巻頭特別企画 10 月 7 日, スウェーデン王立科学アカデミーによる 2014 年ノーベル物理学賞発表の様子.Photo: Xinhua/Aflo ノーベル物理学賞への軌跡青色 LED 研究開発ストーリー赤㟢勇, 天野浩, 中村修二の三氏は, 研究開発の長い道のりで, いずれも大きなブレークスル

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かずまさしどり
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いずれも大きなブレークスルー ( 障害の突破 ) を果たし, それが今回のノーベル物理学賞受賞につながっている.

1 10 月 7 日, スウェーデン王立科学アカデミーによる 2014 年ノーベル物理学賞発表の様子.Photo: Xinhua/Aflo ノーベル物理学賞への軌跡青色 LED 研究開発ストーリー赤㟢勇, 天野浩, 中村修二の三氏は, 研究開発の長い道のりで, いずれも大きなブレークスルー ( 障害の突破 ) を果たし, それが今回のノーベル物理学賞受賞につながっている. 三氏の歩みを振り返り, なぜブレークスルーを成しえたのか, 何が勝因となったのかを探ってみる. 山下郁雄 ( やましたいくお ) ジャーナリスト. 長年, 日刊工業新聞の記者として企業 ( 主にIT 系やベンチャー ) や大学研究機関を取材.2013 年 3 月に新聞社を退社し, 同年 4 月からは, ある機関に勤めるかたわら, 幅広いテーマを取材執筆. 961

2 赤㟢勇博士 ( 名城大学終身教授, 名古屋大学特別教授名誉教授 ) 1952 年, 京都大学理学部化学科を卒業した赤㟢氏は, 神戸工業 ( 株 )( 現富士通テン ( 株 )) に就職し, 社会人のスタートを切る. その後, 名古屋大学, 松下電器産業 ( 株 )( 現パナソニック ( 株 )), 名古屋大学, 名城大学と, 産と学を相互に経験しながら, ほぼ一貫して半導体の研究開発にいそしむ. 神戸工業では, ブラウン管の蛍光面の開発を担当し, ルミネセンスと縁ができる. 名古屋大学に移った 1959 年, 結晶成長の研究に着手する. 名古屋大学時代が研究者としての私の原点と語る. 日曜日もほとんど休まずに, 夜遅くまで, 実験室立ち上げの準備に追われていました. 大変苦労はしましたが, 自分で手を動かしたことが血肉となり, 自分の実験屋としての力になった ( 赤㟢氏 ). 大学で手がけたのは当時の半導体研究で最も重要なゲルマニウムで, その結晶成長法として, 日本初, 海外でも米国 IB M 社だけが取り組んでいたというエピタキシャル成長法を独自に開発した. ゲルマニウムの気相エピタキシャル成長に関する研究が赤㟢氏の博士論文となり, 以後, 結晶成長にますますのめり込んでいく. この博士論文が, 赤㟢氏に再びの転機をもたらす. 同論文に関する研究発表を聞いた, 当時, 東北大学教授で松下電器東京研究所の所長就任が決まっていた小池勇二郎氏から, 研究所に来ないかと誘われたのだ. 赤㟢氏は応諾し1964 年, 松下電器東京研究所の基礎第 4 研究室長に就く.35 歳の最年少室長は就任時, 小池所長に光る半導体をやります, 結晶成長に軸足をおいて, Ⅰ-Ⅴ 族化合物半導体を研究したいと語っている. 赤㟢氏は松下電器時代に GaAs,GaP など8 種類のⅠⅠⅠ- Ⅴ 族化合物半導体に取り組んだ.1969 年には GaP を用いて当時, 世界最高の発光効率となる超小型の赤色発光ダイオード (Light-Emitting Diode: LED) を開発した. ただ, 赤色 LED や緑色 LED は米国で開発済みで, 性能はともかく, しょせんは二番煎じ ( 赤㟢氏 ). 一方,3 原色のうち, 残された青色 LED は実用化の見通しが全く立っていない未踏のテーマ. さてどうするか. 赤㟢氏はこれ ( 青色 LED ) こそ, 自分がやるべき仕事だとライフワークにしようと決意する. 青色 LED の材料選びは,SiC,ZnSe,GaN の3 択問題年代当時, 研究者の間で一番人気があったのは ZnSe で, 逆に, 結晶作りの難しさから人気がなかったのが GaN だ. 赤㟢氏は GaN を選ぶ. 私の材料に対するこだわりはタフさにあり ( 赤㟢氏 ), GaN が最もタフだったためで, 選択に迷いはなかった. GaN の研究を始めると, 案の定, タフで手ごわい材料であり, 成果が出ず, 何年も論文が書けない状態が続いた. それでも GaN の可能性を確信し続けていたという年, 気相エピタキシャル成長法の一手法である有機金属気相成長法 (Metal Organic Vapor Phase Epitaxy: MOVPE) を新たに採用し, その基板にサファイアを選んだのが正解となり, 今日につながる ( 現在,GaN の作製はほとんどが MOVPE 法とサファイア基板の組み合わせ ). とは言っても, 確たる研究成果を上げるまでには長い年月を要し, 松下電器で青色 LED の研究を続けるのは難しい状況を迎えて,1981 年, 古巣の名古屋大学に戻る. 名古屋大学では, 手作りのMOVPE 装置を用いた, 手探りの実験を繰り広げる. これといった実験結果が得られない中, 1983 年に, 基板のサファイアと成長層である GaN 単結晶との間にバッファ層を設けるアイデアを思い付く木に竹を接ぐ. とも言われるサファイアと GaN のミスマッチ度を, 緩衝材をかますことで低減させて, 木と竹をくっつけようという発想である. バッファ層は, 松下電器時代, 赤色レーザーの材料を液相エピタキシャル成長法で作製した際に活用したことがあり, 経験が生きた. バッファ層の材料に AlN を用いた, この AlN による低温バッファ層技術が, 高品質な窒化ガリウム単結晶を作り出し, ひいては高性能青色 LED を実現させていく. では, 低温バッファ層技術はどのようにして確立されたのか. そこには幸運の女神が舞い降りるセレンディピティがあった. そして, 女神は,3 人のノーベル物理学賞受賞者の2 人めとなる天野浩氏の頭上に舞い降りる. 962 応用物理第 83 巻第 12 号 (2014)

3 天野浩博士 ( 名古屋大学教授 ) たた 1982 年 3 月,1 人の青年が赤㟢研究室のドアを叩いた. 名古屋大学工学部 3 年の天野浩氏だ. もともとマイコン少年だった天野氏は,CPU( 中央演算装置 ) を研究したかったが, ぴったりの研究室は見つからない. そこで, 半導体に取り組んでいた赤㟢研が,CPU と近く, また青色 LED の開発というテーマがわかりやすくて魅力的だったことから, 新学期が始まる1 カ月前, 赤㟢氏を訪ねて, すぐに指導を受け始める. 天野氏はまず,MOVPE 装置の改良で大いに貢献する. GaN の結晶を成長させるには, 基板温度を1000 まで加熱する必要があるが, 高温にすると基板付近に熱対流が生じ, 対流に阻まれて原料ガスが基板に届かず, つまり結晶成長は起こらない. 試行錯誤の末, ガスを吹き付ける角度を基板に平行ではなく, 斜め方向からとし, また, ガスの供給速度を 100 倍に高めることで, 難問をクリアした. 1つのハードルを越えたものの, 十分な結晶成長を得るまでの道のりはまだまだ遠い. 天野氏は, 盆暮れもなく休むのは元日だけという実験漬けの日々を数年間続ける. その間, 毎回 2,3 時間はかかる実験を1500 回以上も繰り返したが, のが当時の定説, 常識だった. しかし, 窒化ガリウム (GaN) でもとことんきれいな結晶をつくり,p 型をつくれるアクセプター不純物を,( 通常 ) 残留電子濃度の少なくとも10 倍以上ドープすれば必ず p 型をつくれると信じていたという赤㟢氏ほほえおよび天野氏に神は頬笑む. 当初,GaN に Zn をドープし p 型を目指したが, うまくいかない. そこで,Znドープ条件と発光スペクトルの関係を知るために, 条件を変えて作製したサンプルに電子線を照射し, どう発光するかを調べてみた. その際, 思わぬ現象を発見した. 電子線を照射するにつれ, 光の強度が高まっていくのだ. 光の強度の増大は, フェルミ準位の変化を示唆し, つまりはp 型化した可能性を示す. 結局,Znドープではいかなる条件でもp 型結晶には至らなかったが, 電子線照射の予期せぬ効用を見いだせて,8 合目付近までは到達したことになる. 予期せぬ効用の発見 =セレンディピティがここにもあった. さらに, 頂上までの残りの道のりは, 不純物として Zn の代わりに Mg を用いることで踏破する. こうして,1989 年 3 月,GaN のp 型半導体が世界で初めていつしや誕生する. あとは青色 LED の実用化へ向け, 一瀉千里で突き進む. その担い手の 1 人となったのがノーベル賞トリオの 3 人め, 中村修二氏である. それでも成果は得られない年のある日, 電気炉の不調で炉の温度がいつもの 1000 まで上がらず,850 ほどで止まってしまう. まぁ, これでも実験はできると考え, 基板の上にまず AlN のバッファ層を形成し, その上に GaN の結晶を重ねる作業をした. 実験を終え, 基板を取り出すと, いつも見てきた磨りガラス状とは異なるツルツルした表面になっている. 天野氏は最初, 原料ガスを流し忘れたのかと思った. 確認したらガスは供給されている. もしかしてと, 顕微鏡で基板を観察すると, 六角柱の結晶がきれいに並んでいる. 心臓が打ち震えるような感動を覚えたと, 天野氏はそのときを語っている. 低温バッファ層技術がここに実を結ぶ. 炉の不調というアクシデントが, 幸運の女神を呼び寄せたのだ. 赤㟢, 天野コンビは続いて,GaN によるp 型半導体の作製に挑む.pn 接合を基本構造とする青色 LED で,n 型の GaN の結晶は簡単に作れるが,p 型結晶は GaN では無理だという中村修二博士 ( 米国カリフォルニア大学サンタバーバラ校教授 ) 1979 年, 徳島大学大学院工学研究科の修士課程を修了した中村氏は日亜化学工業 ( 株 ) に就職した. 黄緑色 LED の材料となる GaP や, 赤色系 LED の材料に用いる GaAs の研究開発で一定の成果を収めた. ただ, 製品化したそれら材料の売れ行きはあまり芳しくない. 社内的にも厳しい立場に立たされていましたので, 何か思い切ったものを, という心境 ( 中村氏 ) から, 社長に青色 LED をやりたいと直訴する年のことで, 直訴は通り, 米国フロリダ大学に1 年間留学したのち, 青色 LED の研究開発に着手する. 赤㟢研と同様に有機金属気相成長法 (Metal Organic Chemical Vapor Deposition: MOCVD) と GaN の組み 963

4 合わせを選んだ. 赤㟢氏がタフさから GaN を選択したのに対し, 人のやっていないことをやるが一番の理由だった. ではなぜ人の行く裏道を選んだのか. 中村氏は, そのわけを過去 9 年の経験に立ち, 人のやっていないことをやるあるいはまねよその真似をしないということを基本にして GaN を選択した, ドクターをもっていなかったためテクニシャン扱いだった留学時の体験から, 論文博士をとって ( ) 見返してやろうと発奮したと後年, 説明している年春から実験に乗り出す. ここでも赤㟢研と同様に, MOCVD 装置の手直しにエネルギーを投入する. まずヒータを改良し, 次いで, ガスの流れを変える仕掛けを工夫する. 課題は, 前述の ( 天野氏が貢献の箇所 ) 熱対流への対応で, たまたま応用物理学会学術講演会で聞いた発表が大きなヒントとなり, 対流を押さえ込む Two Flow 法を編み出す. Two Flow 法とは水平方向に原料ガスを流す一方で, 上から垂直方向に押圧ガスを送り込む方式. そのため, ガスの流量, 流速や吐出のタイミングなどで微細な制御が必要となるが, 入社以来, 研究開発のほぼ全てを1 人でこなしてきて, 研究職人の名人の域に達していた中村氏は, 職人の勘を働かせて最適条件を突き止める. こうして完成させた Two Flow 法とその派生技術によって, 世界最高品質となる GaN の結晶成長に成功する. 結晶の完成度を表すホール移動度は, それまでの最高値 100cm 2 / 電子線照射の実験を繰り返した. そのころ, 日亜化学の研究スタッフ数は増え始めており, 実験はチーム中村で取り組んだ. あるとき,GaN 試料の温度が電子線の影響で上昇していることに気が付く. 中村氏らは, 試料の温度変化に着目し, p 型化への最大ファクタは温度なのでは, との仮説を立て, 電子線は使わず, 簡単な熱処理 ( アニーリング ) で試料の温度を高めてみた. その結果,400 以上のアニーリングで p-gan が得られ, 仮説が立証される. アニーリングという, 電子線照射と比べて, 大面積に一括で処理できる手法の発見により, 青色 LED の量産化が, いよいよ現実のものとなる. ダブルヘテロ構造の青色 LED への導入も見逃せないブレークスルーの1 つだ. 同構造に関しては, 今回のノーベル物理学賞の授賞理由 ( スウェーデン王立科学アカデミー ) の中でも図を交えて説明されている. ダブルヘテロとは,Zn をドープした InGaN を発光層として, 発光層の上下を, それぞれp 型, n 型の AlGaN で挟む構造であり, 中村氏らは 1993 年秋, 開発に成功する. この青色 LED は, 当時市販されていた SiC 青色 LED と比べ明るさが100 倍の高輝度を誇るもので, 日亜化学では翌 1994 年から量産に乗り出す. それから 20 年. 今, 照明の世界は一新され, 青色 LED 関連技術の利活用は, 電機情報系はもちろん, 医療, 印刷, 農業といった分野にまで広がろうとしている. Vs を大幅に上回る200cm 2 /Vs を得た. 以後, 世界初, 世界最高を次々と達成し, ゴールとなる高輝度青色 LED の作製に向かって突き進む. 前人未踏の宇宙探検のようなものだ. 最新鋭の惑星探査ロケットが宇宙空間を飛んでいるようなイメージ. 中村氏は自著で当時をそう述懐している. 中村氏は Two Flow 法の開発に続いて, いくつものブレークスルーを成し遂げている. まず, バッファ層に,AlN ではなく GaN そのものを用いる方式を開発する. 低温 ( 約 600 ) でアモルファス GaN のバッファ層を形成して, その上に高温での結晶成長を図るもので, 同方式も GaN 薄膜結晶の高品質化に大いに貢献した. 次いで,p 型半導体の作製において新たな知見を見いだすことで, 青色 LED の量産化への道を切り開く. 赤㟢研が電子線照射により p 型化に成功したのを受け,1990 年代初め, 中村氏も参考文献赤㟢勇 : 青い光に魅せられて ( 日本経済新聞出版社,2013). 中島彰 : 青色に挑んだ男たち( 日本経済新聞出版社,2003). 中村修二 : 好きなことだけやればいい ( バジリコ,2002). 中村修二 :Wild Dream( ビジネス社,2002 年 ). Newton 2014 年 12 月号 ( ニュートンプレス ). 日経サイエンス 2014 年 12 月号 ( 日本経済新聞出版社 ). 中村修二 : 応用物理 78,360(2009). 赤㟢勇 : 応用物理 76,892(2007). Scientific Background on the Nobel Prize in Physics 2014 (The Royal Swedish Academy of Sciences, 2014). 964 応用物理第 83 巻第 12 号 (2014)

選択眼をもつ三氏は, なぜ, ブレークスルーを成し遂げた? 赤㟢, 天野, 中村の三氏の歩みを見てみると, 意外なほど共通点が多い. 三氏に共通する部分を拾い上げ, そこからノーベル賞への方程式を導き出すのは, 帰納法としてちょっと無理があり, 乱暴に過ぎるだろう. ただ, 偉業を遂げた三氏から学ぶべき事柄は, 研究者や学生はもちろん, どんな職業に就いている人にとっても少なくないはず.

5 選択眼をもつ三氏は, なぜ, ブレークスルーを成し遂げた? 赤㟢, 天野, 中村の三氏の歩みを見てみると, 意外なほど共通点が多い. 三氏に共通する部分を拾い上げ, そこからノーベル賞への方程式を導き出すのは, 帰納法としてちょっと無理があり, 乱暴に過ぎるだろう. ただ, 偉業を遂げた三氏から学ぶべき事柄は, 研究者や学生はもちろん, どんな職業に就いている人にとっても少なくないはず. 三氏から学ぶべきブレークスルーにつながる ABC を, 以下の3 項目に要約した. はやりにとらわれず, やりたいことをやること. 赤㟢氏はノーベル物理学賞受賞直後の記者会見で, 若手へのアドバイスを尋ねられ, そう答えている. 研究でも仕事でも, 何をやるのか, まずその選択がポイントになる. 本人にとって何が正しい選択なのか. 難しいテーマだが, 人真似はしない ( 中村氏 ), 未踏の青色 LED こそライフワーク ( 赤㟢氏 ) など, 三氏は自身の価値基準や目標を確立して, 基準や目標にのっとった選択をしてきた. 材料の3 択問題で, 一番人気がなかった GaN を選べたのも, タフな材料こそ本物 ( 赤㟢氏 ) との独自の基準や, 論文を書きたい ( 中村氏 ) との明確な目標があったからこそであろう. はやりものは必ず廃れる. むしろ, 今, はやっていないものに, より大きなチャンスがあることを三氏は示した. 天野氏は赤㟢先生を除いてほとんど誰もがあきらめていたんです.( ) ひらめきを得るもし私が成功したら, これはすごいことだとの思いから実験に集中できたと逆張りの効用を説いている. 応用物理学会で東北大学の坪内和夫先生の発表を聞いていて, 私はピンとひらめいた. 坪内先生の研究室の MOCDV 装置は, 上から押さえつけるようにしてガスを流していると言うのである.( ) 押さえつけるようにという表現が, 私の中で引っかかっていた. 中村氏は Two Flow 法開発のきっかけを, そう説明し, 学会発表ではなくても,( ) 天井の扇風機を眺めてもひらめいたかもしれないし, ヤカンのフタを見ても思い付いたかもしれないどん底へ落ち込み, いつも MOCVD 装置のことばかり考えているから, なんにしても結び付けてしまっていたとも述べている. 一方, 赤㟢氏は, 研究者人生を通じて最も実感できるとして経験は最良の教師ということわざを挙げる. なぜ, 経験が大事かといえば, 経験を積むことによって勘が芽生えることがあるからです.( ) いわゆる山カンではなく, 失敗を繰り返した経験から生まれる勘です. M OVPE 法を採用することにしたときも, 低温バッファ層の条件も, 最終的には勘に頼った部分がありました. かなりの部分は理づめですが, 最後の一押しをしてくれたのは勘でしょうと自著に記している. 失敗を繰り返す. どん底状態に陥る. そうした体験こそがブレークスルーの必要条件かもしれない. 数をこなす日曜もほとんど休まずに実験室を立ち上げた赤㟢氏. 何年間も実験漬けの日々を送り,1500 回以上も実験を繰り返した天野氏. 手作りの実験装置を使って, 午前は改造, 午後は実験の毎日を続けた研究職人の中村氏. 三氏の研究や実験に投入したエネルギーはいずれも尋常ではない. なぜ, そこまで没頭できたのか. 天野氏はうまくいかないから面白いというところがあって, ここをこういうふうに変えたら, きっとうまくいくに違いないと思ってやっていました, 目標は他人から与えられるのではなく, 好きなことなら自分で目標を立てる. そうすれば続けられると語っている. 面白い, 楽しむ, 好き, それに目標がキーワードとなるようだ. 結晶成長は( ) サイエンスというよりサイエンス& アート ( ) そこが, この研究の面白さ実験して結晶を取りかま出すときの期待と興奮は陶芸家が窯から作品を出すときもそうなのではないかと思いますが, 独特の高揚感があります ( 赤㟢氏 ) といった捉え方もある. 芸術につながるクリエイティブな研究であることが, 三氏を突き動かしたのだろうか. 965

Microsoft Word - プレリリース参考資料_ver８青柳（最終版）

Microsoft Word - プレリリース参考資料_ver８青柳（最終版）別紙 : 参考資料従来の深紫外 LED に比べ 1/5 以下の低コストでの製造を可能に新縦型深紫外 LED Ref-V DUV LED の開発に成功立命館大学総合科学技術研究機構の黒瀬範子研究員並びに青柳克信上席研究員は従来の 1/5 以下のコストで製造を可能にする新しいタイプの縦型深紫外 LED(Ref-V DUV LED) の開発に成功した 1. コスト1/5 以下の深紫外 LED 1)