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つねたけてらわ
5 years ago
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1 文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業平成 19 年度強い核拡散抵抗性を有する Pu を生成する革新的原子炉技術開発成果報告書 ( 概要版 ) 東京工業大学

2 本報告書は電源開発促進対策特別会計法に基づく文部科学省からの委託研究として東京工業大学が実施した平成 19 年度強い核拡散抵抗性を有する Pu を生成する革新的原子炉技術開発の成果を取り纏めたものですしたがって本報告書の複製転載引用等には文部科学省の承認が必要です

3 1. 序論原子力の平和利用を地球規模で円滑に進めて行くためには保障措置や核物質防護措置の実施は当然重要ではあるがこれらは国際的信頼性に基づく約束ごとであって核拡散問題の本質的な解決策ではなく国際的な破壊行為集団や国家のような組織に対して何の抵抗力もない本質的に重要なのは利用する核物質そのもの自身が強い防護特性 ( 核拡散抵抗性 ) を有することであるマイナーアクチニドの 237 Np は現在高レベル廃棄物として地層処分の対象とされているが大きな中性子捕獲断面積をもっているこの特徴を積極的に活用することにより可燃性毒物としてのみならず親物質としてウラン燃料に少量添加することにより高い燃焼度の達成と使用済み燃料中に 238 Pu を多く含む強い核拡散抵抗性を有する Pu の生成が可能である本研究ではマイナーアクチニドの 237 Np の高い中性子捕獲反応を利用してウラン燃料に少量添加し使用済み燃料中に 238 Pu を多く生成させることにより強い核拡散抵抗性を有するプルトニウムが生成できることを原子炉内で照射することにより実験的に実証するまた 237 Np の反応度特性を臨界実験装置で実測するさらにこれらの成果を基に強い核拡散抵抗性を有する Pu を生成する革新的原子炉概念の構築を行う本研究は高レベル廃棄物 ( 237 Np) を単に厄介なゴミとして低減するのではなく寧ろ人類にとって新しい社会的経済的価値を生み出す貴重な財産であることを実証する技術開発である本報告書では 5 ヶ年計画の 5 年目として平成 19 年度の研究成果をまとめたキーワード : 核拡散抵抗性ネプツニウム可燃性毒物高燃焼度親物質プルトニウム崩壊熱自発核分裂性中性子 Predetonation 確率照射実験マイナーアクチニド 1

4 1.1 背景と研究目的将来の原子力技術開発は使用済み燃料の処分や放射性廃棄物問題さらに核拡散問題を抜きにしては議論できない原子力の平和利用を地球規模で円滑に進めて行くためには核不拡散に向けた国際的信頼性の確立に努めることが不可欠であるこのためには核物質の全てについて平和利用を担保するための保障措置及び核物質防護措置の実施は当然重要ではあるがこれらは国際的信頼性に基づく約束ごとであって本質的な意味における核拡散の問題の解決策ではない国際的な破壊行為集団や国家のような組織に対して何の抵抗力もないより本質的に重要なのは利用する核物質そのもの自身が核拡散に対して強い固有の物理的な防護特性 ( 核拡散抵抗性 ) を有することである例えば 238 Pu は高い崩壊熱 ( 238 Pu :560W/kg 239 Pu:1.9W/kg) を持ちまた高い自発核分裂中性子 ( 238 Pu: 約 n/g sec 239 Pu: 約 n/g sec) を放出するため Predetonation 確率が高いこのため 238 Pu を多く含む Pu は熱的及び核的な観点から強い固有の物理的核拡散抵抗性を有する物質である ( 現行軽水炉の使用済み燃料中の 238 Pu の含有量は全 Pu に対して約 2% 程度である ) 一方現在高レベル廃棄物として地層処分の対象とされているマイナーアクチニドの 237 Np は熱中性子領域で大きな中性子捕獲断面積を持ち中性子を捕獲すると 238 Pu に核変換し更に 239 Pu に核変換する親物質であるが単なる親物質としてだけではなく初期の余剰反応度を抑える可燃性毒物として効果的に働く特性を有しているこのような核反応の予測に基づいて本研究では現在高レベル廃棄物として地層処分の対象とされているマイナーアクチニドの 237 Np を親物質としてだけではなく初期の余剰反応度を抑える可燃性毒物としての特性をも効果的に利用して 237 Np をウラン燃料に少量添加する事により高レベル廃棄物 ( 237 Np) を低減すると同時にどのような燃焼度のタイミングで取り出しても使用済み燃料中に 238 Pu を多く含む強い固有の物理的核拡散抵抗性を有する Pu を生成 (Protected Plutonium Production:PPP) する革新的原子炉概念の工学的原理実証を行うまた関連した基礎技術開発を行う本研究では PPP の原理に基づいて強い核拡散抵抗性を有するプルトニウムが生成できることを原子炉内で照射することにより実験的に実証するまた 237 Np の反応度特性を臨界実験装置で実測するさらにこれらの成果を基に強い核拡散抵抗性を有する Pu を生成する革新的原子炉概念の構築を行う 2

5 2. 研究計画上記の研究目的を達成するために本研究では以下に示す各研究を行う PPP 基本特性評価 PPP 原理の実験的実証総合評価以下各研究内容の詳細を記す 2.1 PPP 基本特性評価核拡散抵抗性の評価核拡散抵抗性の基本的な考え方をまとめその基本的な考え方を基に定量的指標 ( 指標の候補としては1 臨界質量 2 線量効果 3 崩壊熱 4 自発核分裂中性子数等 ) 及びそれらに基づく定量評価手法を整備するまたウラン及び超ウラン元素の同位体並びにこれらの混合物超ウラン元素の核変換によって生成された 238 Pu を多く含むプルトニウムの核拡散抵抗性の定量的評価を実施するさらに本研究で生成したプルトニウムの核拡散抵抗性を従来の原子炉級プルトニウム及び核兵器用プルトニウムの核拡散抵抗性と比較評価する平成 19 年度は核拡散抵抗性評価手法の整備を終了しこれまで実施してきた各種革新的原子炉概念のサーベイ結果 ( 237 Np を活かした高燃焼度炉心候補群 ) から取り出される 238 Pu を多く含む燃料の核拡散抵抗性の評価を完了するまた核拡散抵抗性評価手法の整備のためまた Pu の核拡散抵抗性に基づく Pu 分類 ( クラス ) の考え方をまとめるため海外から核物理学の研究者を招聘する 2.2 PPP 原理の実験的実証ウラン燃料に添加する 237 Np は中性子吸収反応の中性子エネルギースペクトル依存性が大きいため PPP 原理を広い中性子スペクトルの範囲で実験的に実証することが重要であるこの PPP 原理の実験的実証のために中性子ソフトスペクトル場として INL の ATR 炉での照射照射後試験中性子ハードスペクトル場として常陽での照射後試験を行うまた TCA 臨界実験装置と FCA 臨界実験装置を用いて熱中性子炉から高速炉までの中性子スペクトル場で 237 Np の反応度価値測定を行うここで得られた実験データを PPP 革新的原子炉概念構築に資するため核データの信頼性向上や核設計手法の高度化に活用する更に燃料中の 238 Pu を非破壊で検査するための検認手法の開発を行う ATR 照射照射後試験中性子ソフトスペクトル場である INL の ATR 炉において 237 Np サンプル ( ウランとの混合サンプルを含む ) の照射を行う照射されたサンプルを化学分析 ( 破壊試験 ) して U 3

6 Np Pu 同位体組成を測定し PPP 原理を実験的に実証すると同時に取得したデータは核データの信頼性向上や核設計解析手法の高度化に活用する平成 19 年度は ATR で照射した照射サンプルを INL の照射後試験施設 (MFC:the Materials and Fuels Complex) で照射後試験し実験データを取得するまた照射後試験中の照射サンプルの状況を INL の MFC で確認するさらに照射後試験に関する技術会議を原子力機構大洗研究開発センターで行うその他 ATR と常陽の実験データを総合的にまとめるまた ATR での照射後試験における試料の組成変化の分析結果と既に実施した事前解析結果との比較検討を行うまた必要に応じてモンテカルロ計算の追加解析を行うことによって核設計手法の炉心概念設計における 238 Pu 生成量に関する精度や適用範囲についてまとめる検認手法開発試験 PPP 燃料実用化に向けて原子炉から取り出された燃料の核拡散抵抗性を非破壊で確認することが運用 ( 輸送長期保管 ) 上重要であるそのための非破壊測定技術開発に向けた基礎データ取得を目的として検認測定装置を試作し 238 Pu が放出する中性子量をパッシブ法および同時計数法で測定するこの測定に必要な機器を購入し標準線源による予備測定を行ったのち試料の測定に適用する平成 19 年度は原子力機構東海研究開発センターにおいて平成 18 年度までに東工大が製作した検認測定装置を用いて原子力機構所有の試料を測定し (α,n) 反応の中性子と自発核分裂中性子の割合に関するデータを取得し検認測定原理を確認する Np 反応度特性の実験的実証臨界実験結果の評価 TCA 臨界実験装置と FCA 臨界実験装置を用いて熱中性子炉から高速炉までの中性子スペクトル場で 237 Np の反応度価値測定を行うここで得られた実験データを PPP 革新的原子炉概念構築に資するため核データの信頼性向上や核設計手法の高度化に活用する平成 19 年度は平成 18 年度に実施した TCA 臨界実験及び FCA 臨界実験について FCA 実験の詳細解析を実施するとともに両実験結果を総合的に評価する 2.3 総合評価平成 15 年度 - 平成 19 年度の成果を総合的に評価しまとめる 4

7 表 1 業務の実施日程業務項目 1)PPP 基本特性評価 1 核拡散抵抗性の評価核拡散抵抗性評価手法の整備各種革新的原子炉概念の核拡散抵抗性評価海外研究者招聘 2)PPP 原理の実験的実証 1 ATR 照射照射後試験照射後試験照射後試験に関する技術会議実験データのまとめ ( 以上再委託先 : 原子力機構 ) ATR 照射後試験結果の検討 2 検認手法開発試験 ( 東工大再委託先 : 原子力機構 ) 測定試験 Np 反応度特性の実験的実証 a) 臨界実験結果の評価 ( 再委託先 : 原子力機構 ) FCA 実験の詳細解析 FCA 及び TCA 実験結果の総合評価 3) 総合評価実施日程 4 月 5 月 6 月 7 月 8 月 9 月 10 月 11 月 12 月 1 月 2 月 3 月 5

8 3. 平成 19 年度研究成果の概要 1) PPP 基本特性評価 1 核拡散抵抗性の評価平成 19 年度は核拡散抵抗性評価手法の整備を完了しこれまで実施してきた各種革新的原子炉概念のサーベイ結果 ( 237 Np を活かした高燃焼度炉心候補群 ) から取り出される 238Pu を多く含む燃料の核拡散抵抗性の評価を完了したまた核拡散抵抗性評価手法の整備において Pu の核拡散抵抗性に基づく Pu 分類 ( クラス ) の考え方をまとめるためオブニンスク原子力工科大学 ( ロシア ) から核物理学の研究者を招聘した Pu の崩壊熱や自発核分裂中性子数に加え昨年度新たに導入した物理的な核拡散抵抗性の指標と考えられる α-rossi( 原子炉ぺリオドの逆数 ) を組み込んだ Pu の核拡散抵抗性評価関数をさらに発展改良して様々なプルトニウム同位体組成物の核拡散抵抗性を評価するための新しい評価関数 attractiveness([ エネルギー放出特性指標 ]/[ 技術的困難さ ]) を提案した ( 図 3-1) この新しい核拡散抵抗性評価関数 attractiveness に基づいてこれまで本研究で実施した各種革新的原子炉 ( 水冷却炉 (PWR BWR) ガス冷却炉液体金属冷却炉) から取り出される Pu の核拡散抵抗性を評価した結果本研究で実施した各種革新的原子炉で生成される Pu は従来の原子炉で生成される Pu に比べて核拡散抵抗性は大幅に向上していることが示された ( 図 3-2) また新しい核拡散抵抗性評価関数を用いて Pu 分類 ( クラス分け ) の考え方をまとめた 6

100 80%(Pu238) IAEA80%(Pu238) 60%(Pu239) No Existence 10 Kessler8%(Pu238) Pellaud30%(Pu240) Practically Unusable Doping of Pu238 [%] 1 0.

9 100 80%(Pu238) IAEA80%(Pu238) 60%(Pu239) No Existence 10 Kessler8%(Pu238) Pellaud30%(Pu240) Practically Unusable Doping of Pu238 [%] Kessler6%(Pu238) 3%(Pu238) Pellaud3% (Pu240) Pellaud7% (Pu240) Super Weapon 95%(Pu239) Weapon Pellaud18% (Pu240) 1%(Pu238) Practically Usable Conceivably Usable Pu-H (IAEA) Pu-M (IAEA) 80% (Pu239) Pu-L (IAEA) 0.1%(Pu238) Doping of Pu240 [%] 図 3-1 IAEA による Pu 分類 (Pu-H Pu-M Pu-L) との比較稠密型 BWR16%EU+3%Np ガス冷却炉 10%EU+1.2%Np 高速炉 20%EU+5%Np *PPP Reactors 中小型 PWR 16%EU+2%Np 大型 PWR 10%EU+1%Np 100 No Existence IAEA80%(Pu238) PPP Reactors(100GWd/t)* 10 Kessler8%(Pu238) Pellaud30%(Pu240) Practically Unusable Doping of Pu238 [%] Kessler6%(Pu238) Pellaud3% (Pu240) Pellaud7% (Pu240) Weapon Pellaud18% (Pu240) Practically Usable Conceivably Usable 10GWd/t 20GWd/t PWR 5%EU(60GWd/t) 40GWd/t Super Weapon Doping of Pu240 [%] 図 3-2 各種革新的 PPP 原子炉における燃焼中の Pu の核拡散抵抗性のまとめ (attractiveness) 7

10 2) PPP 原理の実験的実証 1ATR 照射照射後試験米国 ATR で照射した照射サンプルを INL の照射後試験施設 (MFC) で照射後試験を実施し実験データを取得した照射後試験中の照射サンプルの状況については INL の MFC で確認したさらに照射後試験に関する技術会議を JAEA 大洗研究開発センターで行った取得したデータに基づきこれまでに得られた ATR と常陽の実験データを総合的に評価した 237Np を 2% 5% および 10% 添加したウラン酸化物の試料をアルミニウム被覆し ATR 炉心 Large B 孔に装荷し最大 289.3EFPD まで照射した照射期間依存性を調べるため一部の燃料試料は照射期間中 (91.5EFPD および 184.6EFPD) 取り出した照射は 2005 年 9 月に開始し 2007 年 2 月に終了した照射後放射化学分析により U 同位体 Pu 同位体 Np 及び Am の同定を行った 238 Pu/Pu 比については 91.5EFPD 照射の場合 2% 5% 及び 10% 237 Np ではそれぞれ約 0.2 約 0.5 および約 0.6 であったまた 289.3EFPD 照射ではそれぞれ約 0.2 約 0.4 および約 0.5 であった照射期間が長くなると相対的に 238 Pu/Pu 比が低下することが明らかになった常陽で照射した 237 Np の照射後試験により 238 Pu の生成量を測定し照射条件 ( 炉心領域及び反射体領域 ) 等を考慮して試験データの評価整備を行ったまた常陽で照射した MOX 燃料の 238 Pu 分析を実施し 238 Pu 生成挙動を評価した一連の化学分析結果を通して 237 Np から生成する 238 Pu 量に関する中性子エネルギー及び照射量の依存性を明らかにすることができたすなわち燃料スタック領域 ( 最大中性子照射量 n/m 2 ) 及び反射体領域 ( 同 n/m 2 ) において 237 Np から生成する 238 Pu 量はそれぞれ約 6 割及び約 9 割となった ( 図 3-3) また ATR での照射後試験における試料の組成変化の分析結果と既に実施した事前解析結果との比較検討を実施し核設計手法の炉心概念設計における 238 Pu 生成量に関する精度や適用範囲についてまとめたなおモンテカルロ計算の追加解析の必要はなかった照射履歴に基づく核計算により Pu 各同位体組成比と Pu 各同位体 237 Np 235 U 236 U 238U の生成濃度とについて解析値 (C) と分析値 (E) の C/E 値を基に比較を行ったサンプルの照射期間や Np 濃度の C/E 値への影響を調べた結果 Np 濃度については影響は見られなかったが高次の Pu( 240 Pu~ 242 Pu) では照射期間が長いほど C/E 値が若干増加する傾向があったしかし 238 Pu と 239 Pu の同位体組成比や濃度については影響は小さかった ( 図 3-4) 238 Pu/ 239 Pu の C/E 値は 0.95±0.07 であり INL の協力のもとに ATR の複雑な体系について適用した事前解析手法の結果と分析結果は概ね良好な一致を示した ATR 照射試 8

11 験結果と事前解析との比較により 237 Np が 238 Pu 生成の親物質として核拡散抵抗性に有効に働くことの原理を確認することができこれを炉心概念設計に利用するとき Np 添加に応じて核拡散抵抗性をコントロールするための設計計算の予測精度に関する貴重なデータおよびその評価結果が得られた ( 図 3-5) Concentration (μg / ghm initial) Np 2% Sample Pu238 & Pu Np 5%-Sample Pu238 & Pu Np 10%-Sample Pu238 & Pu239 Pu238-5%L(PIE) Pu239-5%L(PIE) Pu238-2%L(PIE) Pu239-2%L(PIE) Pu238-5%L(Cal) Pu239-5%L(Cal) Pu238 Pu238-2%L(Cal) Pu239-2%L(Cal) Pu238 D4 5% L Pu238 E4 5% L Pu238 F3 2% L Pu239 F3 2% L Pu239 D4 5% L Pu239 E4 5% L Pu239 Pu Pu Pu Pu238-10%L(PIE) Pu239-10%L(PIE) Pu238-10%L(Cal) Pu239-10%L(Cal) Pu238 Pu238 C4 10% L Pu238 F4 10% L Pu239 C4 10% L Pu239 F4 10% L Concentration (μg / ghm initial) EFPD EFPD EFPD Concentration (μg / ghm initial) 図 3-3 Np 濃度ごとの照射による 238 Pu および 239 Pu の生成濃度分析値 (μg/g HM initial) Pu238 濃度 Pu239 濃度 Pu240 濃度 Pu241 濃度 Pu242 濃度濃度計算値 (μg/g HM initial) Pu 組成比分析値 (wt%) Pu238 組成比 Pu239 組成比 Pu240 組成比 Pu241 組成比 Pu242 組成比 Pu 組成比計算値 (wt%) 図 3-4 Pu 生成濃度の計算値と分析値の比較図 3-5 Pu 組成比の計算値と分析値の比較 9

12 0.6 Pu238/Put-289.3L(PIE) 0.5 Pu238/Pu-total Np Content (wt%) 図 3-5 サンプルの Np 濃度と 238 Pu 組成比 2 検認手法開発試験 JAEA 東海研究開発センターにおいて平成 18 年度までに東工大が製作した検認測定装置を用いて JAEA 所有の試料を測定し (α,n) 反応の中性子と自発核分裂中性子の割合に関するデータを取得し検認測定原理を確認した PPP 使用済燃料の検認は PPP 燃料の全中性子放出率とその中の (α,n) 中性子の割合が従来よりも大きくなることを利用する測定した MOX 試料棒からは (α,n) 中性子と自発核分裂中性子とがほぼ同程度ずつ放出されており PPP 使用済燃料で想定している状況に近いものである試料棒の分析データからの推定値と 10 数 % 程度の差で測定結果が得られこの方法により十分な精度で全中性子放出率および (α,n) 中性子割合が測定できることが確認された装置の感度校正は 252 Cf 自発核分裂中性子源で行ったこの結果から中性子測定にもとづく PPP 使用済燃料の検認手法に関する測定原理が確認できた Np 反応度特性の実験的実証 a) 臨界実験結果の評価平成 18 年度に実施した TCA 臨界実験及び FCA 臨界実験について FCA 実験の詳細解析を実施するとともに両実験結果を総合的に評価した JAEA が保有する FCA と TCA を用いて熱中性子エネルギー領域から高速中性子エネルギー領域までの中性子スペクトル場を模擬した炉心での 237 Np サンプル反応度価値の実験の解析を JENDL-3.3 核データファイルを用いて実施したその結果計算値は実験値を 10

13 3%~9% 過小評価する結果となった JENDL-3.3 の共分散データと感度解析の結果を用いて核データ誤差に起因する反応度価値の誤差を求めたこの誤差と実験誤差を考慮すると実験値と計算値は FCA で 1σ レベルの誤差内 TCA で 3σ レベルの誤差内で一致したこれより JENDL-3.3 の断面積とその共分散データを用いることによって PPP 革新的原子炉概念設計計算において 237 Np 反応度特性を予測しその精度を評価することが可能である 3) 総合評価平成 15 年度 - 平成 19 年度の成果を総合的に評価しまとめた以上最終年度の業務項目を実施し所期の目標を達成した 11

資料3-1東京工業大学における核不拡散・核セキュリティに関する研究と　人材育成（パワーポイント資料）（東京工業大学説明資料）

資料3-1東京工業大学における核不拡散・核セキュリティに関する研究と　人材育成（パワーポイント資料）（東京工業大学説明資料）資料 3-1 科学技術学術審議会研究計画評価分科会原子力科学技術委員会核不拡散核セキュリティ作業部会 ( 平成 28 年 6 月 23 日 ) 東京工業大学における核不拡散核セキュリティに関する研究と人材育成東京工業大学グローバル原子力安全セキュリティエージェント教育院齊藤正樹 1 報告内容 1. 平和と持続的発展に向けた軍事転用困難なプルトニウムの研究 (1) プルトニウムの核拡散抵抗性