降雨による都市水路中のダイオキシン類濃度と組成の変化

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とよみてらわ
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1 報文 [ 環境化学 (Journal of Environmental Chemistry)Vol.22, No.3, pp , 2012] 環境化学 Vol.22, No.3(2012) 降雨による都市水路中のダイオキシン類濃度と組成の変化 - 古綾瀬川汚染実態調査 - 細野繁雄, 大塚宜寿, 蓑毛康太郎, 杉崎三男, 河村清史 * 埼玉県環境科学国際センター ( 埼玉県加須市上種足 914) * 埼玉大学大学院理工学研究科 ( 埼玉県さいたま市桜区下大久保 255) [ 平成 23 年 12 月 6 日受付, 平成 24 年 6 月 4 日受理 ] Dioxin Concentrations and Composition Variation in Urban Drainage during a Rain Event: Research on Contamination of the Furuayase River Shigeo HOSONO, Nobutoshi OHTSUKA, Kotaro MINOMO, Mitsuo SUGISAKI and Kiyoshi KAWAMURA * Center for Environmentral Science in Saitama (914 Kamitanadare, Kazo, Saitama ) * Graduate School of Science and Engineering, Saitama University (255 Shimookubo, Sakura, Saitama, Saitama ) [Received December 6, 2011; Accepted June 4, 2012] Summary Dioxin concentrations in water sampled from a drainage ditch flowing into the Furuayase River (southeast Saitama Prefecture, Japan) were monitored during a 3-h rainfall event. The dioxin concentrations in toxic equivalent (TEQ) ranged between 3.5 and 17 pg-teq/l. The concentrations in all 12 samples exceeded the Japanese environmental standard (ES) for water (1 pg-teq/l), and the concentrations in 5 samples exceeded even the Japanese wastewater standard (10 pg- TEQ/L). Excellent correlation between TEQ and SS in the water samples was observed. The amount of precipitation during the observation period was 8.7 mm. Discharges of suspended solids (SS) and dioxins from the ditch to the river during the event were estimated at 570 kg and 68 µg-teq, respectively. The average concentration of dioxins in SS was 120 pg-teq/g, which is lower than the Japanese ES for sediment. Because the dioxin concentrations and SS in the ditch water varied with rainfall conditions, it was difficult to determine whether the presence of dioxins in the SS was the sole reason that dioxin concentrations of the riverbed exceeded the ES for sediment. The ratio of 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF to TeCDFs in the ditch water was extremely high. This typical pattern in the ratio was similar to the reported value of sediment in the Furuayase River, indicating that the discharge from the ditch into the river still continued. Key words: rain event, drainage, dioxins, congener profile, 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF 1. はじめに降雨時には, 工場等の点汚染源による負荷に加え, 流域の路面や屋根などからのノンポイント汚染負荷量が増加するこのため, 出水時の汚染物質の流出挙動については, 代表的な水質汚濁物質である浮遊物質 (SS) 1-6) 2-5,7,8), 全窒素, 全リン 2-5,7), 生物化学的酸素 1,3,5,6) 5-7) 要求量や化学的酸素要求量を対象に多数の調査が報告さ 9,10) れているまた, 降雨時に道路を洗った水に含まれる重金属やベンゾ (a) ピレン 11) についても報告されているダイオキシン類 (PCDDs,PCDFs 及び DL-PCBs) についても, 降雨時の流出挙動は上記の汚濁物質と同様と考えられるため, 非降雨時に比べて大幅な濃度の上昇が予想されるまた, 非降雨時に地表面などに堆積, 蓄積した降下煤じん, 粉じんなどが水系に流入するため, ダイオキシン類の組成も非降雨時と異なる可能性があり, 降雨時に水路を流下するダイオキシン類を調査することは, 接続する河川環境への影響を評価する上で重要であると考えられる埼玉県の南東部を流れる古綾瀬川 (Fig. 1) は, その下流部においてダイオキシン類による底質の汚染が確認されており, 汚染は松江新橋を挟む上流と下流に分布している 12,13) 松江新橋を挟む上流と下流では, ダイオキシン類の組成に違いが見られており, 上流の汚染範囲では,TeCDFs に対し 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF が特異的に高い割合を占める特徴が認められている汚染範囲の上流端には, 工業団地内を流下する水路が接続しており, 当該水路を介したダイオキシン類の流入が推定された 12) 97

そこで, 当該水路を対象に, 降雨時に流下する水路水のダイオキシン類を測定し, 降雨の間に古綾瀬川に流送されるダイオキシン類及び SS 量を推定して, ダイオキシン類による底質汚染が継続する可能性を評価したまた, 古綾瀬川の底質に見られた特異な組成のダイオキシン類が, 降雨時の水路水にも観測されるか調査し, 水路を通って古綾瀬川へと流入するか検討した 2. 方法 2.

2 そこで, 当該水路を対象に, 降雨時に流下する水路水のダイオキシン類を測定し, 降雨の間に古綾瀬川に流送されるダイオキシン類及び SS 量を推定して, ダイオキシン類による底質汚染が継続する可能性を評価したまた, 古綾瀬川の底質に見られた特異な組成のダイオキシン類が, 降雨時の水路水にも観測されるか調査し, 水路を通って古綾瀬川へと流入するか検討した 2. 方法 2.1 調査水路の概要対象とした水路は, 工業団地内を流れ, 流域の工場から排水が流入している (Fig. 1) 途中, 用水路と交差するため, 伏せ越しとなっている伏せ越しより上流は, いくつかの水路に分岐し, 工業団地の東端付近まで達しているまた, 道路側溝も接続しているため開渠の部分が多く, 流域の地表面を洗った雨水が流入している下流は, 道路下に埋設されたボックスカルバート ( 幅 2.6 m, 高さ 1.9 m) となり, 古綾瀬川に接続している下流部のボックスカルバート内には, 堆積物がほとんど見られないが, 上流部の水路内には多くの堆積物が確認されており, 埼玉県が平成 16 年度に実施した上流部の水路調査において, 水路内堆積物の一部から底質環境基準を超過する高濃度のダイオキシン類が確認されている 13) また, 水路が古綾瀬川に接続する地点は感潮域にあり, 高水位時には水路水の流下が妨げられる 2.2 調査方法調査は, 平成 18 年 6 月 9 日の 11 時から 14 時過ぎにかけて実施した調査地点に最寄りの越谷局の AMeDAS データ 14) を用いた調査日の降雨状況を, 東京都港湾局のデータ 15) を用いた調査日の潮位とともに,Fig. 2 に示す調査開始前にも数回, 短時間の降雨があったが, いずれも時間雨量 3 mm 以下の弱い降雨であった東京湾の潮位は, 約 1.5 時間遅れて調査水路が接続する古綾瀬川の水位に影響するため, 調査開始時は最も水位が低い時間帯にあたり, 調査終了時は水位の上昇途上にあったまた, 調査日の降雨は 5 月 30 日の 4 mm の降雨以来であり, 先行晴天日数は 9 日間であった水路が古綾瀬川と接続する直前のマンホール (Fig. 1) を調査地点とし, 多項目水質計 ( 東亜 DKK 製,WQC-24) により 1 分間隔で濁度 ( カオリン ) の推移を確認しながら, ダイオキシン類測定用に 12 試料,SS 測定用には 13 試料を採取した試料量は, 水質環境基準を超過する高濃度のダイオキシン類が検出されることを想定してガロン瓶 2 本分 ( 約 6.7 L) とし,SS 測定用には約 200 ml をポリビンに採取した SS の測定は, 環境庁告示第 59 号付表 8 に従った採水と同時に, マンホール直下の 1 地点で水位及び流速を観測したまた, 可搬型の気象計 (DAVIS Vantage Pro TM Weather Station) により, 調査期間の降水量を 5 分間隔で観測した濁度が降雨前のレベルとなり, その後の上昇が見られなかったことから,14 時過ぎに調査を終了した 2.3 ダイオキシン類の測定方法試薬ポリ塩化ジベンゾ -p- ジオキシン (PCDDs), ポリ塩化ジベンゾフラン (PCDFs) 及びダイオキシン類様 PCB(DL-PCBs) の標準物質は Wellington 製, 溶媒は全て関東化学 ( 株 ) 製のダイオキシン類分析用を使用した 6 mol/l 塩酸及び濃硫酸は和光純薬工業 ( 株 ) 製の精密分析用, ワコーゲル DX,44 % 硫酸シリカゲル, Fig. 1 Location of Furuayase River and sampling site of the drainage The dashed lines show the drainage ditches. Fig. 2 Time courses of precipitation at the Koshigaya AMeDAS station and tide level at Tokyo Bay on June 9,

3 環境化学 Vol.22, No.3(2012) 10 % 硝酸銀シリカゲルは和光純薬工業 ( 株 ) 製のダイオキシン類分析用, 活性炭シリカゲルは関東化学 ( 株 ) 製の活性炭分散シリカゲルを使用したガラス繊維ろ紙は, 東洋濾紙 ( 株 ) 製の GA-55(90 mm) を, 加熱処理して使用した試料の調製及び前処理試料は, 次の手順により調製した採取した水路水に塩酸を添加して ph を 2 ~ 3 に調整した後, クリンアップスパイク 250 pg (OCDD,OCDF は 500 pg) を添加したガラス繊維ろ紙でろ過し, ろ過残渣は風乾後にトルエンを用いて 24 時間ソックスレー抽出し, ろ液は 1 L あたり 100 ml のジクロロメタンを加え, マグネティックスターラーを用いて 24 時間撹拌抽出したソックスレー抽出液と撹拌抽出液を合わせ, ロータリーエバポ 17) レーターで濃縮後, 全量を既報に従って処理した即ち, 濃縮して n- ヘキサンに転溶した抽出液を, 濃硫酸及び 44 % 硫酸シリカゲルを用いて処理した後, 硝酸銀シリカゲルカラムに通した n- ヘキサン溶出液を濃縮して活性炭シリカゲルカラムに負荷し,n- ヘキサンで洗浄後, トルエンを用いてダイオキシン類を溶出したトルエン溶出液にシリンジスパイク 250 pg を加え,25 µl に濃縮して検液とした GC/MS 測定 PCDDs,PCDFs 及び DL-PCBs の測定は,HRGC-HRMS(Agilent HP6890-JEOL JMS-700) を用い, 分解能を 10,000 以上としたロックマス方式による EI-SIM 法で行ったキャピラリーカラムは, Te ~ HxCDD/Fs の測定に CP-Sil88 for Dioxins( 長さ 60 m, 内径 0.25 mm, 膜厚 0.1 µm;varian 製 ),HpCDD/Fs,OCDD/F 及び DL-PCBs の測定には DB-5 ms( 長さ 60 m, 内径 0.25 mm, 膜厚 0.25 µm;agilent 製 ) を使用し, キャリヤーガスはヘリウムを 1.2 ml/min の定流量で使用した毒性等量の算出は,JIS K 0312:1999 に準拠し,TEF には WHO 1998 を使用した 3. 結果及び考察 3.1 降雨流出状況とダイオキシン類濃度の変化調査期間の降雨強度, 水路水の流速及び水位の推移を Fig. 3 に示す調査開始 5 分後から降り始めた雨は,11 時 30 分過ぎに最も強くなり, 以降, 徐々に弱まって 13 時前に一旦止んだその後,13 時 30 分過ぎから約 30 分間, 再び弱い雨となったこの間の降水量は 8.7 mm であった降雨の間に流速も上昇し,12 時に 0.8 m/sec の最大値を記録した後, 徐々に低下した流速が低下する間も含め, 水位はわずかずつであるが常に上昇し, 水路が接続する古綾瀬川の水位上昇による流下の阻害が認められた水路水の濁度,SS 濃度及びダイオキシン類濃度の推移を Fig. 4 に示す濁度は, 調査開始時から 40 mg/l と高く, 調査開始後にわずかに低下し, 調査開始前の降雨による影響が残っていたこのため, 今回の調査では, 高い汚濁負荷が予想される初期流出を捉えられていないと考えられるその後降り出した雨の影響を受け, 調査開始 30 分後から濁度が徐々に上昇し, 流速が最大となった 12 時頃に最大となったおよそ 20 分間高い状態が継続し, 以降, 徐々に低下して 13 時 30 分過ぎには調査開始時の状態に戻った 13 時 30 分過ぎから再び弱い雨となったが, 濁度の上昇が見られなかったことから, 降雨の止んだ 14 時過ぎに調査を終了した濁度の推移を確認しながら採取した水路水の SS 濃度 (13 検体 ) 及びダイオキシン類濃度 (No.2 を除く 12 検体 ) は, それぞれ 25 ~ 140 mg/l 及び 3.5 ~ 17 pg-teq/l の範囲を濁度の増減に従って推移したダイオキシン類濃度は, 全て水質環境基準 (1 pg-teq/l) を超過し,5 試料は排水基準 (10 pg-teq/l) をも超過した埼玉県は, 平成 18 年 9 月に民間の分析機関に委託し, 今回調査した水路を含む, 古綾瀬川に接続する 8 水路の水路水について, 非降雨時にダイオキシン類を調査している ( 未発表 ) その結果によれば, 今回調査した水路の水路水から 0.74 pg-teq/l のダイオキシン類が検出され, その時の SS 濃度は 12 mg/l であったこれに比べ, 降雨時に実施した本調査のダイオキシン類濃度は数倍から数 10 倍も高濃度であった 3.2 河川底質への影響及び流出量の推定一般に, 環境水中のダイオキシン類濃度は SS 濃度との相関が高 17) く, ダイオキシン類の 70 % 以上が, また, 調査開始時の水路水と同程度の SS 濃度が検出される灌漑期の綾瀬川では 95 ± 3 % 18) が, 懸濁態として存在していると報告されている今回調査した Fig. 3 Time courses of precipitation, flow velocity and water depth in the drainage The number of graph shows the sample number of dioxins and SS sampled at the same time as observing flow velocity and depth. 99

4 Fig. 4 Time courses of turbidity, SS and dioxin concentrations in the drainage 水路水中のダイオキシン類濃度と SS 濃度にも高い相関が認められ (Fig. 5), ダイオキシン類の多くが SS と結合して存在すると考えられるまた, 水路水の SS 濃度及びダイオキシン類濃度は, 濁度とも相関が見られる ( 相関係数はそれぞれ及び 0.966) ことから, 1 分間隔の SS 濃度及びダイオキシン類濃度を濁度から推定し, 降雨とともに古綾瀬川に流入した SS 及びダイオキシン類量を推算した水路水の流量は, マンホール直下の 1 地点で観測した流速を, 水深と水路幅 (2.6 m) の積に乗じて算出し, 次の観測までの間, 同一流量が継続したと仮定したこの結果, 調査した 3 時間余りの間に, 降水 ( 降水量 8.7 mm) により, 水路から古綾瀬川に流入した SS 及びダイオキシン類の量は, それぞれ 570 kg 及び 68 µg-teq であり, 単位 SS 量あたりのダイオキシン類量は 120 pg-teq/g と推定されたこのため, 今回の調査の間に水路を流下した SS が古綾瀬川に流入後に沈降して底質を形成した場合にも,SS とともに沈降したダイオキシン類の濃度が底質環境基準を超過することはないと判断された 3.3 ダイオキシン類の組成 PCDDs,PCDFs 及び DL-PCBs 本調査における PCDDs,PCDFs 及び DL-PCBs の組成を, 実測濃度 (a) 及び TEQ(b) について Fig. 6 に示す実測濃度は 1,400 pg/l(no.12 及び No.13)~ 6,700 pg/l(no.7) と, 最小値と最大値で約 5 倍の開きがあるが, その組成は,PCDDs が 12 ~ 25 %( 平均 17 %),PCDFs が 13 ~ 17 %( 同 16 %) 及び DL-PCBs が 58 ~ 73 %( 同 67 %) といずれの試料も類似していた TEQ においても同様に,3.5 pg-teq/l(no.12 及び No.13)~ 17 pg-teq/l(no.7 及び No.8) と約 5 倍の開きがあるが, 組成は PCDDs が 28 ~ 39 % ( 平均 31 %),PCDFs が 47 ~ 59 %( 同 53 %),DL-PCBs が 11 ~ 21 %( 同 16 %) と類似していたしかし, ダイオキシン類の実測濃度は,No.7(6,700 pg/l) から No.8(4,800 pg/l) の間で約 30 % 減少したにもかかわらず,TEQ はいずれも 17 pg-teq/l と違いが見られなかったこのことは,No.7 と No.8 の間で PCDFs の実測濃度が 1,100 pg/l から 810 pg/l と減少したが,PCDFs の示す TEQ は 8.7 pg-teq/l から 9.4 pg-teq/l と逆に増加したことが Fig. 5 Correlation between dioxins concentration and SS in drainage 影響していたまた, 平成 18 年 9 月に, 埼玉県が同一の水路において実施した非降雨時の水質調査によれば,PCDDs,PCDFs 及び DL-PCBs は, 実測濃度でそれぞれ 3 %,5 % 及び 92 %,TEQ ではそれぞれ 9 %, 45 % 及び 46 % を占め ( 未発表 ), 降雨時に実施した本調査の水路水における組成と大幅に異なっていた PCDDs 及び PCDFs の同族体 PCDDs 及び PCDFs( 以下,PCDD/Fs) の同族体組成比を Fig. 7 に示す PCDDs 同族体は, いずれの試料においても,PeCDDs が最小で,HxCDDs 以降は塩素数とともに増加して,OCDD が最大となった同様に,PCDFs 同族体では,TeCDFs が最大で, PeCDFs 以降は塩素数の増加とともに減少する傾向にあり, いずれの試料も, 同族体組成は類似していたしかし,TeCDFs の組成比は,No.8 及び No.9 では,OCDD の約 1/2 であるのに対し,No.4 100

5 環境化学 Vol.22, No.3(2012) DL-PCBs の各異性体について,1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF 濃度の相関を確認した (Fig. 9) 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF 濃度は,2,3,7,8-PCDFs よりも DL-PCBs との相関が高く, 他の異性体に比べて検出濃度が 1 桁以上小さい 3,3,4,4,5,5 -HxCB(#169) を除き, 相関係数は約 0.9 またはそれ以上となった PCB 製品の KC-300 に含まれる PCDFs の同族体組成は,TeCDFs から OCDF へと塩素数の増加に従って低下すると報告されている 19-21) このことは, 水路水に確認された PCDFs の同族体組成と類似するが,KC-300 に含まれる PCDFs 濃度は,DL-PCBs 濃度に対して ppm のオーダー 19,20) でしかなく, 高濃度の 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF が PCB 製品に由来したとは考えられない DL-PCBs の異性体濃度との高い相関は, 高濃度の 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF を特徴とするダイオキシン類が,PCB と連動して流出した結果と予想させる調査水路の上流部には, 上述のとおり,TeCDFs が PCDD/Fs 濃度の 54 % を占める堆積物の存在が確認されているが, 委託調査であったことから,1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF の濃度は報告されていない今回調査した降雨時の水路水では,TeCDFs 濃度に対する 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF の割合が,PCDD/Fs 濃度に対する TeCDFs の割合と相関する傾向が見られた (Fig. 10) そこで, 同一水路内の底質試料にも水路水と同じ関係が成立すると仮定した場合, PCDD/Fs 濃度の 54 % を TeCDFs が占める試料では,TeCDFs 濃度の 60 % を 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF が占めると推計され, 水路が接続する古綾瀬川の底質に確認された最大値 (58 %) に匹敵する 4. まとめ Fig. 6 PCDDs/PCDFs/DL-PCBs profiles in concentration of mass (a), and TEQ (b) in the drainage ~ No.6 及び No.12 では OCDD を上回ったまた, 他の PCDFs 同族体に比べても,TeCDFs の組成比は変動が大きく, 例えば, PeCDFs が 10 ~ 15 % の範囲であるのに対し,TeCDFs の変動は 16 ~ 33 % の範囲に及んでいた調査した水路の上流部には, 底質環境基準を超過する水路内堆積物の存在が確認されている 13) この堆積物中の PCDD/Fs の同族体組成 ( 未発表 ) は,TeCDFs が 54 % と半分以上を占めるため, この堆積物の流出によって, 水路水のダイオキシン類における TeCDFs の組成比は大きく変動すると考えられる TeCDFs の異性体調査水路が接続する古綾瀬川では,1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF が TeCDFs に対して高い割合を占める特異な組成が確認されており, この比は, 接続地点上流では 21 ~ 31 % であったのに対し, 下流から松江新橋までの間は 32 ~ 58 % と上昇していた 12) 水路水におけるこの値は,25 %(No.8)~ 43 %(No.5 及び No.6) の範囲にあり, 前記の 2 つの値の中間にあったこのことから,TeCDFs に特異な組成を持つダイオキシン類は, 調査水路を通って古綾瀬川に流入したこと, また現在も古綾瀬川へと流入していることが示された 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF の濃度とダイオキシン類濃度の間には, 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF 濃度が 84 pg/g と比較的小さいにもかかわらず, ダイオキシン類濃度は 17 pg-teq/l と調査試料中の最大値を検出した試料 (No.8) もあるものの, 有意水準 1 % で有意な相関が認められた (Fig. 8) そこで,2,3,7,8- 位塩素置換 PCDDs(2,3,7,8- PCDDs) 及び 2,3,7,8- 位塩素置換 PCDFs(2,3,7,8-PCDFs), 並びに底質のダイオキシン類汚染が確認されている古綾瀬川に接続する水路を対象に, 降雨時に水路を流下するダイオキシン類を調査して, 次の知見を得た降雨時の水路水に検出されたダイオキシン類濃度は,3.9 ~ 17 pg-teq/l の範囲にあり, 全ての試料が水質環境基準を超過し,5 試料は排水基準をも超過した降雨時のダイオキシン類濃度は, 非降雨時の調査に比べ数倍から数 10 倍高く, 流量も増加することから, 古綾瀬川の水環境に与える影響は大きいと考えられた調査時の降水量 8.7 mm の間に, 古綾瀬川に流入した SS 及びダイオキシン類の量は, それぞれ 570 kg 及び 68 µg-teq に達すると推定された単位 SS 量あたりのダイオキシン類量は 120 pg-teq/g と計算され, この結果からは SS が沈降して底質を形成したとしても,SS とともに沈降したダイオキシン類の濃度は底質環境基準を超過しない今回の調査は高い汚濁負荷が予想される初期流出を捉えられていないと考えられること, また,SS 及びダイオキシン類の流下量は降雨状況等によって増減することから, 不確実性は残るものの, 古綾瀬川の底質汚染は, 調査水路を流下したダイオキシン類が原因であり, 汚染が継続している可能性が示された古綾瀬川の底質では,TeCDFs に対し 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF が高い割合を占める特異な組成が確認されている降雨時の水路水におけるこの比は 25 ~ 43 % の範囲にあり, 水路が接続する地点より上流側の値及び下流から松江新橋までの間の値の中間にあったことから,TeCDFs に特異な組成を持つダイオキシン類は, 調査水路を通して古綾瀬川へと流入したこと, 流入は現在も継続していることが示された要約降雨時に流下する水路水のダイオキシン類を測定し, 降雨の間に古綾瀬川に流送されるダイオキシン類及び SS 量を推定して, ダイ 101

6 オキシン類による底質汚染が継続する可能性を検討したまた, 古綾瀬川の底質に見られる特異な組成のダイオキシン類が, 降雨中の水路水に観測されるか調査し, 水路を通って古綾瀬川に流入することを確認した降雨時の水路水中のダイオキシン類濃度は, 非降雨時の数倍から数十倍に達し, 調査した 12 検体全てが環境基準を超過したこの内の 5 検体は排水基準も超過し, 最高値は 17 pg-teq/l に達した約 3 時間の調査の間に,8.7 mm の降水とともに 570 kg の SS,68 µg-teq のダイオキシン類が古綾瀬川に流入したと推計された単位 SS 量あたりのダイオキシン類量は 120 pg-teq/g と計算され, 底質環境基準を下回ったしかし, この値は降雨状況等により増減することから, 古綾瀬川の底質汚染は, 調査水路を流下したダイオキシン類が原因であり, 汚染が継続している可能性が示された古綾瀬川の底質では,TeCDFs に対し 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF が高い割合を占める特異な組成が確認された降雨時の水路水におけるこの比は, 水路が接続する地点より上流の表層底質に検出された値よりも大きいことから,TeCDFs に特異な組成を持つダイオキシン類は同水路を通って古綾瀬川に流入したこと, 現在も流入が継続していることを確認した文献 1) 土屋十圀, 和泉清 : 都市河川の感潮域における水質と汚濁堆積物の挙動, 水工学論文集,35, (1991) 2) 太田陽子, 中津川誠 : 出水時を含む水質成分負荷量と流域土地利用との関係について, 水工学論文集,46, (2002) 3) 小澤貴幸, 小川裕正, 湯田純一, 永林久夫, 真野明 : 出水時の阿武隈川における汚濁負荷の計測と物質輸送機構の検討, 水工学論文集,49, (2005) 4) 今野篤, 二瓶泰雄, 大竹野歩, 水口陽介 : 複数の都市河川における降雨時水質環境の比較解析, 水工学論文集,49, (2005) 5) 和田有朗, 道奥康治, 辻義和 : 都市流域の流出汚濁解析と負 Fig. 7 Homolog profiles in concentration of PCDDs and PCDFs in the drainage Homolog of PCDDs, + Homolog of PCDFs, 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF 102

7 環境化学 Vol.22, No.3(2012) 荷特性におよぼす降雨形態の影響, 水工学論文集,49, (2005) 6) 永吉光一, 石田和広, 渡辺政広, 李大民 : 分布型土研モデルによる合流式下水道の雨天時汚濁負荷流出解析, 水工学論文集, 49, (2005) 7) 二瓶泰雄, 大竹野歩, 川嶋祐太, 酒井耕介, 増永良, 戸簾幸嗣, 出口浩 : 降雨時における手賀沼流域の水環境特性に関する現地観測, 河川技術論文集,7, (2001) 8) 野口正人, 西田渉, 姜相赫, 水野良宣, 矢代まゆみ : 降雨時における流域からの非点源汚濁負荷流出機構の解明とそのモ Fig. 8 Relationship between 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF and dioxins concentration デル化に関する研究, 水工学論文集,45,61-66(2001) 9) 三島聡子, 大塚知泰, 庄司成敬, 坂本広美, 安部明美 : 高架道路から水域への重金属の流出と由来, 環境化学,15, (2005) 10) 岩佐知洋, 浦瀬太郎 : 雨水ます中の堆積泥に含まれる重金属の濃度分布, 水環境学会誌,28, (2005) 11) 三浦浩之, 和田安彦, 尾崎平, 中嶋宜信 : 雨天時道路排水の流出先水系での汚濁物質の挙動, 用水と廃水,45, (2003) 12) 細野繁雄, 大塚宜寿, 蓑毛康太郎, 王効挙, 杉崎三男, 河村清史 : 古綾瀬川における底質中ダイオキシン類の濃度分布と汚染の特徴, 環境化学,22, ) 埼玉県 : 古綾瀬川底質ダイオキシン類対策に係る中間報告, 14) 気象庁 : 過去の気象データ検索, 15) 東京都港湾局 : 東京港 24 時間潮位表, 16) 細野繁雄, 蓑毛康太郎, 大塚宜寿 : 底質試料中ダイオキシン類の迅速抽出に関する検討, 埼玉県環境科学国際センター報,4, (2003) 17) 国土交通省 : 平成 13 年河川におけるダイオキシン類に関する実態調査等の結果について ( 平成 14 年 12 月国土交通省河川局 ) 18)Minomo, K., Ohtsuka, N., Hosono, S. and Kawamura, K.: Seasonal change of PCDDs/PCDFs/DL-PCBs in the water of Ayase River, Japan: Pollution sources and their contributions to TEQ. Chemosphere, 85, (2011) 19) 堀伸二郎, 西宗高広 : 蛍光灯用コンデンサー中の PCB 製品に含まれる PCDFs,PCDDs の定量及び毒性評価, 環境化学,1, (1991) 20) 野馬幸生, 石川紫, 能勢和聡, 峯戸松勝秀, 滝上英孝, 酒井 Fig. 9 Correlation coefficients between 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF and 2,3,7,8-PCDDs, PCDFs, and DL-PCBs 103

8 伸一, 泉澤秀一, 鏑木儀郎 : 保管 PCB 廃棄物の PCBs およびダイオキシン類,14, (2004) 21)Takasuga, T., Kumar, K.S., Noma, Y. and Sakai, S.: Chemical characterization of polychlorinated biphenyls, -dibenzo-p-dioxins, and -dibenzofurans in technical Kanechlor PCB formulations in Japan. Arch. Environ. Contam. Toxicol, 49, (2005) Fig. 10 Relationship between the ratio of 1,3,7,8-/1,3,7,9-TeCDF to TeCDFs and TeCDFs to PCDD/Fs 104

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Microsoft Word - TR-APA 2017/09/25 GC/MS 用ダイオキシン類自動前処理装置 ~ 新型精製カラムを用いた内標準物質回収率と精製効果排ガス試料 ~ 1. はじめに JIS K 0311: 2008 排ガス中のダイオキシン類の測定法及び JIS K 0312: 2008 工業用水工場排水中のダイオキシン類の測定法の 6.1 試料の前処理の概要において JIS に挙げた精製操作以外の操作であっても次の条件を満たすことが確認されれば用いても良いと記載され