試料名 除染装置スラッジ試料の分取 除染装置スラッジを保管場所 (Dピット) から採取した *1 一時保管していたスラッジ試料は 1 手で容器 (10 ml) を振り撹拌した後 ピペッターで約 1 mlずつ分取した 上澄み液試料とともに分析施設へ輸送した 試料名 試料量 採取日 分取日 1 約 1

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Transcription:

廃棄物試料の分析結果 ( 水処理設備処理二次廃棄物 滞留水 ) 平成 0 年 月 29 日 技術研究組合国際廃炉研究開発機構 / 日本原子力研究開発機構 本資料には 平成 28 年度補正予算補正予算 廃炉 汚染水対策事業費補助金 ( 固体廃棄物の処理 処分に関する研究開発 ) 成果が含まれている 無断複製 転載禁止技術研究組合国際廃炉研究開発機構 0 概要 事故後に発生した固体廃棄物は 従来の原子力発電所で発生した廃棄物と性状が異なるため 廃棄物の処理 処分の安全性の見通しを得る上で性状把握が不可欠である 水処理二次廃棄物のうち除染装置スラッジ 並びに多核種除去設備スラリーは セシウム吸着装置により処理した水から種々の放射性核種を除去しており また 水を含む状態で保管していることから 廃棄物管理において重要な対象である 除染装置スラッジについて 保管上のリスク低減の観点から 移送等の取り扱いに重要なデータを取得した結果を報告する 多核種除去設備の炭酸塩スラリーは 多量に発生しており また 被処理液により性状が変動する可能性があり 放射性核種濃度ともに 固液比と ph を分析した結果を報告する 原子炉建屋 (R/B) 及びタービン建屋 (T/B) の汚染状況は これらの廃止措置に伴う廃棄物の性状を推測する上で重要である R/B や T/B の地下部分は汚染水との接触により汚染していると推定される 当該部分の試料採取は現時点において困難であることから 1 2 及び 号機 R/B 地下滞留水を分析した結果を報告する 廃炉 汚染水対策チーム会合 / 事務局会議 ( 第 40 回 ), 平成 29 年 月 0 日. 1

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除染装置スラッジ密度及び固液比 密度 スラッジ試料を撹拌後 ピペッターにて 1 ml を分取し 秤量し質量を求めた 体積質量密度 LI-AR-SL1-1 ml 1.176 g 1.176 g/ml 乾燥質量 ( 固液比 ) 密度を測定したスラッジ試料をホットプレートにて蒸発乾燥させ 乾燥質量を秤量し 蒸発乾固前後の質量から固液比を求めた 乾燥質量 質量比 (%) 参考 体積比 (%) * 固体液体固体液体 LI-AR-SL1-0.25 g 21.5 78.5 5.8 94.2 * 固体分の密度を 4.47(100% 硫酸バリウムと仮定 ) とし算出 4 除染装置スラッジ粒度分布 粒度分布を画像解析法により測定した 粒子数は 小さな粒子の割合が大きい 測定の限度 (1 μm) より小さな粒径の粒子も見られた 平均径 ( 個数基準 ) メジアン径 ( 個数基準 ) 粒子径測定結果 (μm) 平均径 ( 体積基準 ) メジアン径 ( 体積基準 ) 最大粒子径 LI-AR-SL1-.18 2.46 10. 8.89 21.9 バイアルの蓋を閉めて上下に振り撹拌後 0.1mL を分取し 純水で 10mL に希釈し懸濁液とした これを入れたバイアルを手で撹拌し ここからさらに 1mL を分取し 純水で 10mL に希釈した この一部を分取しフィルター上で乾燥後 マイラー膜で密封し マイクロスコープで画像を撮影し 得られた画像を解析し 粒子径 ( 直径 ) を求めた 除染装置スラッジの粒子 個数基準 粒度分布 体積基準 5

除染装置スラッジ沈降性 有詮メスシリンダー (10 ml 内径約 11 mmφ 高さ約 11 cm) に固液混合したスラッジ試料 1 ml と上澄み 10 ml を入れた メスシリンダーの横倒を繰り返し撹拌後 スラッジの沈降を観察した 静置によりスラッジが沈降し 上澄みの層が現れる バイアルを横に倒してもスラッジは流れない バイアル瓶の中の状態 バイアルを撹拌すると徐々に固形分と上澄みが混合された : スラッジ界面と見られる位置 撹拌直後 4 分後 10 分後 0 分後 1 時間後約 1 日後約 2 日後 スラッジが沈降する様子 6 除染装置スラッジ核種濃度 ( 全 α 全 β 全 γ 放射能 ) 試料バイアル振とう撹拌により固液混合した後 ピペッターで 0.1 ml を採取した 純水を加え 希釈したものを分析した 全 γ 測定では 17 Cs と 14 Cs が検出され この合計値を全 γ として示した 17 Cs に対して 桁程低い濃度であるが 60 Co が検出された 全 α 2 放射能濃度 1 Bq/cm 全 β 2 全 γ LI-AR-SL1- < 10 (8.2±0.1) 10 7 (7.1±0.1) 10 6 1 放射能濃度は 減衰補正なし 分析値の ± の後の数値は 計数値誤差である 2 純水で 20,000 倍希釈したスラッジ試料の一部をステンレス試料皿上で乾固し マイラー膜で被覆し測定 ( マイラー膜による減衰の補正を実施 ) 全 α には ZnS(Ag) シンチレーション検出器 ( アロカ社製 ZD-451 型 ) 全 β には GM 管検出器 ( アロカ社製 GM-5004 型 ) をそれぞれ用いた 純水で希釈したスラッジの一部を酸溶解し 溶出した γ 核種の放射能量とスラッジ試料の測定カウント値から スラッジ試料全体の放射能量を概算 7

多核種除去設備スラリー分析試料の情報及び分析内容 増設多核種除去設備 (ALS) の炭酸塩スラリーが保管中の高性能容器 (HIC) から採取された その固液比 ph 放射能濃度 元素濃度を分析した 線量率は以前に報告した試料に比べて 2 桁ほど低い 試料名採取日 線量率 (msv/h) 1 増設 ALS B 系統炭酸塩スラリー ( 深さ 60cm) AAL-S8-1 H28.11.17 0.15 2 増設 ALS B 系統炭酸塩スラリー ( 深さ 100cm) AAL-S8-6 H28.11.17 0.16 増設 ALS B 系統炭酸塩スラリー ( 深さ 150cm) AAL-S8-8 H28.11.17 0.14 参考増設 ALS 炭酸塩スラリー ( 報告済 *1 ) AAL-S1-1 H27.5.1 22 試料容器表面 AAL-S8-1 AAL-S8-6 AAL-S8-8 *1 汚染水処理二次廃棄物の放射能評価のための多核種除去設備スラリー試料の分析, 廃炉 汚染水対策チーム会合 / 事務局会議 ( 第 26 回 ), 平成 28 年 1 月 28 日. 8 多核種除去設備スラリー固液比及び ph 固液比 スラリー試料を撹拌後 一定量分取し 蒸発乾固前後の質量から固液比を求めた 固形分は約 7 9% の質量比であり 深さとともに固体の割合が増える傾向がうかがわれる また 以前の分析に比べ 小さい値であり 被処理液の性状による影響が示唆される No. 質量比 (%) 参考 体積比 (%)* 固体液体固体液体 1 AAL-S8-1( 深さ60cm) 6.8 9.2 2.8 97.2 2 AAL-S8-6( 深さ100cm) 7. 92.7.0 97.0 AAL-S8-8( 深さ150cm) 8.7 91..6 96.4 参考 AAL-S1-1 12.1 87.9 4.8 95.2 * 固体分の密度を 2.54( 炭酸カルシウムと水酸化マク ネシウムの平均 ) と仮定し算出 ph スラリー試料を一定量分取してスラリーの沈降を待ち 上澄み層とスラリー層の ph を測定した ph は固形分の共存 採取された深さにかかわらず約 12 で一定とみられる No. 上澄み層スラリー層 1 AAL-S8-1( 深さ60cm) 12.4 12. 2 AAL-S8-6( 深さ100cm) 12. 12. AAL-S8-8( 深さ 150cm) 12.1-9

60 Co と 17 Cs は全ての試料で検出された 多核種除去設備スラリー γ 核種分析結果 94 Nb 152 Eu と 154 Eu は全ての試料で不検出であった 放射能濃度 Bq/cm 54 Mn 60 Co 94 Nb 125 Sb 17 Cs ( 約 12 日 ) ( 約 5. 年 ) ( 約 2.0 10 4 年 ) ( 約 2.8 年 ) ( 約 0 年 ) 1 AAL-S8-1 < 5 10 1 (2.7±0.1) 10 1 < 4 10-1 (.±0.1) 10 1 2 AAL-S8-6 < 7 10 1 (.1±0.1) 10 1 < 4 10-1 (.8±0.1) 10 1 AAL-S8-8 (7.±2.) 10 1 (.8±0.1) 10 1 < 4 10-1 (5.2±0.1) 10 1 再掲 AAL-S1-1 (1.9±0.2) 10 (.9±0.1) 10 2 < 2 10 1 (1.4±0.1) 10 (9.4±0.1) 10 2 放射能濃度 Bq/cm 152 Eu 154 Eu ( 約 14 年 ) ( 約 8.6 年 ) 1 AAL-S8-1 < 10 0 < 2 10 0 2 AAL-S8-6 < 10 0 < 2 10 0 AAL-S8-8 < 10 0 < 2 10 0 再掲 AAL-S1-1 < 4 10 1 < 10 1 1~ は溶解時に Ti と Ca を含む溶解残渣が発生した 核種の下の括弧内は半減期 放射能濃度は 減衰を H2..11 に補正 分析値の ± の後の数値は 計数値誤差である 10 多核種除去設備スラリー β 及び α 核種分析結果 90 Sr はスラリーの主な核種であり 17 Cs に比べて 2 桁以上高い また 濃度は既報のスラリーに対して 2 桁低く 線量率と相関するものと考えられる u Am 及び Cm 核種は既報のスラリーと大きく違わない 90 Sr 28 u 放射能濃度 Bq/cm 29 u+ 240 u 241 Am 244 Cm ( 約 29 年 ) ( 約 88 年 ) ( 約 4. 10 2 年 ) ( 約 18 年 ) 1 AAL-S8-1 (2.0±0.1) 10 4 (4.0±0.4) 10-2 (1.2±0.2) 10-2 (1.7±0.4) 10-2 (5.8±1.9) 10-2 AAL-S8-6 (2.±0.1) 10 4 (4.±0.5) 10-2 (1.5±0.) 10-2 < 1 10-2 < 6 10 - AAL-S8-8 (2.9±0.1) 10 4 (5.4±0.5) 10-2 (1.6±0.) 10-2 < 1 10-2 < 6 10 - 再掲 AAL-S1-1 (7.2±0.2) 10 6 (2.1±0.1) 10-1 (7.8±0.6) 10-2 (2.0±0.4) 10-2 < 7 10-1~ は溶解時に Ti と Ca を含む溶解残渣が発生した 核種の下の括弧内は半減期 放射能濃度は 減衰を H2..11 に補正 分析値の ± の後の数値は 計数値誤差である 11

多核種除去設備スラリー元素分析結果 前処理 ( 溶解 ) で以前には認められなかった残渣が発生し Ti が検出された 被処理液の性状による影響とみられる 元素組成比 wt% B Na Mg Al Si Ca Ti Fe Sr Ce 1 AAL-S8-1 0.06 0.21 10.8 0.10 0.10 15.5 0.62 0.50 <0.06 ND 2 AAL-S8-6 0.06 2.29 1. 0.08.20 18.7 0.8 0.55 0.02 0.04 AAL-S8-8 0.05 2.06 1.5 0.09.75 17.8 0.40 0.59 0.02 0.05 再掲 AAL-S1-1 0.04 4.0 22.2 ND 0.4 14.5 ND 0.08 0.07 ND 物質構成比 wt% ( 代表的な物質を想定 ) B Na 2 CO Mg(OH) 2 Al 2 O SiO 2 CaCO Ti(OH) 2 FeO(OH) H 2 O SrCO Ce(OH) その他 1 AAL-S8-1 0.06 0.47 25.9 0.20 0.21 8.8 1.1 0.96 - - 2. 2 AAL-S8-6 0.06 5.29 1.9 0.16 6.85 46.6 0.6 1.06 0.0 0.04 7. AAL-S8-8 0.05 4.74 2. 0.17 8.0 44.6 0.7 1.1 0.0 0.05 8. 再掲 AAL-S1-1 0.04 9. 5. - 0.9 6.2-0.16 0.12-0.1 その他 には溶解残渣を含む AAL-S8-1 の溶解処理で溶解残渣が発生したため 溶解処理方法の改善を行い AAL-S8-6 及び AAL- S8-8 の処理を行い 残渣の量が低減した 12 多核種除去設備スラリー < 参考 > 構成物質の推定 いずれの試料も Mg 及び Ca 化合物 ( それぞれ CaCO と Mg(OH) 2 を仮定して割合を算出 ) で大部分を占める 次いで ケイ素が寄与している AAL-S8-1 ( 深さ 60cm) 代表的な化合物を想定して算出 AAL-S8-6 ( 深さ 100cm) AAL-S8-8 ( 深さ 150cm) 1

R/B 滞留水試料の性状 分析内容 1 2 及び 号機 R/B 滞留水について以下の核種を分析した H, 14 C, 60 Co, 6 Ni, 79 Se, 90 Sr, 94 Nb, 99 Tc, 129 I, 17 Cs, 152 Eu, 154 Eu, 24 U, 28 U, 28 u, 29+240 u, 241 Am, 244 Cm なお 号機 R/B 地下滞留水は試料量が少なく 6 Ni 79 Se 及び 99 Tcを分析していない 試料名採取日採取場所 線量率 (μsv/h) ph *1 備考 1 号機 R/B 滞留水 LI-1RB2-1 2017..7 高温焼却炉建屋の採水口にて採取 55 7.9 原子炉注水量の低減後 2 号機 R/B 滞留水 号機 R/B 滞留水 LI-2RB2-1 2017.2.2 同上 8.5 7.5 上記 低減前 LI-2RB-1 2017.5.16 同上 20 7.8 上記 低減後 LI-RB2-1 2017.2.7 同上 90 7.7 上記 低減前 LI-RB-1 2017.4.20 同上 90 7.7 上記 低減後 1T/B 2T/B T/B 4T/B 至高温焼却炉建屋 1R/B 2R/B R/B 4R/B 1 号機 R/B は青 2 号機は赤 号機は緑のラインをそれぞれ利用して滞留水が採取された *2 試料採取における滞留水の流れ *1 原子炉注水量について 注水量が2017 年 2 月に低減された. *2 特定原子力施設監視 評価検討会 ( 第 5 回, 資料 5, 平成 29 年 5 月 22 日 ) から一部引用 加筆. 14 R/B 滞留水 H, 60 Co と 17 Cs 濃度の関係 H/ 17 Cs 比に関して 1 2 及び 号機 R/B 滞留水は同様の値を示し 2 及び 号機 T/B 滞留水とも近い 原子炉注水量の変化による影響は見られない 60 Co/ 17 Cs 比に関して 1 号機 R/B に比べて 号機 R/B は 1 桁程度小さい 全体としてばらつきが 大きい 凡例 1 号機 R/B 1 2 号機 R/B 1 号機 R/B 1 1 号機 T/B 2 2 号機 T/B 1 号機 T/B 1 2 号機 CV 2 号機 CV 2 集中 RW 2 ( 白抜きは縦軸の値が検出下限値 ) H/ 17 Cs 比 1 号機 R/B 2 号機 R/B 号機 R/B 滞留水 1 2.5 10-2.0 10-2 1. 10-2 燃料 4.7 10-4.9 10-4.9 10-60 Co/ 17 Cs 比 1 号機 R/B 2 号機 R/B 号機 R/B 滞留水 1 4.2 10-5 5.9 10-5 1.5 10-6 燃料 1. 10-5 1.4 10-5 1.4 10-5 1: 本報告及び2017 年度取得データ. 2:2012 年度から2016 年度取得データ. : 照射燃料について計算したH2..11 時点の放射能 ( 日本原子力研究開発機構報告書 JAEA-Data/Code 2012-018 ). 15

R/B 滞留水 90 Sr, 28 u と 17 Cs 濃度の関係 90 Sr/ 17 Cs 比に関して 1 2 及び 号機 R/B 滞留水は 1 桁ほどの範囲でばらつくが それぞれ T/B 滞留水と同程度である 原子炉注水量の変化による影響は見られない 28 u/ 17 Cs 比に関して 1 及び 2 号機 R/B 滞留水は 号機 R/B に比べて 1 桁程度大きい 90 Sr 放射能濃度 (Bq/g) 1E+09 10 8 100000000 10000000 10 6 1000000 100000 10000 4 1000 10 2 10 1 10 0 10100 2 10-1 10-2 10-10 1 10 100 1000 10000 100000 1000000 10000000100000000 10 1 10 10 5 10 7 17 Cs 放射能濃度 (Bq/g) 28 u 放射能濃度 (Bq/g) 1000 100 10 2 10 10 0 1 0.1 0.01 10-2 0.001 0.0001 10-4 10-4 10-5 10-6 10-7 10-8 10-9 0.00001 1 10 100 1000 10000 100000 1000000 10000000100000000 10 1 10 10 5 10 7 17 Cs 放射能濃度 (Bq/g) 凡例 1 号機 R/B 1 2 号機 R/B 1 号機 R/B 1 1 号機 T/B 2 2 号機 T/B 1 号機 T/B 1 2 号機 CV 2 号機 CV 2 集中 RW 2 ( 白抜きは縦軸の値が検出下限値 ) 90 Sr/ 17 Cs 比 1 号機 R/B 2 号機 R/B 号機 R/B 滞留水 2 2.7 10-1 1.7 10 0 9.6 10-2 燃料 7.4 10-1 7.5 10-1 7.5 10-1 28 u/ 17 Cs 比 1 号機 R/B 2 号機 R/B 号機 R/B 滞留水 2 1.7 10-7 1. 10-7 1.1 10-8 燃料 2. 10-2 1.8 10-2 2. 10-2 1: 本報告及び2017 年度取得データ. 2:2012 年度から2016 年度取得データ. : 照射燃料について計算したH2..11 時点の放射能 ( 日本原子力研究開発機構報告書 JAEA-Data/Code 2012-018 ). 16 R/B 滞留水核種分析結果 1 前述の核種に加えて 6 Ni 129 I 29+240 u 241 Am 244 Cm が検出された また 14 C 79 Se 94 Nb 99 Tc 152, 154 Eu 24,25 U は検出されなかった 放射能濃度 Bq/cm 試料名 H 14 C 60 Co 6 Ni ( 約 12 年 ) ( 約 5.7 10 年 ) ( 約 5. 年 ) ( 約 1.0 10 2 年 ) LI-1RB2-1 (1.2 ± 0.1) 10 < 5 10-2 (.9 ± 0.1) 10 0 (1.0±0.1) 10 0 LI-2RB2-1 (. ± 0.1) 10 2 < 5 10-2 (4.5 ± 0.4) 10-1 (1.2±0.1) 10 1 LI-2RB-1 (4.8 ± 0.1) 10 2 < 5 10-2 (1.4 ± 0.1) 10 0 (9.0±0.1) 10 0 LI-RB2-1 (6. ± 0.1) 10 < 5 10-1 (7.2 ± 0.4) 10-1 LI-RB-1 (5.9 ± 0.1) 10 < 5 10-1 (6.9 ± 0.4) 10-1 放射能濃度 Bq/cm 試料名 79 Se 90 Sr 94 Nb 99 Tc ( 約 6.5 10 4 年 ) ( 約 29 年 ) ( 約 2.0 10 4 年 ) ( 約 2.1 10 5 年 ) LI-1RB2-1 < 5 10-2 (1.0 ± 0.1) 10 4 < 4 10-2 < 5 10-2 LI-2RB2-1 < 5 10-2 (2.5 ± 0.1) 10 4 < 7 10-2 < 5 10-2 LI-2RB-1 < 5 10-2 (2.1 ± 0.1) 10 4 < 7 10-2 < 5 10-2 LI-RB2-1 (4.6 ± 0.1) 10 4 < 7 10-2 LI-RB-1 (4.7 ± 0.1) 10 4 < 7 10-2 放射能濃度は 2011..11 において補正 核種の下の括弧内は半減期 分析値の ± の後の数値は 計数誤差 17

R/B 滞留水核種分析結果 2 試料名 129 I 放射能濃度 Bq/cm 17 Cs 152 Eu 154 Eu ( 約 1.6 10 7 年 ) ( 約 0 年 ) ( 約 14 年 ) ( 約 8.6 年 ) LI-1RB2-1 < 5 10-2 (5.5±0.1) 10 4 < 4 10-1 < 2 10-1 LI-2RB2-1 < 5 10-2 (1.8±0.1) 10 4 < 7 10-1 < 4 10-1 LI-2RB-1 < 5 10-2 (1.0±0.1) 10 4 < 7 10-1 < 4 10-1 LI-RB2-1 (1.8±0.1) 10-1 (4.7±0.1) 10 5 < 7 10-1 < 4 10-1 LI-RB-1 (1.7±0.1) 10-1 (5.0±0.1) 10 5 < 7 10-1 < 4 10-1 放射能濃度 Bq/cm 試料名 24 U 28 U 28 u 29 u+ 240 u 241 Am 244 Cm ( 約 2.5 10 5 年 ) ( 約 4.5 10 9 年 ) ( 約 88 年 ) ( 約 2.4 10 4 年 約 6.6 10 年 ) ( 約 4. 10 2 年 ) ( 約 18 年 ) LI-1RB2-1 < 5 10-4 < 5 10-4 (1.5±0.1) 10-2 (4.7±0.) 10 - (5.0 ± 0.4) 10 - (1.2 ± 0.1) 10-2 LI-2RB2-1 < 1 10 - < 1 10 - (1.6±0.4) 10 - < 1 10 - < 1 10 - < 2 10 - LI-2RB-1 < 1 10 - < 1 10 - (2.0±0.4) 10 - < 1 10 - < 1 10 - < 2 10 - LI-RB2-1 < 1 10 - < 1 10 - (4.0±0.6) 10 - (1.2±0.) 10 - < 1 10 - < 2 10 - LI-RB-1 < 1 10 - < 1 10 - (7.1±0.6) 10 - (2.2±0.) 10 - < 1 10 - < 2 10 - 放射能濃度は 2011..11 において補正 核種の下の括弧内は半減期 分析値の ± の後の数値は 計数誤差 18 まとめ 除染装置スラッジの流動性に関するデータとして 密度 固液比 粒度分布 沈降性 主要核種濃度を調べた スラッジの安定化を進めるにあたり 移送等の対策を検討する基礎データを得ることができた 多核種除去設備炭酸塩スラリーを分析し 固液比 ph 放射能濃度 元素濃度を分析した 以前に報告した試料と比べ 主な核種である 90 Sr の濃度は線量率とともに 2 桁ほど低い 被処理液の性状により 固液比や微量含まれる元素が異なる可能性が認められた 1 2 及び 号機 R/B 滞留水を分析し 次の核種が検出された H, 60 Co, 6 Ni, 90 Sr, 17 Cs, 28 u, 29+240 u, 241 Am, 244 Cm また R/B 滞留水は原子炉注水量を低減する前後で採取したものを分析したが 注水量によって放射能濃度は大きく変化していない 固体廃棄物の性状に関するデータを蓄積するために 試料の採取と分析を継続していく 19