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1 シビアアクシデント時の燃料からの放射性物質放出 工藤保 日本原子力研究開発機構 第二回溶融事故における核燃料関連の課題検討ワーキンググループ 平成 23 年 11 月 4 日

2 はじめに 1/3 1 原子炉 : 燃料中への放射性物質の蓄積 TMI-2 事故等 多重防護 しかしながら 事故の防止 事故影響の低減 シビアアクシデント条件下におけるソースターム評価研究が多く行われる 放射性物質 燃料からの放射性物質の放出 : ソースタームの第一段階目 多くの実験を実施

3 はじめに 2/3 2 燃料からの放射性物質放出に関する実験計画 米国 (ORNL): HI 及びVI 実験 比較的高温での実験により低揮発性の核種であるBa, Sr, Mo, Eu, Ru, Ce 及びPuのデータを取得 Te 及びSn: 揮発性であるがそれらの放出は被覆管が酸化するまで遅れる 仏国 (CEA): HEVA 及びVERCORS 実験 研究炉における再照射によりTe, Mo, Ba La 等の短半減期核種のオンラインデータを取得 ガンマトモグラフィーによる非破壊での燃料の最終状態を確認 カナダ (AECL): MCE, HCE, UCE 実験シリーズ 雰囲気の影響 : 酸化条件では揮発性元素とルテニウムの放出の増加を確認 これら実験から多くのデータを取得 しかしながら, 燃料温度 2900 K 以下 MOX 燃料からの放射性物質放出 : 少ない 燃料酸化と溶融の相互影響 : ほとんどなし

4 はじめに 3/ 燃料温度 : 3150K まで VEGA 計画 Verification Experiments of radionuclides Gas/Aerosol release 酸化雰囲気等で燃料を融点まで昇温可能な実験装置を製作し 広い範囲のデータを取得 > 燃料が溶融する温度まで昇温してセシウム放出を調べる 2. 燃料 :UO 2, MOX >UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出を調べる 3. 雰囲気 :He, Steam > 燃料の酸化及び溶融の複合的な影響を調べる

5 装置の外観 燃料測定用 γ 線検出器 フィルタ ( ボックス内 ) 線検出器放射性物質の流れ 配管 γ キャリアガス 加熱炉 VEGA 実験 タングステン管 タンタル板 タングステンるつぼ 照射済燃料 カーボン断熱材不活性雰囲気の場合 実験の流れ遠隔操作装置の組立 昇温 装置の分解 ( 配管切断 フィルタ取り出し ) 分析 放出量の評価 Cs Sb Te 等 γ 線測定 U Pu Mo Sr 配管 フィルタの酸洗 ( 遠隔操作 ) 化学分離 ICP-AESを用いた定量または α 線測定 4

6 溶融固化組織 5 ペレットが溶融するような高温でのCs 放出を評価泡状組織 ( 融点直下 ) 雰囲気 : ヘリウム被覆管 : なし最高温度 :3130 K 1. 温度の影響 1800K~2800Kの温度 : 固体内拡散による放出 50µm 放出率係数 [1/min] 燃料融点約 3100K 温度 [K] E+00 1.E-01 1.E-02 放出速度増加 Cs 2800K 超の高温領域 : 放出速度増大 放出メカニズムの変化 燃料融点 ( 約 3100K) 以下の温度領域で放出は加速されることを実測 1.E 温度逆数 [ 10-4 /K]

7 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 1/7 6 燃料タイプの影響 (PWR-UO 2, BWR-UO 2 and ATR-MOX) 試験燃料 PWR-UO 2 BWR-UO 2 ATR-MOX 燃焼度 [GWd/t] 線出力密度 ( 平均値 ) [kw/m] ペレット温度 ( 評価値 ) [ 中心平均値 ] [K] 照射中の核分裂ガス放出 (FGR) [%] 雰囲気 : ヘリウム被覆管 : なし最高温度 :3130 K

8 Cs Fractional Release (%) 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 2/ K 2310K MOX BWR PWR Time (min) 2780K 3130K 低温域における燃料間の Cs 放出に違い 結晶粒界への移動量の違い? Fuel Temperature (K) 開気孔 Cs: 残留核分裂ガス : 放出 Cs の放出 Cs の放出は核分裂ガスとほぼ同等 照射後の燃料 7 結晶粒 粒界気泡 Cs: 残留核分裂ガス : 残留

9 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 3/7 Cs Fractional Release (%) K K MOX 1770K % BWR 25% 10% 13% PWR 1% 8% Time (min) Fuel Temperature (K) 開気孔 Cs の放出 粒界気泡 1670 から 1770K における結晶粒界気泡からの急激放出 K. Une, et al., J. Nucl. Mater., 189, 210(1992). 8 結晶粒 開気孔から 照射中の核分裂ガス (FGR) の放出割合 ATR-MOX: 20% BWR-UO 2 : 12% PWR-UO 2 : 0.4% 結晶粒界気泡から FASTGRASS コードによって評価された核分裂ガスの割合 ATR-MOX: 13% BWR-UO 2 : 11% PWR-UO 2 : 9% 1770K 以下の比較的低温における Cs 放出は 照射中の線出力密度に依存する

10 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 4/7 100 Cs の放出 9 Release Rate Coefficient [%/min] K 2780K BWR-Cs PWR-Cs MOX-Cs 2310K Reciprocal Temperature [10-4 /K] 燃料間に違いはほとんどなし 高温域における Cs の放出は 燃料のタイプに影響されない

11 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 5/7 低揮発性元素の放出割合の評価 低揮発性元素の放出 10 Total fraction of release [%] BWR-UO 2 MOX U Pu Sr Elements 初期存在量に対する低揮発性元素の放出割合は MOX 及び UO 2 でほぼ同じで 燃料の種類による違いはない 従来の水蒸気雰囲気における実験では Pu の放出割合は U より一桁以上小さかったが 本実験では MOX 燃料 UO2 燃料ともに同程度か僅かに高い傾向が見られる 次ページ Mo

12 Release Rate Coefficient [%/min] 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 6/ U 3130K 2780K 2310K Pu BWR-UO 2 MOX BWR-UO 2 MOX Reciprocal Temperature [10-4 /K] U: 大きな変化無し Pu: 3130 K において放出速度大 酸素ポテンシャル [kj/mol O 2 ] 分圧 : LOG p [MPa] 低揮発性元素の放出 燃料 : 2900K 以上で還元 還元された燃料で放出は U: 僅かに小さく Pu: 大きくなる 3130 K における U に比べて大きい Pu の放出速度は燃料の還元が主原因であり それによる Pu 化合物の分圧増大により説明できる 0 実験雰囲気酸素濃度 :5ppm 燃料 酸化物が安定 温度 [K] 燃料の還元 全 U 化合物 2900K 金属が安定 ( 燃料の還元 ) 全 Pu 化合物 固体中の O/M 比 11

13 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 7/7 Release Rate Coefficient [%/min] Sr 3130K 2780K 2310K Mo BWR-UO 2 MOX BWR-UO 2 MOX Reciprocal Temperature [10 /K] >3130 K における Sr の放出速度の増加 >Mo の高温域での放出速度低下 ΔG O2 [kj/mol O 2 ] SrO Boiling point:3300k MoO 2 Mo Boiling point:2300k 5000K 0 還元 Carrier gas -200 Oxygen:5ppm Mo/MoO 2 Sr/SrO 2200K Temperature [K] 酸化物の還元によるもの 揮発性元素の放出は その雰囲気での化学形を評価することが重要 低揮発性元素の放出 3100K Sr 1700K 還元 12

14 3. 燃料の酸化と溶融の影響 1/6 13 被覆管付きの燃料を用いた水蒸気雰囲気下における放射性物質の放出に関して UO 2 の酸化及び溶融の影響を調べた UO 2 酸化 放射性物質放出の増大 UO 2 溶融 UO 2 +O x UO 2+x UO 2 +Zr (U, Zr)O 2 UO 2+x UO 2 還元 抑制 UO 2 -ZrO 2 の溶融反応は UO 2 -Zr に比べて起こりづらい 被覆管 Zr 酸化 +O 2 酸化した被覆管 ZrO 2 高融点

15 3. 燃料の酸化と溶融の影響 2/6 14 水蒸気雰囲気での高温実験のために 加熱炉構造材料として 水蒸気雰囲気 燃料が溶融するような高温で安定なトリア (ThO 2 ) を使用 製作当初完成品成型加工法を確セラミックの製作技術を適用 粉体の熱処理 遠心鋳込み法 立385mm W 内管 ( 高周波誘導加熱 ) Ta 板 W るつぼ 燃料 黒鉛断熱材 不活性雰囲気 (W 加熱炉 ) ThO 2 内管 ThO 2 るつぼ 黒鉛サセプタ ( 高周波誘導加熱 ) 水蒸気雰囲気 (ThO 2 加熱炉 )

16 3. 燃料の酸化と溶融の影響 3/6 15 Cs fractional release [%] K 実験結果 ( 水蒸気 ) 2300K 2770K 計算値 ( 拡散放出 ) UO 2 酸化及び溶融のない不活性雰囲気下から得られた拡散係数を使用 Time [min] Fuel temperature [K] Cs 放出割合 : 水蒸気雰囲気実験 ( 被覆管有り ) > 不活性雰囲気実験 ( 被覆管無し ) UO 2 酸化と溶融の影響か?

17 Cs fractional release [%] UO 2 酸化による計算値との比較 3. 燃料の酸化と溶融の影響 4/6 2000K 計算値 ( 酸化 ) UO 2 酸化モデルにより評価 2300K 2770K 計算値 ( 拡散放出 ) 実験値 Time [min] 計算値 ( 酸化後 2030K 以上で還元 ) Fuel temperature [K] 溶融ジルカロイによる一旦酸化した UO 2+x の還元を行った評価との比較 16 Cs の放出は約 2000 K までペレット酸化により増大する その温度以上では実験は酸化による放出の促進を示していない 被覆管の融点 2030 K 以上においてはペレットの還元によって 放出速度の増加は見られない 2500 K 以上では過大評価溶融の影響?

18 3. 燃料の酸化と溶融の影響 5/6 17 水蒸気雰囲気下における燃料の溶融 2mm 3mm Observation (U,Zr)O 2 UO 2 pellet 溶融ジルカロイとの相互作用により燃料ペレットの溶融が起こった 5mm Observation 5mm Horizontal Observation Zr rich (Cladding) (U,Zr)O 2 燃料ペレットの高さ実験前 : 20 mm 実験後 : 5 から 8 mm 8mm Crucible 5mm Lacked during UO 2 cut operation Vertical Observation ペレットの 60 から 75% が溶融したと評価

19 Cs fractional release [%] UO 2 溶融モデルによる評価 2000K 2300K 2770K 計算値 ( 水素雰囲気 中の溶融 ) 計算値 ( 酸化後 2030K 以上で還元 ) Fuel temperature [K] 40 計算値 ( 水蒸気雰囲気中の溶融 ) 溶融速度 : 20 水素雰囲気中の1/ 実験値 Time [min] 150 水素雰囲気中における UO 2 溶融モデルとの比較 3. 燃料の酸化と溶融の影響 6/6 水蒸気雰囲気中における低下した UO 2 溶融速度との比較 18 急激な溶融は見られず 水蒸気雰囲気中における Cs 放出速度の増加はごく僅か 水蒸気雰囲気中の溶融速度は 水素雰囲気中に比べておよそ 1/1000 と極めて小さくなる

20 まとめ 燃料温度の影響 セシウムの放出は 燃料の泡状化及び溶融により増大する 2.UO 2 及び MOX 燃料からの放射性物質の放出 セシウムの放出に関し 低温域において照射中の温度に依存して放出挙動は異なるが 燃料のタイプによる相違は見られない 低揮発性元素であるU Pu Sr 及びMoに関して UO 2 とMOXで放出に差は見られない 3. 燃料の酸化と溶融の影響 水蒸気による燃料酸化のため約 2000Kまではセシウムの放出が増加する 2030 K 以上では一旦酸化した燃料が溶融ジルカロイにより還元されることで酸化による放出増大は見られなくなる 水蒸気雰囲気下では被覆管の酸化により水素雰囲気に比べて燃料の溶融速度が低下することを定量的に示した

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