1 水 洗 浄 による 放 射 性 セシウム 汚 染 土 壌 の 除 染 方 法 について 原 子 力 委 員 会 定 例 会 議 平 成 23 年 9 月 6 日 10:00~00 東 北 大 学 大 学 院 工 学 研 究 科 石 井 慶 造 1
地 表 面 から 主 に 出 ている 放 射 線 2 I-131は 現 在 かなり 減 っている 8 日 で 半 分 の 割 合 で 減 少 している 現 在 Cs-137 Cs-134から 134から 放 出 さ れるこれらのガンマ 線 と 一 緒 に 放 出 されるベータ 線 が 主 な 放 射 線 放 射 能 の 相 対 比 Cs-137 : 1.0 Cs-134 : 0.82 福 島 県 土 壌 のガンマ 線 スペクトル 平 成 23 年 4 月 8 日
放 射 性 セシウムの 分 布 これをどう 元 にもどすか 文 部 科 学 省 及 び 米 国 DOEによる 航 空 機 モニタリングの 結 果 ( 福 島 第 一 原 子 力 発 電 所 から80km 圏 内 のセシウム137の 地 表 面 への 蓄 積 量 )
4 512keV ベータ 線 放 射 性 セシウムからの 放 射 線 661.7keV ガンマ 線 658keV 605keV ベータ 線 ガンマ 線 796keV ガンマ 線 Cs-137 Cs-134 半 減 期 30 年 半 減 期 2 年 存 在 比 約 1:1 4 年 後 放 射 能 は 約 2 分 の1になる 6 年 後 放 射 能 は 約 3 分 の1になる
5 粘 土 が 福 島 宮 城 を 救 った!
6 Csの 土 壌 中 の 挙 動 土 壌 中 の137Csの 分 布 を 粘 土 シルト 砂 に 分 けて 調 べた 例 では 半 分 以 上 の 137Csが 粘 土 画 分 に 存 在 していた 土 壌 への 吸 着 の 強 さや 様 式 でわけると K, NH4 等 の 陽 イオンと 置 き 換 わることが 出 来 るイオン 交 換 体 :10% ( 植 物 へ 移 行 しやすい) 有 機 物 との 結 合 体 :20% ( 植 物 へ 移 行 しやすい) 粘 土 等 の 強 固 な 結 合 体 :70% ( 植 物 へ 移 行 困 難 ) 土 壌 の 負 電 荷 は 有 機 物 や 粘 土 鉱 物 に 由 来 している 有 機 物 に 由 来 する 負 電 荷 に 保 持 されたCs + は 他 の 陽 イオンによって 容 易 に 置 き 換 えられる(イオン 交 換 反 応 ) しかしある 種 の 粘 土 鉱 物 のもつ 負 電 荷 に Cs + はきわめて 強 く 固 定 さ れ 他 の 陽 イオンによって 簡 単 に 置 き 換 えることができなくなる このようなこのような 性 質 を 持 つ 粘 土 鉱 物 は 2:1 型 層 状 ケイ 酸 塩 と 呼 ばれ 薄 いシート 状 の 層 が 積 み 重 なり 層 と 層 の 間 に 負 電 荷 を 持 つ 2:1 型 層 状 ケイ 酸 塩 の 層 間 の 負 電 荷 が ある 場 所 は Cs + を 閉 じ 込 めるのにちょうどいい 大 きさの 穴 のようになっている この 穴 はCs + の 他 に K + やNH 4+ を 閉 じ 込 めるのにもちょうどいい 大 きさである ため 通 常 はこれらの 陽 イオンの 中 で 最 も 存 在 量 が 豊 富 なK + がこの 場 所 を 埋 め ている だが この 場 所 との 結 合 力 はK + <NH 4+ <<Cs + の 順 に 大 きくなるため Cs + はK + を 追 い 出 してこの 場 所 を 埋 めることができる 日 本 土 壌 肥 料 学 会
7 セシウムは 粘 土 質 にしっかり 吸 着 される 日 本 土 壌 肥 料 学 会
8 イオン 交 換 体 有 機 物 に 結 合 したセシウ ムイオンが 粘 土 質 に 吸 着 されていく 不 可 逆 過 程 粘 土 等 の 強 固 な 結 合 体 :70% ( 植 物 へ 移 行 困 難 ) 移 行 イオン 交 換 体 :10% 有 機 物 との 結 合 体 :20% ( 植 物 へ 移 行 しやすい)
9 ほうれん 草 分 析 結 果 (Bq/kg) 131 I 134, 137 Cs 3 月 28 日 333 <2000 491 <500 3 月 31 日 357 <2000 407 <500 4 月 18 日 89 <2000 349 <500 5 月 19 日 ND <2000 20 <500 5 月 23 日 ND <2000 ND <500 農 作 物 は 現 在 ほとんどND(1ベクレル/kg 以 下 ) であり 福 島 宮 城 の 野 菜 は 安 心 して 食 べられる 状 況 にある
10 放 射 性 セシウムは ほとんど 土 の 表 面 に 分 布 表 面 から 約 5mmの 厚 さにほとんど 放 射 能 は 分 布 している 分 布 は 表 面 からの 距 離 の 指 数 関 数 で 減 少 している( 理 論 的 に 予 想 される ) μ n 0 e μx 従 って 校 庭 庭 に 降 った 放 射 性 セシウムはほとんど 表 面 の 粘 土 に 吸 着 されている 表 面 の 汚 染 土 を 取 り 去 れば 空 間 線 量 は 減 る
11 粘 土 質 に 固 定 されたセシウムの 性 質 1. 水 に 溶 けない 川 の 水 を 浄 化 して 得 られる 水 道 水 には セシウム は 含 まれない お 陰 様 で 水 道 水 が 飲 めた 2. 酸 およびアルカリ 溶 液 にも 溶 けない 粘 土 を 食 べても 体 に 吸 収 されない 糞 となって 排 出 されるだけ 3. 粘 土 質 に 固 定 されたセシウムは 植 物 にも 吸 収 されない 耕 作 することにより 土 中 に 含 まれて いる 溶 解 性 セシウムを 粘 土 質 に 吸 着 さ せることにより 植 物 がセシウムを 摂 取 しないようにできる
12 雨 が 降 ると 土 壌 中 のセシウムの 含 有 量 は 減 る Cs-137 100000 10000 (Bq/kg) 濃 度 相 対 線 量 1000 雨 の 前 (4/14) 雨 の 後 (4/21) 100 10 0 5 10 15 20 25 表 面 からの 距 離 (cm) 雨 水 とともに 非 常 に 細 かい 汚 染 粘 土 が 土 の 表 面 を 流 れ るので 雨 が 降 ると 空 間 線 量 は 減 る
13 溶 解 性 Csの 土 壌 中 での 挙 動 一 方 土 壌 に 含 まれるイオン 交 換 体 有 機 物 に 結 合 した 放 射 性 セシウムは 水 に 溶 けて 植 物 へ 移 行 する 従 って タケノコ 椎 茸 などは 表 面 に 根 を 這 わせているのでセシウムを 他 の 植 物 より 多 く 吸 収 することが 考 えられる 植 物 は セシウムをカリウムと 同 じように 吸 収 し 朝 露 と 共 に 排 出 するよう だ 排 出 されたセシウムは 洗 えば 落 ちる 例 えば 牧 草 中 のセシウムは 洗 浄 前 後 でセシウム 濃 度 は 約 半 分 に 減 った また 福 島 市 で 桃 梨 りんごの 木 の 下 に 草 が 生 えているので 草 の 根 に 放 射 性 セシウムが 保 持 されているため 桃 梨 りんごに 含 まれるセシウ ムの 量 は NDがほとんどで あっても 数 ベクレル/kg 以 下 となって 安 心 して 食 べられる 状 況 にある
14 汚 染 土 壌 の 除 染 とその 処 理
福 島 市 聖 心 三 育 保 育 園 除 去 した 土 の 量 : 6559 kg 深 さ5mmを 除 去 した 面 積 : 700m 2 校 庭 の 線 量 率 : 除 染 後 約 3 分 の1に 下 がった
16 5mmの 層 を 取 った 土 除 染 前 の 土 除 染 前 の 土 (30,000Bq/kg)
17 水 を 加 えて かき 回 し 粘 土 が 沈 殿 する 前 に そし て 荒 い 粒 子 が 先 に 沈 殿 した 後 ( 約 30 秒 後 )に 上 澄 み 液 を 取 り 去 った 土 は 放 射 能 が 元 の 土 の4 分 の1 になった さらに 2 回 洗 浄 したところ 25 分 の1になった 攪 拌 5 分 ろ 過 210μmメッシュ メ シ 使 用
18 相 対 線 量 率 土 壌 の 水 洗 浄 の 除 染 効 果 100 : 試 1 回 料 1 目 : 試 2 回 料 2目 80 : 試 3 回 料 3目 : 試 4 回 料 4 目 : 試 5 回 料 5目 60 土 壌 の 放 射 能 :100% %11 回 洗 浄 後 :28% 2 回 洗 浄 後 :10% 40 3 回 洗 浄 後 :3.9% 20 土 壌 の 重 量 :100.06g 1 回 洗 浄 後 :90.57g 2 回 洗 浄 後 :88.5g 0 3 回 洗 浄 後 :87.14g 0 1 2 3 粘 土 重 量 :16.12gg 洗 浄 回 数
19 洗 浄 された 土 の 放 射 能 放 射 能 が 低 い 汚 染 土 壌 の 場 合 は この 土 はそのまま 元 の 場 所 に 戻 せる しかし 非 常 に 放 射 能 が 高 い 汚 染 土 壌 の 場 合 土 中 の 砂 の 粒 子 の 表 面 に 137,134 Csがまだ 付 いている これを 砂 粒 子 同 士 擦 り 合 わせて 表 面 を 削 りとることにより 放 射 性 セ シウムを 落 とせる それでも 落 ちない 場 合 は 希 硝 酸 で 表 面 を 処 理 し 懸 濁 液 を 回 収 し それをろ 過 することにより 除 去 できる
20 上 澄 み 液 とそれに 解 けていた 粘 土 放 置 中 15 分 放 置 粘 土 が 沈 殿 して 分 離 した 上 澄 み 液 には 放 射 能 は 含 まれて 居 なかった
21 分 離 された 粘 土 の 重 量 は 元 の 汚 染 土 壌 の 量 の 約 100 分 の8になった 更 に 減 容 105 で 乾 燥 ペレット 化 ( 小 型 化 ) させた 粘 土 の 量 が2 分 の1にな 保 管 が 容 易 った
22 粘 土 の2 次 電 子 顕 微 鏡 写 真 粘 土 の 組 成 Si 55.4% Al 30.0% Fe 7.4% Ca 3.6% K 2.5% Ti 0.8% Mn 0.2% Zn 0.02% Sr 0.010% Rb 0.008% ( 元 素 %) SiとAlが 主 成 分 数 μm~30μmサイズの 粒 子 が 多 い 10μm
23 粒 径 を 細 かく 分 類 粘 土 の 粒 径 による 分 類 30μm 以 下 の 粘 土 粒 径 100-70μmを30μm 以 下 に 細 かく 分 ける Ge 半 導 体 検 出 器 によるガンマ 線 スペクトル 粒 径 重 量 /g μsv/h BG(μSv/h) 実 線 量 (μsv/h) (μsv/h)/g Bq / g 100-70μm 3.5 0.12 0.03 0.09 0.03 89.54 30μm μ 以 下 1.0(28.6%) 0.07 0.03 0.04 0.04 152.97 γ 線 Survey Meter 測 定 値 径 が30μm 以 下 の 粘 土 に 多 くセシウムは 付 いている Ge 半 導 体 検 出 器
24 放 射 性 セシウムは 粘 土 の 表 面 に 付 着 し ているらしい 粘 土 の 細 分 化 による 非 放 射 性 粘 土 と 放 射 性 粘 土 の 分 離 によ る 高 濃 度 化 粘 土 放 射 性 粘 土 非 放 射 性 粘 土
この 方 法 を 一 般 の 民 家 に 適 用 すれば 家 が 一 番 安 全 安 心 な 場 所 になる これを 福 島 でシステム 化 すれば 人 の 雇 用 にも 貢 献 できる そして 先 ず 自 分 の 周 りから 福 島 を 元 に 戻 すことができる 今 後 の 開 発 現 在 さらに 高 レベル 放 射 性 粘 土 から 放 射 性 セシウム を 取 り 出 す 方 法 ( 熱 膨 張 収 縮 に 基 づく 濃 縮 化 等 )を 開 発 して いる 最 終 的 には 工 業 製 品 内 部 検 査 用 ガンマ 線 CTのライン 線 源 (1 本 : 約 1ギガベクレル)にしたい ガンマ 線 点 線 源 (Cs) 機 器 内 の 構 造 及 び 液 体 の3 次 元 検 査 ガンマ 線 検 出 器 リング 配 管 の 内 部 検 査 大 型 動 物 のC T エンジン ガンマ 線 CTの 技 術 開 発 ( 検 出 器 の 開 発 実 証 試 験 ) Csの の 有 効 利 用 ポータブルガンマ 線 CTの 技 術 開 発 ( 検 出 器 の 開 発 実 証 試 験 ) ガンマ 線 点 線 源 (Tc Sr TI) ガンマ 線 検 出 器 群
26 汚 染 土 の 除 染 の 実 践
27 平 成 23 年 6 月 29 日 ~7 月 14 日 丸 森 町 の2 小 学 校 と2 保 育 園 の 校 庭 の 除 染 をこの 除 染 方 法 で 行 った 学 校 名 校 庭 面 積 ( 約 ) 耕 野 小 学 校 2,500m2 耕 野 保 育 園 400 m2 筆 甫 小 学 校 3,500m2m2 筆 甫 保 育 所 400m2
28 汚 染 土 除 去 用 器 具
29 汚 染 土 を 除 去 した 後 の 校 庭
30 除 去 した 汚 染 土 の 一 部
31 泥 水 水 洗 浄 した 土
32 上 澄 み 水 の 除 去
33 放 射 性 粘 土
34 テトロン 濾 布
35 粘 土 を 脱 水
36 汚 染 粘 土
37 耕 野 小 学 校 (2500m 2 )+ 耕 野 保 育 園 (400m 2 ) 取 り 除 いた 汚 染 土 : 概 算 約 40m 3 脱 水 抽 出 した 汚 染 粘 土 ( 含 む 水 ): 概 算 約 9m 3 約 6m 3 耕 野 小 学 校 の 校 庭 は 粘 土 を 比 較 的 多 く 含 んでいた バケツの 数 130 個 ( 脱 水 したもの11 個 ) バケツの 容 量 (90リットル) バケツ 充 満 度 ( 約 80% 持 ち 運 びのため)
38 非 常 に 放 射 能 が 高 い 汚 染 土 壌 の 場 合 は 土 を 除 去 する 場 合 深 さごとに 除 去 し 汚 染 土 壌 は 層 ご とに 区 別 して 除 染 することが 好 ましい セシウム 濃 度 分 布 水 洗 浄 による 粘 土 砂 の 分 離 砂 の 除 染 深 さ 方 向 水 洗 浄 による 粘 土 砂 の 分 離 水 洗 浄 による 粘 土 砂 の 分 離
洗 浄 システムの プラント 化 土 壌 の 粒 別 と 洗 浄 株 式 会 社 KONOIKEから
40 山 及 び 平 原 に 降 った 放 射 性 物 質 の 除 去 降 雨 による 洗 浄 効 果
41 昼 夜 の 温 度 差 による 膨 張 収 縮 を 繰 り 返 して 大 きな 粘 土 の 表 面 についたセシウムが 小 さな 粘 土 に 割 れていき これが 雨 によって 流 され 川 へと 流 れ 最 終 的 に 砂 防 ダムに 捉 わ れるか 河 口 の 付 近 に 沈 殿 していくものと 思 われる これら 粘 土 についたセシウムは 基 本 的 に 安 定 である
42 大 雨 が 降 った 時 に 川 の 水 をサンプリングして 放 射 能 を 測 定 5/30 河 川 水 サンプリング 調 査 1: 八 反 田 川 134 Cs:8.2Bq/リットル 137 Cs:11.4Bq/リットル 2: 松 川 ( 水 源 米 沢 ) 134 Cs:1.6Bq/リットル 137 Cs:3.0Bq/リットル 3: 阿 武 隈 川 ( 下 流 ) 134 Cs:6.4Bq/リットル 137 Cs:8.6Bq/リットルリ ト 5: 阿 武 隈 川 ( 上 流 ) 134 Cs:4.7Bq/リットル 47B 137 Cs:6.6Bq/リットル 4: 阿 武 隈 川 支 流 4: 阿 武 隈 川 支 流 134 Cs:15.0Bq/リットル 137 Cs:19.6Bq/リットル
43 阿 武 隈 川 に 11: 広 瀬 川 ( 石 田 川 合 流 後 ) 134 Cs:29.5Bq/リットル 12: 石 田 川 ( 広 瀬 川 へ) 137 134 Cs:33.6Bq/リットル Cs:27.5Bq/リットル 137 Cs:32.9Bq/リットル 雨 でかなり 流 れてきている 自 然 の 浄 化 もかなり 期 待 できる
河 川 水 (5/30 採 取 )の 全 体 と 上 澄 み 部 分 の 放 射 能 濃 度 の 比 較 上 澄 み 部 分 は 検 出 限 界 以 下 (1.5ベクレル/リットル サン 放 射 能 濃 度 (Bq/l) 以 下 ) No. 採 取 場 所 Cs-137 Cs-134 I-131 3 福 島 阿 武 隈 川 3 福 島 阿 武 隈 川 上 澄 液 11 福 島 広 瀬 川 (115 号 霊 山 町 山 戸 田 付 近 ) 11 福 島 広 瀬 川 上 澄 液 12 福 島 石 田 川 (115 号, 霊 山 町 石 田 付 近 ) 12 福 島 石 田 川 上 澄 液 8.55 6.4 ND ND ND ND 33.55 29.48 1.44 ND ND ND 32.95 27.48 ND ND ND ND 単 位 :ベクレル/リットル 阿 武 隈 川 の 水 の 沈 殿 土 の 成 分 : ( 校 庭 の 粘 土 の 成 分 : Al 22.3% Fe 24.4% Si 4% 53.3% 3% Al 30.0% Fe 7.4% Si 55.4%) 成 分 はほとんど 同 じ
45 通 常 時 に 川 の 水 をサンプリングして 放 射 能 を 測 定 6/6 河 川 水 サンプリング 調 査 1: 八 反 田 川 134 Cs:5.0Bq/リットル 137 Cs:3.5Bq/リットル 2: 松 川 ( 水 源 米 沢 ) 134 Cs:ND 137 Cs:ND 3: 阿 武 隈 川 ( 下 流 ) 134 Cs:ND 137 Cs:ND 5: 阿 武 隈 川 ( 上 流 ) 134 Cs:ND 137 Cs:ND 4: 阿 武 隈 川 支 流 4: 阿 武 隈 川 支 流 134 Cs:6.7Bq/リットル 137 Cs:3.4Bq/リットル
46 阿 武 隈 川 に 11: 広 瀬 川 ( 石 田 川 合 流 後 ) 134 Cs:ND 12: 石 田 川 ( 広 瀬 川 へ) 137 134 Cs:ND Cs:ND 137 Cs:ND 雨 が 降 らないと 流 れない
47 砂 防 ダムが 汚 染 粘 土 を 保 持 してくれる 日 本 は 雨 が 良 く 降 ることと 粘 土 についたセシウムが 水 に 溶 けないことを 利 用 できる 山 に 降 って 粘 土 についた 放 射 能 は 川 によって 集 ま り ダムの 底 に 沈 殿 する 100 年 ぐらい 持 つダム ならば 放 射 能 は100 年 後 にほとんど 消 える