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かげたつあみおか
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1 能登半島における過去 1 年間の越境大気汚染物質の観測唐寧金沢大学医薬保健研究域薬学系衛生化学研究室 215 月 1 月中国鄭州市

2 時事通信 214 年 3 月 25 日 ( 火 )9 時 12 分配信大気汚染で 7 万人超死亡 WHO 推計ジュネーブ時事世界保健機関 (WHO) は 25 日微小粒子状物質 PM 2.5 など大気汚染を原因とする死者が 212 年に世界で推計 7 万人超だったとの報告を発表した先進国途上国を問わず大気汚染は環境健康リスクで最も深刻な要因 ( ネイラ公衆衛生環境局長 ) と警告各国が連携し対策に取り組む重要性を訴えた

3 多環芳香族炭化水素類 Polycyclic Aromatic Hydrocarbons: PAHs 人為起源 NOx, SO 2, HC, PM 2.5 etc. OH O 3 NO 3 曝露 benzo[a]pyrene PAH NO 2 6-nitrobenzo[a]pyrene NPAH O 自然起源 3-hydroxybenzo[a]pyrene OHPAH OH O Benzo[a]pyrene-1,6-dione OPAH IARC: Group 1, 2A と 2B に属するものが多い変異原性がありアンドロゲン / 抗エストロゲン等の作用があり発がん! 内分泌かく乱! など

4 発がん性がある, または疑われる PAH NPAH Group1 (carcinogenic to humans): 1 PAH Benzo[a]pyrene Group2A (probably carcinogenic to humans): 3 PAHs and 2 NPAHs Dibenz[a,h]anthracene, Dibenzo[a,l]pyrene, Cyclopenta[c,d]pyrene 6-Nitrochrysene, 1-Nitropyrene Group2B (possibly carcinogenic to humans): 12 PAHs and 1 NPAHs Benz[a]anthracene, Benzo[b]fluoranthene, Benzo[j]fluoranthene, Benzo[k]fluoranthene, Benzo[c]phenanthrene, Chrysene, Dibenzo[a,e]pyrene, Dibenzo[a,h]pyrene, Dibenzo[a,i]pyrene, Naphthalene, Indeno[1,2,3-cd]pyrene, 5-Methylchrysene 3,7-Dinitrofluoranthene, 3,9-Dinitrofluoranthene, 1,6-Dinitropyrene, 1,8-Dinitropyrene, 2,4-Dinitrotoluene, 2,6-Dinitrotoluene, 5-Nitroacenaphthene, 2-Nitrofluorene, 4-Nitropyrene, 3-Nitrobenzanthrone 国際癌研究機関 (IARC ) ホームページ (213).

5 naphthalene (Nap) acenaphthene (Ace) fluorene (Fle) phenanthrene (Phe) anthracene (Ant) fluoranthene (Flu) pyrene (Pyr) benz[a]anthracene (BaA) chrysene (Chr) benzo[b]fluoranthene (BbF) benzo[k]fluoranthene (BkF) benzo[a]pyrene (BaP) dibenz[a,h]anthracene (DBA) benzo[ghi]perylene (BgPe) indeno[1,2,3-cd]pyrene (IDP) 分析対象 PAHs(USEPA)

6 O 2 N 8 6 NO NO 2 1 O 3 NO 2 NO 2 dinitropyrene nitropyrene nitrobenzanthrone 2-nitrofluorene (DNP) (NP) (NBA) (2-NF) NO 2 4 NO 2 NO 2 nitroanthracene 5-nitroacenaphthene nitrophenanthrene 3-nitrofluoranthene (NA) (5-NAc) (NPh) (3-NFR) NO NO 2 NO 2 7-nitrobenz[a]anthracene 6-nitrochrysene (7-NBaA) 2-nitrotriphenylene (2-NTP) (6-NC) NO 2 NO 2 分析対象 NPAHs 6-nitrobenzo[a]pyrene (6-NBaP) nitroperylene (NPer)

7 主な内容大気中 PAH,NPAH の主要発生源及び存在様態東アジアの都市の大気中 PAH,NPAH 能登半島における過去 1 年間の越境 PM 2.5 観測

stove Wood stove Diesel car [NPAH] / [PAH] 発生源別 PAH に対する NPAH 濃度比 N + O 2 NOx PAH + NOx NPAH

, 25 Taga, Tang et al., Mutat. Res. 25 Tang et al., J. Ecotech. Res. 27 Araki, Tang et al., J. Health Sci.

8 [NPAH]/[PAH] Diesel car [1-NP]/[Pyr] [6-NC]/[Chr] [7-NBaA]/[BaA] [6-NBaP]/[BaP] Wood stove Coal stove Coal stove Wood stove Diesel car [NPAH] / [PAH] 発生源別 PAH に対する NPAH 濃度比 N + O 2 NOx PAH + NOx NPAH Coal stove Wood stove Temperature (⁰C) Diesel car Tang et al., Atmos. Environ., 25 Taga, Tang et al., Mutat. Res. 25 Tang et al., J. Ecotech. Res. 27 Araki, Tang et al., J. Health Sci., 29 Hattori, Tang et al., Environ. Forensics, 29 Yang, Igarashi, Tang et al., Mutat. Res. 21 Tang et al., Environ. Forensics, 211 Hayakawa, Tang et al., Genes and Environ. 214

1 winter summer gas phase % 8 6 4 2 PAH : Nap Ace Fle Phe Ant

2-NA 9-NA 3-NFR 1-NP 1,3-DNP 1,6-DNP 1,8-DNP 7-NBaA 6-NC 2-NTP

9 1 winter summer gas phase % PAH : Nap Ace Fle Phe Ant Frt Pyr BaA Chr BbF BkF BaP DBA BgPe IDP NPAH : 1-NN 2-NN 9-NPh 2-NA 9-NA 3-NFR 1-NP 1,3-DNP 1,6-DNP 1,8-DNP 7-NBaA 6-NC 2-NTP 6-NBaP 1-NPer ring number 金沢沿道大気中 PAH,NPAH のガス / 粒子分配

10 金沢沿道大気中 PAH,NPAH の粒径分布

11 Energy Consumption (Million tonnes oil equivalent) 東アジア主要国のエネルギー事情 China Japan South Korea 1% 8% 6% 4% 2% % 211 年石炭天然ガス石油天然ガス石油 China Japan South Korea Oil Natural gas Coal Nuclear energy Hydroelectricity Renewables

12 東アジア地域における大気モニタリング都市 Beijing Shenyang Fushun Tieling Vladivostok Sapporo Xinxiang Shanghai Seoul Noto peninsula Kanazawa Busan Toyama Tokyo Kitakyushu Sagamihara 国内 : 1995 年 ~ 国外 : 1999 年 ~ ロシア : 1 都市中国 : 7 都市韓国 : 2 都市日本 : 7 都市計 :17 都市 Fuzhou

13 PAH (pmol/m 3 ), NPAH (fmol/m 3 ) PAH 冬季最高値夏季最低値? NPAH?.1 Kanazawa Tokyo Sapporo Kitakyushu Beijing Shenyang Fushun Tieling Shanghai Fuzhou Seoul Busan Vladivostok Kanazawa Tokyo Sapporo Kitakyushu Beijing Shenyang Fushun Tieling Shanghai Fuzhou Seoul Busan Vladivostok 東アジア地域の都市の大気中 PAHs 濃度の比較

pmol/m³ 3 25 2 15 1 5 金沢 3 25 2 15 1 5 札幌夏冬 pmol/m³ 3 25

14 pmol/m³ 金沢札幌夏冬 pmol/m³ 東京 / 相模原北九州 5 5 日本の都市における大気中総 PAH 濃度の経年変動

6 5 金沢 6 5 札幌夏冬 fmol/m³ fmol/m³ 4 3 2 1 6 5 4 3 2 1 東京 / 相模原

15 6 5 金沢 6 5 札幌夏冬 fmol/m³ fmol/m³ 東京 / 相模原 fmol/m³ fmol/m³ 北九州日本の都市における大気中総 1-NP 濃度の経年変動

16 札幌, 東京, 金沢の大気中 PAH,NPAH 経年減少の主要因 ( 金沢市藤江自排局データ ) BaP, pmol/m³ 新車 : 長短期規制を段階的に強化 NOx 規制値, g/kwh 新短期規制新短期規制 V NPAH = k [PAH] a [NOx] b V NPAH : formation rate of NPAH k: constant; a, b: constants [PAH] depends on [PM]. 新長期規制新長期規制 NO ポスト NO X X ポスト新長期規制新長期規制 PM PM PM 規制値 1-NP,, g/kwh fmol/m³

17 [1-NP]/[Pyr] 比自動車 (.36) [BaP]/[BghiPe] 比石炭燃焼 (.9~6.6) 石炭燃焼 (.1) 自動車 (.3~.78) 北九州の大気中 PAH,NPAH 経年変動要因の推定

18 瀋陽の大気中 PAH NPAH 濃度推移及び主要因 Tang et al., Environ. Forensic 211

19 瀋陽市 CDC 提供 mg/m 3 瀋陽の大気中大気汚染物質の経年変動

20 東アジア地域における大気汚染物質の越境輸送 Beijing Shenyang Fushun Tieling Vladivostok Sapporo Xinxiang Shanghai 黄砂,SO 2! Seoul PAHs? Busan Noto peninsula Kanazawa Toyama Tokyo Sagamihara Kitakyushu 国内 : 1995 年 ~ 国外 : 1999 年 ~ ロシア : 1 都市中国 : 7 都市韓国 : 2 都市日本 : 7 都市計 :17 都市 Fuzhou

21 能登半島東アジア地域における大気汚染物質の長距離輸送金沢 N km 1

22 月 5 月 3 月 3 月 3 月 4 月月 1 月 4 月 5 PAH (pg/ m3 ) 月 3 月 1 月 12 月 3 月 1 月 2 月 TSP (μg/ m3 ) 能登半島における総 PAH 及び TSP 濃度の月間変動

23 4 PC 2: 21.8 % : Wajima (heating) : Wajima (no-heating) : Shenyang (winter) : Kanazawa (winter) ( Data of PAHs ) PC 1: 35.1 % 能登半島, 金沢及び瀋陽の大気中 PAHs の組成比較 Yang, Okada, Tang et al., Atmos. Environ. 27

24 54 N Winter (Jan. Mar.) Summer (July Sep.) 48 N Latitude 42 N Beijing Shenyang % 36 N 3 N 112 E 128 E 142 E Longitude 112 E 128 E 142 E Longitude 能登半島に飛来する空気塊の起源 Tang et al., Chemosphere 214

26 1 [2-NFR] / [1-NP] 5 冬夏 1 月 ~3 月 7 月 ~9 月 (n = 22) (n = 26) 能登半島の大気中 [2-NFR] / [1-NP] 比

27 5 Cold season: from November to May of next year n = 28 1 Warm season: from June to October n = 175 Concentration (μg/m 3 ) Y =.14X 279 R 2 =.643 p =.2 Y =.6X + 12 R 2 =.7984 p = Y =.3X 61.4 R 2 =.8856 p =.2 Y =.1X R 2 =.4733 p =.13 能登半島の大気中 PAHs の季節別経年変動 Tang et al., Atmos. Environ. 215

for Sensitive Groups ( 敏感なグループにとっては健康に良くない ) 151-2 Unhealthy( 健康に良くない )

28 215 年 11 月 3 日北京 215 年 11 月 1 日長春 Beijing Real-time Air Quality Index AQI 指数カテゴリ ( 健康影響 ) - 5 Good( 良い ) 51-1 Moderate( 並 ) Unhealthy for Sensitive Groups ( 敏感なグループにとっては健康に良くない ) Unhealthy( 健康に良くない ) PM 2.5 :18 μg/m Very Unhealthy ( 極めて健康に良くない ) 31-5 Hazardous( 危険 )

29 アジア地域都市の AQI 215 年 11 月 3 日 pm 8:

謝辞石川県保健環境センター : 横江氏, 柿本氏, 岡氏, 橋場氏金沢市環境部環境保全課 : 田中氏安島氏北海道環境科学研究センター : 酒井氏麻布大学 : 後藤先生産業医科大学 : 嵐谷名誉教授福州大学 : Zhenyu Lin 先生復旦大学 : Qing Wu 先生清華大学 : Jinming Lin 先生

30 謝辞石川県保健環境センター : 横江氏, 柿本氏, 岡氏, 橋場氏金沢市環境部環境保全課 : 田中氏安島氏北海道環境科学研究センター : 酒井氏麻布大学 : 後藤先生産業医科大学 : 嵐谷名誉教授福州大学 : Zhenyu Lin 先生復旦大学 : Qing Wu 先生清華大学 : Jinming Lin 先生瀋陽市疾病予防コントロールセンター (CDC):Xue-Mei Zhang 氏中国環境科学研究院 : Xiao-Yang Yang 先生国立環境研究所, 田村憲治先生ロシア科学アカデミー極東支部 : Vasiliy F. Mishukov 先生釜山大学校薬学大学 : Hae Young Chung 先生中国科学院生態環境研究中心 : Lixia Zhao 先生

PAH ; XAD-2 ( XAD-2) PAH - LH-20 (HPLC) (SE-54 SE-52) ; -C18 HPLC PAH 1.3 PAH PAH PAH ( ) ( ) (, ) ( ) PAH : - bitumen ; - ; - ; - ; - ; - environment

PAH ; XAD-2 ( XAD-2) PAH - LH-20 (HPLC) (SE-54 SE-52) ; -C18 HPLC PAH 1.3 PAH PAH PAH ( ) ( ) (, ) ( ) PAH : - bitumen ; - ; - ; - ; - ; - environment No.202 Environmental Health Criteria No.202 (PAH) Selected Non-heterocyclic Polycyclic Aromatic Hydrocarbons ( 883 1998 ) 1. 1.1 (PAH) PAH PAH PAH 33 (31 PAH 2 ) ( 1) 8 10 PAH PAH 10-15 ; 1.2 ' ' 2 PAH