗 浄 は 水 道 水 で 洗 浄 した 後,RO 水 でリンスした 茹 でる 場 合 には RO 水 を 用 いたが,ヨモギの 場 合 は 重 曹 を 少 量 加 え,ツクシ,フキ,およびフキノトウでは 湯 だけを 使 用 した 茹 で 時 間 は2 分 半 で ある タケノコの 場 合 には 湯 に 米 糠 を 加 え, 竹 串 が 通 るまで 茹 でた それぞれ 茹 でた 後 に RO 水 に 移 し 入 れ, 粗 熱 がとれるまでさらした フキの 葉 柄 部 はさらに 皮 を 剥 いた 各 試 料 中 の 放 射 性 Cs 濃 度 は 低 いと 予 想 されたため, 減 容 濃 縮 を 行 うために 電 気 乾 燥 機 を 用 いて 80 2 日 以 上 乾 燥 させ て 恒 量 に 達 した 後,これを 粉 砕 してU8 容 器 に 詰 め,Ge 半 導 体 検 出 装 置 (Seiko EG&G)で 20,000-40,000 秒 測 定 を 行 った 検 出 されたのは, 134 Cs および 137 Cs の 2 核 種 である 平 成 23 年 度 産 のタケノコ には 131 I は 検 出 されなかった 平 成 23 年 度 秋 以 降 に 採 取 された 食 用 野 草 についても, 平 成 23 年 春 に 検 出 された 131 I, 132 Te 及 び 132 I は 検 出 されなかった 放 射 性 核 種 の 残 存 割 合 (F R )は, 昨 年 度 と 同 様, 次 式 により 求 めた F R = 調 理 加 工 後 の 放 射 性 核 種 の 量 / 生 試 料 の 放 射 性 核 種 の 量 137 Cs のデータを 表 1に 示 す 水 洗 浄 では 8 割 以 上 が 植 物 体 に 残 った 茹 でた 後 の F R はタケノコ(0.7) やフキの 葉 柄 (0.85)で 高 く, 一 方,ヨモギ(0.43)やフキの 葉 (0.31)で 低 い このことから 葉 の 様 に 厚 みが 薄 いものは 放 射 性 Cs が 溶 出 し 易 いが, 厚 みがあると 溶 出 しにくいことがわかった なお, 花 野 菜 であるフキノトウはその 中 間 程 度 の 残 存 割 合 であった 得 られた 結 果 を 昨 年 度 の F R データと 比 較 するために,フキ( 葉, 葉 柄 ),ヨモギ,ギシギシ 及 び ツクシに 着 目 した 水 洗 い 後 の 平 均 の 残 存 割 合 は, 本 実 験 のように 経 根 吸 収 により 植 物 体 内 に 取 り -75-
82 込 まれている 場 合,0.97±0.19 であったのに 対 し, 直 接 沈 着 では 0.68±0.25 であり, 体 内 に 取 り 込 まれた 場 合 には 水 洗 いではほとんど 除 去 することができないことがわかった さらに 茹 でた 結 果, 経 根 吸 収 では 0.59±0.20 に 対 し, 直 接 沈 着 は 0.35±0.04 であった 水 洗 いの 差 分 が 反 映 されてい たと 考 えられる これらの 結 果 から, 経 根 吸 収 により 放 射 性 核 種 が 植 物 体 内 に 取 り 込 まれた 場 合 に は, 調 理 加 工 後 の 残 存 割 合 が 高 くなるといえる また, 植 物 体 に 取 り 込 まれた 放 射 性 Cs の 茹 で ることによる 残 存 率 はカリウムと 同 じであることから, 食 品 成 分 表 に 記 載 されているデータより 葉 菜 類 のカリウムについて F R を 算 出 したところ, 平 均 0.52( 範 囲 : )が 得 られた 2) この 結 果 は, 今 回 の 野 草 データとほぼ 同 じである 3. 結 語 食 用 野 草 について, 経 根 吸 収 により 植 物 体 内 に 移 行 した 放 射 性 セシウムの 調 理 加 工 後 の 食 品 中 の 残 存 の 程 度 を 測 定 した 東 電 福 島 第 一 原 発 事 故 からしばらく 経 過 の 後 には, 直 接 沈 着 により 表 面 汚 染 した 食 用 野 草 はなくなり, 新 たに 発 芽 した 植 物 には 土 壌 からの 経 根 吸 収 により 放 射 性 核 種 が 入 ることになる 農 作 物 でも 同 様 に, 植 物 体 内 が 汚 染 した 場 合 には 直 接 沈 着 の 時 よりも 放 射 性 セシ ウムが 除 去 しにくくなっていると 考 えられる なお, 放 射 性 セシウムの 溶 出 には 調 理 する 食 材 の 厚 みが 影 響 していると 考 えられた したがって 調 理 時 の 切 り 方 についても 検 討 する 必 要 がある 表 1 食 用 野 草 の 調 理 加 工 後 における 放 射 性 核 種 の 残 存 割 合 (F R ) 野 草 採 取 日 試 料 数 水 洗 い 137 Cs 水 洗 い+ 煮 沸 タケノコ ±0.05 フキ( 葉 ) ± ±0.05 フキ( 葉 柄 ) ± ±0.17 フキ 全 体 ±0.12 ヨモギ & ± ± 0.08 フキノトウ & ±0.05 ギシギシ ± ±0.14 ツクシ , 27 & ±0.09 参 考 文 献 1) 田 上 恵 子, 石 井 伸 昌, 鄭 建, 内 田 滋 夫 : 食 用 野 草 へ 直 接 沈 着 した 放 射 性 核 種 の 調 理 加 工 に よる 除 染, 第 54 回 環 境 放 射 能 調 査 研 究 成 果 論 文 抄 録 集, pp.77-78, )K. Tagami, S. Uchida: Comparison of food processing retention factors of 137 Cs and 40 K in vegetables. J. Radioanal. Nucl. Chem. 295, (2013). -76-
83 Ⅲ-3 有 機 資 材 の 添 加 が 葉 菜 類 のセシウム 吸 収 に 及 ぼす 影 響 1. 緒 言 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 木 方 展 治 大 瀬 健 嗣 東 京 電 力 福 島 第 1 原 子 力 発 電 所 の 事 故 により 東 日 本 の 広 範 囲 で 放 射 性 セシウムによる 汚 染 が 認 められ 農 作 物 の 放 射 性 セシウム 濃 度 の 変 動 要 因 の 探 索 が 急 務 となっている 本 年 度 は 有 機 物 及 びアルカリ 資 材 の 影 響 を みるために 葉 菜 類 のポット 試 験 を 行 った 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 試 料 および 方 法 つくば 市 の 畑 土 壌 ( 表 層 腐 植 質 黒 ボク 土 )から 表 層 2~3cmの 表 土 を 採 取 し 混 合 の 後 1/5000 アールの ワグネルポットに 充 填 した 各 ポットには 表 1に 示 した 有 機 資 材 及 びアルカリ 資 材 を 添 加 した( 各 処 理 3 反 復 ) 葉 菜 類 としてチンゲンサイを 播 種 し 各 ポット 1 本 立 ちにして 42 日 栽 培 した 地 上 部 のみを 収 穫 し 封 筒 に 入 れて 乾 燥 機 で 乾 燥 した 手 で 揉 んで 粉 砕 した 後 約 6mL 容 のポリエチレン 容 器 に 充 填 し 井 戸 型 の 検 出 部 を 備 え たゲルマニウム 半 導 体 検 出 器 で 放 射 性 セシウム 濃 度 を 測 定 した また 栽 培 前 の 土 壌 を 約 100mL 容 のスチロール 製 容 器 に 充 填 し 同 軸 型 ゲルマニウム 半 導 体 検 出 器 で 放 射 性 セシウム 濃 度 を 測 定 した 2) 結 果 の 概 要 表 1 試 験 に 用 いた 有 機 資 材 とアルカリ 資 材 1. 表 2 に 各 処 理 区 毎 の 資 材 投 入 量 (g/ポット) 処 理 収 穫 量 チンゲンサイ 栽 化 成 肥 料 バ-ク 堆 肥 牛 ふん 堆 肥 鶏 ふん 堆 肥 水 酸 化 カルシウム A 培 土 壌 の 放 射 性 Cs 濃 度 B 放 射 性 137 Cs の 移 行 係 数 を C D 記 した 全 42 ポットを 対 E 象 に 計 算 した 結 果 も 同 様 F であり ポット 試 験 に 用 い G H た 土 壌 の 放 射 性 セシウム I 濃 度 はチンゲンサイ 収 穫 J 時 換 算 で 平 均 2783( 処 理 K L 区 2783 以 下 括 弧 内 は 処 M 理 区 間 の 数 値 ) 最 小 2490 N (2541) 最 大 3017(2941) * 全 14 処 理 3 連 =42ポット Bq/kg 乾 土 であった 採 取 したチンゲンサイの 放 射 性 セシウム 濃 度 は 平 均 226(226) 最 小 105(129) 最 大 531(396)Bq/kg 乾 物 であった 土 壌 から 作 物 ( 乾 物 )への 放 射 性 セシウムの 移 行 係 数 は 平 均 0.081(0.081) 最 小 0.041(0.051) 最 大 0.176(0.135) であった 乾 物 率 8.8%とし 新 鮮 物 換 算 の 移 行 係 数 を 算 出 すると ~0.015(0.0045~0.012)となり 福 島 県 の 淡 色 黒 ボク 土 畑 で 報 告 されている 野 菜 類 のほ 場 における 移 行 係 数 ( 新 鮮 重 換 算 )( 各 種 夏 作 野 菜 への 土 壌 中 の 放 射 性 セシウムの 移 行 係 数 独 立 行 政 法 人 農 業 食 品 産 業 技 術 総 合 研 究 機 構 東 北 農 業 研 究 センター2011 年 度 成 果 情 報 )の ~ に 比 し 高 かった なお 2011 年 3 月 12 日 の 事 故 当 時 に 半 減 期 補 正 した 134 Cs と 137 Cs の 濃 度 比 の 平 均 値 はチンゲンサイ 土 壌 ともに 1.01(1.01)であった 2. 有 機 資 材 の 添 加 により 収 穫 量 の 上 昇 が 認 め 見 られた( 表 1 図 1) 137 Cs の 移 行 係 数 は 収 穫 量 が 増 加 す るとやや 高 くなるが さらに 収 穫 量 が 増 加 すると 低 下 する 傾 向 にあった 全 体 として 収 穫 量 と 137 Cs の 移 行 係 数 とは 負 の 弱 い 相 関 が 認 められた(1 次 相 関 関 係 % 水 準 で 有 意 ) 水 酸 化 カルシウムの 添 加 が 移 行 係 数 に 及 ぼす 影 響 は 有 意 には 認 められなかった -77-
84 処 理 区 収 穫 量 表 2 チンゲンサイと 栽 培 土 壌 の 放 射 性 Cs 濃 度 チンゲンサイ 土 壌 ( 収 穫 日 換 算 ) 134 Cs 137 Cs * 移 行 係 数 g 新 鮮 物 Bq/kg 乾 物 Bq/kg 乾 物 Bq/kg 乾 土 Bq/kg 乾 土 A 7.7 ± ± ± ± ± ± ± B 13.7 ± ± ± ± ± ± ± C 12.0 ± ± ± ± ± ± ± D 14.3 ± ± ± ± ± ± ± E 17.8 ± ± ± ± ± ± ± F 24.7 ± ± ± ± ± ± ± G 20.6 ± ± ± ± ± ± ± H 7.4 ± ± ± ± ± ± ± I 12.2 ± ± ± ± ± ± ± J 12.4 ± ± ± ± ± ± ± K 11.1 ± ± ± ± ± ± ± L 16.8 ± ± ± ± ± ± ± M 19.6 ± ± 4 98 ± ± ± ± ± N 18.4 ± ± 6 88 ± ± ± ± ± 処 理 区 平 均 処 理 区 最 小 処 理 区 最 大 Cs 137 Cs 134 Cs 137 Cs 土 壌 - 作 物 137 Cs 移 行 係 数 A H C I J K B D 水 酸 化 カルシウム 無 添 加 水 酸 化 カルシウム 添 加 L F E N M G 収 穫 量 g 新 鮮 重 図 1 チンゲンサイの 収 穫 量 と 137 Cs の 移 行 係 数 3. 結 語 有 機 資 材 の 添 加 が 放 射 性 Cs の 吸 収 に 及 ぼす 直 接 的 効 果 は 今 回 の 試 験 では 判 然 としなかった これ を 解 明 するためのさらなる 試 験 をほ 場 も 含 め 行 っていく 必 要 がある -78-
85 Ⅲ-4 牛 乳 中 の 放 射 性 核 種 に 関 する 調 査 研 究 ( 独 ) 農 業 食 品 産 業 技 術 総 合 研 究 機 構 畜 産 草 地 研 究 所 小 林 美 穂 西 村 宏 一 小 松 正 憲 武 田 久 美 子 宮 本 進 北 海 道 農 業 研 究 センター 早 坂 貴 代 史 田 鎖 直 澄 上 田 靖 子 伊 藤 文 彰 九 州 沖 縄 農 業 研 究 センター 田 中 正 仁 神 谷 裕 子 野 中 最 子 ( 独 ) 農 業 環 境 技 術 研 究 所 木 方 展 治 藤 原 英 司 栗 島 克 明 井 上 恒 久 1. 緒 言 牛 乳 中 の 人 工 放 射 性 核 種 の 濃 度 は 過 去 の 核 実 験 等 により 影 響 を 受 けた 後 漸 減 し 近 年 では 非 常 に 低 いレベルで 推 移 していた しかし 平 成 23 年 3 月 東 京 電 力 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 事 故 に 伴 う 放 射 性 物 質 の 飛 散 が 発 生 し その 後 福 島 県 および 茨 城 県 で 3 月 下 旬 迄 に 採 取 された 原 乳 から 暫 定 規 制 値 を 超 える 放 射 性 ヨウ 素 の 検 出 報 告 があ っ た ま た 平 成 23 年 3 月 20 日 には 福 島 県 で 採 取 された 原 乳 1 件 か ら 暫 定 規 制 値 を 超 える 放 射 性 セシウムが 検 出 された 本 研 究 では こ れ ま で 継 続 し て き た 札 幌 市 ( 北 海 道 ) つ く ば 市 ( 本 州 ) 合 志 市 ( 九 州 ) 国 頭 郡 島 尻 郡 ( 沖 縄 ) の 牛 乳 中 およ び 乳 牛 飼 料 中 の 90 Sr および 137 Cs 濃 度 測 定 を 平 成 23 年 度 も 実 施 し 人 工 放 射 性 核 種 の 地 域 的 分 布 季 節 変 動 を 把 握 し 残 留 減 衰 状 況 の 実 態 を 明 確 に すると と も に 原 子 炉 事 故 等 の 緊 急 事 態 におけるリファレンスデータとして 活 用 することを 目 的 とする 2. 調 査 研 究 の 概 要 (1) 牛 乳 中 の 90 Sr および 137 Cs 濃 度 の 測 定 試 料 用 の 牛 乳 は 独 立 行 政 法 人 農 業 食 品 産 業 技 術 総 合 研 究 機 構 ( 農 研 機 構 ) 北 海 道 農 業 研 究 センター( 札 幌 市 ) 畜 産 草 地 研 究 所 (つくば 市 ) 九 州 沖 縄 農 業 研 究 センター( 合 志 市 ) および 沖 縄 県 酪 農 農 業 協 同 組 合 ( 島 尻 郡 )の 4 カ 所 から 年 4 回 ( 月 ) 採 取 した 各 地 の 牛 乳 は 採 取 後 直 ちにクール 便 にて 畜 産 草 地 研 究 所 に 輸 送 し 防 腐 剤 としてホ ルムアルデヒドを 最 終 濃 度 1%となるように 添 加 し 試 料 乳 とした 90 Sr 濃 度 は 試 料 乳 2L を 濃 縮 した 後 450 以 下 で 灰 化 して 測 定 試 料 を 調 製 し イオン 交 換 法 により 分 離 精 製 した 後 に 低 バックグラウンドβ 線 測 定 装 置 で 測 定 した 137 Cs 濃 度 は 試 料 乳 4L を 濃 縮 した 後 450 以 下 で 灰 化 して 試 料 としたものを 規 定 の 測 定 用 容 器 に 充 填 し ガンマ 線 核 種 分 析 装 置 で 測 定 した 牛 乳 中 の 90 Sr 濃 度 ( 表 1)は 全 ての 測 定 試 料 が 30 mbq/l 以 下 で 前 年 度 までと 同 様 に 低 い 値 であった いずれの 採 取 地 においても 季 節 による 変 動 はみられなかった 一 方 137 Cs 濃 度 ( 表 2)は 福 島 第 一 原 発 事 故 から 約 3 カ 月 後 の 平 成 23 年 6 月 には 全 ての 測 定 試 料 で 1 00 mbq/l 以 上 検 出 された しかし 平 成 24 年 2 月 には つくば 市 以 外 の 地 点 から 収 集 した 試 料 で 100 mbq/l を 下 回 った (2) 飼 料 中 の 137 Cs 濃 度 の 測 定 飼 料 中 の 137 Cs 濃 度 は 札 幌 市 つくば 市 合 志 市 島 尻 郡 に 所 在 する 牛 乳 の 提 供 農 場 か ら 11 月 に 給 与 飼 料 を 採 取 し 各 々の 飼 料 を 乾 燥 粉 砕 した 後 マリネリ 容 器 (2L)に 詰 め ガンマ 線 核 種 分 析 装 置 にて 測 定 した( 表 3) その 結 果 混 合 飼 料 (TMR) (- * Bq/kg 乾 物 ) 濃 厚 飼 料 ( Bq/kg 乾 物 ) コーンサイレー ジ(N.D. * Bq/kg 乾 物 ) グラスサイレージ( Bq/kg 乾 物 ) 乾 草 ( Bq/kg 乾 物 )であった つくば 市 では コーンサイ レージおよび 乾 草 で (Bq/kg 乾 物 )の 137 Cs が 検 出 されたが 同 飼 料 中 の 134 Cs -79-
86 濃 度 は (Bq/kg 乾 物 )だった これまでに 報 告 された 環 境 モニタリングの 結 果 から 福 島 第 一 原 発 事 故 によって 飛 散 した 137 Cs と 134 Cs の 比 はおよそ1:1であったとされ ている 137 Cs と 134 Cs の 半 減 期 から 飼 料 調 製 日 (11 月 24 日 )における 137 Cs と 134 Cs の 比 を 推 定 すると 1:0.80 となり 今 回 検 出 した 飼 料 中 137 Cs および 134 Cs の 存 在 比 とよく 一 致 した したがって 飼 料 から 検 出 された 放 射 性 セシウムは 福 島 第 一 原 発 事 故 に 由 来 すると 推 定 され た *1 当 該 地 点 の 試 料 なし *2 検 出 限 界 値 未 満 表 1. 平 成 23 年 度 牛 乳 中 90 Sr 濃 度 の 測 定 表 2. 平 成 23 年 度 牛 乳 中 137 Cs 濃 度 の 測 定 (mbq/l 測 定 値 ± 計 数 誤 差 ) (mbq/l 測 定 値 ± 計 数 誤 差 ) N.D. 検 出 限 界 値 未 満 N.D. 検 出 限 界 値 未 満 表 3. 平 成 23 年 度 飼 料 中 137 Cs 濃 度 の 測 定 (Bq/ 乾 物 kg 測 定 値 ± 計 数 誤 差 ) *1 - 当 該 地 点 の 試 料 なし *2 N.D. 検 出 限 界 値 未 満 3. 結 語 我 が 国 における 自 給 飼 料 生 産 および 牛 乳 生 産 の 安 全 性 を 担 保 するために 全 国 各 地 の 牛 乳 および 飼 料 中 の 放 射 性 核 種 濃 度 モニタリングを 継 続 し 人 工 放 射 性 核 種 の 残 留 減 衰 状 況 を 正 確 に 把 握 しておくことがきわめて 重 要 である 次 年 度 以 降 は 経 常 調 査 として 札 幌 市 つくば 市 合 志 市 の 3 地 点 で 牛 乳 飼 料 牧 草 土 壌 を 採 取 し 牛 乳 については 137 Cs お よび 90 Sr 濃 度 を その 他 の 試 料 については 137 Cs 濃 度 を 調 査 する 予 定 である また 福 島 第 一 原 発 事 故 の 影 響 調 査 として 那 須 塩 原 市 を 中 心 とした 3 地 点 の 調 査 を 予 定 している -80-
87 Ⅳ. 分 析 法 測 定 法 等 に 関 する 調 査 研 究 -81-
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89 Ⅳ-1 環 境 水 中 ストロンチウムの 迅 速 分 離 方 法 の 検 討 独 立 行 政 法 人 農 業 環 境 技 術 研 究 所 川 崎 晃 1. 緒 言 ストロンチウム(Sr)の 放 射 性 同 位 体 はβ 核 種 であるため Sr を 分 離 して 測 定 する 必 要 がある また Sr の 娘 核 種 であるイットリウム(Y)も 分 離 しておく 必 要 がある 現 在 の 分 析 法 はイオン 交 換 樹 脂 による 分 離 法 を 採 用 しているが 時 間 がかかるという 欠 点 が あり より 迅 速 な 分 離 方 法 の 開 発 が 求 められている 近 年 の 分 子 認 識 化 学 の 進 展 により 特 定 の 元 素 と 結 合 する 分 離 剤 が 開 発 されており Sr の 分 離 にはクラウンエーテル 骨 格 を 有 する 樹 脂 が 用 いられる これまでに 農 環 研 では 農 作 物 や 土 壌 から 抽 出 した Sr の 安 定 同 位 体 を 分 離 する 目 的 で これらの 樹 脂 の 適 用 を 検 討 してきた そこで 本 課 題 では こ れまでに 蓄 積 してきた Sr 分 離 の 知 見 を 環 境 水 に 適 用 し 環 境 水 から Sr を 迅 速 に 分 離 する 手 法 を 検 討 する 2. 調 査 研 究 の 概 要 1) 試 料 および 分 離 剤 実 際 の 環 境 水 の 分 析 においては 蒸 発 もしくはカラムクロマト 法 などにより 濃 縮 を 行 い その 後 に Sr の 分 離 を 行 うことが 想 定 される そこで 試 験 には 平 均 的 な 河 川 水 が 50 倍 に 濃 縮 された 場 合 を 想 定 し 表 1 に 示 した 組 成 の 水 溶 液 ( 以 下 模 擬 濃 縮 河 川 水 という)を 用 いた Sr の 分 離 剤 として Sr 樹 脂 (Eichrom Technologies 社 ) 高 選 択 性 分 子 認 識 ゲル Sr-01 (AnaLig(R)) エムポアラドディスクストロンチウム( 住 友 スリーエム)を 供 試 した 2) 分 離 方 法 の 概 要 1Sr 樹 脂 による Sr の 分 離 方 法 カートリッジ 充 填 の Sr 樹 脂 (2 ml)を 利 用 した 樹 脂 に 含 まれている 鉛 等 の 不 純 物 を 除 去 するため 事 前 に 8M 硝 酸 6M 塩 酸 と 水 で 繰 り 返 し 洗 浄 した カートリッジ に 2M 硝 酸 を 40 ml 流 してコンディショニングした 後 2M 硝 酸 に 調 整 した 模 擬 濃 縮 河 川 水 を 100 ml 流 した 次 に Y 等 を 除 去 するため 8M 硝 酸 を 50 ml 流 し 0.05M 硝 酸 で Sr を 回 収 した 2 分 子 認 識 ゲル Sr-01 による Sr の 分 離 方 法 分 子 認 識 ゲル 1 ml または 2 ml をミニカラムに 充 填 し カラムに 0.03M-EDTA4Na を 流 して 洗 浄 後 2M 硝 酸 を 40 ml 流 してコンディショニングした 2M 硝 酸 に 調 整 し た 模 擬 濃 縮 河 川 水 を 100 ml 流 し 2M 硝 酸 100 ml で Y 等 を 流 出 させた 後 0.03M-EDTA4Na で Sr を 回 収 した 3エムポアラドディスクによる Sr の 分 離 方 法 ディスクを 吸 引 マ ニホールドにセットし 表 1. 使 用 した 模 擬 濃 縮 河 川 水 の 元 素 組 成 と 濃 度 0.03M-EDTA4Na を 流 Na Mg K Ca Sr Y して 洗 浄 後 2M 硝 酸 を 濃 度 [mg/l]
90 Sr [ug/ml] Y [ug/ml] Sr [ug/ml] Y [ug/ml] Sr [ug/ml] Y [ug/ml] 40 ml 流 してコンディショニ ングした 2M 硝 酸 に 調 整 し た 模 擬 濃 縮 河 川 水 を 100 ml 流 し 2M 硝 酸 100 ml で Y 等 を 流 出 さ せ た 後 0.03M-EDTA4Na で Sr を 回 収 した 3) 分 離 状 況 3. 結 語 供 試 した 3 種 類 の 分 離 剤 のいずれにおいても K Ca 等 はカラムから 容 易 に 流 出 し 分 離 することができた Sr 樹 脂 を 利 用 した 場 合 8M 硝 酸 を 50 ml 流 して Y 等 を 抽 出 さ せる 過 程 で 一 部 の Sr も 流 出 し Sr の 回 収 率 が 40% 程 度 に 低 下 した( 図 1 上 段 ) 分 子 認 識 ゲル Sr-01 を 2mL 充 填 し た 場 合 2M 硝 酸 を 100 ml で Y を 除 去 している 間 の Sr の 流 出 はほとんど 認 められず Sr の 回 収 率 は 95% 程 度 になった ( 図 1 中 段 ) ラドディスク を 利 用 した 場 合 2M 硝 酸 を 100 ml 流 して Y を 除 去 して いる 間 に Sr の 流 出 は 認 められず Sr の 回 収 率 は 99% 程 度 になった( 図 1 下 段 ) 今 回 の 分 離 条 件 では Sr 樹 脂 の 回 収 率 が 最 も 悪 かったが この 樹 脂 には 少 量 の 0.05M 硝 酸 で 効 率 的 に Sr が 回 収 できるというメリットがある 今 後 樹 脂 の 充 填 量 や 通 水 量 など Sr 樹 脂 に 適 した 分 離 条 件 が 明 らかになれば 活 用 の 道 が 開 かれると 考 え られる 分 子 認 識 ゲル 2mL 充 填 カラムを 用 いた 場 合 Y と Sr を 分 離 し かつ Sr の 回 収 率 も 高 いという 結 果 になったが 充 填 量 が 1mL の 場 合 は Sr の 損 失 が 認 められ Sr の 回 収 率 は 80% 程 度 にとどまった したがって 河 川 水 の 通 水 量 や Sr 濃 度 によって は 充 填 量 を 調 節 する 必 要 が 考 えられた ラドディスクの 場 合 吸 引 濾 過 を 行 ってい ることから 全 工 程 にかかる 時 間 が 非 常 に 短 く たくさんの 試 料 を 処 理 するのに 適 し ていると 考 えられた また 30mL の 0.03M-EDTA4Na で 97%の Sr がディスクから 溶 出 できるので 濃 縮 にも 適 していると 考 えられた Sr Sr 樹 脂 Y 25 2mL 分 子 認 識 ゲル 2mL ディスク 環 境 水 から Sr を 分 離 する 目 的 で 3 種 類 の Sr 分 離 剤 (Sr 樹 脂 高 選 択 性 分 子 認 識 ゲ ル Sr-01 エムポアラドディスク)を 供 試 し Sr を Ca や Y などから 分 離 するスキームを 検 討 した Sr の 回 収 率 が 高 く かつ 迅 速 なラドディスクの 利 用 が 有 望 と 考 えられた Sr Y Sr Y 図 1. 各 種 分 離 剤 を 利 用 したときの Sr と Y の 溶 出 曲 線 横 軸 は 累 積 の 通 液 量 [ml] -84-
91 Ⅳ -2 新 しい 放 射 性 セシウム 吸 着 材 の 開 発 及 びその 評 価 と 利 用 に 関 する 研 究 楢 崎 幸 範 1, 鳥 羽 峰 樹 1, 和 田 信 一 郎 2, 池 田 敏 彦 3, 松 本 孝 継 3 4, 天 野 光 1 福 岡 県 保 健 環 境 研 究 所, 2 九 州 大 学, 3 ( 株 ) 岡 部 マ イ カ 工 業 所 4 ( 財 ) 日 本 分 析 セ ン タ ー 1. 緒 言 放 射 能 で 被 災 し た 地 域 の 復 興 と 復 旧 及 び 再 生 に 貢 献 す る 目 的 で, 選 択 性 が 高 く, 吸 着 容 量 の 大 き い 新 し い セ シ ウ ム 吸 着 材 ( 活 性 化 雲 母 鉱 物 Activated Micaceous Mineral: A M 2 ) を 開 発 し, 増 え 続 け る 汚 染 水 の 処 理 や 除 染 に よ っ て 排 出 さ れ る 処 理 水 中 の 放 射 性 セ シ ウ ム を 回 収 除 去 固 定 化 す る 低 減 技 術 と 環 境 修 復 に 幅 広 く 役 立 て る 2. 研 究 の 概 要 A M 2 の 合 成 は KMg 3 Si 3 AlO 10 (OH) 2 の 単 位 胞 組 成 を 持 つ 天 然 金 雲 母 ( プ ロ ゴ パ イ ト ) を 原 料 に 用 い, 平 均 粒 径 2 5 μ m に 粉 砕 し た 後, 1 M NaCl- 0.2 M テ ト ラ フ ェ ニ ル ホ ウ 酸 ナ ト リ ウ ム M E D T A 溶 液 中 で 24 時 間 攪 拌 し て 生 成 し た セ シ ウ ム の 吸 着 試 験 は セ シ ウ ム 1000μ g/l を 含 む 溶 液 30ml に 吸 着 材 ( A M 2, ゼ オ ラ イ ト ) 0.5g を 加 え, 10 分 間 振 と う し た 後 に 0.45μ m の メ ン フ ラ ン フ ィ ル タ ー で ろ 過 し, ろ 液 中 の セ シ ウ ム を ICP- MS 法 で 定 量 し た セ シ ウ ム の 溶 出 試 験 は 精 製 水 で 調 整 し た セ シ ウ ム 1000μ g/l を 上 記 と 同 様 に 振 と う し て 吸 着 さ せ た 後, 遠 心 分 離 を 行 い 上 澄 み 液 を 捨 て る 0.5M 塩 化 ナ ト リ ウ ム 溶 液 あ る い は 海 水 溶 液 を 加 え て 再 び 振 と う し た 後 に ろ 過 し て ろ 液 中 の セ シ ウ ム 濃 度 を 測 定 し た ま た, A M 2 の 層 間 状 態 を X 線 回 折 装 置 で 分 析 し た 3. 結 果 ( 1 ) セ シ ウ ム の 吸 着 試 験 A M 2 及 び ゼ オ ラ イ ト へ の セ シ ウ ム の 吸 着 能 力 を 精 製 水, 0. 1 ~ 0.5M 塩 化 ナ ト リ ウ ム 溶 液 及 び 5 段 階 の 海 水 希 釈 溶 液 に セ シ ウ ム を 溶 解 し て 比 較 検 討 し た 精 製 水 で は A M 2 及 び ゼ オ ラ イ ト の い ず れ も 良 く セ シ ウ ム を 吸 着 し, 未 図 1 海 水 希 釈 溶 液 中 セ シ ウ ム の 吸 着 試 験 吸 着 の セ シ ウ ム 濃 度 は 1 ~ 4 μ g / L で あ っ た 塩 化 ナ ト リ ウ ム 溶 液 で は 塩 化 ナ ト リ ウ ム 濃 度 が 低 い ほ ど 吸 着 材 に 吸 着 す る セ シ ウ ム 量 は 多 く, 塩 化 ナ ト リ ウ ム 濃 度 の 上 昇 に 伴 い セ シ ウ ム の 吸 着 能 力 は 低 下 し た セ シ ウ ム の 吸 着 能 力 は A M 2 の 方 が 2 ~ 3 倍 高 か っ た 海 水 希 釈 溶 液 で は, 塩 分 濃 度 及 び 電 気 伝 導 率 の 上 昇 に 伴 い 未 吸 着 の セ シ ウ ム 濃 度 は 増 加 し た セ シ ウ ム 濃 度 は 希 釈 し な い 海 水 溶 液 で 最 大 と な り, 吸 着 能 力 は A M 2 の 方 が 各 希 釈 濃 度 を 通 し て 2 ~ 4 倍 高 か っ た( 図 1 ) -85-
92 回 折 強 度 (2) セ シ ウ ム の 溶 出 試 験 精 製 水 で 調 整 し た セ シ ウ ム を 吸 着 さ せ た A M 2 及 び ゼ オ ラ イ ト に, 0.5M 塩 化 ナ ト リ ウ ム 及 び 海 水 溶 液 を 加 え, 溶 出 す る セ シ ウ ム 濃 度 を 測 定 し た ( 図 2 ) A M 2 で は 塩 分 溶 液 中 に 残 存 す る セ シ ウ ム 図 2 塩 分 溶 液 に よ る セ シ ウ ム の 溶 出 試 験 濃 度 は 僅 か で, セ シ ウ ム の ほ と ん ど は 溶 出 し な い こ と が 分 か っ た ゼ オ ラ イ ト は 0.5M 塩 化 ナ ト リ ウ ム 溶 液 及 び 海 水 溶 液 に よ っ て セ シ ウ ム の 溶 出 が み ら れ, セ シ ウ ム 濃 度 は A M 2 よ り 3 ~ 30 倍 高 く, 吸 着 し た セ シ ウ ム の 溶 出 が 確 認 さ れ た 特 に 海 水 溶 液 に よ る セ シ ウ ム の 溶 出 が 顕 著 で あ っ た ( 3 ) 粉 末 X 線 回 折 解 析 X 線 回 折 測 定 に よ っ て, 金 雲 母 及 び A M 2 の 層 間 間 隔 を 調 べ た 回 折 強 度 と 回 折 角 度 と の 関 係 を 表 し た 粉 末 X 線 回 折 パ タ ー ン を 図 3 に 示 す 原 料 で あ る 金 雲 母 中 に は 10.0 A 位 置 に 雲 母 の 001 回 折 線 が み ら れ,2 次 ( 4.99A ) 及 び 3 次 ( 3.32 A ) 反 射 も 認 め ら れ た 一 方, A M 2 で は 10.0A の 回 折 線 は 消 失 し, 代 わ っ て そ の 14.8A 及 び 2 次 反 射 と 考 え ら れ る ピ ー ク が 出 現 し た 14.8 A と い う 値 は, 単 位 層 と 単 位 層 の 間 に 正 味 4. 8 A の 間 隙 が あ る こ と を 意 味 し て い る こ れ は, ナ ト リ ウ ム が 少 な く と も 6 分 子 の 水 和 水 を 配 位 し た 形 で 層 間 に 入 り 込 ん だ 積 層 構 造 に 変 化 し た こ と を 示 し て お り, イ オ ン の 直 径 が A の セ シ ウ ム が 容 易 に 入 り 込 め て, ナ ト リ ウ ム と 容 易 く 置 換 で き る 距 離 に 相 当 し て い る 図 回 折 角 度 (CuKα2 Θ) 3 粉 末 X 線 回 折 解 析 Phlogopite AM2 4. 結 語 本 研 究 で は 新 し い セ シ ウ ム 吸 着 材 A M 2 を 用 い て セ シ ウ ム の 吸 着 除 去 効 果 を 検 討 し た A M 2 は セ シ ウ ム 選 択 性 が 極 め て 高 く, セ シ ウ ム を 特 異 的 に 吸 着 す る た め 塩 分 濃 度 が 増 加 し て も 吸 着 能 力 が 低 下 し に く い 特 徴 を 有 し た ま た, 一 旦 吸 着 し た セ シ ウ ム は 高 濃 度 の 塩 分 溶 液 を 加 え て も 容 易 に 脱 着 し な い こ と も 明 ら か に な っ た こ れ は, 電 気 的 に 負 に 帯 電 し て い る A M 2 の 単 位 層 表 面 に は セ シ ウ ム イ オ ン の 大 き さ と 同 等 サ イ ズ の 窪 み が あ り, こ の 部 分 に 吸 着 さ れ る と 静 電 気 的 に 強 固 に 保 持 さ れ 外 れ に く く な る た め と 考 え ら れ る -86-
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