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- あまめ にばし
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1 計 算 科 学 技 術 特 論 B 第 8 回 講 義 資 料 2016 年 6 月 9 日 オーダーN 法 1 第 8 回 2016 年 6 月 9 日 第 9 回 2016 年 6 月 16 日 低 次 スケーリング 法 の 重 要 性 計 算 のオーダーとは? DFT 計 算 におけるオーダーN 法 オーダーN Krylov 部 分 空 間 法 第 一 原 理 計 算 への 拡 張 局 在 基 底 法 オーダーN 法 の 超 並 列 化 の 方 法 オーダーN 法 の 応 用 例 数 値 厳 密 な 低 次 スケーリング 法 O(N) 準 厳 密 交 換 汎 関 数 尾 崎 泰 助 東 京 大 学 物 性 研 究 所
2 時 間 スケール 系 のサイズ 工 学 分 野 での 第 一 原 理 計 算 へ 向 けて DFT calculations of thousands atoms is still a grand challenge. O(N 3 ) atom Low-order 鉄 鋼 材 料 10 2 atom 多 くの 適 用 例 がある. マテリアルデザインも 試 みられ 多 くの 成 功 事 例 がある DNA リチウム 電 池
3 大 規 模 計 算 の 必 要 性 - 物 性 と 材 料 特 性 - 材 料 特 性 は 完 全 結 晶 や 分 子 が 持 つ 固 有 の 物 性 と 不 均 一 な 組 織 構 造 ( 粒 界 異 種 物 質 界 面 析 出 等 )から 生 じる 二 次 的 な 材 料 特 性 の 複 合 的 要 因 で 決 定 さ れる 工 業 的 に 使 用 される 多 くの 材 料 は 結 晶 構 造 と 高 次 構 造 を 適 切 に 選 択 するこ とで 材 料 特 性 の 向 上 がはかられる 例 えば 高 性 能 磁 石 であるNd-Fe-B 系 磁 石 の 保 磁 力 はその 結 晶 構 造 粒 径 界 面 構 造 で 決 定 される ERFORMANCE/
4 ムーアの 法 則 によれば 10 Zeta Flops (Zeta = ) Top
5 20 年 後 に 計 算 できるサイズの 見 積 もり #1 今 後 もムーアの 法 則 が 成 り 立 ち 並 列 効 率 がシステムサイズや 計 算 機 の 並 列 度 に 依 存 しないと 仮 定 すると ( 理 想 的 な 条 件 下 ) 20 年 後 に 計 算 できる サイズの 上 限 値 を 見 積 もることが 可 能 である 計 算 量 計 算 能 力 cn p bexp( at) c: 定 数 N: システムサイズ p: 計 算 のオーダー b: 定 数 a: 定 数 系 のサイズをα 倍 : N α N の 場 合 を 考 える 計 算 能 力 の 向 上 比 が 計 算 量 の 増 大 比 と 等 しいとおけるので p c( N) bexp( a( T T )) p cn bexp( at ) exp( a T / p) 14か 月 で 計 算 能 力 が 二 倍 とすれば a=ln(2)/14 20 年 後 ΔT = 240 か 月
6 20 年 後 に 計 算 できるサイズの 見 積 もり #2 方 法 計 算 コスト (N: 系 のサイズ) 10 倍 の 系 を 扱 う 場 合 の 計 算 コス トの 増 大 比 20 年 後 に 計 算 できるサイズ CCSD(T) N CCSD, MRMP N MP2 N HF, DFT N O(N) DFT N 今 後 の20 年 間 Mooreの 法 則 が 続 いたしても 低 次 スケーリング 法 を 用 いない 限 り 大 規 模 計 算 はかなり 困 難 である
7 計 算 のオーダーとは? 計 算 の 複 雑 さを 特 徴 づける 量 は 計 算 のオーダーとして 知 られ ている 取 り 扱 う 系 のサイズをNとした 場 合 に 計 算 量 がこ のNに 対 してどの 様 な 依 存 関 係 があるのか O 表 記 を 使 って 記 述 する 例 えば Nに 対 して 計 算 量 が3 乗 で 増 加 する 場 合 には O(N 3 ) と 書 き オーダーN 三 乗 と 読 む この 場 合 Nのサイズが2N となったら (2N) 3 =8N 3 なので 計 算 量 は8 倍 になることが 分 かる 同 じ 目 的 の 計 算 を 行 う 場 合 に 計 算 のオーダーが 小 さい 手 法 が 良 い 計 算 手 法 である ( 計 算 精 度 が 保 持 されていることが 前 提 である)
8 内 積 の 計 算 ベクトルを 一 次 元 の 配 列 によって 表 現 し 内 積 計 算 を 行 う ベクトルA,Bの 初 期 化 for ループによる 内 積 計 算 計 算 オーダーは? forループはi=0からn-1までの 計 算 を 繰 り 返 す N 回 の 乗 算 N 回 の 加 算 O(N) つまりベクトルの 内 積 計 算 はO(N)の 計 算 である
9 行 列 ベクトル 積 の 計 算 ベクトルを 一 次 元 の 配 列 によって 行 列 を 二 次 元 の 配 列 によって 表 現 し 行 列 ベ クトル 積 の 計 算 を 行 う 初 期 化 行 列 ベクトル 積 行 列 ベクトル 積 計 算 オーダーは? jのループ 内 の 計 算 は 内 積 計 算 と 同 じで この 計 算 をN 回 繰 り 返 しているので N N 回 の 乗 算 N N 回 の 加 算 O(N 2 ) 行 列 ベクトル 積 計 算 はO(N 2 )の 計 算 である
10 行 列 積 の 計 算 行 列 を 二 次 元 の 配 列 によって 表 現 し 行 列 積 の 計 算 を 行 う この 計 算 は 以 下 の 様 な 三 重 forループで 書 くことが 出 来 る 計 算 オーダーは? kのループ 内 の 計 算 は 内 積 計 算 と 同 じで この 計 算 をN N 回 繰 り 返 しているので N 2 N 回 の 乗 算 N 2 N 回 の 加 算 O(N 3 ) 上 記 は 主 要 部 分 のみ 記 載 行 列 積 計 算 はO(N 3 )の 計 算 である
11 極 端 な 事 例 : 連 立 一 次 方 程 式 の 解 法 科 学 技 術 計 算 において 連 立 一 次 方 程 式 の 解 法 は 至 る 所 に 現 れ る 計 算 アルゴリズムによって 極 めて 大 きな 計 算 量 の 差 異 が 生 じる Cramerの 方 法 O(N!) Gaussの 方 法 O(N 3 ) 上 記 の 二 つの 方 法 は 良 く 知 られた 手 法 であるが その 計 算 量 の 違 いは 極 めて 大 きなものである 極 端 な 例 であるが アルゴリズムの 重 要 性 を 示 す 一 つの 例 で ある
12 オーダーN 第 一 原 理 電 子 状 態 計 算 準 局 所 近 似 である 局 所 密 度 近 似 (LDA)や 一 般 化 勾 配 近 似 (GGA)に 基 づ く 密 度 汎 関 数 理 論 (DFT) 計 算 の 計 算 オーダーはO(N 3 )である 構 造 材 料 電 池 材 料 磁 石 材 料 などは 数 十 nmの 複 合 的 な 組 織 構 造 が 材 料 特 性 を 決 めており 可 能 であれば 数 千 から 数 十 万 原 子 系 の 第 一 原 理 計 算 を 実 行 することが 望 ましい これらの 大 規 模 計 算 を 実 現 するためには 従 来 のO(N 3 ) 法 を 超 並 列 化 す るか もしくは 計 算 量 が 系 のサイズに 比 例 するオーダーN 法 を 使 用 する 場 合 がある 本 講 義 では 後 者 のオーダーN 法 に 関 して 議 論 を 行 う オーダーN 法 に 関 する 総 説 論 文 Linear scaling electronic structure methods, S. Goedecker, Rev. Mod. Phys. 71, 1085 (1999). O(N) Methods in electronic structure calculations, D.R. Bowler and T. Miyazaki, Reports on Progress in Physics 75, (2012).
13 密 度 汎 関 数 理 論 基 底 状 態 のエネルギーは 密 度 の 汎 関 数 で 記 述 できる. Hohenberg and Kohn (1964), Levy (1979) (N- 表 示 可 能 条 件 ). 基 底 状 態 の 多 体 問 題 は 有 効 ポテンシャルに 対 する 一 体 問 題 に 帰 着 される. Kohn-Sham, (1965).
14 KS 方 程 式 の 数 学 的 構 造 3 次 元 の 連 立 非 線 形 偏 微 分 方 程 式 を 自 己 無 撞 着 に 解 く 必 要 がある O(N 3 ) O(N 2 ) O(N log(n)) O(N) 局 所 密 度 近 似 (LDA)や 一 般 化 勾 配 近 似 (GGA) の 場 合 における 計 算 オーダーを 赤 字 で 示 す 最 も 計 算 オーダーが 大 きい 部 分 は 固 有 値 問 題 の 解 法 であり 系 のサ イズが 大 きくなるにつ れ 計 算 オーダーは O(N 3 )に 漸 近 する
15 一 次 縮 約 密 度 行 列 nの 関 数 電 子 密 度 ρ(r) は 一 次 縮 約 密 度 行 列 nから 次 式 で 計 算 される ( r) nij j ( r) i( r) i, j 密 度 汎 関 数 は 一 次 縮 約 密 度 行 列 nの 関 数 として 書 き 直 すことが 出 来 る E [, ] Tr( ) ( ) ( ) tot n nh dr r v r kin もし 基 底 関 数 χ が 実 空 間 において 局 在 しているならば 全 エ ネルギーの 計 算 に 必 要 なnの 要 素 数 はO(N)となる ext 1 ( r) ( r') drdr ' Exc[ ] 2 r r' 密 度 行 列 nの 必 要 な 要 素 のみが 計 算 可 能 であれば 計 算 オー ダーを 低 減 させることが 出 来 る
16 オーダーN DFT 計 算 への 二 つの 道 筋 密 度 汎 関 数 の 通 常 の 表 示 形 式 は 密 度 とKS 軌 道 を 用 いたものである 近 似 を 導 入 することなしに 変 数 変 換 を 導 入 することで 密 度 行 列 もしくはWannier 関 数 を 用 いた 表 示 形 に 変 換 できる 通 常 の 表 示 ψ: KS 電 子 軌 道 ρ: 電 荷 密 度 : Wannier 関 数 n: 密 度 行 列 密 度 行 列 表 示 Wannier 関 数 表 示 密 度 行 列 及 びWannier 関 数 の 実 空 間 の 局 所 性 を 利 用 することで 計 算 オーダーを 低 減 させることが 可 能 となる
17 Wannier 関 数 と 密 度 行 列 Wannier 関 数 はBloch 関 数 ψのunitary 変 換 から 得 られる occ V dk U exp( ik R) 3 k (2 ) BZ m バンドギャップを 有 する 場 合 密 度 行 列 はBloch 関 数 ψの 密 度 演 算 子 への 射 影 から 得 られる n( r, r ') n ij, R i( r i) j ( r ' j Rn ) n occ 1 n dk exp( ik R ) c c n 離 散 化 された 次 式 を 利 用 して 上 記 の 連 続 関 数 が 得 られる ij, Rn n i, k j, k VB B
18 Wannier 関 数 の 局 所 性 O-2px in PbTiO 3 Orbital in Aluminum 指 数 関 数 減 衰 J.Battacharjee and U.W.Waghmare, PRB 73, (2006) べき 減 衰 半 導 体 及 び 絶 縁 体 においてはWannier 関 数 は 指 数 関 数 減 衰 し 金 属 では べき 減 衰 する 1D 系 に 対 しては 数 学 的 に 詳 細 な 解 析 (He and Vanderbilt, PRL 86, 5341)が 行 われている 一 般 の 場 合 に 対 する 条 件 付 きの 数 学 的 証 明 はBrouder et al., PRL 98, で 議 論 されている
19 密 度 行 列 の 局 所 性 有 限 ギャップ 系 指 数 関 数 減 衰 金 属 T=0 べき 減 衰 0<T 指 数 関 数 減 衰 D.R.Bowler et al., Modell.Siml.Mater.Sci.Eng. 5, 199 (1997) T=0Kにおいて 半 導 体 及 び 絶 縁 体 においては 密 度 行 列 は 指 数 関 数 減 衰 し 金 属 ではべき 減 衰 する 有 限 温 度 では 金 属 においても 指 数 減 衰 する 減 衰 特 性 に 対 する 数 学 的 な 議 論 は Ismail-Beigi et al, PRL 82, 2127を 参 照 のこと
20 様 々なオーダーN 法 Wannier 関 数 (WF) 密 度 行 列 (DM) 変 分 法 (V) 摂 動 法 (P) 二 つの 最 適 変 数 とその 最 適 化 手 法 の 組 み 合 わせか ら 少 なくとも4 種 類 の 方 法 論 が 考 えられる WF+V WF+P DM+V DM+P Orbital minimization by Galli, Parrinello, Ordejon, Tsuchida Hoshi Mostofi Density matrix by Li and Daw Krylov subspace Divide-conquer Recursion Fermi operator
21 オーダーN DFTコードの 開 発 状 況 Conquest (DM) Bowler(ロンドン), Gillan(ロンドン), 宮 崎 ( 物 材 機 構 ), 大 野 ( 物 材 機 構 ) Siesta (OM) Ordejon et al.(スペイン) ONETEP (DM) Hayne et al.(イギリス) OpenMX (Krylov) 尾 崎 et al. ( 東 大 ) FEMTECK (OM) 土 田 ( 産 総 研 ) AkaiKKR (screened KKR) 赤 井 et al.( 東 大 )
22 電 子 の 近 視 性 に 基 づくオーダーN 法 仮 定 各 原 子 の 電 子 状 態 は 化 学 的 環 境 をもたらす 周 辺 領 域 の 原 子 配 置 によって 大 部 分 は 決 定 されている
23 分 割 統 治 法 による 収 束 特 性 切 り 出 したクラスターを 解 く 絶 縁 体 半 導 体 分 割 統 治 法 W.Yang, PRL 66, 1438 (1991) 金 属 金 属 系 は 収 束 に 対 して 大 きなクラスターサイズを 必 要 とする 直 接 的 な 分 割 統 治 法 の 適 用 は 困 難
24 Krylov 部 分 空 間 に 基 づくオーダーN 法 Lanczos 変 換 に 基 づく 方 法 R. Haydock, V. Heine, and M. J. Kelly, J. Phys. C 5, 2845 (1972); R. Haydock, Solid State Phys. 35, 216 (1980). T. Ozaki, Phys. Rev. B 59, (1999); T. Ozaki, M. Aoki, and D. G. Pettifor, ibid. 61, 7972 (2000). Two-sided block Lanczos 変 換 に 基 づく 方 法 T. Ozaki and K. Terakura, Phys. Rev. B 64, (2001). T. Ozaki, Phys. Rev. B 64, (2001). Arnoldi 変 換 に 基 づく 方 法 T. Ozaki, Phys. Rev. B 74, (2006).
25 量 子 力 学 における 固 有 値 問 題 (1) シュレディンガー 方 程 式 の 解 ψを (3) 代 入 し 展 開 すれば 一 電 子 エネルギーは 次 式 で 与 えられる (2) 基 底 関 数 で 展 開 する (4) 係 数 cに 対 して 正 規 化 の 条 件 の 下 最 小 化 すると (5) 行 列 要 素 は 積 分 によって 求 められる,
26 エルミート 行 列 の 固 有 値 問 題 二 つの 固 有 値 ε i,ε j に 属 する 固 有 ベクトルをc i, c j とすると (1) (2) (1)の 左 辺 から<c j を 作 用 させ (3) (2)の 複 素 共 役 を 取 り 転 置 すると (4)の 右 辺 から c i >を 作 用 させて (4) (5) (5)-(3)で 次 式 が 得 られる i=jであるとき つまりεは 実 数 である (6) i jであるとき 異 なる 固 有 値 に 属 する 固 有 ベクトルは 直 交 する
27 固 有 値 問 題 の 図 解 行 列 をベクトルに 掛 けるとは? c cからhcに 変 わる 時 cはhに よって 回 転 と 伸 張 を 受 けてい る ε c Θ Hc 一 般 の 場 合 にはn 次 元 ベク トル 空 間 に 拡 張 される この 様 な 見 方 をすると 固 有 値 問 題 とはHを 掛 け 算 しても 回 転 しないベクトルを 探 すことに 対 応 している また 固 有 値 と は 伸 張 の 度 合 いになる
28 行 列 のブラケット 表 示 固 有 値 問 題 の 解 を 用 いて (1) 行 列 は 次 式 で 書 くことが 出 来 る (2) また 単 位 行 列 は 次 式 で 与 えられる (3) (2)を(1)の 左 辺 に 代 入 すると 確 かに 右 辺 になることが 確 認 できる
29 固 有 値 問 題 とグリーン 関 数 グリーン 関 数 は 次 式 で 定 義 される (1) Hの 固 有 値 と 固 有 ベクトルを 用 いてグリーン 関 数 は 次 式 で 書 くことが 出 来 る (2) (2)を(1)に 代 入 すると 確 かにグリーン 関 数 の 定 義 が 満 たされている
30 べき 乗 法 ランダムベクトルv 0 に 行 列 Hを 繰 り 返 し 掛 け 算 していくと 収 束 解 が 得 られる だろうか? 初 期 ベクトルv 0 は 固 有 ベクトルの 線 形 結 合 で 書 ける v 1 = Hv 0 v 2 = Hv 1 v n = Hv n-1 v??? v 0 にHをn 回 掛 け 算 する つまり 絶 対 値 最 大 の 固 有 ベクトルに 収 束 して いく ただし 絶 対 値 最 大 の 固 有 値 の 近 くに 別 の 固 有 値 があると 収 束 が 遅 くなることも 右 の 考 察 から 分 かる ここでε 0 は 絶 対 値 最 大 の 固 有 値 であ る
31 Lanczos 法 べき 乗 法 は 絶 対 値 最 大 の 固 有 値 付 近 に 他 の 固 有 値 が 存 在 する 場 合 収 束 が 遅 くな る このような 場 合 に 対 して 探 索 空 間 としてこれまでに 得 られた 部 分 空 間 に 対 する 直 交 ベクトルを 選 ぶことで Lanczos 法 は 速 やかに 収 束 解 を 与 える アイデア 行 列 を 三 重 対 角 化 し その 三 重 対 角 行 列 の 問 題 を 解 く いかにしてUは 見 つけられるのだろうか? Cornelius Lanczos, Quoted from
32 Lanczos 法 の 導 出 #1 H TD =U HUを 明 示 的 に 書 き 下 すと これをさらに 各 列 毎 に 書 く 1 この 方 程 式 系 は 一 般 にu n とu n-1 が 分 かっているとu n+1 が 分 かる 形 に 書 き 換 えることが 出 来 る +1
33 Lanczos 法 の 導 出 #2 したがってu 0 が 与 えられると 漸 化 式 を 解 くことで u n が 計 算 できる これをアルゴリズムとして 書 くと 次 のようになる = +1 +1
34 Lanczos 法 の 導 出 #3 この 手 続 きで 計 算 したu n+1 が 部 分 空 間 {u 0, u 1,, u n }に 直 交 してい ることは 以 下 のように 数 学 的 帰 納 法 を 用 いて 証 明 できる ランチョス 法 の 手 続 きから +1 (1) まずn=0の 場 合 に<u 0 u 0 >=1 またu 1 はu 0 に 直 交 していることが 確 認 できる この 時 nまでは 正 規 直 交 系 であると 仮 定 する (1)の 左 から<u k を 掛 けて(k=0~n) +1 k=n+1の 場 合 には であることが 分 かる ゆえにu n+1 は 部 分 空 間 {u 0, u 1,, u n }に 直 交 している したがってLanczos 法 に よって 正 規 直 交 系 (Krylov 部 分 空 間 ) を 作 り 出 すことが 可 能 である
35 Lanczos 法 とGreen 関 数 の 関 係 #1 ランチョス 変 換 によって 得 られた 三 重 対 角 行 列 を 用 いて グリーン 関 数 の 有 用 な 表 式 が 得 られる
36 Lanczos 法 とGreen 関 数 の 関 係 #2 行 列 式 は 三 重 対 角 行 列 の 場 合 漸 化 式 で 記 述 される 一 般 化 すると この 漸 化 式 を 用 いてGreen 関 数 の 対 角 項 を 評 価 する 最 終 的 に 次 式 を 得 る ラプラス 展 開
37 Green 関 数 と 物 理 量 Green 関 数 の 虚 数 部 を 計 算 してみる 虚 数 部 を 積 分 し 虚 数 部 をプロットすると 以 下 の 様 になる したがって Green 関 数 の 対 角 項 の 虚 部 は 状 態 密 度 を 与 える
38 Lanczos 法 に 基 づくリカージョン 法 アルゴリズム 1. 原 子 サイトiを 初 期 ベクトルとする 2. Lanczos 変 換 を 行 い H 行 列 を 三 重 対 角 化 する 3. 繰 り 返 しステップN L でLanczosステップを 打 ち 切 る 4. Green 関 数 の 連 分 数 表 示 を 用 いて 原 子 iの 局 所 状 態 密 度 を 計 算 する 5. ステップ1に 戻 り 次 の 原 子 サイトに 対 して 同 一 のプロセスを 繰 り 返 す 計 算 オーダー 1. Hが 密 行 列 で Lanczosステップが 原 子 数 に 比 例 2. Hが 疎 行 列 で Lanczosステップが 原 子 数 に 比 例 3. Hが 疎 行 列 で Lanczosステップが 定 数 4. 各 原 子 毎 にLanczosプロセスの 飛 び 移 り 領 域 を 制 限 O(N 4 ) O(N 3 ) O(N 2 ) O(N)
39 解 析 的 に 解 ける 例 3-foldのベーテ 格 子 K-foldのベーテ 格 子 : オンサイトのエネルギー ε, 最 近 接 ホッピング 積 分 h. あるサイトからスタートすると n 番 目 めのLanczosベク トルは 次 式 で 与 えられる Lanczos 基 底 表 示 での 行 列 要 素 したがって 連 分 数 表 示 より 着 目 するサイ トの 局 所 グリーン 関 数 が 得 られる 入 れ 子 構 造 に 着 目 すると 次 式 が 得 られる
40 Lanczosベクトルの 発 展 Lanczosベクトルの 発 展 は 電 子 のホッピング 過 程 として 理 解 できる 下 記 の 例 は 正 方 格 子 におけるベクトルの 発 展 過 程 である L 0 > L 1 > L 5 > 周 辺 環 境 に 関 する 情 報 は 近 接 サイトから 順 番 に 含 まれて いく その 結 果 として 部 分 空 間 の 次 元 が 低 減 される
41 Krylov 部 分 空 間 とモーメントの 関 係 Lanczosベクトル(Krylov 部 分 空 間 ベクトル)は 次 のKrylov 部 分 空 間 を 張 っている U { u, H u, H u, H u,..., H u } 2 3 q K Krylov 部 分 空 間 ベクトルでハミルトニアンを 表 示 する H u H u K mn m n u H u u m n u ( m n 1) 0 0 モーメントの 定 義 q 次 のKrylov 部 分 空 間 は(2q+1) 次 までのモーメントの 情 報 を 含 んでいる 一 方 ε/z <1の 条 件 下 で グリーン 関 数 はモーメントで 表 示 可 能 である ( p) p つまりクリロフ 部 分 空 間 の 次 元 はグリーン 関 数 の 精 度 に1 対 1 対 応 する した がって 局 所 電 子 構 造 は 周 辺 の 原 子 配 置 でほぼ 決 まるという 化 学 的 直 観 は 数 学 的 にも 正 当 化 される c c cc Hcc Hc c Hcc H p
42 クリロフ 部 分 空 間 法 の 第 一 原 理 計 算 への 拡 張 一 般 の 局 在 基 底 を 用 いてKS 軌 道 を 展 開 し KS 方 程 式 を 解 く 場 合 には 次 の 一 般 化 固 有 値 問 題 に 帰 着 する 強 結 合 モデルと 異 なり 重 なり 積 分 を 明 示 的 に 考 慮 する 必 要 がある Hc 本 講 義 では 二 つの 方 法 を 紹 介 する Sc Two-sided block Lanczos 変 換 に 基 づく 方 法 T. Ozaki and K. Terakura, Phys. Rev. B 64, (2001). T. Ozaki, Phys. Rev. B 64, (2001). Arnoldi 変 換 に 基 づく 方 法 T. Ozaki, Phys. Rev. B 74, (2006).
43 Two-sided block Lanczos 変 換 に 基 づく 方 法 #1 G( Z)( ZS H) I を 次 式 の 様 に 変 形 し 1 G( Z) S( ZI S H) G ( Z)( ZI H ') I 非 エルミート 行 列 であるH に 対 してblock 化 したtwo-sided Lanczos 変 換 を 行 う L ~ ここで 双 対 基 底 関 数 iα>は 次 式 で 定 義 され 本 来 の 基 底 と 双 直 交 性 を 満 たす
44 Two-sided block Lanczos 変 換 に 基 づく 方 法 #2 Two-side block Lanczos 変 換 により 行 列 Hはブロック 三 重 対 角 化 され グリーン 関 数 のブロック 対 角 要 素 とブロック 非 対 角 要 素 は 次 式 で 与 えられる ブロック 対 角 要 素 ブロック 非 対 角 要 素 下 線 はブロック 要 素 であることを LはLanczos 基 底 表 示 であることを 示 す 密 度 行 列 は 次 式 から 計 算 される L 1 L n Im deg ( E i0 ) f ( E) 本 来 の 基 底 表 示 での 密 度 行 列 nは 逆 変 換 から 得 られる n n U S L 1 ij, 0 n, nk, jk nk,
45 Arnoldi 変 換 に 基 づく 方 法 #1 ハミルトニアンのブロック 三 重 対 角 性 を 保 持 するのではなく クリロ フ 部 分 空 間 ベクトルのS- 直 交 性 だけを 保 持 する Green 関 数 のモーメント 表 示 G( Z) ( ZS H) 1 c( ZI ) Z p 0 ( p) p 1 c 1 アルゴリズム Q S 1 したがってS -1 Hを 掛 け 算 する ことでクリロフ 部 分 空 間 が 生 成 される
46 Arnoldi 変 換 に 基 づく 方 法 #2 数 値 安 定 性 を 向 上 させるために Arnoldi 変 換 による Krylov 部 分 空 間 ベクトルの 生 成 は 第 一 SCFステップで のみ 行 う 直 交 性 を 高 精 度 で 保 持 するために 対 角 化 による 直 交 変 換 を 行 う 各 原 子 毎 にSとHの 実 空 間 領 域 での 打 ち 切 りを 導 入 する ことで 計 算 オーダーはO(N)となる
47 Arnoldi 変 換 に 基 づく 方 法 #3 埋 め 込 まれたクラスター 問 題 Krylov 部 分 空 間 表 示 において 標 準 固 有 値 問 題 となる ここで H K は 短 距 離 と 長 距 離 の 寄 与 からなる Green: コア 部 分 Yellow: バッファー 部 分 埋 め 込 まれたクラスターは 他 からのクーロン 相 互 作 用 を 受 けている 共 通 化 学 ポテンシャルを 課 すことで 電 荷 移 動 が 許 される
48 Arnoldi 変 換 に 基 づく 方 法 #4 アルゴリズム 1. 有 限 クラスターを 構 築 2. クリロフ 部 分 空 間 ベクトルを 生 成 3. 埋 め 込 みクラスター 問 題 を 解 く 4. 共 通 の 化 学 ポテンシャルを 決 定 5. 全 電 荷 密 度 を 生 成 6. 全 系 に 対 するポアソン 方 程 式 の 解 法 7. SCF 収 束 までステップ3に 戻 る
49 SCF 収 束 性 の 比 較 fcc Alの 場 合 TO, PRB 74, (2006). Proposed (Arnoldi 法 )はSCF 計 算 においてもロバストであるが Recursion 法 (two-sided Lanczos 法 )は 数 値 誤 差 の 影 響 を 受 けやすく SCF 収 束 が 困 難
50 全 エネルギーの 収 束 特 性 精 度 と 効 率 はクラスターサイズとKrylov 部 分 空 間 の 次 元 で 制 御
51 全 エネルギーの 収 束 性 ( 半 導 体 絶 縁 体 金 属 分 子 系 ) 収 束 特 性 は 単 純 ではないが クラスターサイズで 決 まる 次 元 の30% 程 度 で 収 束
52 分 割 統 治 法 とKrylov 部 分 空 間 法 の 比 較 カッコ 内 の 数 字 1 番 目 : 緑 の 部 分 内 の 原 子 数 2 番 目 : 黄 色 の 部 分 の 原 子 数 金 属 に 対 してはKrylov 部 分 空 間 法 はDC 法 より 高 速 である 共 有 結 合 性 の 強 い 系 では 両 者 は 同 等 である
53 計 算 時 間 の 比 較 各 原 子 に 割 り 当 てられたクラスターのサイズは 系 のサイズには 依 存 しない したがって 計 算 オーダーは 厳 密 にO(N)となる Carbon diamond (a) 8 cpus (b) 32 cpus
54 Al 表 面 上 に 担 持 されたカーボンナノチューブ 電 荷 分 布 に 対 し 通 常 の 対 角 法 と オーダーN 法 は 良 く 一 致 してい る Al 表 面 からCNT 側 面 に 電 子 移 動 し 電 気 二 重 層 を 形 成 Al 表 面 の 深 さ 方 向 にフリーデル 振 動 的 な 振 る 舞 いが 見 られる
55 マリケン(スピン) 電 荷 の 比 較 電 荷 及 びスピン 共 に 通 常 の 対 角 法 とオーダーN 法 は 良 く 一 致 している
56 構 造 最 適 化 の 精 度 検 証 #1 O(N)Krylov 部 分 空 間 法 で 計 算 される 全 エネルギーの 一 次 微 分 は 近 似 的 なも のであり 厳 密 には 全 エネルギーの 微 分 となっていない 近 似 一 次 微 分 で 構 造 最 適 化 が 可 能 か 検 証 する # of atoms in the truncated cluster ベンチマーク 計 算 は62 炭 素 原 子 2ボロン 原 子 からな るダイヤモンド 格 子 2つ のボロン 原 子 は 最 隣 接 原 子 として 置 換 型 で 導 入 O(N)Krylov 部 分 空 間 法 の 計 算 精 度 を 向 上 させるに 従 い 力 の 収 束 性 も 向 上 していることが 分 かる
57 構 造 最 適 化 の 精 度 検 証 #2 ベンチマーク 計 算 は62 炭 素 原 子 2ボロン 原 子 からなるダイヤモンド 格 子 2つのボロン 原 子 は 最 隣 接 原 子 として 置 換 型 で 導 入 Time (s)/md 計 算 コストと 計 算 精 度 を 考 慮 し 実 際 の 応 用 計 算 を 実 施 する 際 にはKrylov3の 計 算 条 件 が 推 奨 される
58 固 有 エネルギーと 波 動 関 数 の 計 算 1. O(N) 法 を 用 いてSCF 計 算 を 実 施 2. O(N) 法 で 得 られた 電 荷 密 度 を 利 用 し one-shotの 対 角 化 計 算 を 行 う HO (guanine) LU (cytosine) 状 態 密 度 の 比 較 から 実 用 上 本 手 法 は 十 分 な 精 度 を 持 ってい ると 判 断 される
59 まとめ 密 度 汎 関 数 理 論 に 基 づく 第 一 原 理 電 子 状 態 計 算 の 計 算 オーダーは 通 常 O(N 3 )である より 現 実 を 反 映 したシミュレーションを 実 現 するために は 数 千 原 子 以 上 からなる 複 雑 で 大 規 模 な 系 の 取 り 扱 いが 必 要 である その 様 なシミュレーションを 実 現 する 手 法 として 計 算 コストが 系 のサイズに 比 例 したオーダーN 法 がある 講 義 ではKrylov 部 分 空 間 に 基 づくオーダーN 法 に 関 して 紹 介 し さらに 第 一 原 理 計 算 への 拡 張 を 議 論 した
Box-Jenkinsの方法
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