自然研究紀要-第39号

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1 日本大学文理学部自然科学研究所研究紀要 No.39 (2004) pp 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成 における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 1 飯田高弘 ) 1 田端寛和 ) 2 山本啓司 ) 3 ) 小宮剛 Hydrothermal alteration on brittle-ductile shear zone: petrological and geochemical constraints on the element mobility and fluid source in the development of fault-related rocks along the Median Tectonic Line, central Japan Takahiro IIDA 1 ),Hirokazu TABATA 1 ),Hiroshi YAMAMOTO 2 ) and Tsuyoshi KOMIYA 3 ) (Received November 22,2003) Whole-rock, stable isotope, and mineral microprobe analyses were carried out on fault-related rocks from a ductile to brittle shear zone along the Median Tectonic Line (MTL), central Japan, with the aim of deciphering mass-transfer and fluid flow behaviour during the formation of mylonite and calaclasite. Granitic mylonites show textural evidence of hydrothermal alteration prior to or coeval with the ductile deformation; alteration minerals such as calcite, epidote and chlorite are present as pressure shadow-filling minerals, as well as replacing igneous hornblende. Mineral-fluid equilibria in granitic mylonites record T =410~450 and P=2.4~3.2 kbar with H 2O -rich (X CO2 0.05) fluid composition. Mass balance calculation and stable isotope analyses show little change in major elements and oxygen isotope compositions during the hydrothermal alteration,suggesting that mylonitization occurred under nearly isochemical condition with the participation of infiltrating rock-buffered aqueous fluids. The veining of calcite-chlorite alteration in cataclasites, on the other hand, accompanied enrichment of 18 O and significant element gain/loss; increase in Ca, Mg and volatile phases and decrease in Si, Al, Fe, and alkali elements relative to the least altered mylonite. The high element mobility during the brittle deformation indicates extensive dissolution and reprecipitation of constituent elements via interaction with reactive fluids, out of chemical and isotopic equilibrium with the surrounding rocks. Calculatedδ 18 O values of the vein-forming fluids suggest that they have been preferentially derived from high-δ 18 O metamorphic rocks that are common within the Sanbagawa schists. This fluid-flow system of the brittle shear zone open to external fluids from a deeper level of the crust was likely to be attainable by fault valve mechanism, probably induced by seismic activity. Keywords : mylonite, cataclasite, fluid flow, stable isotope, hydrothermal alteration 1 はじめに 流体と岩石の相互作用は, 地殻で起こるさまざまな 地質現象にとっての重要な因子である 例えば過去の 熱水系や変成帯では, 流体による熱や元素の運搬とそ 1) 日本大学文理学部地球システム科学科 : 東京都世田谷区桜上水 ) 鹿児島大学理学部地球環境科学科 : 3) 東京工業大学理学部地球惑星科学教室 : の移動様式によって, 地殻の熱構造や元素の空間分 布 存在度が大きく制約される (Einaudi, et al., 1981; Brady, 1988; Hoisch, 1991) また流体は, 有効応力に 作用したり, 水圧破砕や水軟化などを促進させる媒体 として機能して, 岩石の破壊 変形や地殻のレオロ 1)Department of Geosystem Sciences, College of Humanities and Sciences, Nihon University: Sakurajosui Setagayaku, Tokyo, Japan 2 )Department of Earth and Environmental Sciences, Kagoshima University: Korimoto Kagoshima, Japan 3 )Department of Earth and Planetary Sciences, Tokyo Institute of Technology: O-okayama, Tokyo, Japan 285 ( 185)

2 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 ジー, テクトニクスまで影響を与えうる (Fyfe,et al., 1978;Etheridge,et al.,1983; 嶋本,1997) 脆性 延性剪断帯, または断層帯は, そのような岩石 流体相互作用の著しい場の一つとして挙げられ, 今までに多くの地域で岩石学的, 地球化学的研究が行われてきた ( 例えば,Kerrich, et al., 1980; Burkhard and Kerrich, 1988; Selverstone, et al., 1991; Goddard and Evans, 1995; Tanaka et al, 2001), しかし, 変形 破壊作用に伴う元素の移動様式や関与した流体の起源についての解釈は, それぞれの破砕帯 剪断帯によって異なっているのが現状である 例えば,O Hara(1988) はマイロナイト化に伴い, カコウ岩質岩は多種の元素と体積が減少すると解釈する一方,Marquer, et al.(1994) では, ほぼ等化学的 当体積変化であるとした また, 同じような伸張場で core complex を形成するところでも, 流体との反応で酸素同位体比 ( 18 O / 16 O ) が増加したところ ( Kerrich and Rehrig, 1987 ) もあれば, 減少したところ ( Fricke, et al., 1992 ) もある このように剪断帯の温度, 深度, 造構場といった形成条件に基づいた分類によっても, 岩石 流体相互作用の化学的側面における統一的な理解が得られていない ( McCaig, 1997 ) 剪断帯 破砕帯が過去の地震発生に伴う断層運動によって形成されたのであれば, 断層帯における元素の移動性, 流体の移動様式や起源についての解明は, 地震の発生機構を考える上でも明らかにすべき重要な課題でもある (Sibson, 1990) 中央構造線沿いの断層帯には, 過去の変形作用によって形成された断層岩類が分布する これら断層岩類は変質作用を受けており, 特に破砕作用の著しいカタクレーサイトでは, 変質鉱物や鉱物脈の発達が顕著である ( 高木,1983,1984; 柴田 高木,1988; 飯田, 2003 ) そのため, 変質作用をもたらした熱水の浸透と断層岩類の成因との関係を明らかにする上で適した地域である 本研究では, 比較的地質学的データが豊富な中部地方中央構造線沿いのカコウ岩質マイロナイト カタクレーサイトについて, 鉱物 全岩化学組成, 酸素 炭素安定同位体比の測定を行い, それらの生成した温度 圧力条件や塑性 脆性変形作用に関与した流体の起源や移動様式, 主要元素の移動性について議論する 2 地質概説 岩石記載本研究の調査対象地域である西小花沢ルートは, 長野県下伊那郡分杭峠南方の鹿塩川支流に位置する ( Fig. 1 ) ここでは領家帯のカコウ岩類 変成岩類と, 中央構造線 ( MTL ) を挟んで東側に三波川変成岩類が露出する ( Fig. 2 ) 本地域周辺の地質に関しては, 河内ほか ( 1983 ) にその概説が, また中央構造線沿いの圧砕岩類 ( いわゆる鹿塩マイロナイト ) については, 高木 ( 1983,1984 ) や柴田 高木 ( 1988 ) に詳しい記載があるので参考されたい 以下, 本論では西小花沢ルートに限定して, その地質 岩石について記述する 本ルートの領家帯には, 非持トーナル岩と珪質 泥質片岩, および, これらを原岩とするマイロナイトが分布する このうち非持トーナル岩は, 鉱物組み合わせとその量比から主に黒雲母花崗閃緑岩と角閃石黒雲母花崗閃緑岩に大別される MTL より約 250 m 以内では, カタクレーサイト化の影響を重複して受けている 黒雲母花崗閃緑岩は,MTL から約 500 m 以西 ( 露頭 N1 ~ N12 ) で広く露出する 初生鉱物として, 黒雲母 + 斜長石 +カリ長石 + 石英 +ジルコン+ 燐灰石 ± 褐廉石 ± スフェーンの鉱物組み合わせをもつ 一般に片麻状構造や縞状構造が発達した岩石であるが,MTL に近い側では斜長石ポーフィロクラストや細粒化を受けた石英 カリ長石を含むブラストマイロナイトであることも多い カリ長石がポーフィロクラストとして産する場合, その周囲にミルメカイトを伴うことがある 露頭によって, 角閃石黒雲母閃緑岩 ( 例えばN7-2) やアプライト質岩が稀に挟まれることがある また試料によっては, 黒雲母の緑泥石化や斜長石のセリサイト化が進んでいることがある 角閃石黒雲母花崗閃緑岩は,MTL から約 500 m 以内の範囲に分布する 初生鉱物である斜長石, カリ長石, 普通角閃石はポーフィロクラストとして発達し, 黒雲母花崗閃緑岩に比べてマイロナイトが進行している 黒雲母は黒雲母花崗閃緑岩のものに比べて細粒 ( 基質石英と同程度の粒径 ) であり, 緑褐色を呈する その他, 初生鉱物としての燐灰石 ジルコン 褐廉石 スフェーンを少量含む 変質作用が進行すると, 普通角閃石の緑泥石 + 方解石 ± 緑簾石による置換 (Fig. 3c), 黒雲母の緑泥石化, 斜長石のセリサイト化に加え, 基質中に方解石や細粒の緑簾石 スフェーンを多く含む ( 186) 286

3 脆性 延性剪断帯の熱水変質作用 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 Fig.1 Schematic geologic map showing the location of the studie area in the Iida district. Fig.2 Sample locations along the Nishi kobanazawa route. Sample numbers with prefix NK are for stable isotope analyses

4 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 ようになる ( 例えば NK11,12 ) これら変質鉱物の生成は, 次の角閃石, 黒雲母, および斜長石の分解反応で説明できる : 角閃石 + 斜長石 +H 2 O ± CO 2 = 緑泥石 + 緑簾石 + 石英 ± 方解石黒雲母 + 斜長石 + 石英 + H 2 O ± CO 2 = 緑泥石 + 緑簾石 +カリ長石 ± 方解石斜長石 + K + + H + = セリサイト+ 石英 + Na + これらの変質鉱物はマイロナイトの面構造を構成したり, ポーフィロクラストのテイル部に細粒のカリ長石 石英らと調和的に産する ( Fig. 3a,b ) よって, 変質作用はマイロナイト化作用と同時期, またはそれ以前であったと考えられる 一部の試料 ( N18, NK12 ) では, マイロナイトの面構造に対して不規則 に貫く方解石の細脈や弱いカタクレーサイト化も認められることがある MTL の近傍, 約 250 m 以内で発達するカタクレーサイトは, 炭酸塩化が著しく, 脆性破壊によってできた多数の割れ目を方解石が充填している また, 緑泥石化 ( Fig. 3d ) やセリサイト化も著しい 稀にプレーナイト ± ワイラカイト ± アルバイト ± カリ長石の細脈を含むこともある カタクレーサイトは, 先に挙げた角閃石黒雲母花崗閃緑岩を起源とするマイロナイト ( N20,H1,H2,H3,NK14,NK15,NK16 ) のほかに, 珪質片岩 ( N21,N22,NK13 ) を原岩とするものを含む 両者とも手試料では暗緑 ~ 淡緑色を呈する破砕岩で識別困難であるが, 後者では石英のサブグレイン化や強い波動消光を示すにもかかわらず, 細粒化は認められないこと, また, ザクロ石 電気石や粗粒白雲母が特徴的に含まれることで区別することができる 珪質 Fig.3 Photomicrographs of mylonite and cataclasite showing the occurrences of alteration minerals. Plane - polarized light. Kfs=K -feldspar,plg=plagioclase,ep=epidote,cal=calsite,qt=quartz. (a) horblende-biotite granodioritic mylonite; sample N19. Plagioclase porpyroclast are extensively altered,whereas K-feldspar remains clear appearance. (b) Enlargement of a rectangle area shown in (a). Alteration minerals of epidote and calcite are present in the matrix and the pressrue shadow around porphyroclst. (c) Chlorite and calcite aggregate partially replaces primary hornblende; sample NK12. (d) Chlorite pseudomorph after igneous amphibole porphyroclast found in a cataclasite; sample H2. ( 188) 288

5 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 Table 1 Representative mineral compositions of selected mylonites from the studied area. Amphiboles (1) Biotite Chlorite N13-2 N15-47 N19-15 NK11-13 NK12-2 N N N15-52 NK11-83 N N13-26 N19-6 NK11-14 NK12-7 wt% wt% wt% SiO SiO SiO Al2O Al2O Al2O TiO TiO TiO FeO FeO FeO MnO MnO MnO MgO MgO MgO CaO CaO CaO Na2O Na2O Na2O K 2O K 2O K 2O total total total Cations (O=23) Cations (O=11) Cations (O=14) Si Si Si Al Al Al Al Al Ti Ti Ti Fe Fe Fe Mn Fe Mn Mg Mn Mg Ca Mg Ca Na Ca Na K Na K K FM FM FM * (1) Fe 2+ / Fe 3+ calculated with (cations) - Ca -Na - K=13; (2) total Fe as Fe 3+ ; FM * =Fe 2+ /(Mg+Fe 2+ ); FM=Fe/(Mg+Fe); FA=Fe 3 +/(Al+Fe 3+ ) Analyses were carried out on a JEOL JXA at Nihon University using accelerating voltage of 15kV and 12nA beam current. 片岩起源のカタクレーサイトは, その岩石学的特徴から, 高木 ( 1983,1984 ) に記載されている 片状マイクロブレッチャ に類似する 3 鉱物組成ここでは原岩に角閃石を含むカコウ岩起源のマイロナイト カタクレーサイトに限り, その初生鉱物 変質鉱物の化学組成について述べる ( Table 1 ) 角閃石の化学組成を Fig. 4 に示す Leake,et al. ( 1997 ) の命名法によると, その多くは普通角閃石に分類される Si 量に変動はあるものの,Fe/Mg 比は各試料でほぼ一定であり, 源岩組成を維持していると考えられる N7-2 は普通角閃石以外にアクチノ閃石を含む アクチノ閃石はマイロナイトの面構造と非調和的にカリ長石とともに鉱染状の脈をなして産することから, マイロナイト形成後の変質作用によって生成したと考えられる 斜長石の An 成分は 0.15 ~ 0.40 の範囲にあるが,N7-2 は An 成分に富み,0.4 ~ 0.55 である カリ長石は Or 成分で 0.92 ~ 0.96の範囲に集中する Fig. 5に示すとおり, マイロナイトの緑泥石は, 各試料ごとで角閃石のFe/Mg 比にほぼ等しい値を有する 緑簾石の pistasite 成分は 0.17 ~ 0.22 で比較的変化が少なく, また, 火成岩源の褐廉石を核として成長している緑簾石と細粒結晶として基質中に単独で産するものとでは組成差は認められない 4 変質作用時の温度 圧力条件相平衡曲線の計算には,Holland and Powell( 1998 ) の熱力学データ, および組成 - 活動度の関係を用いた 角閃石は明らかに火成岩起源の残晶なので, 他の変質鉱物と化学平衡にあったかは, その判断が難しい そこで鉱物相平衡の解析に際して, 緑泥石等の変質鉱物の組成は, 角閃石と接するか, または可能な限り近いところから得た測定値を用いるよう注意を払った CaMASHC 系において, 相成分 tr,clin,cz,an,cc( q, 289 ( 189)

6 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 Table 1 Continued. Clinozoisite (2) K -feldspar Plagioclase N15-13 N NK11-7 NK12-6 N N N NK11-5 NK12-16 N wt% wt% wt% SiO SiO SiO Al2O Al2O Al2O TiO TiO TiO FeO FeO FeO MnO MnO MnO MgO MgO MgO CaO CaO CaO Na2O Na2O Na2O K 2O K 2O K 2O total total total Cations (O=12.5) Cations (O=8) Cations (O=8) Si Si Si Al Al Al Ti Ti Ti Fe Fe Fe Mn Ca Ca Mg Na Na Ca K K Na K Xor Xor Xan Xan FA Xab Xab N N N NK11-1 NK12-21 N Fig.4 Fe/(Fe 2+ +Mg) vs. Si plot for amphiboles and classification of calcic amphiboles by Leake et al. (1997). Fe 2+ / Fe 3+ calculation according to the assumption mentioned in the footnote on Table 1. Fig.5 Chemical composition of chlorite coexisting with amphiboles. CO 2,H 2 O は過剰成分 ) の間の平衡関係は, 以下の双変 反応 ( divariant reaction ) によって表すことができる 3clin+10cc+21q=3tr+2cz+10CO 2 +8H 2 O(Rxn3 ) clin + 3cc+7q=tr + an+3co 2 + 3H 2 O ( Rxn4 ) 3an+cc+H 2 O=2cz+CO 2 clin + 6cz+7q=tr + 10an+6H 2 O (Rxn1) (Rxn2) 示強変数 ( P,T,X CO2 ) の座標系では, これら反応曲 線群は交線として単変反応を定義する 1 モル流体で ( 190) 290

7 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 係数を規格化すると, この単変反応は, 1/6 clin+(1-2x) cz+7/6 q+x cc 緑泥石緑簾石石英方解石 = 1/6 tr +(5/3-3x) an+fluid ( Rxn5: Mg -end) 角閃石斜長石流体相で表される ここで,x=X CO2 である 平衡の条件を制約するには, さらに1 変数 ( 例えば流体相の組成 ) を固定する必要がある マイロナイトにはルチルに代わってスフェーンが安定に存在し, 両者の平衡関係は次の一変反応曲線によって制約される. ru+2(1-x )cz+x cc+q ルチル緑簾石方解石石英 =sph+3(1-x)an+fluid (Rxn6) スフェーン斜長石流体相 Fig. 6 に試料 NK11 の鉱物組成を用いて計算した Rxn5 と Rxn6 の単変反応曲線を表す スフェーンは Rxn6の低圧側で安定であるため,NK11 に見られる鉱物組合せの安定条件は Rxn5 の反応曲線上で, かつ Rxn6 との交点よりも低温低圧側にある 他の試料 ( NK12,N19 ) の計算結果も含めて Table 2 に示す 例えば NK11 の場合, 変質作用の温度 圧力の上限値は P=2.5 kb,t=426 であったと推定される 次に,THERMOCALC( ver.3.1;powell and Holland, 1994 ) を用いて求めた平均温度 圧力は,T=420 ~ 443,P=2.4 ~ 3.2 kb であった ( Table 2 ) 以上, 先に述べた変質鉱物の産状, すなわち変質作 Fig.6 P - T diagram showing univariant curves determined using mineral activities from NK11. Also shown is the rutile-sphene stability field calculated for CaASHC system using a sph =0.9. Numbers on Rxn 5 (Mg -end) represent mole fractions of CO 2 in equilibrium H 2 O -CO 2 fluids coexisting with the mineral assemblage of NK11. 用はマイロナイトの生成と同時期, またはそれ以前で あることと併せて考えると, マイロナイト化の温度 圧力条件は約 T=430±15,P=2.8 ±0.4 kb であっ たと推定される 一方, カタクレーサイトの鉱物組み合わせからその 生成温度条件を求めるには自由度が大きく, 制約を与 えることが難しいが, プレーナイト + ワイラカイト脈 が存在することから, 変質作用時の温度の上限は約 200 ~ 250 位であったと考えられる Table 2 Calculated P-T-X CO2 estimates of hydrothermal alteration during mylonite formation. Average P -T calculations Rxn5(Mg -end)+rxn6 Rxn5(Fe -end)+rxn6 T( ) 2σ P (kbar) 2σ X CO2 fit T( ) P (kbar) X CO2 T( ) P (kbar) X CO2 NK End-members: tr, fact, parg, ts, phl, ann, east, clin, daph, ames, cz, an, ab, mic, cc, q, H2O, CO2 NK End-members: tr, fact, parg, ts, clin, daph, ames, cz, an, ab, cc, q, H2O, CO2 N End-members: tr, fact, parg, ts, clin, daph, ames, cz, an, ab, cc, q, H2O, CO2 Abbreviations tr: tremolite Ca 2Mg5Si8O 22 (OH)2, fact: ferroactinolite Ca 2Fe 5Si8O 22 (OH)2, parg: pargasite NaCa2Mg 4Al3Si6O 22 (OH)2, ts: tschermakite Ca 2Mg3Al4Si6O 22 (OH)2, phl: phlogopite KMg 3AlSi3O 10 (OH)2, ann: annite KFe 3AlSi3O 10 (OH)2, east: eastonite KMg 2Al3Si2O 10 (OH)2, ames: amesite Mg4Al4Si2O10 (OH)4, clin: clinochlore Mg 5Al2Si3O 10 (OH)4, daph: daphnite Fe5Al 2Si3O 10 (OH)4, cz: clinozoisite Ca 2Al3Si3O 12 (OH), ab: albite NaAlSi3O 8, an: anorthite CaAl2Si2O 8, mic: microcline KAlSi3O 8, q: quartz SiO 2, cc: calcite CaCO ( 191)

8 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 5 酸素 炭素安定同位体組成マイロナイト, およびカタクレーサイトの酸素 炭素安定同位体組成を Table 3 に示す ここで,δ 18 O qt, δ 18 O qt+fsp は, それぞれ石英, 石英 + 長石フラクションの分析値であり, それらの全岩からの分離には Syers, et al.(1968 ) の化学的処理法を用いた マイロナイトの酸素同位体比は, 全岩値 (δ 18 O wr ) で 11.6 ~ 13.0 であり, 南信濃村和田地域の鹿塩マイロナイトが示す値 (8.8 ~12.6 ) とほぼ同じ範囲にある ( 田端 山本, 1993 ) また, これらの値は Matsuhisa,et al.(1972 ) で報告される領家花崗岩のδ 18 O wr =10.0 ~ 13.2 の範囲に含まれる 本地域における破砕岩類の原岩, いわゆる非持トーナル岩のδ 18 O wr 値が得られていないので, より確かな比較はできないが, 原岩を Matsuhisa,et al.(1972 ) の値で代表させれば, マイロナイト化による同位体比への影響はほとんど無かったことになる 一方, カタクレーサイトの全岩 δ 18 O は, 13.3 ~ 18.4 で, やや広い組成範囲にあるが, 原岩 ( この場合はマイロナイト ) に比べて高い値を示す 同様の変化は石英や石英 + 長石の値にも認められ, マイロナイトで δ 18 O qt =10.5 ~ 13.9,δ 18 O qt+fsp =8.1 ~ 11.2 であるのに対し, カタクレーサイトではδ 18 O qt = 14.3 ~ 18.5,δ 18 O qt+fsp =17.1 と重い ただし,NK13(δ 18 O wr =18.4 ) は珪質片岩起源であるため, もともと高い 18 O/ 16 O 比を有していた可能性がある ( 例えば珪質片岩マイロナイトの石英 :NK7Q でδ 18 O qt =15.6 ) それでも注目すべき点として, マイロナイトでも軽度の方解石脈の形成を伴う試料 (NK12A:δ 18 O wr =16.3 ) は, カタクレーサイトの持つ高い 18 O/ 16 O 比に向かってシフトする傾向にあり, この同位体変質はカタクレーサイト化の進行と密接に関係していることを示す しかしながら, カタクレーサイト中の石英 - 方解石の酸素同位体分別係数 ( NK14: 18 O qt-cc =0.9 ) に対して, 同位体平衡温度計 ( Chiba, et al.,1989 ) を用いて温度を計算すると 380 になり, 前述の鉱物組み合わせから推定される温度 ( 200 ~ 300 ) よりも高くなる おそらく, カタクレーサイト生成時が低温度条件下であったために, 石英中の酸素原子の固体内拡散速度が遅かったこと, および熱水の流路が主に割れ目であったことで, 熱水と岩石との接触面積が限定されていたことが原因で, 石英に関しては熱水との完全な交換平衡に達しなかったのであろう カタクレーサイトの全岩 δ 18 O が分散するのも, 熱 Table 3 Isotope compositions of minerals (quartz and calcite) and whole rocks from selected samples. sp No. Rock type δ 18 O wr δ 18 O qt δ 18 O qt+fsp δ 18 O cc δ 13 C cc NK1A Bt. granitic mylonite 12.5 NK3 Bt. granitic mylonite NK4 Bt. granitic mylonite 12.8 NK11 Hb-Bt. granitic mylonite NK17 Hb-Bt. granitic mylonite NK19A Hb-Bt. granitic mylonite NK12A weakly brecc. Hb-Bt. granitic mylonite 16.3 NK14 Cataclastic mylonite NK15A Cataclastic mylonite 14.9 NK15B Cataclastic mylonite 14.3 NK16 Cataclastic mylonite 13.3 NK16C Calcite vein in NK NK13 Grt. brecc. schist NK7Q Qtz layer in NK7A 15.6 HK6g Qtz vein in green schist 16.9 HK6p Qtz vein in pelitic schist 18.0 δ 18 Owr and δ 18 Oqt were measured at Okayama University, using an extraction procedure of Clayton and Mayeda (1963). CO 2 from calcite samples was extracted using the H 3PO 4 method and measured for oxygen and carbon isotopes at University of Tokyo. Oxygen and carbon isotope data are reported in the δ-notation relative to SMOW and PDB, respectively. ( 192) 292

9 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 水との交換平衡が不完全であったことを反映していると考えられる 6 全岩化学組成分析 6. 1 分析方法採取してきた岩石試料のうち顕微鏡観察から, 風化の影響の強いものを除き, 中型カッター等を用いて, 最低 100g くらいのチップ片にし,4 mm 角ほどの大きさに粗割りした後, 遊星型ボールミルを用いて粉砕した その粉末をガラス容器にいれ, 乾燥機で三日程度乾燥させ, 揮発性成分を除去した こうして得られた岩石粉末 ± g と融剤 ± 0.001g を精秤し, 混合させたものを白金製のるつぼに入れ, ビードサンプラーを用いて測定用ガラスビードを作成した 主成分元素の全岩化学組成分析は, 東京工業大学地球惑星科学科所有の XRF( 波長分散型蛍光 X 線分析装置 ) リガク社製 RIX3550を用いて行った 6. 2 全岩化学組成分析結果を Table 4に, また珪質片岩 ( N22 ) 除いた全試料を SiO 2 - 酸化物図 ( Fig. 7 ) に示す 黒雲母花崗閃緑岩と角閃石黒雲母石英閃緑岩では, ほぼ同じような組成範囲を持つ 角閃石黒雲母閃緑岩 ( N7-2 ) は, SiO 2 - 酸化物図上に現れるトレンドの延長線上で低 SiO 2 値にプロットされ, おそらく上記 2 岩相の塩基性 相に相当すると思われる これらの値は, 牧野 道林 (1997) が報告する同周辺地域の領家カコウ岩類 ~マイロナイトが示す組成範囲に含まれる これに対し, カタクレーサイトでは LOI で表される揮発性成分に富み,MgO と CaO がやや高く,SiO 2 と Al 2 O 3 の量がやや低い傾向にある 6. 3 変質作用に伴う元素移動上記の分析結果は, カコウ岩質マイロナイトがカタクレーサイト化を受けることで, 全岩化学組成が変化することを示唆している 以下, カタクレーサイト化に伴う元素の増減や岩石体積の変化を定量的に解釈するため,Grant( 1986 ) のアイソコン図を用いて全岩化学組成を解析する まず最初に, 塑性変形に伴う変質作用によって, どの程度元素が移動したかを検討するため, 非変質岩 に N19 を, 変質岩として変質鉱物を多く含む N14( または N15 ) と N18を選んで比較した ( Fig. 8a ) N19のマイロナイトにも変質鉱物が含まれるが,N14 N15 や N18 に比べてその量がずっと少ないため, 変質作用の進行度の基準として扱った Grant( 1986 ) によると, 変質作用の過程で不動であった元素 ( 群 ) は, アイソコン図上で原点を通る直線上, すなわちアイソコン ( isocon ) 上にプロットされる アイソコンは次の式で与えられる : wt% N1 N6 biotite granodiorite N7-1 N9 N11-1 hornblende-biotite granodiorite N12 N13 N14 N15 N18 N19 hornblendebiotite diorite N7-2 siliceous schist cataclasite SiO TiO Al2O Fe 2O MnO MgO CaO Na2O K 2O P 2O LOI total density* LOI: loss on ignition, *unit: g/cm 3 Table 4 Whole -rock chemical analyses of mylonites and caltaclasites. 293 ( 193) N22 N20-1 N20-2 H2 H3

10 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 Fig.7 Oxides vs. SiO 2 plots for whole -rock analyses of mylonites and cataclasites. ( 196) 294

11 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 Fig.7 Continued. C A = (M O /M A ) C O ただし,C は元素の濃度 ( ここではwt%),M は質量, 添字の A, O はそれぞれ変質岩, 非変質岩を表す 不動元素が i であるなら, アイソコンの傾き M O /M A は C A i /C O i に等しい 縦軸 横軸にそれぞれ変質岩 非変質岩の濃度をとった場合, アイソコンより縦軸側寄りにプロットされる元素は変質作用によって付加した元素を, 横軸寄りにプロットされる元素は岩石から取り除かれた元素であることを示す Fig. 8 には,Ti,P を不動元素として ( 例えば,Vocke,et al.,1987 ), その最小二乗法近似で求めた直線をアイソコンとして実線で描いてある アイソコン図作成にあたっては, 各元素の濃度に適当な係数を掛けた値をプロットした N19と N14 N15の平均を比較すると,N14 N15で Mg,Caの増加 ( それぞれ,48.94%,24.74%) と,Mn, LOI の減少 ( 25.28%,25.08%) を示し, その他の元素は 20% 以下の変化にとどまっている Mg 以外は測定誤差やアイソコンを求める際に発生する誤差の範囲内であって, 有意な元素移動は認められないといえる 次に N19 と N18 を比較すると,Ti+P アイソコンに対して Si,Al,Na,K の減少 ( それぞれ 33.4%,21.9%, 36.3%,36.9%) が顕著であり, 後述するカタクレーサイト化に伴う化学変化の傾向と類似する N18 のマイロナイトは, 先の N14 N15 に比べて緑泥石化の進行と方解石の細脈が局所的に発達する点でも, 弱いカタクレーサイト化の影響を受けているのかもしれない 295 ( 197)

12 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 最後に N19 とカタクレーサイトで比較する H1 ~ H3 間の露頭では, 鉱物脈の分布密度差によって不均質であるため, カタクレーサイトの値を H2 と H3 の平均値で代表させた Ti+P アイソコンに対して,Mg, Ca,LOI が増加し ( それぞれ,63.6%,31.2%,316.0%), Si,Al,Na,K,Fe が減少している ( 32.7 %,43.3 %, 43.1%,49.45%,32.8%) カタクレーサイト化に伴う元素の増減を, 酸化物の重量を使って質量保存の関係式で表すと, 100 g マイロナイト ( N19 )+ 0.7 g MgO g CaO g LOI=73 g カタクレーサイト (H2+H3) + 21 g SiO 2 +6 g Al 2 O g Fe 2 O g Na 2 O+1.1 g K 2 O となる また, この変化に伴う岩石の体積 ( V ) 変化は, V A /V O =(M A /M O ) (ρ O /ρ A ) ここで,ρは岩石の密度である この体積比は Gresens( 1967 ) の Volume factor( f v ) に等しい Ti+P アイソコンと密度測定値をもとに計算すると, 岩石の体積は, カタクレーサイト化の過程で約 29% 減少したことになる 上述した元素の移動性に関する考察は,Ti,P を不動元素と仮定して進めてきた この仮定は, スフェーンやルチル等の Ti 含有鉱物の熱水溶液に対する溶解度が低いことや, 天然の試料を扱った変質帯に見られる交代作用の解析 ( 例えば最近では Mori, et al., 2003など ) からも妥当であると考えられる この仮定に代替する方法として, 等質量線 ( M O /M A = 1 ) からの各元素の分散の程度をみてみると, 変質作用の進行とともに大きくなる傾向にある ( Fig. 8 ) とくにカタクレーサイトにおいて顕著で,Ti+P アイソコンを用いたときと同様,Ca,Mg,LOI は付加元素として分類され, その変化量はさらに大きくなる このことは, カタクレーサイト化とともに方解石や緑泥石の晶出といった炭酸塩化 緑泥石化が進行しているという鉱物学的特徴とも調和的である Si,Al,Na,K の減少, および体積の減少は, 熱水に対して比較的溶解度の高い石英や長石類が熱水との反応で溶脱したことによるものかもしれない 6. 4 流体 - 岩石体積比カタクレーサイト化に関与した熱水の量を求めるため,N19 と H2 + H3 の平均とを比較して得られた SiO 2 Fig.8 Isocon diagrams plotting (a) an average of N14-15 (altered), (b) N18 (highly altered mylonite), and (c) average of H2-3 (cataclasite) relative to N19 (least altered mylonite). ( 194) 296

13 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 の欠損量から, ボックスモデルを用いて流体岩石比を計算した 先のアイソコン図から得られたように, 変質前のマイロナイト 100g に対して, カタクレーサイトでは SiO 2 が 21g 減少している この SiO 2 の減少は, すべて石英の溶解によるものとし, 熱水中の SiO 2 濃度は石英に対する飽和溶解度 ( Fournier and Potter, 1982 ) の 90%~ 50% の範囲にあったと仮定した カタクレーサイト化の温度を 300 とした場合, 熱水中の SiO 2 飽和度が 90 % の時で流体 / 岩石体積比は , また SiO 2 飽和度が 50% の時では となる 7 考察と結論ここでは, 変質作用に関与した熱水の起源について考察する 前述したとおり, 本地域のマイロナイトは原岩となる領家カコウ岩類の酸素同位体比とほぼ同じ値にあり, 熱水の浸透による加水反応の進行と変質鉱物の生成が認められるにもかかわらず, 同位体変質は受けなかったよう見える 熱水 - 岩石間で酸素同位体平衡に達していたと仮定し, 変質作用時の温度を 430 とすると, 岩石と共存した熱水中の水の酸素同位体比 (δ 18 O wt ) は石英との同位体分別係数 (Matsuhisa,et al.,1979 ) より 7.0 ~ 10.4 と計算される ( Fig. 9 ) この値は一般に知られている火成岩, または比較的 18 O / 16 O 比の低い変成岩と同位体平衡にある水の酸素同位体比と調和的である ( Sheppard, 1986 ) 領家帯のカコウ岩類 変成岩類は, マイロナイトの原岩であるだけでなく,MTL 沿いの剪断帯西方に大量に分布していることから考えても, 領家帯の岩石が熱水の 18 O / 16 O 比を支配していたとするのが妥当である なかでも変成岩は脱水反応によって流体相を発生させる能力があるので, 熱水の供給源であった可能性が高い ただし, 浸透した熱水の流量, または流体 / 岩石比は低い必要がある たとえ岩石と同位体平衡にあっても, 温度勾配のある中を浸透してきた流体は, その流量の多少によって岩石の同位体組成を変化させることがあるからである ( Dipple and Ferry, 1992) 一方で, 天水も地表で大量に存在することから, 流体の供給源となり得るであろう しかし, 天水は本来, 非常に低い 18 O / 16 O 比を有して岩石と非平衡にあるので, 本地域のマイロナイトで同位体変質が認められない事実は, 浸透流体の流量が少なかったため, マイロナイト形成場に到達したときには, すでにその酸素同位体比 が岩石によって完全にバッファーされていたことを示唆する また, カコウ岩質マイロナイト ( 例えば NK3,NK11 ) とそれに狭在する変成岩マイロナイト ( NK7Q ) のそれぞれの石英は, 各原岩のδ 18 O qt をほぼ維持していることから, 流体の浸透様式として, 岩相境界に対する鉛直方向成分の流体移動がほとんど無いような layer-parallel flow であったと考えられる 以上の議論と全岩化学組成の解析とを併せて考えると, マイロナイト化に伴う変質作用は熱水の起源の如何にかかわらず, 18 O/ 16 O 比の変質や異なる岩相間での均質化が進行しない位に流体 / 岩石比は低く, 元素の増減も伴わない, ほぼ等化学的な反応様式であったと考えられる 上記のδ 18 O wt を有する, もう一つの熱水の供給源として, マグマ水 (δ 18 O wt =~ 5.0 ~ 10.0,Sheppard, 1986 ) が考えられる 変質作用時の熱水がマグマ固結末期の残液であったかは, マイロナイト形成年代の推定と密接に関係する 柴田 高木 ( 1988 ) は, 本調査ルートに産するマイロナイト中の角閃石 K -Ar 年代を 46.9 Ma であると報告している 角閃石の閉鎖温度が約 500 であること, 本研究のマイロナイト生成温度が約 430 であったこと, また本地域近辺で最も若い大田切花崗岩でも 77 Ma の貫入年代を示す ( Suzuki and Adachi,1998 ) ことを考えると, マイロナイトに見られる変質作用時には, マグマ水の供給源となる岩体は既に存在しなかったであろう 次にカタクレーサイトの変質作用に関与した熱水の起源について考える カタクレーサイトの方解石は割れ目を充填して産し, 熱水より直接晶出したと考えられることから, 熱水のδ 18 O wt を計算するにあたっては, 石英の代わりに方解石を用いる方が好ましい 晶出温度を 200 ~ 300 と仮定すると,δ 18 O wt = 7.6 ~ 12.1 となる ( Friedman and O Neil,1977 ) Fig. 9 からも分かるとおり, この値は先に求めたマイロナイトと同位体平衡にある熱水のδ 18 O wt とほぼ等しく, よってカタクレーサイトの生成 変質作用に関与した熱水も, 同様の起源を有するようにみえる しかし, カコウ岩質岩と平衡にあった水とするには, この同位体比はやや高すぎる 同位体分別定数の温度依存性により, 温度が低くなるにつれて岩石に対するδ 18 O wt も低くなり, 例えば T=250 では, 先のカコウ岩質マイロナイト (δ 18 O qt = 10.5 ~ 14.0 ) にバッファーされていたδ 297 ( 195)

14 飯田高弘 田端寛和 山本啓司 小宮 剛 Fig.9 Oxygen isotopes of quartz from different rock types in the studied area. See sample descriptions in Table 3. Also shown are isopleths for δ 18 O of H 2 O in equilibrium with quartz at specified temperatures. Note that a range of δ 18 Oq for cataclasite is hypothetical one converted from measured δ 18 O of calcites in cataclasites. 18 O wt は 1.5 ~ 5.0 でなければならない 一方, 三波 川帯から採取した泥質 緑色片岩の δ 18 O qt (16.9 ~ 18.0 ) と平衡にある水の δ 18 O wt を計算すると,7.9 ~ 9.0 ( T=250 の時 ) となり, 先に求めた熱水の酸 素同位体比と調和的である 以上より, 熱水の起源と してカコウ岩質岩より高い 18 O/ 16 O 比を有する変成流 体を考えた方が良さそうである マイロナイトの場合 と異なり, 同位体変質が進行していることから, 流体 / 岩石比は高く, 熱水は領家のカコウ岩類 カコウ岩 質マイロナイトとは酸素同位体に関して非平衡にあっ た外来源の流体であったことが推定される それでは, 変成流体が卓越するような地質セッティ ングとは, どのようなものであったのだろうか 地殻 浅部では, 一般に岩石中の粒間や隙間に存在する流体 の圧力は静水圧にあり, 何か熱源が存在すれば, それ が駆動力となって間隙流体や天水の循環するような熱 水系が発達する ( Norton and Knight, 1977 ) 実際に, 地殻浅所に定置した貫入岩体の周囲に, 天水起源の熱 水との反応によって生じた 18 O に枯渇する同位体変質 が見られる例が多く知られている ( Taylor, 1974; Criss and Taylor, 1986 ) 地殻熱流量の高かった高温型変成帯や剪断帯でも, 海水 天水が深度 10 ~ 15 km まで浸透した例も報告されている (Wickham and Taylor, 1987; McCaig, et al., 1990; Fricke, et al., 1992; Wickham, et al., 1993) カタクレーサイトの生成も脆性破壊が起こるような地殻浅部に限定され, 特に破砕帯のような岩石の癒着性が弱い所では, 比較的透水性が高い状態にあるため, 地表水が深部に向かって浸透し易いことが期待される 例えば, サンアンドレアス断層 ( O Neil and Hanks, 1980 ) や米ワイオミング州の Heart Mountain 断層 ( Templeton, et al., 1995 ) での酸素同位体変質は, そのような天水と反応した結果であると解釈される これに反して, 本地域のカタクレーサイトに見られる 18 O に富化した酸素同位体比の特徴は, 上述したように変成流体と岩石との反応モデルで最もよく説明することができる 変成流体が卓越する条件として, カタクレーサイト帯がより深所からの流体の流出帯 ( discharge zone ) であったと考えるのが良いであろう また先に考察した外来源の変成流体として, 三波川帯の変成岩類に由来する流体が挙げられる 現在の中央構造線の断層面は, 地表付近ではほぼ垂直方向の傾斜をもって発達するが, さらに深部では低角衝上断層から水平デタッチメントへ移化し, その下には三波川帯が位置するらしい ( 伊藤,1995 ) また過去においても中央構造線沿いでは, その深部において低角左横ずれの塑性変形が起きていたところもあり ( Yamamoto, 1994 ), 低角剪断帯の下位に三波川帯が位置していた可能性がある 三波川帯起源の変成流体は, 浮力によって領家帯が位置する上位に向かって浸透していたと考えられる ( Wood and Walther, 1986 ) しかし, カコウ岩類の低い透水係数が障害となり, 上昇してきた変成流体は構造的境界である水平デタッチメントで集積されたであろう 不透水層として機能していたカコウ岩中に, 例えば地震に伴う断層運動によって破砕帯が形成されると, それが地表に伝播すると同時に水平デタッチメントにまで到達し, その際に減圧した破砕帯に向かって流体が移動 集中することになろう その結果, 水平デタッチメントの延長にある低角 ~ 高角断層帯に沿った上昇流が形成され, カタクレーサイト帯は地殻流体の排出路となる ( Sibson, 1990のfault valve mechanism ) 現在観測される西南日本の内陸型地震は, 約 10 ~ 20km の深度で最も頻繁に発生してい ( 198) 298

15 脆性 - 延性剪断帯の熱水変質作用 : 中央構造線沿いの断層岩類生成における元素移動性と熱水の起源に関する岩石学 地球化学 る ( Ito, 1999 ) 地温勾配を 20 ~ 30 /km とすると, その震源域上限の温度は 200 ~ 300 となり, 本研究から推定されるカタクレーサイトの生成温度と調和的である 過去の中央構造線沿いの断層運動とカタクレーサイトの生成も現在の内陸型地震と同じような深度で起きていたとしたら, その深度では流体圧は静岩圧に等しく, この圧力条件では地表付近からの流体は到達していなかったであろう カタクレーサイト形成時の古第三紀以降 ( 柴田 高木,1988 ) には, 大規模な熱源が存在しなかったことも, 天水の循環セルが発達するまでには至らず, よって破砕帯への天水の寄与がなかった原因かもしれない 上述したように, カタクレーサイト帯は地殻流体の排出路として流体 / 岩石比が高く, よって岩石と熱水が反応して鉱物の溶解 再沈殿が活発であったと考えられる それでは, 熱水系の流出帯ではどのような鉱物学的 岩石学的特徴を有するのか この問題に関して,Takeno( 1989 ) は温度勾配のある場を想定して, 幾通りかの塩素濃度をもつ熱水と流紋岩溶結凝灰岩を反応させる数値シミュレーション解析を行っている それによれば, 平衡状態から温度を下げた場合, 流体 / 岩石比が高い条件では石英, 白雲母が晶出し, 反対に温度を上げた場合は方解石, 緑泥石, 曹長石が晶出し, 岩石の化学組成も Ca,Mg,Na に富むようになるらしい 前者の条件は温度勾配の低い方へ向かっていく流れ, すなわち流出帯に対応し, 後者の条件はその逆の流入帯に対応する さらに島崎 ( 1995 ) は, この計算結果を同位体変質と関連付け, 熱水変質帯に見られる緑泥石 方解石変質帯は, かつての天水の流入帯であると同時に, 流体 / 岩石比が高く, 酸素シフトの進んでいない天水が直接流入するために, 同位体変質も著しいであろうと考えた 確かに中央構造線沿いの破砕 帯は, 上述したとおり著しく同位体変質 ( ただし 18 O の富化 ) を受けたカタクレーサイトが分布するが, 方 解石 緑泥石の鉱物組合せや Ca,Mg の付加を示す点 で,Takeno( 1989 ) の考察によるところの流入帯の岩 石学的特徴を有しており 先の破砕帯 = 流出帯とした 結論と矛盾するように見える また, 石英の溶解度の 温度 圧力依存性 ( Fournier and Potter, 1982 ) からも 分かるとおり, 熱水が地表に向かって浸透すれば, 温 度の低下によって石英が沈殿し, その結果, カタク レーサイトは Si に富むはずである しかし, 実際はカ タクレーサイト化に伴って Si は枯渇している これら の原因として, 熱水系として複雑な温度構造であった ため, 熱水の移動方向は地表へ向かっての単純な負の 温度勾配の方向とは一致しなかったのかもしれない また, 地震発生に伴って起きる断層運動に関連した流 体移動であれば, 非常に短い時間間隔での地質現象で あるため, 先のモデル計算で用いた化学平衡論の仮定 が成り立たないのかもしれない 今後は断層帯の広い 範囲での詳細な地質学的 地球化学的情報を収集し て, 過去の破砕帯でのより空間的な化学変化を把握す るとともに, 反応のキネティクスや水力学的流動則を 考慮に入れたモデル解析が必要であろう 謝辞岡山大学固体地球研究センターの日下部実教授には, 著者の一人 ( 田端 ) が全岩 珪酸塩鉱物の酸素同位体比を分析した際に, 装置の使用許可と測定についてのご教示を頂いた 島崎英彦教授 ( 当時東京大学理学部 ) には, 炭酸塩鉱物の同位体比測定についてご指導頂いた 小坂和夫教授には, 著者の一人 ( 飯田 ) が野外調査を行った際に現地で同行していただいた 高橋正樹教授には原稿を査読して頂き, 本論を改善することができた 以上の方々に感謝いたします 参考文献 Brady, J. B., The role of volatiles in the thermal history of metamorphic terranes. Journal of Petrology, 29, Burkhard, M. and Kerrich, R., Fluid regimes in the deformation of the Helvetic nappes, Switzerland, as inferred from stable isotope data. Contributions to Mineralogy and Petrology, 99, Chiba, H., Chacko, T., Clayton, R. N. and Goldsmith, J. R., Oxygen isotope fractionations involving diopside, forsterite, magnetite, and calcite: Application to geothermometry. Geochimica et Cosmochimica Acta, 53, Clayton, R. N. and Mayeda, T. K., The use of bromine pentafluoride in the extraction of oxygen from oxides and silicates for isotopic analysis. Geochimica et Cosmochimica Acta, 27, Criss, R. E. and Taylor, H. P., Jr., Meteoric-hydrothermal systems. In: Stable Isotopes in High Temperature Geologic 299 ( 199)

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