エネルギー学会技術紹介

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1 Development of JAPAN-GTL process Japan il, Gas and Metals National orporation *1, INPEX RPRATIN *2, JX Nippon il & Energy orporation *3, Japan Petroleum Exploration o., Ltd *4, osmo il o., Ltd *5, Nippon Steel Engineering o., Ltd *6, hiyoda orporation *7 天然ガスの液体燃料化技術 (JAPAN-GTL プロセス ) の開発 石油天然ガス 金属鉱物資源機構 *1 国際石油開発帝石 *2 JX エネルギー *3 石油資源開発 *4 コスモ石油 *5 新日鉄エンジ *6 千代田化工 *7 Japan il, Gas and Metals National orporation (JGME), INPEX RPRATIN, JX Nippon il & Energy orporation, Japan Petroleum Exploration o., Ltd, osmo il o., Ltd, Nippon Steel Engineering o., Ltd, and hiyoda orporation jointly conducted JAPAN-GTL Demonstration Test from 2006, and through the demonstration test at a GTL demonstration plant constructed in Niigata ity from April 2009 to December 2011, it verified high-grade performances of both GTL processes and catalysts for each process. GTL is a technology that converts natural gas into liquid petroleum products, and is considered to be a highly effective method for securing alternative fuel source and diversification of energy supplies. The three main processes of the JAPAN-GTL (Syngas Production, FT Synthesis, ydrotreating / Upgrading) were developed based on the technology originated in Japan, and it can contribute to enhancement of energy security for Japan and help Japanese companies acquire oil and natural gas interests overseas. The JAPAN-GTL Process has unique features, one of that is capability of processing natural gas without removing the 2 contained in it because the process can use the 2 as feed-stock or reforming agent. Key Words GTL, Syngas production, FT synthesis, Upgrading, JAPAN-GTL, arbon dioxide, JGME 1. はじめに ( 独 ) 石油天然ガス 金属鉱物資源機構 国際石油開発帝石 JX 日鉱日石エネルギー 石油資源開発 コスモ石油 新日鉄エンジニアリング 千代田化工建設 は 2006 年度から共同で 天然ガスの液体燃料化技術 (GTL:Gas to Liquids) の実証研究 を行い 日本独自の JAPAN-GTL プロセスを開発した 主要 3 プロセス全てが国産である GTL 技術は現時点で他にはなく 日本企業の上流権益確保並びに日本のエネルギーセキュリティに貢献する技術として期待される また 2 を含む天然ガスをそのまま原料として利用できる 世界初の実用段階の技術である 以上の理由から 今回この 天然ガスの液体燃料化技術 (JAPAN-GTL プロセス ) の開発 はエネルギー学会賞 ( 技術部門 ) を受賞する栄誉を得たので ここにこの技術を紹介する 2. GTLの概要 2.1 GTLとは GTL(Gas to Liquids) とは 1 天然ガスから合成ガス (2との混合ガス ) を作り 2この合成ガスを FT 合成反応により液体燃料粗油とし 3 更にこの粗油を精製 ( アップグレード ) することで最終製品を製造する 製造技術と製品の総称である GTL 製品は 硫黄分や窒素分を含まないクリーン燃料として また 将来の高性能潤滑油基油としての用途が期待されている GTL 技術は 石油代替燃料ソースとしてのガス資源を確保するために重要な戦略技術であるため サソール シェルなどの先行企業は他社への技術供与を行っておらず 独自の技術開発が必要である 1

2 メタン スチーム 酸素 二酸化炭素 合成ガス製造工程 水素 一酸化炭素 F T 合成工程 アップ グレー ディン グ工程 図 1 GTL プロセスの概要 FT 合成油 (5~100) ナフサ (5~10) 灯油 (10~14) 軽油 (14~20) 表 1 では 従来型の石油製品と GTL 製品の性状を比較した GTL 灯油は従来の灯油と比べて 煙点が高く ブルーフレームで燃える特徴を持っている 逆に一部の燃焼機器では燃えすぎて問題を起こす例も報告されている 軽油はセタン価が高く ディーゼルエンジンで燃焼させると燃焼排ガス中に Nx PM が少ないという特徴がある 一方で GTL から製造される潤滑油留分は粘度指数 140 以上の省燃費性の高い次世代高性能基油として期待されている 2.2. GTLの歴史 GTL 技術のキーテクノロジーは FT 合成技術であり その歴史は古く 1923 年のドイツまで遡ることになる 1920 年代のドイツは石油資源が乏しかったが 石炭には恵まれていたことから この技術が開発された この合成反応は その開発者であるフィッシャー (Franz Fischer) とトロプシュ (ans Tropsch) の名前を取り FT(Fischer-Tropsch) 反応と命名され 現在にまで至っている 第 2 次大戦中のドイツ 日本において それぞれ製造プラントが建設され 石炭から液体合成燃料を製造した歴史があり ドイツでは 16,000 B/D(2,540 kl/ 日 ) のプラントの運転実績が 日本ではドイツからライセンスを受け 北海道人造石油 ( 株 ) の滝川工場で年間 6,600 kl を生産したという記録が残っている 1) その後 南アフリカはアパルトヘイト政策の影響で石油の輸入が禁止されていたためサソールが 1955 年 石炭を原料として 8,000 B/D(1,270 kl/ 日 ) の合成燃料の製造を開始し 以降 技術改良を重ね 規模を拡大し 現在の商業レベルの技術 規模 実績を持つに至っている 2.3. GTL 製品の特徴 燃料油としての GTL 製品は 環境性能が高いといわれる これは GTL 製品の持つ芳香族化合物を含まないという特徴から燃焼性が良く さらに硫黄を含まないことから環境汚染物質である Sx を排出しない環境性能の高い燃料であることによる 表 1 GTL 製品の特徴 < 燃料油 > GTL ナフサ ナフサ ( ペトケミ ) GTL 灯油 灯油 ( 家庭用 ) GTL 軽油 軽油 (2 号軽油 ) 密度 (15 ) g/cm 硫黄分 質量 ppm 1 未満 未満 8 1 未満 8 セタン価 煙点 mm 芳香族分 容量 % 1 未満 7 1 未満 18 1 未満 18 ノルマルハ ラフィン 容量 % 既存の GTL 技術各社の保有する GTL 技術の完成度を表 2 で比較する 最も完成度の高いのはシェル サソールであり すでに 表 2 世界の GTL 技術プロジェクトの動向 商業段階に到達している それに続くものが実証機 またはパイロット機レベルである 近年は ompactgtl や Velocys のようなコンパクトタイプの反応器を利用した小規模プロジェクトを目指した技術が開発されている 2.5. 世界の GTL プロジェクト図 2. に現在稼動中 建設中 もしくは計画中のプロジェクトを示した シェル サソール PetroSA のプラントがマレーシア カタール 南アフリカで稼動している カタールでは ryx GTL および Pearl GTL の第 1 期 第 2 期プロジェクトが稼動中である これ以降のプロジェクトについてはサソールが中心となったウズベキスタンの LTIN-Y L-GTL がユーティリティー設備の建設を開始しており 他は検討 / 計画中である ここに来て非在来型資源であるシェールガスを原料とした北米のプロジェクトがシェル サソールから発表されている サソールは北米において 2 つの非在来型のシェールガスを原料とした GTL プロジェクトを検討していたが 2012 年 12 月 ルイジアナ州の Lake harles 2

3 Sasol: カタール 32,400BPD 66,000BPD Sasol / hevron: ナイジェリア 33,200B/D(2013) Statoil / PetroSA/Lurgi: 南ア 1,000BPD PetroSA: 南ア 22,500BPD Shell: カタール 70, ,000B/D Shell: マレーシア 14,700BPD UNG / Sasol / Petronas: ウズベキスタン 38,000BPD(2017) Sasol: 南ア 105,000BPD ( 原料 : 石炭 ) Talisman / Sasol: カナダ (Shale Gas) 24,000BPD 4 日本 GTL: 新潟 500B/D 図 2. 世界の GTL プロジェクト ompact GTL: ブラジル 20BPD っている Syntroleum: オクラホマ州 70BPD Sasol: 米国 (Shale Gas) 48,000BPD, 96,000BPD xford atalyst / Velocys (TE/MDE): ブラジル 6BPD 稼動中 建設中 検討 / 計画中 実験プラント 一方 資源を持たない我が国にとっては 新たな上流権益確保に向けた手段として有益な技術であるとともにエネルギー供給源を多様化し安定供給を図ることによりエネルギーセキュリティを向上させる技術として期待できる また, この技術は戦略技術との位置づけから, サソール, シェル等は他社への実施許諾を行わない方針を採っている そのためにも, 独自の技術開発が必要にな の化学コンプレックス内での 48,000 B/D を 2 段階で建設する 96,000 B/D のプロジェクトを発表した 現在 Phase 1 は FEED 段階にある 一方 シェルは P によると 2012 年 4 月現在 米国ルイジアナに Pearl プロジェクトと同規模程度 (140,000 B/D) の GTL プラント建設を検討中と伝えている 3. GTL 実証研究計画の概要 3.1. GTL 実証研究の背景 (1) 研究開発の意義天然ガスは 石油に匹敵する埋蔵量を有し 環境負荷が少ないクリーンな化石燃料であることから 石油代替エネルギーの切り札として注目されているが 室温下では気体であるため 運搬 輸送が制約されるという欠点がある これを補う手段として 天然ガスを約 -161 で冷却液化し LNG( 液化天然ガス ) として消費地に運搬して利用しているが この手段は規模の大きなガス田 ( 例えば可採埋蔵量 5TF 以上 ) でなければ採算をとるのが難しい このため パイプラインや LNG 等により開発できない中小の天然ガス田の開発手段として 新たな技術の確立が強く要望されている GTL は 天然ガスを液体燃料化することにより この運搬 輸送の利便性を向上させるとともに これまで開発の困難であった中小の天然ガスを経済的に開発できる技術として期待される また 現在利用されていないフレアガスを有価値なエネルギー資源として利用できる技術でもある さらに GTL により 天然ガスの市場がこれまでのガス市場のみから 液体燃料市場へと広がってくる (2) 実証研究の実施体制実証研究を実施するため 国際石油開発帝石 ( 株 ) JX 日鉱日石エネルギー ( 株 ) 石油資源開発 ( 株 ) コスモ石油 ( 株 ) 新日鉄エンジニアリング ( 株 ) 千代田化工建設 ( 株 ) の民間 6 社は JGME と基本協定を締結し 研究の遂行に対して責任を負うこととし 2006 年 10 月 25 日に 日本 GTL 技術研究組合 を設立し 組合が ( 独 ) 石油天然ガス 金属鉱物資源機構 (JGME) と 共同研究契約を締結し 国産 GTL プロセス (JAPAN-GTL プロセス ) の実証研究を開始した ( 図 3) *1 JGME 共同研究契約 基本協定 日本 GTL 技術研究組合 国際石油開発帝石 ( 株 ) JX 日鉱日石エネルギー ( 株 ) 石油資源開発 ( 株 ) コスモ石油 ( 株 ) 新日鉄エンジニアリング ( 株 ) 千代田化工建設 ( 株 ) 図 3. 日本 GTL 技術研究組合の概要 設立 (3) GTL 技術の開発経緯本研究に至るまでの JAPAN-GTL 技術の研究 開発の経緯を図 4 に示す 一連のプロジェクトは 1998 年度に実験室レベルの研究を開始した 2001~2004 年度には北海道苫小牧市勇払でパイロットスケールの研究を行い 2003 年 9 月には 7 B/D(1.1 KL/ 日 ) の生産に成功した 今回の実証研究ではこの技術を基に新潟に 500 B/D(80 KL/ 日 ) のプラントを建設し 2009 年 4 月から実証運転を開始した 3

4 装置能力 (B/D) 20,000 ~ 15, ベンチスケール ( B/D) JGME 日本 GTL 技術研究組合 パイロットスケール (7B/D) 北海道 図 4 GTL 技術の開発経緯 国際石油開発帝石 JX 日鉱日石エネルギー石油資源開発コスモ石油新日鉄エンジ千代田化工建設 実証スケール (500B/D) 新潟 15,000~ 20,000B/D 商業プラント 実証運転は当初 2 年間の計画であったが 機器の不具合 最適運転条件の探索に時間を要したため 1 年間延長され 2011 年度末までとなった で必要であった 原料中の 2 を予め除去する必要がなく 2 製造プラントも不要となり 経済的に優位になる また 2 を多量に含むために未開発のまま放置されているガス田の開発 生産を促進することも可能となる FT 合成工程は o 系触媒を用いたスラリー床である 気液固三相が混在する複雑な系の反応器の流動および FT 反応を解析するため これまで世界でも例のない独自のシミュレーターを開発してリアクター開発にあたった アップグレーディング工程でも 高活性で中間留分収率の高い貴金属系触媒が開発されており 生成油の低温流動性も優れている 本プロジェクトでは 合成ガス製造 FT 合成 アップグレーディングの各工程の技術競争力を強化するために実証規模での GTL 技術確立と並行してバックアップ研究 スケールアップ手法を検討した 図 7. に新潟に建設した 500 B/D の実証プラントの完成図を示す 図 5 実証研究スケジュール (4) JAPAN-GTL 技術の特徴 JAPAN-GTL プロセスの特徴を図 6 に示す 従来プロセス ( トプソ自己熱改質プロセスの例 ) JAPAN-GTL プロセス 天然ガス ( 2 20% 含有 ) Air 天然ガス ( 2 20% 含有 ) 主な特徴 天然ガス中の 2 除去不要 酸素製造プラント不要 2 除去硫黄除去 酸素製造 硫黄除去 合成ガス製造 2 削減 合成ガス製造 図 6 JAPAN-GTL プロセスの特徴 FT 水素化分解合成 水素化分解 FT 合成 合成ガス製造工程は 独自に開発した貴金属系触媒を 用いた炭酸ガス 水蒸気改質法を採用しているため 2 を含む天然ガスをそのまま利用することができる 世界初の画期的な技術である そのため 既存の GTL 技術 4 図 7. 実証プラント完成図 3.2. GTL 実証研究の概要 (1) GTL 実証研究の目的と研究目標組合を設立し 実証研究を実施するに当たり 研究目的を設定した 目的を 商業規模の前段となる 500 B/D の実証規模での GTL 技術の確立 ならびに商業化へ向けたスケールアップ手法の検討等を行い 商業規模 (15,000 B/D / 系列以上 ) で技術的 経済的に利用可能な GTL 技術を開発することを目的とする とした 個々の研究目標のうち主なポイントを表 3 に示す 商業レベルの技術の目安となる運転時間として 累積 6,000 時間 連続 3,000 時間を目標運転時間に設定した 性能目標は 合成ガスで炭化水素転換率 ( 平行到達率 ) を 100 % FT 合成では 転化率が 90 % 連鎖成長確率 α は 0.90 以上を アップグレーディング工程の灯

5 軽油収率は 60 % 以上を目標とした また 商業プラントにつなげるために技術パッケージ PDP 運転マニュアルを作成することにした ョン走行を行い JAPAN-GTL プロセスで製造される GTL 灯軽油が 市販灯軽油と遜色なく実用できることを実証した 表 3 実証研究の目的および研究目標 目的 : 商業規模で技術的 経済的に利用可能なGTL 技術を開発 研究目標 : 累積運転時間 : 6,000 時間 連続運転時間 : 3,000 時間 性能目標 : 1 合成ガス製造工程 炭化水素転換率 ( 平衡到達率 ): 100% 2 FT 合成工程 転化率 ( 総合 ): 90% 以上 連鎖成長確率 (α): 0.90 以上 3 アップグレーディング工程 灯軽油収率 : 60% 以上 商業プラントの技術パッケージ (PDP:Process Design Package) 作成 商業プラントに適用可能な運転マニュアルの作成 図 8. GTL 軽油を用いた実証走行 ( 協力 : 東京都 ) (2) JAPAN-GTL 実証運転の結果 2009 年 4 月 実証装置に原料ガスを導入し 各装置の稼働を順次開始 2009 年 6 月には装置能力 100 % の 500 B/D を達成し その後 2011 年までの 3 年間の実証運転で商業装置設計に必要なデータを採取し 2011 年 12 月に実証試験を成功裏に終了した この間累積運転時間は 10,337 時間 連続運転時間は 3,139 時間 (FT 合成工程 ) を達成し 個々の性能目標も全て達成した 2) 実証運転の運転結果は表 4 に示すとおりである (4) GTL 実証センターへの見学実績実証センターを訪れた見学者の実績を以下にまとめる GTL 実証プラントには 実証研究期間に世界各国からの見学者を受け入れており その数は 41 カ国 /213 件 見学者総数も 1,739 名にのぼる この中には産ガス国あるいは天然ガス開発企業も多く含まれており その中の一部企業等とは JAPAN-GTL 商業プロジェクトの実現に向けて折衝を行っているところである 表 4. 表実証運転 運転時間実績 14 実証運転時間結果 累積運転時間 連続運転時間 ( 目標値 :6,000 時間 ) ( 目標値 :3,000 時間 ) 合成ガス製造 11,853 時間 3,291 時間 FT 合成 10,337 時間 3,139 時間 アップグレーディング 10,865 時間 3,393 時間 また 本実証プラントでは 建設期間中の 103 万時間 及び実証運転期間中の 21 万時間の無事故無災害記録を達成した 新規に開発されたプロセスの最初の運転でのこの結果は JAPAN-GTL プロセスの高い安全性を証明したと考えられる (3) GTL 軽油を用いた実証走行また 実証プラントで製造された GTL 灯軽油が 国内の JIS 規格に適合することを確認するとともに 実証プラントで製造された GTL 軽油を用いて東京都交通局と共同で 2010 年 9 月から 3 ヶ月間 東京都内の路線バスによる 100 % GTL 軽油を使用したデモンストレーシ 5 図 9. 実証センター見学実績 図 9. に示すように見学者の国籍を地図上に青く塗色するとアフリカ 南アメリカの一部を除いて世界各地から来場があったことがわかる 将来 このいずれかの地で 商業プロジェクトが実施されることが期待される 4. 今後に向けて 4.1. GTL 商業化に向けた取り組み JAPAN-GTL プロセスは実証研究を終え 次段階の商業化に向け検討を進めている GTL 事業の経済性は原料

6 ガス価 製品 ( 原油 ) 価格 そしてプラントコストに大きく影響される そのため 多くのプロジェクトが計画されては中断されるといった経緯を経ているが 最近になって GTL が再び注目されている これは 北米において非在来型天然ガスであるシェールガスの生産が増えたため 天然ガス価格 (enry ub Natural Gas Price) が低下し 高止まりの原油価格との価格差が大きくなり GTL により天然ガスを液体燃料にすることのメリットが大きくなったことによる また 技術的には近年のカタールでの複数プロジェクトの成功が示すように GTL 技術は ほぼ成熟の域にあると評価されていることも再び注目される要因となっている 図 10. 米国天然ガス価格と原油価格の推移 ( 出典 :U.S. Energy Information Administration データより作成 ) 現在 北米各地でシェル サソール等のメジャー各社がシェールガスを原料としたプロジェクトの計画検討を進めており この波に乗り JAPAN-GTL プロセスを用いた事業の実現が期待される 文献 :References 1) 丹治輝一, 青木隆夫, 北海道開拓記念館研究紀要, 25,(1997,3) 2) 大澤伸行, GTL 商業プロジェクト実現に向けた JAPAN-GTL の開発, 石油学会秋田大会 ( ), 秋田 6

7 *1 Japan il, Gas and Metals National orporation amada, Mihama-ku, hiba-city, hiba Japan *2 INPEX RPRATIN Akasaka Biz Tower, Akasaka, Minato-ku, Tokyo Japan *3 JX Nippon il & Energy orporation 6-3, temachi 2-chome, hiyoda-ku Tokyo Japan *4 Japan Petroleum Exploration o., Ltd Sapia Tower , Marunouchi, hiyoda-ku, Tokyo , Japan *5 osmo il o., Ltd Toshiba Bldg. 1-1, Shibaura 1-home, Minato-ku, Tokyo , Japan *6 (Present) Nippon Steel & Sumikin Engineering o., Ltd saki enter Building, saki, Shinagawa-ku Tokyo Japan *7 hiyoda orporation Minatomirai Grand entral Tower 4-6-2, Minatomirai, Nishi-ku, Yokohama , Japan *1 ( 独 ) 石油天然ガス 金属鉱物資源機構石油開発技術本部技術部 千葉県千葉市美浜区浜田 *2 国際石油開発帝石 ( 株 ) 技術本部技術企画ユニット 東京都港区赤坂 赤坂 Biz タワー *3 JX 日鉱日石エネルギー ( 株 ) 研究開発本部研究企画部 東京都千代田区大手町 *4 石油資源開発 ( 株 ) 環境 新技術事業本部新技術開発部 東京都千代田区丸の内 サピアタワー *5 コスモ石油 ( 株 ) 研究開発部 東京都港区芝浦 東芝ビル *6 ( 現 ) 新日鉄住金エンジニアリング ( 株 ) 戦略企画センターエネルギー GTL 事業推進部 東京都品川区大崎 大崎センタービル *7 千代田化工建設 ( 株 ) 技術開発ユニットプロセス開発セクション 横浜市西区みなとみらい みなとみらいグランドセントラルタワー 7

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