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1 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science PWR1 次 冷 却 系 模 擬 環 境 下 における ジルカロイ 合 金 へのクラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 水 化 学 の 影 響 平 成 21 年 11 月 25 日 ( 水 ) ( 財 ) 電 力 中 央 研 究 所 材 料 科 学 研 究 所 河 村 浩 孝 1

2 Materials Science ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 講 演 内 容 国 外 PWR 被 覆 管 クラッド 付 着 に 関 わる 課 題 - 燃 料 棒 軸 方 向 熱 出 力 異 常 分 布 (AOA)とクラッドの 構 造 - AOAおよびクラッド 付 着 想 定 因 子 と 不 明 点 国 内 PWRでの 課 題 - 線 源 強 度 低 減 - 水 化 学 RMでの 位 置 づけ 電 中 研 での 取 り 組 み(クラッド 付 着 因 子 の 検 討 ) ラボ 試 験 ( 非 照 射 下 試 験 ) - 試 験 マトリックス & サブクール 沸 騰 模 擬 試 験 ループ - 表 面 沸 騰 率 の 試 算 結 果 および 考 察 - クラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 水 化 学 因 子 の 影 響 - クラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 熱 水 力 因 子 の 影 響 まとめ 今 後 の 展 開 2

3 炉 出 力 向 上 運 転 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 国 外 PWR 被 覆 管 クラッド 付 着 に 係 わる 課 題 クラッド 付 着 が 加 速 長 サイクル 運 転 AOA (Axial Offset Anomaly): サブクール 沸 騰 下 において 燃 料 被 覆 管 上 部 に 付 着 し たクラッド 中 に 硼 素 化 合 物 が 蓄 積 することにより 中 性 子 束 が 減 少 し 燃 料 棒 軸 方 向 に 熱 出 力 異 常 が 起 きる 現 象 AOA 発 生 被 ばく 線 源 増 加 AOAの 主 要 因 サブクール 沸 騰 に 伴 う 燃 料 被 覆 管 群 上 部 へ の 腐 食 生 成 物 の 過 剰 な 付 着 と 想 定 特 徴 5MWd/MtU 級 定 格 出 力 時 : 6 合 金 製 SG 伝 熱 管 炉 心 上 部 では 出 力 変 動 に 伴 い 硼 素 化 合 物 (LiBO 2 等 )が 析 出 するためAO 値 が 減 少 サイクル 中 期 ~ 停 止 時 : LiBO 2 の 溶 解 によりAO 値 が 増 加 AO 値 の 変 化 の 一 例 AO 値 (%) = (P t -P b )/ (P t +P b )x1 P t: 炉 心 上 半 分 の 出 力 の 積 分 値 Pb : 炉 心 下 半 分 の 出 力 の 積 分 値 出 展 :B. Armstrong, J. Bosma, P. Frattini, K. Epperson, P. Kennamore, 3 T. Moser, K. Sheppard and A. Strasser, PWR Axial Offset Anomaly (AOA) Guidelines, EPRI report TR-117 (1999).

4 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 国 外 プラントでのAOA 発 生 状 況 5MWd/MtU 69TTプラントであるWats 級 SG 伝 熱 管 Bar-1 Brain に6 合 金 を woodおよびbyronでも 使 用 し 長 サイクル 運 軽 転 微 を なAOAが 実 施 している 発 生 一 部 の 海 外 プラントでAOA (Axial Offset Anomaly)が 発 生 AOAプラントの 一 例 注 ) 1996 年 SGRを 実 施 国 プラント 名 AOA 発 生 サイクル SG 伝 熱 管 材 料 ループ 数 HDCI 値 Callaway 4-6, 8-1 6MA 4 152( 最 大 27) Catawba-1 8 6MA? ( 現 69TT) 注 ) 4? Comanche Peak-1 5, 6 6MA 4? Comanche Peak-2 3 6TT 4? Millstone-3 4, 5 6TT 4? 米 国 Palo Verde-2 9 6HTMA 2? Seabrook 5, 6 6TT 4? TMI 1 6MA 2? Vogtle-1 4, 6 6TT 4? Vogtle-2 4, 5 6TT 4? Wolf Creek 8-1 6TT 4? 仏 国 韓 国 Belleville-2 5 6TT 4? Chinon MA 3? Kori-3 9, 16 6 >15 Younggwang >15 Ulchin-1 9, 1, 13 6 >15 Ulchin-2 9, 1, 11 6 >15

5 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). AOA 発 生 プラントにおけるクラッドの 構 造 クラッド 層 内 には 針 状 粒 状 ひげ 状 の 酸 化 物 が 混 在 チムニー( 小 孔 )が 形 成 サブクール 沸 騰 (SNB)に 伴 い チムニー 内 では 蒸 気 がH 2 を 追 い 出 すため 還 元 性 低 下 沸 騰 により 被 覆 管 の 表 面 エネルギーは 低 下 し 結 晶 は 成 長 粗 大 化 クラッドは 厚 化 深 刻 なAOAが 発 生 したCallaway 多 孔 率 は 低 下 し クラッド 層 の 稠 密 度 が 増 大 発 電 所 第 9サイクルに 形 成 された ひげ 状 結 晶 体 であるNiOが 形 成 されると 多 孔 率 は 増 加 し クラッド 層 の 構 造 多 孔 内 では1 次 冷 却 水 の 滞 留 によりB 等 が 濃 縮 AOAが 深 刻 となった 第 9サイクル 末 期 クラッド 層 の 多 孔 率 はBハイドアウトの 必 要 条 件 ではNiFe 2 O 4 の 一 部 がNiOとNi 2 FeBO 5 多 孔 性 の 付 着 物 層 は 沸 騰 環 境 下 で 化 学 的 に 安 定 の 混 合 相 に 変 化 その 多 くは 針 状 結 晶 で 多 孔 性 の 酸 化 物 サブクール 沸 騰 に 伴 う 付 着 物 の 成 長 過 程 Callaway 発 電 所 第 1サイクル 時 のLiのリターン 5

6 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). AOAおよびクラッド 付 着 想 定 因 子 と 不 明 点 炉 水 中 の 硼 素 濃 度 燃 料 表 面 の 沸 騰 (サブクール 沸 騰 ) AOA クラッド 付 着 炉 水 中 の 腐 食 生 成 物 濃 度 物 質 移 動 クラッド 層 内 の 温 度 分 布 熱 力 学 的 安 定 性 酸 化 物 金 属 成 分 の 溶 解 析 出 熱 水 力 因 子 サブクール 沸 騰 (SNB) 度 ( 熱 流 束 表 面 沸 騰 率 ) クラッド 層 の 化 学 構 造 1 次 冷 却 水 の 水 質 (Ni/Fe 比 ph Ni 濃 度 等 ) クラッド 層 の 構 造 Bのハイドアウト 水 化 学 因 子 LiBO 2. Ni 2 FeBO 5, NiFe 2 O 4, NiO 物 理 吸 着 吸 着 脱 着 特 性 各 因 子 の 寄 与 度 合 いは 6 明 確 になっていない

7 Materials Science ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 講 演 内 容 国 外 PWR 被 覆 管 クラッド 付 着 に 関 わる 課 題 - 燃 料 棒 軸 方 向 熱 出 力 異 常 分 布 (AOA)とクラッドの 構 造 - AOAおよびクラッド 付 着 想 定 因 子 と 不 明 点 国 内 PWRでの 課 題 - 線 源 強 度 低 減 - 水 化 学 RMでの 位 置 づけ 電 中 研 での 取 り 組 み(クラッド 付 着 因 子 の 検 討 ) ラボ 試 験 ( 非 照 射 下 試 験 ) - 試 験 マトリックス & サブクール 沸 騰 模 擬 試 験 ループ - 表 面 沸 騰 率 の 試 算 結 果 および 考 察 - クラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 水 化 学 因 子 の 影 響 - クラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 熱 水 力 因 子 の 影 響 まとめ 今 後 の 展 開 7

8 現 状 クラッド 付 着 低 減 対 策 (ph 管 理 等 ) 被 ばく 線 源 低 減 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 国 内 PWRでの 課 題 将 来 炉 出 力 向 上 運 転 長 サイクル 運 転 クラッド 付 着 が 加 速 被 ばく 線 源 増 加 AOA 発 生? 線 源 強 度 低 減 ( 被 ばく 低 減 対 策 ) AOA 防 止 対 策 クラッドの 付 着 量 の 制 御 水 化 学 面 からの 対 策 水 化 学 RMでも 位 置 づけ (AOAの 防 止 に 係 わる 戦 略 的 シナリオ) 世 界 の 原 子 力 発 電 所 1 基 あたりの 平 均 線 量 の 推 移 (198~26 年 ) 対 AOA 海 外 プラントの 知 見 より SG 伝 熱 管 材 料 との 相 関 も 示 唆 SG 伝 熱 管 6TT 合 金 プラント 敦 賀 2 号 機 泊 1 2 号 機 等 8

9 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 水 化 学 RM29での 位 置 づけ ー 燃 料 性 能 維 持 (AOA 対 策 )に 係 るロードマップー 時 間 軸 マイルストーン 期 設 定 根 拠 年 度 燃 料 高 度 化 (BWR) 燃 料 高 度 化 (PWR) 炉 出 力 向 上 運 転 長 サイクル 運 転 高 経 年 化 対 応 第 I 期 第 II 期 第 III 期 第 IV 期 ステ-ジI 開 発 終 了 ステージII 設 計 終 了 ステージIII 実 用 化 ステ-ジI 開 発 (BWR) ステージII 設 計 (BWR) ステージIII 実 用 化 (BWR) ステージII 設 計 (PWR) ステージIII 実 用 化 (PWR) 次 世 代 炉 への 展 開 (E) 型 の 例 : 安 全 解 析 等 安 全 審 査 実 機 適 用 炉 出 力 向 上 運 転 長 サイクル 運 転 によるAOA 発 生 リスクの 評 価 新 検 査 制 度 第 I 期 ( 基 盤 整 備 ) 第 II 期 ( 運 用 による 高 度 化 ) 第 III 期 ( 将 来 展 望 ) 初 期 プラントが4 年 を 迎 える 時 点 初 期 プラントが4 年 を 超 えて5 年 を 迎 える 時 点 初 期 プラントが6 年 を 迎 える 時 点 課 題 水 化 学 改 善 策 高 濃 度 亜 鉛 注 入 (PWR) 高 ph 運 転 (PWR) DH 濃 度 最 適 化 運 転 (PWR) 新 たな 評 価 手 法 の 検 討 評 価 手 法 の 選 択 組 み 合 わせ 水 化 学 技 術 によるAOA 発 生 抑 制 の 有 効 性 評 価 評 価 手 法 の 検 証 現 象 論 的 ( 経 験 的 ) 評 価 手 法 影 響 評 価 手 法 の 選 択 AOA 発 生 への 影 響 評 価 実 証 試 験 AOA 発 生 抑 制 に 最 適 なpH 評 価 実 証 試 験 AOA 発 生 への 影 響 評 価 実 証 試 験 機 構 論 的 (メカニズム) 評 価 手 法 評 価 モデルの 開 発 メカニズ ズムの 検 討 クラッド 付 着 機 構 AOA 発 生 機 構 被 覆 管 の 腐 食 水 素 吸 収 機 構 被 覆 管 材 / 冷 却 水 相 互 作 用 に 基 づく 腐 食 / 水 素 吸 収 モデル 標 準 化 ( 水 化 学 因 子 熱 水 力 因 子 放 射 線 化 学 因 子 クラッド 性 状 等 との 相 関 ) 水 化 学 因 子 ( 水 質 ) 熱 水 力 因 子 ( 沸 騰 流 況 線 出 力 ) 放 射 線 化 学 因 子 ( 酸 化 / 還 元 ) 水 化 学 因 子 ( 水 質 ) 熱 水 力 因 子 ( 沸 騰 流 況 線 出 力 ) 放 射 線 化 学 因 子 ( 酸 化 / 還 元 ) 腐 食 水 素 吸 収 メカニズムの 再 検 討 腐 食 水 素 吸 収 基 礎 実 験 ( 非 照 射 下 / 照 射 下 ) 基 盤 技 術 開 発 非 照 射 試 験 照 射 試 験 設 備 モニタリング 技 術 非 照 射 下 で 再 現 試 験 法 の 確 立 照 射 試 験 設 備 の 充 実 ( 新 規 建 設 照 射 試 験 環 境 の 整 備 ) 照 射 試 験 設 備 を 用 いたオンライン クラッド 付 着 モニタリング 技 術 開 発 実 機 のモニタリング 技 術 開 発

10 Materials Science ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 講 演 内 容 国 外 PWR 被 覆 管 クラッド 付 着 に 関 わる 課 題 - 燃 料 棒 軸 方 向 熱 出 力 異 常 分 布 (AOA)とクラッドの 構 造 - AOAおよびクラッド 付 着 想 定 因 子 と 不 明 点 国 内 PWRでの 課 題 - 線 源 強 度 低 減 - 水 化 学 RMでの 位 置 づけ 電 中 研 での 取 り 組 み(クラッド 付 着 因 子 の 検 討 ) ラボ 試 験 ( 非 照 射 下 試 験 ) - 試 験 マトリックス & サブクール 沸 騰 模 擬 試 験 ループ - 表 面 沸 騰 率 の 試 算 結 果 および 考 察 - クラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 水 化 学 因 子 の 影 響 - クラッド 付 着 挙 動 に 及 ぼす 熱 水 力 因 子 の 影 響 まとめ 今 後 の 展 開 1

11 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science 電 中 研 での 取 り 組 み 研 究 目 的 内 容 PWR 炉 心 部 を 模 擬 ( 非 照 射 )した 水 質 環 境 下 で 実 機 と 同 様 のNi 基 クラッドを 被 覆 管 表 面 に 付 着 させる 手 法 を 検 討 する クラッド 付 着 ならびに 被 覆 管 材 料 の 水 素 吸 収 特 性 に 及 ぼす 沸 騰 環 境 因 子 等 の 影 響 を 明 らかにし 環 境 面 からのクラッド 付 着 および AOAの 発 生 抑 制 の 検 討 に 資 する 1 燃 料 被 覆 管 のクラッド 付 着 再 現 試 験 法 の 確 立 2 クラッド 付 着 因 子 の 影 響 評 価 ( 水 質 沸 騰 状 況 等 ) 3 被 覆 管 への 水 素 吸 収 特 性 に 及 ぼす 環 境 因 子 の 影 響 評 価 4 国 内 外 の 動 向 調 査 11

12 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッド 付 着 およびAOA 影 響 因 子 の 再 検 討 炉 水 中 の 硼 素 濃 度 想 定 される 水 化 学 因 子 : ph(li 濃 度 ) DH B 濃 度 Ni 濃 度 Fe 濃 度 Ni/Fe 比 等 不 明 燃 料 表 面 の 沸 騰 (サブクール 沸 騰 ) AOA クラッド 付 着 炉 水 中 の 腐 食 生 成 物 濃 度 想 定 される 熱 水 力 学 因 子 : 沸 騰 流 動 等 不 明 本 研 究 での 評 価 項 目 水 化 学 因 子 : 試 験 時 間 B 濃 度 ph T Ni/Fe Ni 濃 度 DH 熱 水 力 因 子 : 表 面 沸 騰 率 熱 流 束 12

13 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science 試 験 設 備 の 概 要 ( 横 須 賀 地 区 に 設 置 ) 冷 却 器 コンセプト:ミニ1 次 冷 却 系 サンプリングライン 凝 縮 器 S 燃 料 集 合 体 模 擬 部 ( 沈 着 部 ) N 2, H 2 N 2, H 2 イオン 交 換 樹 脂 水 質 調 整 タンク 浄 化 系 送 水 ポンプ DO, DH, COND 計 装 置 の 基 本 仕 様 ph 計 最 高 温 度 : 36 最 高 圧 力 : 22MPa 構 成 材 料 : SUS316L 表 面 沸 騰 率 : - 12kg/m 2 sec 最 大 流 速 : m/s Li 調 整 タンク 注 入 系 B 調 整 タンク 高 圧 ポンプ 熱 交 換 器 実 機 のSG 伝 熱 管 と 被 覆 管 の 接 液 面 積 比 を 忠 実 模 擬 原 子 炉 格 納 容 器 薬 液 注 入 タンク 制 御 棒 燃 料 棒 蒸 気 発 生 器 再 生 熱 交 換 器 脱 塩 塔 循 環 ポンプ S 予 熱 器 SG 模 擬 部 ( 発 生 源 ) 高 圧 給 水 加 熱 器 薬 注 タンク 高 温 流 量 計 配 管 模 擬 部 ( 発 生 移 行 部 ) S S オンライン 微 量 金 属 測 定 装 置 高 圧 タービン 低 圧 給 水 加 熱 器 復 水 器 低 圧 タービン S 復 水 器 復 水 脱 塩 装 置 高 温 状 態 のまま ループから 隔 離 可 能 B 及 びLiのハイ ドアウトを 測 定 実 機 の 鉄 系 配 管 と 被 覆 管 の 接 液 面 積 比 を 忠 実 模 擬 発 電 機 :1 次 冷 却 系 :2 次 冷 却 系 : 蒸 13 気 系

14 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッド 付 着 試 験 設 備 の 概 要 水 質 調 整 部 蒸 気 発 生 器 模 擬 試 験 部 蒸 気 発 生 器 模 擬 試 験 部 燃 料 集 合 体 模 擬 試 験 部 給 水 配 管 模 擬 試 験 部 燃 料 集 合 体 模 擬 試 験 部 給 水 配 管 模 擬 試 験 部 サンプリングライン S 凝 縮 器 燃 料 集 合 体 を 模 擬 した 電 気 ヒーターピン 群 熱 交 換 器 循 環 ポンプ 予 熱 器 薬 注 タンク 高 温 流 量 計 SG 模 擬 部 配 管 模 擬 部 ( 発 生 源 ) ( 発 生 移 行 部 ) S 熱 電 対 燃 料 集 合 体 を 模 擬 した 電 気 ヒーターピン 群 中 子 14

15 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). ジルカロイ 試 験 体 の 概 要 中 子 のサイズ 長 さ:3mm 内 径 :15.9mm 水 力 等 価 直 径 :{(15.9/2) 2 -(1.72/2) 2 }/1.72x4 = 12.86mm 試 験 槽 65W/cm 2 供 試 被 覆 管 (ヒーターピン) 14 R3 供 試 被 覆 管 43W/cm 2 熱 電 対 74 (オートクレーブ 壁 面 溶 液 温 度 ) R3 36W/cm 熱 電 対 (ヒーターピン 壁 面 ) 有 効 発 熱 部 熱 電 対 (ヒーターピン 壁 面 ) 熱 電 対 27 47W/cm 2 中 子 中 子 の 挿 入 により 水 力 等 価 直 径 を 実 機 に 合 わせた 1.72 単 位 :mm 各 ヒーターピンの 熱 流 束 : 36, 43, 47, 65W/cm 2 15

16 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 表 面 沸 騰 率 の 算 出 二 相 流 解 析 による 供 試 管 表 面 の 沸 騰 解 析 14x14 型 炉 心 を 想 定 サブクール 沸 騰 ( 最 大 表 面 沸 騰 率 : 12kg/sec m 2 ) 熱 水 力 学 パラメーターに 関 する 試 験 条 件 と PWRプラントとの 比 較 熱 水 力 パラメーター 試 験 条 件 PWR バルク 水 温 度 ( o C) 圧 力 (MPa) 流 速 (m/s) ピッチ 長 さ (mm) 水 力 等 価 直 径 (mm) 濡 れ 縁 長 さ (mm) 流 路 断 面 積 (mm 2 ) 表 面 沸 騰 率 (kg/sec m 2 ) 熱 流 束 (W/cm 2 ) 65 (8) の 高 さ (m) 被 覆 管 試 験 槽 入 口 から 出 口 圧 力 12. MPaG 12.5 MPaG 13. MPaG 13.5 MPaG 13.5 MPaG 13. MPaG 12.5 MPaG 12kg/ /sec m 温 度 ( ) 表 面 沸 騰 率 (kg/m 2 s) ボイド 率 (%) 12. MPaG 13.5 MPaG 13. MPaG 12.5 MPaG 12. MPaG 入 口 温 度 :323.3 入 口 流 量 :4.4 L/min 出 力 電 流 :23 A 燃 料 模 擬 ヒーターピンの 軸 方 向 に 対 応 16

17 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 試 験 マトリックス 被 覆 管 切 断 方 法 試 験 No. 温 度 試 験 水 溶 液 ph T 時 間 熱 流 束 Ni/Fe 比 ( o C) (hr) (W/cm 2 ) Test Test ppm as B + 2.2ppm 2 as Li + 25cc-STP/kg H 2 O 12ppm as B + 2.2ppm as Li + 25cc-STP/kg H 2 O , 8, 8 Test ppm as B + 3.4ppm as Li.5< + 25cc-STP/kg H O , 8 2 Test ppm as B + 2.2ppm as Li + 25cc-STP/kg H 2 O , 8 Test ppm as B + 2.2ppm 2ppm as Li , 36, + 25cc-STP/kg H 2 O 43, 47, 65 Test ppm as B + 3.4ppm as Li, 36, , 47, cc-STP/kg H 2 O.5> Test 6 18ppm as B + 3.4ppm as Li , 36, + 25cc-STP/kg H 2 O 43, 47, 65 Test 7 325, 36, 12ppm as B + 2.2ppm as Li , 47, cc-STP/kg H 17 2 O

18 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 各 分 析 試 験 片 切 断 方 法 機 器 分 析 : FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 ガス 分 析 4~12 kg/sec m 2 1 試 験 水 溶 液 出 口 側 1 被 覆 管 切 断 方 法 発 熱 部 15 4 分 割 92 E FIB-SEM-EDX, H 2 分 析 用 265 D-4 15 FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 分 析 用 38 D 68 FIB-SEM-EDX, H 2 分 析 用 15 D-3 FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 分 析 用 C C-1 85 FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 分 析 用 D-2 表 面 沸 騰 率 FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 分 析 用 B 25 A kg/sec m 試 験 水 溶 液 入 り 口 側 FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 分 析 用 77 D-1 FIB-SEM-EDX, LRS, H 2 分 析 用 1 4 分 割 単 位 : mm 18

19 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 試 験 2クラッド 分 析 結 果 ー8W/cm 2 の 場 合 ー 皮 膜 断 面 の 化 学 組 成 分 析 結 果 (SEM-EDX 分 析 結 果 ) 高 Ni/Fe 比 条 件 に 比 してクラッド 層 内 のNi 含 有 量 は 少 ない Ni/Fe<.5の 場 合 クラッド クラ ッド O Fe Ni O Fe Ni Cr Zr B C Cr Zr B C 1μm 試 験 水 の 流 れ チムニー D-1 D-2 D-4 クラッド O Fe Ni 表 面 沸 騰 率 熱 負 荷 領 域 3kg/sec m 2 kg/sec m 2 Cr Zr B C # 表 面 沸 騰 率 の 大 きい 部 位 でFeを 多 く 含 有 するクラッドが 形 成 # NiとFeの 濃 縮 域 はほぼ 一 致 19

20 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 試 験 6クラッド 分 析 結 果 ー65W/cm 2 の 場 合 ー 皮 膜 断 面 の 化 学 組 成 分 析 結 果 (SEM-EDX 分 析 結 果 HP2) クラッドはFe-Ni 酸 化 物 であり 表 面 沸 騰 率 の 増 加 に 伴 いクラッドは 厚 くなる Ni/Fe>.5の 場 合 平 均 Ni 濃 度 35ppb クラッド ZrO 2 クラッド ZrO 2 O Fe Ni O Fe Ni Cr 5μm Zr B C Cr 1μm Zr B C 試 験 水 の 流 れ C-1 D-1 クラッド ZrO 2 O Fe Ni 表 面 沸 騰 率 D-2 D-4 熱 負 荷 領 域 12kg/sec m 2 kg/sec m 2 Cr 5μm Zr B C # 表 面 沸 騰 率 の 大 きい 部 位 でNiを 多 く 含 有 するクラッドが 形 成 # NiとFeの 濃 縮 域 はほぼ 一 致 クラッド O Fe Ni Cr 1μm Zr B C 2

21 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 試 験 6クラッド 分 析 結 果 ー65W/cm 2 の 場 合 ー 皮 膜 表 面 の 化 学 組 成 分 析 結 果 (SEM-EDX 分 析 結 果 HP2) NiO NiFe 2 O 4 Ni 組 成 Ni/Fe>.5の 場 合 平 均 Ni 濃 度 35ppb Fe 組 成 Ni Fe NiO NiFe 2 O 4 試 験 水 の 流 れ D-1 NiO NiFe 2 O 4 表 面 沸 騰 率 D-2 熱 負 荷 領 域 Ni Fe 12kg/sec m 2 kg/sec m 2 5μm NiO NiFe 2 O 4 # 針 状 酸 化 物 と 粒 状 酸 化 物 が 混 在 # クラッド 表 面 にはNiFe 2 O 4 に 加 え NiOが 形 成 Ni Fe 1μm

22 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science 試 験 6クラッド 分 析 結 果 ー65W/cm 2 の 場 合 ー 皮 膜 表 面 の 化 学 組 成 分 析 結 果 (SEM-EDX 分 析 結 果 HP2) Ni/Fe>.5の 場 合 平 均 Ni 濃 度 35ppb NiFe 2 O 4 NiO 1μm 表 面 沸 騰 率 熱 負 荷 領 域 12kg/sec m 2 kg/sec m 2 # BもNiやFeと 同 様 針 状 に 析 出 している 様 相 # Ni 酸 化 物 とFe-Ni-B 酸 化 物 が 混 在

23 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science クラッド 層 の 化 学 形 態 分 析 結 果 (LR 分 析 結 果 ) ) 強 度 (x1 3 ) 強 度 (x1 3 ) (a) 付 着 クラッド 層 のラマンピーク(325 o C) 平 均 Ni 濃 度 NiFe 2 O 1ppb 4 NiO 25ppb 35ppb 12ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 7 サイクル 中 期 に 対 応 ) NiO 18ppm as B + 3.4ppm as Li ( 試 験 5 サイクル 初 期 に 対 応 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li ( 試 験 6 サイクル 初 期 に 対 応 ) 12ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 4 サイクル 中 期 に 対 応 ) 35ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 3 サイクル 末 期 に 対 応 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li ( 試 験 2 サイクル 初 期 に 対 応 ) 12ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 1 サイクル 中 期 に 対 応 ) (b) 標 準 試 料 のラマンピーク NiO NiFe 2O 4 NiFe 2 O 4 NiFe 2 O 4 NiFe 2 O 4 NiFe 2 O 4 NiO 拡 大 4 ) 強 度 (x1 3 3 NiFe 2 O 4 2 NiFe 2 O 4 Ni/Fe>.5 1 NiFe 2 O ラマンシフト (cm -1 ) Ni/Fe<.5 平 均 Ni 濃 度 1ppb 25ppb 35ppb NiFe 2 O 4 NiFe 2 O 4 NiFe 2 O 4 NiFe 2 O 4 NiO NiO ラマンシフト (cm -1 ) 12ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 7 サイクル 中 期 に 対 応 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li ( 試 験 6 サイクル 初 期 に 対 応 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li ( 試 験 5 サイクル 初 期 に 対 応 ) 12ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 4 サイクル 中 期 に 対 応 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li ( 試 験 2 サイクル 初 期 に 対 応 ) 12ppm as B + 2.2ppm as Li ( 試 験 1 サイクル 中 期 に 対 応 ) クラッドはスピネル 酸 化 物 が 主 成 分 Ni 濃 度 の 上 昇 とともにNiFe 2 O 4 のピークは 低 値 へシフト Fe 3 O 4 Ni 濃 度 の 上 昇 とともにNiOのピークが 出 現 NiCr 2 O 4

24 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッド 層 の 厚 さ 密 度 付 着 面 密 度 65W/cm SEM-EDX 分 析 結 果 2 の 場 合 ( 赤 枠 は18ppm as B 条 件 青 枠 は12ppm as B 条 件 ) 観 察 部 位 B-1 C-1 D-1 D-2 D-4 表 面 沸 騰 率 (kg/sec m 2 ) 1 3, 12 試 験 7 (214hr) クラッド ZrO 2 クラッド ZrO 2 1μm.5μm 3μm 3μm 4μm 11μm 2μm 2μm >2μm >2μm クラッド 体 積 密 度 3.9g/cm 3 クラッド 付 着 面 密 度 9.5mg/cm 2 試 験 6 1μm 1μm 3μm 5μm 16μm 14.7mg/cm 2# (1327hr) >2μm >2μm >2μm >2μm >2μm 3.3g/cm 3 (9.7mg/cm 2 ) 試 験 4 クラッド 1μm 2μm 3μm 7μm 9μm 1.8mg/cm 33g/cm 3.3g/cm 3 2# (1144hr) ZrO 2 5μm 5μm >5μm >5μm >5μm (6.2mg/cm 2 ) 試 験 5 クラッド <.1μm 1μm 2μm 4μm 5μm (2hr) ZrO 4.g/cm 3 4.4mg/cm 2 2 >2μm >2μm >2μm >2μm >2μm B-1 C-1 D-1 D-2 D-4 # 試 験 4および6は 試 験 時 間 が1144 時 間 および 1327 時 間 のため 厚 さと 付 着 面 密 度 は それぞれ1.8 倍 および1.5 倍 と 見 積 もられる # クラッド 層 の 密 度 は 3-4g/cm 3 # 密 度 は 国 内 PWR (=2g/cm 3 ) よりも 高 # 密 度 は 試 験 水 溶 液 に 依 存 しない 1.72πx(1x x2.5 + ½(2+3)x1 ½(3+3)x x1 + ½(7+9)x1 ½(4+11)x1-4 x3.8-4 x x1 + 11x1-4 x1.7) -4 x1.7) x3.8x πx(.1x1 1.72πx(1x x2.5 + ½(1+3)x1 ½(1+2)x x1 + ½(4+5)x1 ½(5+16)x1-4 x3.8-4 x x1 + 16x1-4 x1.7) -4 x1.7) x4.3x3.3 表 面 沸 騰 率 熱 負 荷 部 3-12kg/sec-m 2 kg/sec-m 2 24

25 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッドの 付 着 面 密 度 およびZr-4 中 水 素 取 込 み 量 と 水 溶 液 中 のNi 濃 度 との 関 係 クラッド 付 着 面 密 度 (mg/cm 2 ) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 水 素 濃 度 (ppm) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 (ppb) 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 (ppb) クラッドの 付 着 面 密 度 は 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にある Zr-4 中 への 水 素 取 込 み 量 は 平 均 Ni 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にあるが 有 意 な 差 でなく 試 験 範 囲 内 ではZr-4の 耐 食 性 は 維 持 される 25

26 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science クラッド 層 中 のNiおよびB 量 とNi 濃 度 との 関 係 i+cr+b+li) (%) クラ ラッド 層 中 のNi/(Fe+N サイクル 初 期 の 水 質 条 件 (18ppm as B + 3.4ppm as Li) サイクル 中 期 の 水 質 条 件 (12ppm as B + 2.2ppm as Li) 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 (ppb) i+cr+b+li) (%) クラ ラッド 層 中 のB/(Fe+Ni 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 (ppb) クラッド 層 中 のFe 量 は 水 溶 液 中 のNi 濃 度 の 増 加 とともに 減 少 する クラッド 層 中 のNi 量 は 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 する クラッド 層 中 のB 量 は 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 する 26

27 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッドの 付 着 面 密 度 およびZr-4 中 水 素 取 込 み 量 と 水 溶 液 中 のNi/Fe 比 との 関 係 クラッド 付 着 面 密 度 (mg/cm 2 ) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) Ni/Fe 比 水 素 濃 度 (p ppm) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) Ni/Fe 比 クラッドの 付 着 面 密 度 は 水 溶 液 中 のNi/Fe 比 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にある Zr-4 中 への 水 素 取 込 み 量 は Ni/Fe 比 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にあるが 有 意 な 差 でなく 試 験 範 囲 内 ではZr-4の 耐 食 性 は 維 持 される 27

28 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッドの 付 着 面 密 度 およびZr-4 中 水 素 取 込 み 量 と ph T との 関 係 mg/cm 2 ) クラッド 付 着 面 密 度 ( Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 Ni/Fe<.5 5 Ni/Fe>.55 18ppm as B + 3.4ppm as Li, 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 35ppm as B + 2.2ppm as Li 35ppm as B + 2.2ppm as Li (サイクルの 後 期 に 対 応 ) ( 試 験 3) (サイクルの 後 期 に 対 応 ) ( 試 験 3) 高 Ni 濃 度 条 件 水 素 濃 度 (ppm m) 高 Ni 濃 度 条 件 ph T ph T クラッドの 付 着 面 密 度 は ph T の 増 加 とともに 減 少 する 傾 向 にあるが 試 験 水 溶 液 中 のNi 濃 度 の 影 響 の 方 が 大 きい Zr-4 中 への 水 素 取 込 み 量 は ph T の 増 加 とともに 減 少 する 傾 向 にあるが 有 意 28 な 差 でなく 試 験 範 囲 内 ではZr-4の 耐 食 性 は 維 持 される

29 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッドの 付 着 面 密 度 およびZr-4 中 水 素 取 込 み 量 と B 濃 度 との 関 係 クラッド 付 着 面 密 度 (mg/cm 2 ) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 高 Ni 濃 度 条 件 試 験 水 溶 液 中 の 硼 素 濃 度 (ppm) 2 水 素 濃 度 (p ppm) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 高 Ni 濃 度 条 件 試 験 水 溶 液 中 の 硼 素 濃 度 (ppm) 2 クラッドの 付 着 面 密 度 は B 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向?にあるが 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 の 影 響 の 方 が 大 きい Zr-4 中 への 水 素 取 込 み 量 は B 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にあるが 29 有 意 な 差 でなく 試 験 範 囲 内 ではZr-4の 耐 食 性 は 維 持 される

30 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッドの 付 着 面 密 度 およびZr-4 中 水 素 取 込 み 量 と 熱 流 束 との 関 係 クラッド 付 着 面 密 度 (mg/cm 2 ) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 水 素 濃 度 (ppm) Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 18ppm as B + 3.4ppm as Li, (サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 2) ( 試 験 5,6) 12ppm as B + 2.2ppm as Li, (サイクルの 中 期 に 対 応 ) ( 試 験 1) ( 試 験 4,7) 熱 流 束 (W/cm 2 ) 熱 流 束 (W/cm 2 ) クラッドの 付 着 面 密 度 は 熱 流 束 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にある Zr-4 中 への 水 素 取 込 み 量 は 熱 流 束 の 増 加 とともに 増 加 する 傾 向 にあるが 試 験 範 囲 内 ではZr-4の 耐 食 性 は 維 持 される 3

31 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). クラッド 付 着 面 密 度 およびZr-4 中 水 素 取 込 み 量 と 表 面 沸 騰 率 との 関 係 Ni/Fe>.5の 場 合 18ppm as B+3.4ppm as Li+25ml/kgH 2 O 12ppm as B+2.2ppm as Li+25ml/kgH 2 O ( 試 験 5, 6 サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 4,7 サイクルの 中 期 に 対 応 ) 36W/cm 2,, 43W/cm 2,, 47W/cm 2,, 65W/cm 2,, クラッド 付 着 面 密 度 (mg/c cm 2 ) o C 3 2 非 加 熱 部 サブクール 沸 騰 部 6 8 表 面 沸 騰 率 (kg/sec cm 2 ) ppm as B+3.4ppm as Li+25ml/kgH 2 O 12ppm as B+2.2ppm as Li+25ml/kgH 2 O ( 試 験 5, 6 サイクルの 初 期 に 対 応 ) ( 試 験 4,7 サイクルの 中 期 に 対 応 ) 36W/cm 2,, 43W/cm 2,, 47W/cm 2,, 65W/cm 2,, 水 素 濃 度 (ppm) o C 非 加 熱 部 サブクール 沸 騰 部 表 面 沸 騰 率 (kg/sec cm 2 ) 12 クラッドの 付 着 面 密 度 は サブクール 沸 騰 域 の 方 が 大 きい Zr-4 中 への 水 素 取 込 み 量 は サブクール 沸 騰 との 相 関 性 は 小 さく 試 験 範 囲 内 ではZr-4の 耐 食 性 は 維 持 される 31

32 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 試 験 4~7 結 果 ーハイドアウトリターン 挙 動 ー Bのハイドアウトリターン 結 果 (ICP-AES 分 析 結 果 ) 試 験 槽 の 隔 離 および 降 温 操 作 による BとLi 濃 度 の 変 化 はほとんど 見 られなかった 試 験 4 (Ni/Fe>.5, 12ppm as B + 2.2ppm 2ppm as Li) B 濃 度 (ppm) B 濃 度 (ppm) o C, 12ppm as B + 2.2ppm Li + 25ccH 2 /kg (Test4) 試 験 槽 入 口 のB 濃 度 試 験 槽 出 口 のB 濃 度 試 験 槽 入 口 温 度 試 験 槽 隔 離 315 試 験 槽 出 口 温 度 o C, 12ppm as B + 2.2ppm Li + 25ccH 2 /kg (Test4) 試 験 槽 入 口 のLi 濃 度 32 試 験 槽 出 口 のLi 濃 度 1 試 験 槽 入 口 温 度 試 験 槽 隔 離 315 試 験 槽 出 口 温 度 時 間 (hr) Li 濃 度 (ppm) 試 験 5 (Ni/Fe>.5, 18ppm as B + 3.4ppm as Li) o C, 12ppm as B + 2.2ppm Li + 25ccH 2 /kg (Test5) 試 験 槽 隔 離 試 験 槽 入 口 のB 濃 度 試 験 槽 出 口 のB 濃 度 16 試 験 槽 入 口 温 度 315 試 験 槽 出 口 温 度 o 31 C, 12ppm as B + 2.2ppm Li + 25ccH 2 /kg (Test5) 試 験 槽 入 口 のLi 濃 度 試 験 槽 隔 離 325 試 験 槽 出 口 のLi 濃 度 1 試 験 槽 入 口 温 度 32 試 験 槽 出 口 温 度 時 間 (hr) (ppm) Li 濃 度 試 験 水 溶 液 の 温 度 ( o C) 試 験 水 溶 液 の 温 度 ( o C) 試 験 水 溶 液 の 温 度 ( o C) 試 験 水 溶 液 の 温 度 ( o C) 試 験 7 (Ni/Fe>.5,12ppm as B + 2.2ppm 2ppm as Li) B 濃 度 (ppm) 325 o C, 12ppm as B + 2.2ppm Li + 25ccH 2 /kg (Test7) 14 試 験 槽 入 口 のB 濃 度 試 験 槽 出 口 のB 濃 度 13 試 験 槽 入 口 温 度 試 験 槽 出 口 温 度 試 験 槽 隔 離 o C, 12ppm as B + 2.2ppm Li + 25ccH 2 /kg (Test7) 4 3 試 験 槽 隔 離 Li 濃 度 (ppm) 試 験 槽 入 口 のLi 濃 度 試 験 槽 出 口 のLi 濃 度 試 験 槽 入 口 温 度 試 験 槽 出 口 温 度 時 間 (hr) 試 験 水 溶 液 の 温 度 ( o C) 試 験 水 溶 液 の 温 度 ( o C)

33 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). 想 定 されるクラッド 付 着 影 響 因 子 の 寄 与 被 覆 管 切 断 方 法 試 験 No 試 験 時 間 B 濃 度 ph T Ni/Fe Ni 濃 度 DH 表 面 沸 騰 率 熱 流 束 備 考 有 効 時 間 >1 時 間 B 濃 度 ととも に 付 着 量 増? ph T とともに 付 着 量 増? Ni/Feととも に 付 着 量 増 Ni 濃 度 ととも に 付 着 量 増 不 明 沸 騰 率 ととも に 付 着 量 増 熱 流 束 ととも に 付 着 量 増

34 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). まとめ (1)クラッド 付 着 挙 動 国 内 PWRの 通 常 運 転 サイクルの 初 期 及 び 中 期 の 運 転 条 件 に 近 い325 の1 次 冷 却 系 模 擬 水 溶 液 中 (それぞれBを 18 及 び12ppm Liを3.4 及 び2.2ppm 溶 存 水 素 を25ml/kgH 2 O 含 む)で かつ 炉 心 部 の 沸 騰 を 模 擬 した 非 照 射 環 境 下 で クラッド 付 着 試 験 を 行 った その 結 果 クラッドは 被 覆 管 のサブクール 沸 騰 表 面 で 付 着 し 易 く 付 着 量 は 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 Ni/Fe 比 及 び 熱 流 束 の 増 加 ph T の 低 下 とともに 増 加 した (2) クラッドの 化 学 形 態 被 覆 管 に 付 着 したクラッドは 水 溶 液 中 のNi 濃 度 が35ppbのとき 粒 状 のNiFe 2 O 4 とNiOとで 構 成 される 酸 化 物 であり 通 常 運 転 サイクルの 初 期 状 態 を 模 擬 した 環 境 下 では 針 状 のNi-Fe-B 酸 化 物 も 観 察 された クラッド 層 内 のNiとBの 含 有 量 は 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 の 増 加 とともに 増 加 した (3) 被 覆 管 の 耐 食 性 ジルカロイ-4 被 覆 管 中 に 取 込 まれる 水 素 量 は 微 量 で 耐 食 性 低 下 を 示 唆 するレベルではなかった 以 上 PWR 炉 心 部 を 模 擬 ( 非 照 射 )した 水 質 環 境 下 で 実 機 と 同 様 のNi 基 クラッドを 被 覆 管 表 面 に 付 着 させる 手 法 を 確 立 するとともに クラッド 付 着 に 及 ぼす 沸 騰 環 境 因 子 等 の 影 響 を 明 らかにした (x1 3 ) 強 度 平 均 Ni 濃 度 =35ppb Ni/Fe 比 >.5 NiFe 2 O 4 NiO 12ppm as B + 2.2ppm 2 as Li (サイクル 中 期 に 対 応 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li (サイクル 初 期 に 対 応 ) NiFe 2 O 4 NiO ラマンシフト (cm -1 ) 図 1. 付 着 クラッドの 化 学 形 態 クラッド 付 着 面 密 度 (mg/cm 2 ) 18ppm as B + 3.4ppm as Li (サイクルの 初 期 に 対 応 ) 12ppm as B + 2.2ppm as Li (サイクルの 中 期 に 対 応 ) Feリッチな 酸 化 物 1 2 Ni/Fe<.5 Ni/Fe>.5 { FeとNiの 混 合 酸 化 物 図 2. クラッド 層 の 付 着 面 密 度 とNi 濃 度 との 関 係 3 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 (ppb) 4 クラッド 層 中 のNi/ /(Fe+Ni+Cr+B+L Li) (%) サイクル 初 期 の 水 質 条 件 (18ppm as B + 3.4ppm as Li) サイクル 中 期 の 水 質 条 件 (12ppm as B + 2.2ppm as Li) 試 験 水 溶 液 中 の 平 均 Ni 濃 度 (ppb) 図 3. クラッド 層 内 のNi 含 有 量 とNi 濃 度 との 関 係

35 ( 社 ) 日 本 原 子 力 学 会 29 年 度 日 本 原 子 力 学 会 水 化 学 セミナー 研 究 定 例 会 大 阪 科 技 センター (29). Materials Science ご 清 聴 ありがとうございました 35

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