尿素 SCR の物理モデル推奨設定と非定常解析の高速化手法 シーメンスPLMソフトウェア菅貞博 Unrestricted Siemens AG 2017

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尿素 SCR の物理モデル推奨設定と非定常解析の高速化手法 シーメンスPLMソフトウェア菅貞博

ディーゼル排気処理システム Page 2

尿素 SCR システムの概要 熱伝達 尿素水噴射 液滴分裂 アンモニアイソシアン酸 液滴蒸発 水 発達乱流流れ 触媒表面化学反応 NOx 還元 排気ガス 液膜形成 液滴衝突 液膜蒸発 デポジット Page 3 熱伝導

尿素 SCR の物理モデル推奨設定と非定常解析の高速化手法 尿素 SCR の物理モデル推奨設定 尿素水の物理現象をどう扱うか 尿素 SCR の非定常解析の高速化手法 いかにスピーディに非定常解析を行うか おわりに Page 4

尿素 SCR の物理モデル推奨設定 http://mdx.plm.automation.siemens.com/ja_jp

尿素 SCR システムの物理的 化学的現象 尿素水 (NH2)2CO + H2O NO 還元 NO + NH3 + 1/4 O2 N2 + 3/2 H2O H2O 蒸発 アンモニアイソシアン酸 混合気体 H2O, HNCO, NH3, O2, NO (250 前後?) 排気ガス NOx (100 ~700 ) 水 尿素の加熱分解 (133 以上 ) (NH2)2CO HNCO + NH3 イソシアン酸の加水分解 (350 以上 ) HNCO + H2O CO2 + NH3 Page 6

尿素の加熱分解と加水分解を考慮した解析 多成分気体 反応モデルを採用し 2 つの化学反応を定義した解析が可能 Page 7

尿素の加熱分解と加水分解を考慮した解析 Page 8

尿素の加熱分解と加水分解を考慮した解析 ソリッドコーンインジェクタ 43,745 セル 定常解析 /2 並列計算 50 イタレーション目から ラグランジェ 化学反応計算を開始 流量入口 0.256 kg/s J. Kim, S. H. Ryu, and J. Soo Ha. Numerical Predictions on the Characteristics of Spray-Induced Mixing and Thermal Decomposition of Urea Solution in SCR System. In ASME 2004 Internal Combustion Engine Division Fall Technical Conference, 2004. Page 9

高負荷な化学反応解析を不要とするアプローチ 化学反応 という枠組みを無視することが可能 尿素の加熱分解 : 蒸発型アプローチを採用 尿素の加水分解 : 無視 ( マフラー内で発生しない ) それぞれの分解反応を次ページ以降から吟味 Page 10

尿素の加熱分解 尿素が加熱されイソシアン酸とアンモニアに分解される現象 133 以上の温度域で発生 (NH2)2CO HNCO + NH3 厳密には図に示される気化と分解の経路をとる [1] 気化に必要なエンタルピー :87.4 KJ/mol 気化により尿素水液滴が冷やされる 分解に必要なエンタルピー :98.1KJ/mol 分解により周囲気体が冷やされる 尿素 ( 固体? 液体?) 気化 尿素 ( 気体 ) 分解 ΔH = +87.4 KJ/mol ΔH = +98.1 KJ/mol [1] Birkhold, F.: Selektive Katalytische Reduktion von Stickoxiden: Untersuchung der Einspritzung von Harnstoffwasserlösung. Dissertation, Fakultät für Maschinenbau, Universität Karlsruhe. 2007, Berichte aus der Strömungstechnik, Shaker Verlag, Aachen イソシアン酸 + アンモニア ( 気体 ) Page 11

尿素の加熱分解 気化した状態の尿素 状態として非常に不安定 一瞬にしてイソシアン酸とアンモニアへ分解する 現実的には気化過程を無視することが可能 [1] つまり 以下のように扱える : 尿素がワンステップでイソシアン酸とアンモニアへ分解 トータル 185.5 KJ/mol のエンタルピーを要すると考える 尿素 ( 固体? 液体?) 分解 ΔH = +185.5 KJ/mol イソシアン酸 + アンモニア ( 気体 ) Page 12

尿素水 尿素の加熱分解 蒸発型アプローチの導入 尿素の加熱分解を化学反応ではなく 蒸発相変化 として扱う 現象論としては厳密には正確ではないが 液体尿素 が 気体尿素 に蒸発する と考える 気体尿素 とは アンモニアとイソシアン酸の混合気体 と考える 32.5% (AdBlue) 尿素 ( 液体 ) ΔH = +185.5 KJ/mol 蒸発 アンモニア + イソシアン酸 ( 気体 ) 67.5% (AdBlue) 水 ( 液体 ) 蒸発 ΔH = +136.0 KJ/mol 水蒸気 ( 気体 ) Page 13

尿素の加熱分解 蒸発型アプローチによる尿素水の蒸発物はアンモニアとイソシアン酸の混合物となる この混合物は 発生後 マフラー内の乱流場流れに沿って SCR 触媒側へ流れていく 経験則的に : アンモニアとイソシアン酸が分離して著しく異なる挙動をとることは発生しない この混合物を 通常着目すべき アンモニア として代用してかまわない 触媒前端のアンモニア分布の検討例 : OP 1 OP 2 OP 3 OP 4 Measurement 1 Measurement 2 CFD ZöchbauerM., Lauer, T., Hofer, G. and Krenn C. CFD-Simulation and Validation of the Ammonia Homogenisation in SCR Systems," 9th International Exhaust Gas and Particulate Emissions Forum, Ludwigsburg, 2016 Increasing Exhaust Temperature and Mass Flow Normalised Ammonia Concentration low high Page 14

尿素の加熱分解 一方で 触媒前端でのアンモニアやイソシアン酸の分布量を厳密に切り分けることも可能 触媒での表面化学反応解析のインプットとしてそれぞれの分布を取り出したい場合 など この場合は 結果処理として モル質量ベースの係数乗算を行い 質量分率を求める 具体的には以下の手順となる : YNH3 = 2 YUREA XNH3 (MGAS / MNH3) = 2 XUREA (MGAS / MUREA) XNH3 = 2 XUREA (MNH3 / MUREA) = (2 (MNH3 / MUREA)) XUREA = (2 17.03 / 60) XUREA = 0.56767 XUREA XHNCO = 0.43233 XUREA Y : モル数 M : モル質量 X : 質量分率 Page 15

尿素の加熱分解 蒸発型アプローチを導入するために 物性値として以下が必要 : 飽和圧力 蒸発潜熱 (1) 飽和圧力 文献 [1] においてアントワン式の定数のあわせこみを実施 STAR-CCM+ において上記と等価となる定数は以下となる Log10 P = A - B / ( T+C ) A = 50.906 B = 24588 C = 0.0 Page 16

尿素水 尿素の加熱分解 (2) 蒸発潜熱 蒸発潜熱は相変化エンタルピーから直接決定可能 Hlat = Hgas(Tsat) - Hliquid(Tsat) = 185.5 kj/mol = 3088784 J/kg [1] ΔH = +185.5 KJ/mol Hlat = 3088784 kg/j 尿素 ( 液体 ) 蒸発 アンモニア + イソシアン酸 ( 気体 ) 水 ( 液体 ) 蒸発 水蒸気 ( 気体 ) ΔH = +136.0 KJ/mol Hlat = 2440660 kg/j Page 17

尿素の加水分解 イソシアン酸と水蒸気が反応し アンモニアと二酸化炭素が生成される反応 HNCO + H2O NH3 + CO2 マフラー内のガス中では加水分解は発生しにくい ( イソシアン酸は安定して存在 ) SCR 触媒表面上では急速に加水分解が発生する 過去の文献 [1] [2] より : 排気ガス温度 (250 前後 ) ではガス中の加水分解はほとんど発生しない 350 以上において加水分解によるアンモニア発生が活発化する マフラー内 (SCR 触媒より上流側 ) では加水分解は全く発生しないと考えてよい 設計観点から : SCR 触媒前端でのアンモニア分布をとらえることが主目的 よって加水分解は無視できる [2] J. Kim, S. H. Ryu, and J. Soo Ha. Numerical Predictions on the Characteristics of Spray-Induced Mixing and Thermal Decomposition of Urea Solution in SCR System. In ASME 2004 Internal Combustion Engine Division Fall Technical Conference, 2004. Page 18

蒸発型アプローチの検証実績 高温ガス中での尿素水液滴の蒸発による径変化 文献 [3] の計測結果と STAR-CCM+ の結果がよく一致 [3] T. J. Wang, S. W. Baek, and S. Y. Lee. Experimental Investigation on Evaporation of Urea-Water-Solution Droplet for SCR Applications. AIChE Journal, 55, No.12:3267 3276, 2009. 473 K 523 K 673 K 723 K Experiments (Wang et. al.) - STAR-CCM+ Page 19

解析コスト 化学反応解析と蒸発型アプローチ解析 イタレーションあたりの計算時間に明確な差が生じる 2.375 s (CPU Time / iteration) 43,745 セル 定常解析 2 並列計算 1.875 s (CPU Time / iteration) 21% 減 Page 20 化学反応解析 50 イタレーションから ラグランジュ液滴計算を開始 化学反応計算を開始 蒸発型アプローチによる解析 50 イタレーションから ラグランジュ液滴計算を開始

STAR-CCM+ の推奨設定 STAR-CCM+ での尿素 ( 液体 ) の推奨設定 変数 値 単位 分子量 60.06 kg/kmol 密度 1320 Kg/m 3 標準状態の温度 298.15 K 比熱 温度の多項式 生成熱 -3088784.0 J/kg 粘性係数 0.002 Pa-s 臨界圧 2.2055E7 Pa 臨界温度 647.12 K 蒸発の潜熱 エンタルピー差 表面張力 0.072 N/m 飽和圧力 Antoie 式 Page 21

STAR-CCM+ の推奨設定 STAR-CCM+ での尿素 ( 液体 ) の推奨設定 比熱 飽和圧力 [2][273.15, 600.0][291.07, 4.1147][0.0, 1.0]false[K][J/kg-K] Page 22

STAR-CCM+ の推奨設定 STAR-CCM+ での尿素 ( 気体 ) の推奨設定 変数 値 単位 分子量 18.0153 kg/kmol 標準状態の温度 298.15 K 比熱 1938.19 J/kg-K 生成熱 0.0 J/kg 粘性係数 1.26765E-5 Pa-s Page 23

STAR-CCM+ の推奨設定 SCR シミュレーションアシスタント ( 物理モデル設定の自動化 ) 物理連続体 : 数クリックで完了 物性値 : 蒸発型アプローチ Bi-Gosmanモデル : 弊社推奨値 文献 [4] に準拠 インジェクタ パネル形式で設定値を入力 尿素質量収支プロット [4] Simon Fischer: Simulation of the urea-water-solution preparation and ammonia-homogenization with a validated CFD-model for the optimization of automotive SCR-systems (2012) (PhD thesis) Page 24

尿素 SCR の非定常解析の高速化手法 http://mdx.plm.automation.siemens.com/ja_jp

SCR: 時間スケールの異なる現象が混在 液滴液膜 ( と熱伝達 ) 時間スケール :~10 μs 推奨時間ステップ :5E-5 s 時間スケール :~100 s 推奨時間ステップ :0.01 sec 並列コア数 :~50 cores 程度が限界 ラグランジェソルバーのスケーラビリティは不十分 解析実行時間 (CPU Time) 年単位から日単位へどう落とすのか? 時間ステップ 5E-5 s を用いて物理時間 100 s の解析を行うのに必要な計算時間 Page 26

短い物理時間のみの非定常解析実行時の危険性 0.3 sec のみ非定常解析を実行 Page 27

短い物理時間のみの非定常解析実行時の危険性 液膜質量の合計値プロット 0.3 sec のみ非定常解析を実行 一定値に漸近した印象の結果? 0.3 sec Page 28

短い物理時間のみの非定常解析実行時の危険性 非定常解析をさらに長時間実行 Page 29

短い物理時間のみの非定常解析実行時の危険性 0.3 sec 125 sec Page 30

非定常解析の高速化のための対策 以下 3 点について紹介 案 1: 時間ステップのコントロール 案 2: 固体の物性値のコントロール 案 3: 噴霧と液膜の分離解法 Page 31

案 1: 時間ステップのコントロール フィールド関数 ( あるいは Java マクロ ) による時間ステップの自動変更 例 : 液膜成長が小さい間 :1E-4 sec 液膜成長が大きい間 :1E-2 sec( ただし解析領域のクーラン数に応じて増減させる ) フィールド関数の記載例 periodictime( 尿素噴霧タイミング [Hz]) fmod($time,1) mytimestep( 時間ステップ長さ ) alternatevalue( ${periodictime}>0.02 && ${periodictime}<0.245? min(${cflavereport}>=20? 0.95*${TimeStep}:1.05*${TimeStep},0.01) : 1e-4, 1e-4) Page 32

案 1: 時間ステップのコントロール 検証例 Page 33

非定常解析の高速化のための対策 以下 3 点について紹介 案 1: 時間ステップのコントロール 案 2: 固体の物性値のコントロール 案 3: 噴霧と液膜の分離解法 Page 34

案 2: 固体の物性値のコントロール 前提 : 固体部をモデル化しその温度分布や温度時間変化を正確にとらえることが重要 液膜生成 ( と液膜の蒸発 ) の精度にインパクト大 固体部をモデル化しない場合 : 壁面の温度低下を過小評価 液膜生成量の過大評価 液滴 / 液膜蒸発量の過小評価 固体部 :SCR では特にミキサーが重要 Page 35

案 2: 固体の物性値のコントロール 固体の温度分布が平衡状態に達するまでの時間スケール 固体温度分布が なじむ までには 100 sec のオーダーの経過時間が必要 物性値の変更により なじむ スピードを大きくできる可能性あり 熱伝導方程式の ρ*cp に着目 : Page 36

案 2: 固体の物性値のコントロール 拡散時間 (Tdiffusion) をコントロールするよう比熱の値を調整することを考える 尿素噴霧サイクルの1/10の時間で温度がミキサー板厚 L を完全に伝導させる場合 : Tdiffusion = L 2 * ρ*cp / k Tdiffusion: 拡散時間 L: 板厚 ρ: 密度 Cp: 比熱 k: 熱伝導率 L = 3.5 mm, k = 42 W/m-K, Tdiffusion = 0.1 s とすると ρ*cp = 342,857 J/K-m 3 Page 37

案 2: 固体の物性値のコントロール プレート温度分布の推移 噴射停止 T > T Leidenfrost 液膜なし ( 蒸気クッション ) 熱伝達 : Wruck Model T < TLeidenfrost 液膜生成熱伝達 : 液膜沸騰 噴射停止 Page 38

Plate Temperature 案 2: 固体の物性値のコントロール 本手法 : 冷却効果が大きすぎる傾向 非推奨 本来の Cp 修正した Cp 冷却スピードが過大 Physical Time Page 39

非定常解析の高速化のための対策 以下 3 点について紹介 案 1: 時間ステップのコントロール 案 2: 固体の物性値のコントロール 案 3: 噴霧と液膜の分離解法 Page 40

案 3: 噴霧と液膜の分離解法 噴霧と液膜の分離解法 ( 構築中の技術 ) 噴霧のみの解析ファイルと液膜のみの解析ファイルを分離 交互に解析を実行 ファイル間で情報交換 Spray Film 時間ステップ : 小 時間ステップ : 大 Page 41

案 3: 噴霧と液膜の分離解法 Start Main Simulation (Includes film, CHT, gas) Run Exports: Film temperature Film Evaporation Film Film Film Import spray table. Apply as film sources: Species Momentum Species temperature Start Spray Simulation (includes Lagrangian, gas) Film Spray Exports table sources from Lagrangian: Components Momentum Energy Run Import film table: Wall temperature Wall species flux Spray Page 42 Spray Spray

案 3: 噴霧と液膜の分離解法 通常の連成解法 本分離解法 通常の連成解法 本分離解法 Page 43

おわりに http://mdx.plm.automation.siemens.com/ja_jp

公開済みのウェビナー ( 動画 ) 2017 年 2 月 : 海外向けウェビナー Optimize the performance of SCR systems through simulations 2017 年 3 月 : 日本国内向けウェビナー 数値解析による尿素 SCR システム性能の最適化 Page 45

ディーゼル排気処理に対する STAR-CCM+ 適用範囲 DPF Page 46 Soot Cake の発達による圧損増大 Regeneration による soot 除去 ( 酸化反応 ) と圧損復活

ディーゼル排気処理に対する STAR-CCM+ 適用範囲 触媒表面詳細化学反応 Page 47

ゴール パラメトリック CAD モデリング ロバストなメッシャー 操作フローの自動化 すべての現象をカバーする物理モデル 流れ 熱伝達 / 熱伝導 液滴噴霧 / 液膜 反応 (DPF と触媒性能 ) Adjoint ソルバを用いた感度評価 設計探査 HEEDS / Design Manager Urea Injection Exhaust Gases Film Formation Components Mixing Page 48

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