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2 博 論 Studies on incorporation of 90 Sr and 137 Cs in hard tissues of cattle and monkey in the Fukushima environment ( 福島原発周辺のウシおよびサルの硬組織への 90 Sr と 137 Cs の取り込みの研究 ) 荒井 真 平成 30 年

3 1. Introduction Materials and methods Incorporation of 90 Sr and 137 Cs in the hard tissue Transfer of 90 Sr, 137 Cs, alkaline earth metals, and alkali metals from polluted soil to the tooth of cattle Conclusion... 5 References... 5

4 1. Introduction 90 Sr と 137 Cs は共に半減期が約 30 年の核分裂 成物であり 体への 期の被ばく影響が懸念されるため 古くから注 されてきた核種である 気圏内核実験 [1] や旧ソ連の Pu 精製 場からの排 や廃液の爆発事故 [2] チェルノブイリ原発事故 [3] などが 90 Sr と 137 Cs の放出例として挙げられる これらの環境汚染の後 様々な試料を対象に 90 Sr と 137 Cs は測定された 壌においては 壌組成や有機物量などが 壌中での核種の移動度や植物への移 に関しる重要なファクターであることが報告されている [4] 環境中を移 した 90 Sr は 体内で特に Ca を構成成分とする硬組織に主に取り込まれ 髄への被ばくが懸念されてきた [5] 137 Cs は筋 や臓器などに取り込まれ全 の被ばくの原因となるが 硬組織への 137Cs の取り込みはほとんど注 されていない これまでの汚染調査では 137 Cs についての報告が多く 90 Sr の報告数はそれに べ少ない 90 Sr は透過 が弱く 連続エネルギーのβ 線のみしか放出しないため 測定の際に化学的に単離する必要があり 測定が煩雑である で 透過しやすく単 エネルギーのγ 線を放出する 137 Cs はγ 線スペクトロメトリーにより容易に核種の同定と定量が可能である 環境中における 90 Sr の報告例の少なさはこれまでの汚染調査の中で課題である 福島第 原 発電所 (FNPP) 事故においてもこれら 2 核種は環境中に放出されており 今回の事故後の 物への取り込み状況を知ることはきわめて重要である 東北 学は 被災動物の包括的線量評価事業 を ち上げ 福島県内の旧警戒区域内でウシやサルをはじめとした被災動物を採取 分析して 事故後の 物への被ばく影響調査を開始した 本研究では この事業における放射性核種の 体内分布調査の 貫として 被災したウシやサルの硬組織に含まれる 90 Sr 137 Cs を定量した アルカリ 類 属元素である 90 Sr の への取り込みは の構成成分の Ca と同様に の形成に伴って主に起こることが知られている したがって 1 頭のウシの を対象として分析するだけでも 形成時期の異なる の 90 Sr 量を 較すれば その取り込みのタイムプロファイルが 連の に記録されるのではないかと考えた すなわち 放射性核種による環境汚染の時間変化を記録する新たな指標ともなりうる あわせて 中の 137 Cs も測定し その分布を 1

5 較した また は と異なり 形成後も代謝に伴い組織が れ替わる 表 を形成する 質 は形成後の代謝がわずかであるが 内部に存在する海綿 は形成後も代謝が活発である 代謝活動の違いに注 すると の部位ごとに異なる 90 Sr の取り込みが観測されることが期待される さらに 汚染された環境中から に るまでの 2 核種の移 を知るために 壌や植物中の 90 Sr と 137 Cs を測定し 硬組織と 較した 較の際に 放射能 ( 90 Sr/ 安定 Sr および 137 Cs/ 安定 Cs) や微量元素 / 必須元素 (Sr/Ca および Cs/K) を いて 90 Sr と 137 Cs の元素としての移 の特徴を明らかにすることを 指した 2. Materials and methods ウシは福島県内旧警戒区域内 ( 福島県 熊町 川内村 浪江町 南相 市 富岡町 ) で 2011 年から 2014 年にかけて合計 26 頭を採取した ウシの下顎 から 9 本の を採取した 下顎 または脛 から 質 と海綿 をそれぞれ分離した 熊町と川内村のウシの採取地点では 壌と植物も採取した 壌は表 から 1 cm 付近の物を採取した 植物は 野 化したウシが摂取していたと考えられる野草と稲わらを採取した ニホンザルは福島県内旧警戒区域内 ( 浪江町 南相 市 ) において 2012 年から 2014 年にかけて合計 4 頭を採取し 全 と を試料とした 採取した硬組織 壌 植物は それぞれ粉砕 乾燥した また 壌試料は と 1M 酢酸アンモニウム 溶液を いて 壌中の可溶成分を抽出した 試料中の 90 Sr は化学分離により単離し 放射能測定に使 した 硬組織を対象とした場合は 量の Ca が分離可能な発煙硝酸法 壌を対象とした場合はアイクロム社製 Sr resin による固相抽出法により 90 Sr を単離した 2πガスフロー検出器によって 90 Sr の放射能を定量した 2 週繰り返し測定を うことで 90 Sr と 90 Y の親娘関係を確認した 137 Cs と 134 Cs は粉砕 乾燥した試料を 100 ml もしくは 50 ml のプラスチック容器に均 に詰め Ge 半導体検出器 4kPHA によるγ 線スペクトロメトリーにより定量した アルカリ 類 属 アルカリ 属の測定は ICP-AES または ICP-MS によって った 2

6 3. Incorporation of 90 Sr and 137 Cs in the hard tissue 本研究において採取したウシとサルの硬組織中には 90 Sr および 137 Cs が検出され 原発事故による汚染が確認された それらの 放射能 (Bq (g Sr) -1 または Bq (mg Cs) -1 ) は 採取地点のそれぞれの核種の沈着量の 関係とよく対応しており それぞれの動物の 息域における汚染状況を していた 若ウシ ( 採取時 2 歳以下 ) の 9 本の を 較すると 90 Sr 放射能は事故後に形成された では明らかに く 形成後の と区別することができた すなわち 環境汚染の情報の時間変化が の形成に伴って記録されていることが初めて された 137 Cs の 放射能は事故前に形成された でも く その取り込み機構が 90 Sr とは異なることが 唆された したがって の形成中だけでなく の形成後も 137 Cs が に取り込まれていたと考えられる FNPP 事故後のウシの 質 において 90 Sr は 質 の形成期間において取り込まれていた 質 の形成期間は よりも いため の形成が終了した個体の 質 にも 90 Sr が取り込まれていた 海綿 は形成期間だけでなく 形成後の活発な代謝に伴って 90 Sr を取り込んでいた このように 90 Sr の硬組織への取り込みは 形成や代謝と密接に関係していることが明らかになった で 137 Cs は 質 と海綿 において 形成時や代謝だけでなく形成後にも取り込まれていることがわかり の結果と合わせ Cs が硬組織の形成後にも取り込まれていることが初めてわかった サルの と全 にも FNPP 事故由来の 90 Sr と 137 Cs が取り込まれていた サル硬組織中の 90 Sr と 137 Cs は 採取地点の汚染状況を反映していた また 90 Sr の硬組織への取り込みは形成時の影響が られ 137 Cs は硬組織の形成後も共通性が 出された このように ウシとサルで同様の硬組織への 90 Sr と 137 Cs の取り込みの傾向が られた 同 個体内で 90 Sr と 137 Cs の全 分布がほぼ 様であることがわかった また この全 に含まれる 90 Sr と 137 Cs 量と 献の推定法 [6] を いて放射能濃度を 髄線量に変換した その結果 FNPP 事故後の環境中では 90 Sr だけでなく 137 Cs も 髄線量への寄与が きいことが明らかになった 通常 の構成成分である Ca と共に 90 Sr が取り込まれるため 90 Sr による 髄の被ばくが懸念されてきた しかしながら FNPP 事故では 137 Cs の放出量が 90 Sr の 100 倍以上 きいため 137 Cs による 髄線量への寄与も きくなっ 3

7 たと考えられる 4. Transfer of 90 Sr, 137 Cs, alkaline earth metals, and alkali metals from polluted soil to the tooth of cattle 環境中の 90 Sr と 137 Cs がどのようにしてウシの硬組織に移 したかを議論するために ウシ と 壌の可溶成分 壌について 90 Sr と 137 Cs のそれぞれの 放射能を 較した 壌では 90 Sr 137 Cs 共に 壌の可溶成分の 放射能が 壌 体の値より きくなった この結果は 放射性核種と安定元素の存在状態の違いに起因する 90 Sr と 137 Cs は事故により沈着したため 壌粒 の表 に付着していたことが想定される で 安定 Sr と安定 Cs はもともと 壌粒 の表 と内部の両 に存在していたはずである そのため 可溶成分は 壌粒 表 から溶けだした成分であったとすれば 可溶成分の 放射能が 壌 体の値よりも くなっていたことが説明できる 壌から可溶成分への 90 Sr と 137 Cs の抽出率 ( 90 Sr:64 % 137 Cs:8.8 %) は 安定 Sr と安定 Cs より く ( 安定 Sr:3.8 % 安定 Cs:1.7 %) この仮説と 盾のない結果となった また 90 Sr と 137 Cs の抽出率の差は それぞれの核種の 壌中における存在状態に由来すると考えられる 90 Sr は 有機物含量の少ない 壌では粘 鉱物の層間に弱く吸着していると考えられる [7] で 137 Cs は粘 鉱物に強く吸着され固定化されることが知られているため [8] 福島の 壌においても 137 Cs は固定化され 90 Sr に べ抽出率が低くなったと考えられる 事故後に形成された と可溶成分の 90 Sr の 放射能を 較すると ウシの は可溶成分と同等かそれ以上であった これらの の形成期間で ウシは汚染された植物や を摂取していたと考えられる したがって に取り込まれた 90 Sr の移 経路は可溶成分から植物や を経由したことが 唆される 137 Cs 放射能を 較すると ウシの の形成時期によらず は 壌と同等かそれよりわずかに く 可溶成分の い 放射能が反映された可能性があるが 90 Sr の場合ほど明確な関係でなかった 137 Cs に関しては ウシの取り込んだ汚染された植物や の 放射能が低かった可能性が考えられる 放射能を いることで 90 Sr と 137 Cs の標識する元素としての移 経路での動態を議論できた また 壌 植物 中の Sr/Ca Cs/K の変化を 較したところ Sr/Ca はこの順番で次第に値が さくなっていることがわかり 摂取 固定化等のプロセスでアルカリ 類元素が弁別されていることがわかった それに伴い ウシ の 90 Sr/Ca は 壌の可溶成分の 90 Sr/Ca に べ 桁低い値となった Cs/K は 壌 植物 中でほぼ 定であり 137 Cs も K とほぼ同様にその区別 4

8 なく移 していることがわかった すなわち 汚染された 壌から植物を介する 動物への移 においては 必須元素に べて 90 Sr はその量を減らし 137 Cs は影 響を受けずに移 していることが 唆された 5. Conclusion 3 章ではウシとサルの硬組織への 90 Sr および 137 Cs の取り込みに注 し 90 Sr は硬組織の形成や活発な代謝に伴い取り込まれ 137 Cs は硬組織の形成や代謝だけでなく形成後にも取り込まれていたことが された 4 章では環境中からウシの への移 について議論した 壌から可溶成分への溶出は核種や元素の存在状態に依存することが 唆された また は形成時期の可溶成分の 90 Sr の汚染を反映していたことが 唆された 中の 137 Cs は 摂取した植物や の汚染を すことが推測できた このように をはじめとした硬組織は環境中の 90 Sr や 137 Cs 汚染の指標となり得ると考えられる また サルの全 の測定から は全 の 90 Sr の取り込みの指標になり得ることが された つまり 造 に関わる組織である 髄の被ばく線量の推定における重要な指標となる 本論 で得られた硬組織への 90 Sr と 137 Cs の取り込みや環境からの移 に関する知 は 乳 を いた測定への応 が最も効果的であると考えられる 特にヒトにおいて 乳 は容易に試料採取が可能な貴重な硬組織である 将来的に と の 90 Sr と 137 Cs の取り込みモデルを構築することで 中の 90 Sr と 137 Cs を測定のみでヒトの摂取した 物中の 90 Sr と 137 Cs による汚染や 髄線量の推定が可能になると考えられる References [1] United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, UNSCEAR 2000 Report: Sources and effects of ionizing radiation, (2000) Abailable at: [2] E. I. Tolstykh, E. A. Shishkina, M. O. Degteva, D. V. Ivanov, V. A. Shved, S. N. Bayankin, L. R. Anspaugh, B. A. Napier, A. Wieser, and P. Jacob, Age dependencies of 90 Sr incorporation in dental tissues: Comparative analysis and 5

9 interpretation of different kinds of measurements obtained for residents on the techa river., Health Phys., 85, 409, (2003). [3] International Atomic Energy Agency, Environmental consequences of the Chernobyl accident and their remediation: 20 years of experience, (2008). [4] International Atomic Energy Agency, Handbook of Parameter Values for the Prediction of Radionuclide Transfer in Terrestrial and Freshwater., Tech. Reports Ser., (2010). [5] V. P. Kozheurov, SICH-9.1-a unique whole-body counting system for measuring Sr-90 via bremsstrahlung. The main results from a long-term investigation of the Techa River population., Sci. Total Environ., 142, 37, (1994) DOI: / (94) [6] J. R. Whitwell and F. W. Spiers, Calculated beta-ray dose factors for trabecular bone., Phys. Med. Biol., 21, 16, (1976) DOI: / /21/1/002. [7] A. S. Juo and S. A. Barber, The retention of strontium by soils as influenced by ph, organic matter and saturation cations., Soil Sci., 109, 143, (1970). [8] T. Tamura and D. G. Jacobs, Structural Implications in Cesium Sorption., Health Phys., 2, 391, (1960). 6

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