資料2－2　土壌中の放射性セシウムの挙動に関するレビュー

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かずただたけすえ
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1 資料 22 土壌中の放射性セシウムの挙動に関するレビュー土壌中の放射性セシウム ( 以下放射性 Cs) の挙動については様々な調査研究がなされている本報告は土壌中の放射性 Cs の挙動に関する現状の知見を地盤工学会が中心となって関連する学会等と連携してとりまとめたものである公益社団法人地盤工学会土壌中の放射性セシウムの挙動に関するレビュー作成検討委員会 1

2 委員名簿委員長副委員長幹事委員委員委員委員委員委員委員委員委員委員氏名勝見武大迫政浩保高徹生中尾淳万福裕造肴倉宏史遠藤和人塚田祥文山田裕久矢板毅坂本義昭田上恵子所属国立大学法人京都大学大学院地球環境学堂教授 ( 地盤工学会理事 ) 国立研究開発法人国立環境研究所資源循環廃棄物研究センターセンター長 ( 環境放射能除染学会副理事長 ) 国立研究開発法人産業技術総合研究所地質調査総合センター地圏資源環境研究部門主任研究員 ( 地盤工学会所属 ) 京都府公立大学法人京都府立大学大学院生命環境科学研究科助教 ( 土壌肥料学会所属 ) 国立研究開発法人国際農林水産業研究センター企画調整部情報広報室技術促進科長 ( 粘土学会常務委員 ) 国立研究開発法人国立環境研究所資源循環廃棄物研究センター主任研究員 ( 地盤工学会所属 ) 国立研究開発法人国立環境研究所資源循環廃棄物研究センター主任研究員 ( 地盤工学会所属 ) 国立大学法人福島大学環境放射能研究所副所長 ( 土壌肥料学会所属 ) 国立研究開発法人物質材料研究機構環境再生材料ユニット特命研究員 ( 日本粘土学会前会長 ) 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構量子ビーム応用研究センター放射光エネルギー材料研究ディビジョンディビジョン長国立研究開発法人日本原子力研究開発機構バックエンド研究開発部門廃棄物対策埋設事業統括部技術主席国立研究開発法人放射線医学総合研究所放射線防護研究センター主任研究員 2

3 3 土壌中の放射性 Cs の挙動に関するレビュー ( 目次 ) 重要トピックス A 過去の土壌中の放射性 Cs のデータ項目 1: 放射性 Cs の土壌中の深度分布に関する従来の知見は? 4 重要トピックス B 土壌中の放射性 Cs の存在形態項目 2: 放射性 Csは土壌中でどのように存在しているのか? 項目 3: 放射性 Csの存在形態はどのように変わっていくのか? 6 項目 4: 放射性 Csの存在形態ごとの割合は? 7 重要トピックス C 土壌と放射性 Cs の関係項目 : 放射性 Csの吸着能力は土壌によって異なるのか? 8 項目 6: 環境条件によって溶出吸着性能は変わるのか? 9 重要トピックス D 土壌中の放射性 Cs の移動性項目 7: 表層から地中における放射性 Cs の移動性は? 1 項目 8: 放射性 Cs は時間が経つとどの程度移動するか? 11

4 1: 放射性 Cs の土壌中の深度分布に関する従来の知見は? 土壌中における放射性 Cs の深度分布のデータは 19~6 年代の大気圏核実験によるフォールアウトと 1986 年のチェルノブイリ原子力発電所事故を対象に国内外に多数存在するチェルノブイリ事故を対象としたデータでは事故後 6~8 年で未攪乱土壌中の放射性 Cs の大部分は表層 1 cm まででとどまっている ( 図 1 1) 過去の大気圏核実験に伴うフォールアウトによるデータでは耕作などにより土壌が撹乱されても放射性 Cs は耕作層より深い層には 3 年以上かかっても浸透しない ( 図 1 2) 図 1 1 チェルノブイリ事故後のスウェーデンの放射性 Cs の深度分布 1) Cs 濃度 (%/ cm) 図 1 2 フォールアウト後の農耕地における放射性 Cs の深度分布 ( 青森県内のデータ ) 2) 深度 (cm) Site1. Skogsvallen Site2. Möjsjövik Site3. Hille 不検出耕作層 19~6 年代の大気圏核実験により土壌に沈着した Cs が 3 年以上経過した状況 ( 出典 ) 1)Rosen et al. (1999): J. Environ. Radioact. 46 (1), )Tsukada et al. (212):Pedologist,

水溶態は移動しやすい大部分の放射性 Cs は固定態として土に含まれる雲母などの鉱物の層間 ( フレイドエッジ等 ) に脱水和イオンの形で固定されており

他の陽イオンと交換されてそのごく一部が水溶態に変わる可能性がある ( 図 2 2) 図 2 1 固定態の放射性 Cs( 雲母層間 ( フレイドエッジ ) での Cs

他の水和陽イオンイオン交換態放射性 Cs 水溶態放射性 Cs b) 粘土鉱物構造末端への吸着 HO O O イオン交換態放射性 Cs 水溶態放射性 Cs ( 参考 )

5 2: 放射性 Cs は土壌中でどのように存在しているのか? 放射性 Cs は土壌中では主に固定態イオン交換態水溶態として存在する固定態とイオン交換態は移動しにくく ( このレビューでは両者を合わせて吸着とみなす ) 水溶態は移動しやすい大部分の放射性 Cs は固定態として土に含まれる雲母などの鉱物の層間 ( フレイドエッジ等 ) に脱水和イオンの形で固定されており他の陽イオンとは容易に交換されず溶出しない ( 図 2 1) 一部の放射性 Cs は土壌有機物 ( 腐植 ) や鉱物にイオン交換態として吸着されており他の陽イオンと交換されてそのごく一部が水溶態に変わる可能性がある ( 図 2 2) 図 2 1 固定態の放射性 Cs( 雲母層間 ( フレイドエッジ ) での Cs イオン ( 脱水和 ) の固定 ) 図 2 2 水溶態とイオン交換態の放射性 Cs 固定態放射性 Cs a) 有機物 ( 腐植 ) への吸着 COO COO 他の水和陽イオンイオン交換態放射性 Cs 水溶態放射性 Cs b) 粘土鉱物構造末端への吸着 HO O O イオン交換態放射性 Cs 水溶態放射性 Cs ( 参考 ) 1)Fan et al. (214):Geochim. Cosmochim. Acta 13,496. 2)Saito et al. (214):J. Environ. Radioact., 138, )Nakao et al. (21): Journal of Environmental Quality, 44,

6 3: 放射性 Cs の存在形態はどのように変わっていくのか? 水溶態の放射性 Cs が土壌に付加されるとそのほとんどは数時間でイオン交換態や固定態に変化しその後も緩やかに水溶態の割合は減少する ( 図 3 1) イオン交換態も時間の経過とともに固定態に変化しその割合は減少する ( 図 3 2) 図 3 1 土壌中 ( 黒ボク土 ) の放射性 Cs( 水溶態 ) の割合の経時変化 1),2) 図 3 2 土壌中 ( 黒ボク土 ) の放射性 Cs( イオン交換態 ) の割合の経時変化 3) イオン交換態の存在割合 (%) 非汚染土壌に低濃度放射性 Cs を添加して行った試験結果試験条件 : 液固比 1:1 水溶態抽出溶液 : 純水非汚染土壌に低濃度放射性 Cs を添加して行った試験結果試験条件 : 液固比 1:1 イオン交換態抽出溶液 :1M 酢酸アンモニウム ( 出典 ) 1)Takeda et al(213):j. Environ. Radioact.122, ) 塚田ら : 未発表データ ( 図 3 1 の一部 ). 3) 塚田ら (214): 土肥誌 8 (214)

7 4: 放射性 Cs の存在形態ごとの割合は? 多くの土壌を対象に放射性 Cs の存在形態を調べるための抽出試験がなされている 1)) 土壌中の放射性 Cs の存在形態は大部分の土壌で 9% 以上が固定態として保持されているイオン交換態は概ね 1% 以下であり水溶態は極めて僅かである ( 図 4 1) 世界中のほぼ全ての土壌は固定態として放射性 Cs を保持するのに十分な量のフレイドエッジを有している ( 図 4 2) 存在割合 (%) 図 4 1 複数土壌の放射性 Cs の存在割合 3) ( 事故後 1 年が経過した土壌 ) 1% 8% 6% 4% 2% % 砂質土グライ土灰色低地土試験条件 : 液固比 1:1 水溶態抽出溶媒 : 純水イオン交換態抽出溶媒 :1M 酢酸アンモニウム泥炭褐色低地土黒ボク土褐色森林土水溶態イオン交換態固定態図 4 2 放射性 Cs とフレイドエッジの量的関係 6),7) 土壌中のフレイドエッジの容量 ~ mol kg 1 Cs が 1, Bq kg 1 とは mol kg 1 でありこれは土壌中のフレイドエッジ全容量に対しほんの僅かである ( 出典 ) 1)Kikawada et al(21):j RADIOANAL NUCL CHEM.,34 (1), )Hirose et al(21):j RADIOANAL NUCL CHEM., 33 (2), ) 保高ら (213): 廃棄物資源循環学会誌 24(4), , )Takeda et al(213):j. Environ. Radioact., 122, )Facchinelli et al.,(21):j. Environ. Radioact., 6(3), )Okumura et al(213):j. Phys. Soc. Jpn. 82, )Delvaux (2):Environ. Sci. Technol., 34,

8 : 放射性 Cs の吸着能力は土壌によって異なるのか? 分配係数は放射性 Cs など物質の土壌への吸着しやすさを表す指標であり値が大きいほど吸着能力が高いこと意味する放射性 Cs に対する国内の土壌の分配係数は土壌の種類や放射性 Cs 濃度により異なるがほとんどが 1 ml/g 以上である ( 図 1) なかでも土壌中の細かい粒子が放射性 Cs をよく吸着する ( 図 2) 放射性 Cs の分配係数はカドミウム等の多くの有害物質と比較して大きな値である ( 図 1) したがって放射性 Cs は多くの有害物質と比較して土壌に吸着しやすいと言える分配係数 Kd (ml/g) 図 1 国内土壌の放射性 Cs と有害物質の分配係数 1)4), 4, 3, 2, 1, 水田土畑作土黒ぼく土沖積土褐色森林土放射性 Cs の分配係数その他土壌 2~23 カドミウム 1~3 ヒ素.2~4 六価クロム ~1 鉛有害物質の分配係数例図 2 土壌分級画分と放射性 Cs 濃度の関係 ) 2~4.7mm 畑.~2mm 水田.2~.mm.12~.2mm.7~.12mm <.7mm 1, 2, 3, 放射性 Cs 濃度 (Bq/kg) ( 出典 ) 1) 青木ら (212): 日本原子力学会 212 年秋の大会. 2) 内田ら (211): 日本原子力学会誌, 3(9), )Nakamaru, Y. et al. (27):Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 36, ) 建設工事で遭遇する地盤汚染対応マニュアル改訂準備会 ( 監 ), 土木研究所 ( 編 )(212): 建設工事で遭遇する地盤汚染対応マニュアル. ) 伊藤健一ら (212): 日本原子力学会和文論文誌, Vol.11, No.4, pp

土壌のみの場合とほぼ変わらないという研究結果がある ( 図 6 2) 2) これは草木類そのものからの放射性 Cs の溶出あるいは NH 4+ の影響による土壌等からの放射性 Cs の溶出があっても土壌に再び吸着されるためと考えられる図 6 1 NH 4+ と K + の濃度が溶出率に及ぼす影響 1) 図 6 2 土壌雑草混合物中の放射性 Cs の存在形態 2)

9 6: 環境条件によって溶出吸着性能は変わるのか? カリウムイオン (K + ) やアンモニウムイオン (NH 4+ ) の存在は放射性 Cs の分配係数を低下させ溶出率を増加させうるが 1),3) 一般環境で想定される濃度 4) (1 1 3 mol/l 以下 ) では溶出を促進するほどではないと考えられる ( 図 6 1) 土壌に草木類などが混入した場合の放射性 Cs の溶出は土壌のみの場合とほぼ変わらないという研究結果がある ( 図 6 2) 2) これは草木類そのものからの放射性 Cs の溶出あるいは NH 4+ の影響による土壌等からの放射性 Cs の溶出があっても土壌に再び吸着されるためと考えられる図 6 1 NH 4+ と K + の濃度が溶出率に及ぼす影響 1) 図 6 2 土壌雑草混合物中の放射性 Cs の存在形態 2) 溶出率 (%) 2.% 1.% 1.%.%.% 一般環境水.1 mol/l 酢酸アンモニウム塩化カリウム.1 mol/l.1 mol/l データ無し 1 mol/l 土壌 + 雑草 2% 土壌 + 雑草 1% 土壌 % 2% 4% 6% 8% 1% 固定態イオン交換態水溶態 (K + の濃度は作付け期間の水田土壌で mol/l 程度 NH 4+ の濃度は一般の土壌中で mol/l 以下などと報告されている 4) ) ( 出典 ) 1) 保高ら ; 未発表資料. 2) 保高ら (214): 環境放射能除染学会第 3 回研究発表会講演要旨集および発表スライド. 3) 田中ら (1991): 日本原子力学会誌, 33(4), ) 岡島ら (1983): 土壌肥沃度論, 農山漁村文化協会. 9

10 7: 表層から地中における放射性 Cs の移動性は? 土壌の表層は人動植物の影響を受けやすく放射性 Cs は概ね数 cm の深さに存在する ( 図 71) 表層より下に到達した放射性 Cs の降雨浸透に伴う移動速度は年間数 mm 以下である ( 図 72) 図 7 1 神奈川県の茶畑における放射性 Cs プロファイル 1) 図 7 2 核種移動モニタリング結果 2)4) 地表面からの深さ (cm) Cs 濃度 (Bq/kg) Cs 濃度 (Bq/kg) Cs 濃度 (Bq/kg) Cs 濃度 (Bq/kg) Cs 濃度 (Bq/kg) 灰色低地土 A 淡色黒ボク土淡色黒ぼく土 B 灰色低地土 C 灰色低地土 D 礫質褐色森林土 E 福島第一原発事故フォールアウト核種 Cs.6 mm/ 年 ( 北関東 ) 茶茶測定ポイント神奈川県内のいくつかの茶園土壌の深度プロファイル ( 表層有機物除去後のデータ ) 耕作等の影響を受けていないデータ (211 年度に採取 ) 長崎原爆フォールアウト核種 Cs 1. mm/ 年 Kd = 12 ml/g 相当 ( 出典 ). 1) 武田甲白木与志也船橋秀登北宜裕山田良雄 (213): 神奈川県の茶園土壌における放射性セシウムの垂直分布日本土壌肥料学雑誌第 84 巻第 1 号 )Mahara, Y. (1993):Storage and Migration of Fallout Strontium9 and Cesium for Over 4 Years in the Surface Soil of Nagasaki, J. Environ. Qual., 22, ) Mahara, Y. and Miyahara, S. (1984):Residual Plutonium Migration in Soil of Nagasaki, J. Geophys. Res., 89(B9), ) Ohta, T., et.al. (212): Prediction of groundwater contamination with Cs and I131 from the Fukushima nuclear accident in the Kanto District, J. Environ. Radio., 111,

11 8: 放射性 Cs は時間が経つとどの程度移動するか? 汚染土壌中に僅かに存在する水溶態放射性 Cs は水の移動に伴い下部土壌に浸透するが速やかに下部土壌に吸着される自然地盤中での 1, Bq/kg の放射性 Cs 含有土壌に対して移動予測解析を行った結果年間移動距離は 1.2 mm となった ( 分配係数が 1, ml/g の時のピーク濃度 ) 1, Bq/kg の汚染土壌の埋設を想定して保守的な計算を実施した結果,1 cm 下方の間隙水中の放射性 Cs 濃度は,1 年を通じて 1 Bq/L を下回った図 8 1 予測解析の設定図 8 2 分配係数の違いによる放射性 Cs の移動年間 4mm の降雨が浸透 Cs = 1, Bq/kg Cs = 1, Bq/kg Cs 濃度 1, Bq/kg 1, Bq/kg 汚染土壌 cm 1cm 下実際の汚染土壌中の放射性 Cs は大部分が固定態やイオン交換態として吸着しているがすべて水溶態として保守的に計算 1cm 解析条件乾燥密度 : 1, kg/m 3, 間隙率 :.4, 1 次元移流分散解析を実施間隙水中の Cs 濃度 Cs (Bq/L) 濃度 (Bq/L) Kd = 2 ml/g Kd = 1 ml/g 年数年数

土壌から作物への放射性物質の移行（塚田祥文）

土壌から作物への放射性物質の移行（塚田祥文）土壌から作物への放射性核種の移行 Transfer of radionuclide from soil to agricultural plants 環境科学技術研究所塚田祥文 (Institute for Environmental Sciences, Hirofumi Tsukada) 1. はじめに環境中に放出された放射性核種は様々な経路を経て人体中に移行するためその分布や移行を把握することが重要な課題である

資料2－2 土壌中の放射性セシウムの挙動に関するレビュー

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