加速器施設における冷却水試料の分析

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まいえちとく
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1 加速器施設における冷却水試料の分析沖雄一別所光太郎 1 長田直之 2 3 柴田誠一世良耕一郎京都大学原子炉実験所大阪府泉南郡熊取町朝代西高エネルギー加速器研究機構茨城県つくば市大穂京都大学工学研究科京都市西京区京都大学桂 3 岩手医科大学サイクロトロンセンター岩手県岩手郡滝沢村滝沢字留が森緒言加速器施設においては放射化に伴う空気水 ( 特にターゲットやマグネット等の冷却水 ) の管理が必要であるが最近の加速ビームの高エネルギー大強度化によりその適切な管理の重要性が増してきている加速器冷却水の配管は加速器運転に伴い高線量の放射線に曝される高エネルギー加速器においては冷却水の放射化および放射化した冷却水配管からの溶出によりマグネットやターゲットの冷却水中に多種類の放射性核種が認められるこれらの放射性核種の濃度は一般に高エネルギー大強度となるほど高くなる可能性があり高エネルギー加速器におけるこれらの放射性核種の水中での挙動または配管からの溶出挙動の解明は放射線防護の観点から非常に有益である一方高線量の放射線が照射される配管からは放射性核種ばかりでなくマクロ量の金属元素が溶出し冷却水の水質悪化イオン交換樹脂などへの沈着をもたらしているたとえば J-PARC の冷却水系統のストレーナーでは褐色のクラッド状の析出物が捕集されることがあり注意深い管理を要するこの物質は X 線分析により酸化銅 (CuO または Cu 2 O) であることが確認されており冷却水配管系の銅が使用されている箇所からの溶出と考えられるまた高エネルギー加速器研究機構の 12GeV 陽子シンクロトロンの電磁石冷却水を限外ろ過により粒径分画し各分画試料中の金属元素の濃度と 7 Be の濃度をそれぞれ定量したところ図 1 に示すような結果となった 7 Be と銅の粒径分布には相関があり 7 Be の多くはコロイド状の銅粒子と挙動を共にしていると推定できる水中粒子成分の電子顕微鏡観察や化学組成分析からコロイド物質の主成分が電磁石コイルに由来する酸化銅微粒子であり放射性の 7 Be が非放射性の酸化銅コロイド上に吸着されていることが明らかになった 1) このように配管系からのマクロ量の金属元素の溶出挙動と溶出した金属の粒子径化学形などの水中での状態は冷却水の維持に関わる加速器安全および水中放射性核種の挙動に関わる放射線安全の双方から必要な情報である 166

我々は以上のような観点から放射線場における冷却水配管系からの放射性核種や金属元素の溶出挙動を研究するため加速器や 60 Co 照射施設を用いて金属容器等に水を封入した模擬冷却水配管試料に対し種々の放射線を照射し金属元素の溶出を測定している本報では予備的な結果ではあるが電子ライナックで行った溶出実験の結果について報告するまた

電子ライナックを用いた溶出実験今回は照射時の加速器室内線量が高いことから電子ライナックを選び模擬冷却水試料の照射実験を行った京都大学原子炉実験所内の 46 MeV 電子ライナックのターゲット室内に図 2 に示すように模擬冷却水試料を設置し主に制動放射線による放射線照射を行った模擬冷却水試料は Cu Fe または Al

等方的に中性子を放出する照射後限外ろ過を行い 0~3 3~7 7~16 16~200 nm および 200 nm 以上の 5 つの粒径範囲に分画した後 ICP 発光分析等により金属元素濃度を定量した図 3 に結果を示す総溶出濃度は Cu が Al Fe よりも 10 倍程度高く粒径分布は Cu と Al は 3 nm 以下と

2 我々は以上のような観点から放射線場における冷却水配管系からの放射性核種や金属元素の溶出挙動を研究するため加速器や 60 Co 照射施設を用いて金属容器等に水を封入した模擬冷却水配管試料に対し種々の放射線を照射し金属元素の溶出を測定している本報では予備的な結果ではあるが電子ライナックで行った溶出実験の結果について報告するまた加速器冷却水の多元素分析に PIXE 法を適用することを試みこれも予備的な検討と言えるが実際の加速器冷却水の分析を行ったので報告する a) コロイドの元素組成と粒径分布 b) 7 Be の粒径分布図 1 12 GeV 陽子シンクロトロンにおける電磁石冷却水中の金属元素および 7 Be の粒径分布 2. 電子ライナックを用いた溶出実験今回は照射時の加速器室内線量が高いことから電子ライナックを選び模擬冷却水試料の照射実験を行った京都大学原子炉実験所内の 46 MeV 電子ライナックのターゲット室内に図 2 に示すように模擬冷却水試料を設置し主に制動放射線による放射線照射を行った模擬冷却水試料は Cu Fe または Al で作製した模擬配管に純水を満たしたものでターゲット後方 (0 方向 ) とターゲット下 (90 方向 ) に設置したビーム条件は電子の加速エネルギーが 33 MeV ビーム電流が約 100μA であり照射時間は 4 時間とした電子ビームは Ta のターゲットに照射されターゲット内で全停止し主に前方に制動放射線を等方的に中性子を放出する照射後限外ろ過を行い 0~3 3~7 7~16 16~200 nm および 200 nm 以上の 5 つの粒径範囲に分画した後 ICP 発光分析等により金属元素濃度を定量した図 3 に結果を示す総溶出濃度は Cu が Al Fe よりも 10 倍程度高く粒径分布は Cu と Al は 3 nm 以下と 200 nm 以上が大部分を占めることがわかった Fe では 0 方向は粒径が大きいほど高濃度となるが 90 方向は各分画で同程度であった試料位置の効果としては 0 方向の方が 90 方向に比べて溶出量が大きく大きなコロイドを作る傾向があった放射線照射により金属の水中への溶出とコロイド生成が促進されたと考えられる図 2 電子ライナックでの模擬冷却水試料の照射実験 167

3 Particle Diameter (nm) Particle Diameter (nm) Particle Diameter (nm) 3. 加速器冷却水の元素分析への PIXE 法の適用 ( 予備的検討 ) 京都大学原子炉実験所内の種々の加速器冷却水をサンプリングし限外ろ過を行って粒径別に分画した幾つかの粒径範囲に分ける場合ろ過膜上の残渣を直接元素分析できれば減算による誤差の増加を避けることができるこのためまず直接照射ホルダーに貼り付けた限外ろ過膜試料の PIXE 法による分析を試みた結果は Si の含量が高すぎ他の元素の定量は困難であった限外ろ過膜の支持体としてガラス繊維ろ紙が使用されていることが推定された支持体からろ過膜のみを剥離することはできないためろ過膜を直接分析するのは困難であることがわかった以下では PIXE 分析試料としてろ液の方を用いた以下に 46 MeV 電子ライナックのターゲット冷却水を限外ろ過し PIXE 分析した例を示す分析は日本アイソトープ協会仁科記念サイクロトロンセンターの PIXE 分析装置により行ったろ液試料に内部標準として In 標準溶液を添加した後照射ホルダーのバッキングフィルム (Prolene フィルム ) 上に滴下し乾燥したものを照射試料とした図 3 電子ライナックにおける溶出金属元素の粒径分布定量結果を粒径範囲別に図 4 に示す冷却水中には Fe, Cu, Zn が認められ 3 nm 以下の粒径範囲 ( 溶解性 ) で最も濃度が高く Cu が約 400 ppm Zn が約 200 ppm に達した図 4 電子ライナックターゲット冷却水における元素濃度の粒径分布通常冷却水中の金属濃度は高くても数 10 ppm であり定量結果は非常に高濃度であった Cu と Zn は真鍮の成分であるが後日調査の結果冷却水系の線量が高い部分に真鍮製のカップリングが使用されていたことが判明したこれをステンレス鋼のものと交換したところ Cu と Zn の濃度は減少した今回の結果は放射線場において 168

4 金属部材からの溶出が起きることおよび日常的な冷却水中の元素濃度の監視が加速器の安全管理に直接役立つことを示している 4. まとめ大強度 / 高エネルギー加速器の冷却水中における放射性核種および溶出した金属元素の挙動は放射線安全加速器安全の確保に不可欠の情報である 7 Be などの放射性核種は冷却水中に溶出して生成する金属コロイド粒子等に取り込まれると考えられる今回模擬冷却水試料への照射実験を行い配管系の金属材料である Cu Al Fe 等の溶出濃度や水中の粒径などの予備的結果を得ることができた配管系金属の加速器冷却水への溶出およびコロイドの生成は放射線場において促進されるまた加速器冷却水の粒径別元素分析に PIXE 法を適用し日常的な冷却水の元素濃度測定の重要性を示した参考文献 1) 別所ら, 第 51 回放射線化学討論会, 3O-03 (2008) 169

5 NMCC ANNUAL REPORT 16 (2009) Analysis of cooling water samples in accelerator facilities Y. Oki, K. Bessho 1, N. Osada 2, S. Shibata and K. Sera 3 Research Reactor Institute, Kyoto University Kumatori, Sennan-gun, Osaka , Japan 1 High Energy Accelerator Research Organization (KEK) Oho, Tsukuba, Ibaraki , Japan 2 Graduate School of Engineering, Kyoto University Kyoto daigaku-katsura, Nishikyo-ku, Kyoto , Japan 3 Cyclotron Research Center, Iwate Medical University Tomegamori, Takizawa, Iwate , Japan Abstract It is very important that the cooling water system for accelerator components such as magnets and targets is maintained safely in high energy accelerator facilities. Dissolution of metallic elements and radioactive nuclides into the cooling water may be much enhanced in high dose radiation fields in high energy accelerator facilities. In this work, the concentration of the metallic elements in the cooling water collected just after the beam stoppage was determined in order to clarify the dissolution behavior of the metallic elements from the cooling water system in radiation fields. The measurement was carried out in an electron linear accelerator facility. The PIXE method was attempted to be applied to the cooling water measurement. 170

(3) イオン交換水を 5,000rpm で 5 分間遠心分離し上澄み液 50μL をバッキングフィルム上で滴下乾燥し上澄み液バックグラウンドターゲットを作製した (4) イオン交換水に標準土壌 (GBW:Tibet Soil) を既知量加え十分混合し土壌混合溶液を作製した (5) 土

(3) イオン交換水を 5,000rpm で 5 分間遠心分離し上澄み液 50μL をバッキングフィルム上で滴下乾燥し上澄み液バックグラウンドターゲットを作製した (4) イオン交換水に標準土壌 (GBW:Tibet Soil) を既知量加え十分混合し土壌混合溶液を作製した (5) 土混入固形物が溶液試料に及ぼす影響 ( 吸引ろ過法と遠心分離法の比較 ) 二ツ川章二 ) 伊藤じゅん ) 斉藤義弘 ) 2) 世良耕一郎 ) ( 社 ) 日本アイソトープ協会滝沢研究所 020-073 岩手県岩手郡滝沢村滝沢字留が森 348 2) 岩手医科大学サイクロトロンセンター 020-073 岩手県岩手郡滝沢村滝沢字留が森 348. はじめに PIXE 分析法は簡単な試料調製法で高感度に多元素同時分析ができるという特徴を有している