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GCメソッド開 Product 発 Heading ガスクロマトグラフィーのメソッド開発を行うとき 3 つの重要な考慮すべき事があります 1. 装置 2. カラム選択 3. 迅速で高品質の分離のためのパラメーターの最適化 1. + 2. 装置とカラム選択のための考慮すべきポイント 試料注入新しい試料を分析するために 最初に考慮するべき点は試料の揮発性です 下表に試料の揮発性について考慮すべき点を示します 揮発性試料半揮発性試料高沸点試料 沸点範囲ガス体または揮発性試料沸点 50~300 C 沸点 250 C 以上 サンプル例 飲料水中揮発成分 医薬品残留溶媒 EPA 半揮発成分 農薬成分 FAMEs 香料 システム条件 GCオーブン冷却装置が必要 インレットライナーと注入モードの 適切な組み合わせ 注入方法. 水試料のダイレクト注入 溶媒を使用しない方法については下記その他の推奨方法をご参考下さい 1) スプリット注入 カラム内径に従って条件を調整します 2) スプリットレス注入は微量成分分析に適しています 高水準の正確さ要求される場合はパラメーターの設定は難しくなります ライナー ConnecTiteライナー フォーカスライナー ( 不活性石英 ウール入 ) 蒸留シミュレート ワックス分析 トリグリセリド分析. インレットライナーと注入モードの適切な組み合わせ. オンカラム注入 テーパーフォーカスライナー セプタム耐熱温度 200 C 以上のセプタム耐熱温度 300 C 以上のセプタム耐熱温度 400 C のセプタム その他の推奨方法 ヘッドスペースやパージ & トラップ装置は分析のオートメーション化が可能で内径の細いライナーが適しています 感度を高めるための注入法として大量注入法があります PTV (rogrammable Temperature Vaporize) 注入スプリット注入 ダイレクト注入 検出器の選択装置の検出器は分析目的や対象成分にあわせて選択する必要があります FID と MS 検出器は 普遍的な検出器として最も広く使われています しかし ECD TCD FPD のような特異的な選択性のある検出器やさらに高性能な他の検出器を検討することも重要です カラムサイズ一般的なカラムサイズの選別例は以下の通りです 1. 検出器の種類とサンプル濃度からカラム内径を決定 2. 分析すべき化合物数からカラム長さを決定 3. 試料の揮発性から膜厚の厚さを決定 分析可能な範囲でなるべく短く膜厚の薄いカラムを選択することで良い分析結果を得られる可能性が高くなります 大気圧検出器 MS 検出器 カラム内径 0.18 mm 0.53 mm 0.1 mm 0.32 mm 試料中の化合物数 幅広い沸点範囲と化学的性質の少数の化合物 10~50 の化合物数 50 を超える化合物数 カラム内径 10 15 m 30 m 50 mまたは 60 m( まれなケースで 100 m の長さまたは 120 mが使われます ) 250 ドイツ語 フランス語での製品情報は www.sge.com で言語を選択して閲覧することができます

試料タイプ 揮発性化合物 一般的な揮発性化合物 (5~175 Cの範囲の 沸点 ) 膜厚 化合物が十分に保持され分離できる厚さの膜厚 : 3~5 µm films, PLOT (Porous Layer Open Tubular) カラム 広範囲の中沸点化合物 高沸点化合物 1~2 µm films 0.25 µm films 薄い膜厚 0.1 µm films カラム固定相カラムの固定相を選択する際には試料の組成を考慮する必要があります 試料中の化合物は無極性 中極性 もしくは強極性に大別できます 化合物極性 無極性化合物 中極性化合物 強極性化合物 ( 短鎖 )( アルコール アルデヒド エステル ケトン 中沸点の芳香族化合物 ) 固定相極性微極性中極性強極性 推奨カラム BP1 及び BPX5 BPX35, BPX50 及び BP10 BP20, SolGel-WAX, BPX70 及び BPX90 内径 0.25mmID 膜厚 0.25µm 長さ 30m の BPX5 カラムは広範囲の試料に使うことができる一般的カラムです このカラム一般的な GC 分析の約 80% の分析の遂行が可能です SGE の GC カラムの固定相 極性についての詳細は 76-80 ページご参照下さい 3. 迅速で高分離のためのパラメーター最適化 カラムサイズパラメーターの最初の設定はキャリアガスの選定とキャリアガス線速度の設定です 窒素ヘリウム水素 再生可能資源 最適線速度 10~15 cm/sec 30~35 cm/sec 40~45 cm/sec 最適線速度での分析時間 長い中位短い 制限事項 長い分析時間 高価 爆発の危険 ( リークなどで空気の水素濃度が4% 以上になると爆発限界に達します ) 制限事項の小限化 - - 1) 水素ガス発生装置の使用 ( 流量調整器やガス漏れが発生しても自動でストップする機能を持つ装置 ) 2) 安全システム ( 例 : もしオーブン空気の水素濃度が2-3% レベルを超えた場合にGCオーブン等を制御して 暖房やキャリアガスを止めるシステム等 ) 最適条件 少数化合物の混合物でのアイソサーマル分析 GC/MS の真空システムに適しています また標準的な GC での使用においてもいくつか利点があります 内径が細いカラムを使用する分析に適しています GC メソッド開発 251

GC メソッド開発 Van Deemter の式より最善の平均気体速度が決定することができます HETP = A + B/u + Cu HTEP = 理論段高さ A = 多流路拡散 B = 分子拡散 C = 物質移動抵抗 u = キャリアガスの平均線速度 N 2 He H 2 この式を使用することにより Van Deemter Plots が計算することができます ( 右記のグラフを見て下さい ) 非保持成分の保持時間 [ デッドボリューム ]( 秒 ) カラム長さ (m) ヘリウム (24cm/sec) 水素 (40cm/sec) 12 48 29 15 60 37 25 100 60 30 120 73 50 200 120 60 240 146 100 400 240 各カラム内径と平均線速度のための平均カラム流量 (ml/min) カラム内径 線速度 (cm/sec) 10 20 25 30 35 40 50 60 70 80 0.1 0.05 0.09 0.12 0.14 0.16 0.19 0.24 0.28 0.33 0.38 0.15 0.11 0.21 0.27 0.32 0.37 0.42 0.53 0.64 0.74 0.85 0.22 0.23 0.46 0.57 0.68 0.80 0.91 1.14 1.37 1.60 1.82 0.25 0.29 0.59 0.74 0.88 1.03 1.18 1.47 1.77 2.06 2.36 0.32 0.48 0.97 1.21 1.45 1.69 1.93 2.41 2.90 3.38 3.86 0.53 1.32 2.65 3.31 3.97 4.63 5.29 6.62 7.94 9.27 10.59 注意 : 上記の平均カラム流量は平均の線速度からの計算値で絶対測定値でありません 2 F (ml/min) = F (cm/sec) 60 π d = カラム内径 (mm) F(cm/sec) から F(ml/min) を求めることも可能です F (ml/min) F (cm/sec) = 60 π 2 252 英文のセレクションガイドは sge.com/selectionguide から閲覧することができます

オーブン温度 定温分析 昇温プログラム 試料タイプ シンプルな混合物向け 最終溶出化合物の溶出に多くの時間を要してブロードピ ークの場合 もしくは低沸点化合物の中に分離の問題 がある場合に適しています 最適注入スプリット注入ダイレクト注入 温度設定 メリット 初期温度 主要な化合物の沸点 - もし完璧な分離ができていれば 温度を上げることができます 分離不足があれば 温度を下げて下さい GC オーブンの冷却サイクルが無く 試料の分析を連続して行なうことができます もしカラムが高沸点化合物で汚染しなければカラム寿命を長くできます 温度プログラムは初めに溶出する化合物の分離を確保できる最低温度にして下さい 昇温速度を変えることで 溶出する化合物の分離度を変更できます 最終温度は 最後の化合物が溶出できる高い温度にして下さい 高沸点化合物の焼き出しのためカラムの上限温度より少し低い温度で保持して下さい 初期保持時間を延ばすことで 低沸点化合物の分離度は向上しますが 初期保持時間をはできる限り短くして下さい 上で示す温度パラメーターを調節することによって 分析を最大限に活用することができます 昇温速度を細かく設定 ( 2 ステップの温度プログラム昇温途中に一定温度での保持を含める ) することで分離度をコントロールできます ピーク分離が十分に得られる範囲で昇温速度を上げて分析時間を短くして下さい 検出器温度及び注入口温度とスプリット比 パラメーター 検出器温度 注入口温度 スプリット比 条件 検出器の温度はオーブン温度プログラムの最終温度より少し高い温度か同じ温度で設定します 注入口の温度は温度プログラムの最終温度と同じくらいの温度で設定します 一般的に 250 付近での設定がほんとんどの試料に適応します 試料の沸点より少し低い温度で設定すると分析が安定する場合があります しかし 試料中に熱に不安定に化合物がある場合にはさらに注入口温度について考慮が必要となります スプリット比を低い値 ( 5:1 か 10:1) に設定するとピークがブロードする可能性があります 低濃度の試料の場合にスプリット比を高い値で設定すると カラムに入る試料量が減少し十分な感度が得られない場合があります 一般的カラム ( 長さ 30m x 内径 0.25mm x 膜厚 0.25µm) では 50:1~100:1 の間が適切なスプリット比です カラムパフォーマンス計算 保持係数 K = ( tr-tm)/tm = t R(N+n)/tm 理論段数理論段数 (N) = 5.54 (tr/wh )2 有効理論段数 (Neff) = 5.54 ((tr-tm)/wh) 2 Kovats 保持指標 I A = 100N+(100n(log t R(A)-log t R(N)/log t R(N+n)-log t R(N))) I A は2つのn-アルカン ( 炭素数が1つもしくは 2 つ違う ) の間で溶出している化合物 Aのアルカンの保持時間から計算された保持指標値です GC メソッド開発 253

GC 現象 対策 カラム流量の問題キャリアガス流量を確認 / 調整して下さい 注入口でのガス漏れを確認して下さい ( セプタムの交換等 ) カラムの破損を確認して下さい ( カラムの交換か 一部分の破損であれば破損箇所をカット ) 高いカラムブリード カラムの使用最高温度を確認して下さい キャリアガスの流量 / 線速度 カラムの長さ / 種類を確認して必要ならば調整してださい カラムが検出器内で動いていないか確認して下さい グラファィト / ベスペルフェルールのリークを確認して下さい ガストラップ管 ( 酸素フィルター ) の寿命や漏れを確認して下さい 必要ならば交換して下さい 検出器の温度が最終のオーブン温度より高いことを確認して下さい 検出器の汚れを確認して下さい - 必要ならば洗浄して下さい カラムの再コンディショニングを行って下さい カラムの入口側の 50 cm をカットして下さい リテンションタイムの変動 温度プログラムを確認して下さい 注入口の温度を確認して下さい マニュアル注入が一定していることを確認して下さい キャリアガス流量 / 線速度を確認して下さい 注入口の漏れを確認して下さい 使用している溶媒が同じかを確認して下さい カラムの汚染 - カラムを洗浄するか交換して下さい カラムの入口側の 50 cm をカットして下さい カラム固定相の損傷 - カラムを交換して下さい ピーク分離度の不足や低下 正しいカラム / 固定相を使用しているかを確認して下さい 異なる温度プログラムを使用していないかを確認して下さい 溶媒と分析対象物のために適切な注入口温度に設定されているかを確認して下さい 注入方法を確認して下さい キャリアガスの流量 / 線速度を確認して下さい 試料の過負荷 - スプリット比を高くして下さい カラムのコンタミネーション - カラムを洗浄するか交換して下さい カラム固定相の損傷 - カラムを交換して下さい カラム固定相の損傷 キャリアガスの漏れを確認して下さい ガストラップ管 ( 酸素フィルター ) の寿命や漏れを確認して下さい 必要ならば交換して下さい 使用最高温度以上の温度でのカラムの使用 - カラムを交換して下さい カラムの汚染 - カラムを交換して下さい ( 可能な限りクリーンアップされて試料で分析して下さい ) 試料からのダメージ - 強酸性や塩基性の試料は注入しないで下さい 検出器感度の不足や低下 分析対象物の濃縮のための注入方法を見直して下さい 注入方法に適切したライナーが使われているか確認して下さい シリンジニードルが詰まってないか プランジャーからの漏れはないかを確認して下さい スプリット注入の場合はスプリット比を確認して下さい 注入口の温度が正しく設定されているか確認して下さい 検出器の温度が正しく設定されているか確認して下さい 検出器のメークアップガス流量を確認して下さい 検出器のトラブル PID - 検出器の汚れ-メーカーの仕様書に従って洗浄して下さい ELCD - リアクターチューブの不良 - アルコールでの汚染 - 正しくないアルコール流量 ECD - 窒素の不純物 - 検出器の汚れ-メーカーの仕様書に従って洗浄して下さい NPD - 悪いビーズ FID - ジェットのつまり FPD - 正しくないガス流速 - フィルターの設置ミス TCD - 流量のバランスをとって下さい 254 ドイツ語 フランス語での製品情報は www.sge.com で言語を選択して閲覧することができます

ピーク形状の問題 現象原因対策 ピークのリーディング カラムのオーバーロード 試料注入量 濃度を少なくする スプリット比を高くする 分析対象物に適しない間違ったカラム ( 固定相 ) の使用 適したカラム ( 固定相 ) を使用して下さい (80-81 ページをご参照下さい ) ピークのテーリング カラムの劣化 カラムの先端 50 cmをカットして下さい 必 要であればカラムを交換して下さい 注入口ライナーの活性化 分析に適しない間違ったカラムの使用 新品のライナーに交換して下さい ( SGE の不活性処理済ライナーについては 157 ページをご参照下さい ) 適したカラムを使用して下さい (80-81 ページをご参照下さい ) カラム接続に問題 カラムの入口 / 出口側を確認して下さい ピークの割れ注入方法に問題注入スピードを早くして下さい 混合溶媒の使用 単一の溶媒に変更して下さい ピークの分離不足 違うカラムに交換して下さい 温度プログラムを変更して下さい ゴーストピーク 何も注入せずに分析を行って下さい もしゴーストピークが消えれば問題は多分シリンジあるいは洗浄溶媒です もし ゴーストピークがまだ存在しているならば 問題はセプタムかカラムもしくは注入口の汚染です シリンジもしくは溶媒のコンタミ シリンジの洗浄か溶媒を交換して下さい セプタムブリード カラム固定相の損傷 セプタムを交換して下さい ( セプタムについては 167-180 ページをご参照下さい ) カラムの交換か違う固定相を選択して下さい クロマトグラムの一部のピークがブロードして出現 全てのピークが溶出するまで分析時間を長くして下さい ピーク感度の低下 カラムの損傷 カラムの先端 50 cmをカットして下さい 必 要であればカラムを交換して下さい 注入口ライナーの活性化 試料量の計算ミス 新品のライナーに交換して下さい ( SGE の不活性処理済ライナーについては 157 ページをご参照下さい ) 計算を確認して下さい FID のガス流量の変動 流量を確認し再調整して下さい GC 255

HPLC メソッド開発 情報収集 公表された分析方法? 化学物質の調査 公表された分析方法の条件での実施 物質のチャージ? 部分的な分解生成物 混合物 / 標準物質の C18 での分析 ph 調整 >1.5 アセトニトリル 5-95% でのグラジエント操作 すべてのピークが分離? 重要なピークについて パラメーターの変更 - 流量 - 温度 -ph - 近接したピークの分離のためグラジエントパラメーターの変更 すべてのピークが分離? モディファイアを変更 (MeOH or THF) イオンペア試薬を検討 すべてのピークが分離? 違うブランドの C18 カラムに変更 実試料でのメソッドの適合性? C18 カラムは適当ですか? 分析の短時間化へのメソッドの最適化 違うカラム (PR, Phneyl, C8,CN, etc.) に変更 ピーク間の大きいギャップ? グラジエントの急勾配化 ショートカラムの使用 物質のチャージ? ピークの無い部分がありますか? ピークの無い範囲についてグラジエント勾配を急にする 違う LC モード ( 順相 ICE etc.) に変更 メソッドロバスト性と重要なパラメーターについて確認 すべてのピークが分離? メソッド開発完了 - 文書化 LC には適さない分析 メソッド検証 256 HPLC メソッド開発

HPLC 現象原因解決策 システム関係 圧が低い / 圧が不安定 漏れ 全ての接続で漏れ有無をチェックして 増し締 めかシールを交換して下さい ポンプの気泡混入 ポンプの逆止弁の汚れ ( バルブが閉じることができないかどうか調べて下さい ) 移動相の脱気及びシステムパージを行って下さい 初めに汚れを除去するために高流量でのパージを試して下さい 次に逆止弁を分解して 超音波洗浄等の洗浄を行って下さい 圧が高い 配管の詰まり ( 汚れ ) 検出器側から配管を外し流路中の詰まりを確認して下さい キャピラリーラインの洗い流し インラインフィルターやガードカラムの交換 注入バルブの洗浄 検出器を外してからの流路逆流を行って下さい 詰まり ( 移動相中のバッファーからの塩の析出 ) 移動相粘度が高い 充填剤粒径が小さい 充填剤粒子の破損 ( 急激な圧力は充填剤の変形を生じます ) システムや移動相組成の変更に起こることがあります 再びバッファー塩を溶かすために カラムを外してから純水を用いて低流量で流路を洗浄して下さい 温度を上げる 移動相を変える 流量を減して下さい 温度を上げる 流量を減らす 短いカラムを使う カラムの交換 ( 208-210 ページの ProteCol HPLC をご参照下さい ) ベースラインの変動 傾き ノイズ システムコンタミネーション カラムを外して 酸性混合液 (10% 硝酸溶液もしくは 15% リン酸溶液 ) を短時間 75% アセニト /25% IPA 溶液で一晩が流してシステム内を洗浄して下さい ( カラムには酸性溶液を通さないで下さい ) ベースラインの規則的な脈動 クロマトグラム UV ランプの劣化 温度変動 グラジエントによるベースラインの変動 ポンプの気泡混入 ( 背圧の脈動を引き起こします ) 逆止弁の汚れ ( 背圧の脈動を引き起こします ) 検出器セル中の気泡 UV ランプを交換して下さい カラムオーブンを使用して下さい グラジエント溶液を確認して高純度溶媒の使用と長波長の検出器を使用して下さい 移動相の脱気及びシステムパージを行って下さい 初めに汚れを除去するために高流量でのパージを試して下さい 次に逆止弁を分解して 超音波洗浄等の洗浄を行って下さい 移動相の脱気及びシステムパージを行って下さい ピークのテーリング 間違ったpH ( いくつかのピークがテーリング ) 測定する化合物のpKa ±1.5の範囲内のpH では 保持時間の変動やピーク形状の変化が 起こりやすくなります phを調整して下さい カラム容量が大きい ( 全てのピークがテーリング ) 非特異性相互作用 ( 全てもししくは 1 部の化合物が流路 残存シラノール基 チューブとフリットの金属表面などの活性部位で相互作用します ) すべての接続を確認して ガードカラムや分析カラムを換えてください 不活性なカラムに交換 金属の管類を不活発な PEEKsil チューブ ( 238-239 ページ ) と交換して下さい 移動相に緩衝液 (EDTA 等 ) を加えて シラノール基が解離しないために ph <2.5 にして下さい ピークのテーリング / フローティング チャネリング ( 異常流路 ) の発生 チャネリングはカラムの性能の深刻な低下を引き起こします カラムの交換が必要です 解決策のひとつとしてカラムをリーバスする方法があります Viscous Finger( 粘性突起 )- 試料と移動相の粘性に大きな相違がある時起こります 移動相と試料の粘性をできる限り近づけて下さい 試料の希釈剤として移動相を使ってください 固定相の劣化カラムが極端な ph で使用されたときや非常に古いカラムを使用したときに起こりえます カラムを交換して下さい カラムへの試料のオーバーロード 試料量を減らして下さい HPLC 257

HPLC 現象原因解決策 対称的なピークブロード カラムへのオーバーロード / 注入試料量が多過ぎる カラム効率が悪い 前の試料の溶出の遅いピークの出現 注入試料量を減らすかあるいはより大きな内径のカラムを使ってください 条件 ( 流量 温度 ) の最適化を行なって下さい 必要であればより小さい充填剤粒子のカラムを使ってください ダブルインジェクションを使って下さい 遅く溶出成分は 2 番目の分析で現われます 分析時間を長く 強い抽出洗浄溶媒および強いグラジエントを使ってください ゴーストピーク 注入部の汚れ 注入部およびシステムをブランクが無くなる まで洗浄して下さい 溶媒の汚れ 気泡の混入 電気的ノイズ HPLC グレードの溶媒で新しい移動相を作成して下さい 気泡混入が原因でシャープなスパイクが出現します 溶媒の脱気を行って下さい 電源を確認して下さい 独立した電源を使ってください 保持時間の変動 温度の変動 カラムオーブンを使用するか 温調設備があ る実験室で分析を行って下さい 移動相の不混和 溶媒蒸発 カラムのコンタミネーション 移動相 ( グラジエント溶媒 ) の混和を確認して下さい ポンプやミキサーの動作の確認を行って下さい 溶媒ボトルの蓋などを確認して下さい 非溶出成分の蓄積はカラムの選択性や性能を変えてしまう場合があります 定期的な間隔でカラムの洗浄やカラムの交換して下さい 低感度 検出器の設定 検出器を確認して下さい 必要であれば他種類の検出器 ( UV フォトダイオードアレイ 示差屈折率 蛍光 電気化学検出器 ) に変えて下さい ブロードなピーク 非特異的吸着や反応による試料のロス 条件 ( 流量 温度 ) の最適化を行なって下さい 必要であればより小さい充填剤粒子のカラムや強い溶出溶媒 グラジエント溶媒を使ってください 不活性な HPLC システム ; 不活性な HPLC カラムを使ってください 非特異的吸着や反応を防いで下さい 258 HPLC