NMCC 共同利用研究成果報文集 16(2009) 大気中浮遊物質に含まれる放射性同位元素と金属元素の関係松本洋平 1 本間信 1 田浦慎太郎 1 世良耕一郎 2 3 高辻俊宏 1 長崎大学大学院生産科学研究科長崎県長崎市文教町岩手医科大サイクロトロンセンター

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あおしひろなが
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1 大気中浮遊物質に含まれる放射性同位元素と金属元素の関係松本洋平 1 本間信 1 田浦慎太郎 1 世良耕一郎 2 3 高辻俊宏 1 長崎大学大学院生産科学研究科長崎県長崎市文教町岩手医科大サイクロトロンセンター岩手県岩手郡滝沢村滝沢宇留が森長崎大学環境科学部長崎県長崎市文教町はじめに本研究は Pb-210 Be-7という放射性同位元素と安定元素との関係を探ることで大気中浮遊物の挙動を解明することが目的であるまたその浮遊物に有害な元素が付着していないかを調査し放射性同位元素とどのような関係にあるのかを調べるものである今までのサンプルをPIXE 分析することで従来のICP-AES 法では測定できなかった元素を測定できまたデータが安定している等の良好な結果が得られた今回の報告では PIXE 分析で得られた安定元素と放射性同位元素がどのような関係にあるのかということと得られた結果から大気中浮遊物質がどのような挙動を示していると考えられるのかを報告する 2 実験方法今回の測定ではハイボリュームエアーサンプラー柴田科学製 AH600-Fを用いて長崎大学環境科学部棟屋上にて試料を採取したそのハイボリュームエアーサンプラーは分流装置を搭載しており粒径別にエアロゾルを採取することが可能であったしかしその装置を使用すると各フィルターに吸着するエアロゾルが極微量となり Pb-210 等の放射性同位元素の測定やICP-AES 分析法での元素の検出が困難であった為その分流装置を取り外しバックアップフィルター ( 図 1.1) のみを用いてエアロゾルの採取を行った試料採取は 2007 年 12 月 ~2009 年 5 月にかけて行ったまた試料は1 週間に渡って採取したそして図 1.2に示すような採取したサンプルを切り分け切り分けたサンプルの4 分の3 をGe 半導体検出器に使用し放射性同位元素を測定したそして残りの 4 分の1をPIXE 分析用に使用することにした 138

大気中を浮遊する特徴があり Pb-210 が陸上由来の指標となっている中国などの遠方から飛来してくるエアロゾルは粒径が小さいものが多い一方粒径が大きいものは滞空時間が短いため近隣からのものが多い遠方の元素との関係を調べるのが目的であるのに近隣のエアロゾルが多く吸引されると質量あたりの遠方からの元素量が尐なくなってしまう粒径が小さく遠方から飛来してくるエアロゾルは

2 図 1.1 吸着前の濾紙図 1.2 吸着後の濾紙 3 結果と考察 3.1 放射性同位元素 Ge 半導体検出器で測定できたのは Pb-210 と Be-7 であった Pb-210 は地殻に含まれる U-238 が崩壊することで様々な核種を経て発生するその壊変途中で気体の Rn-222 を経るので大気中に飛び出し引き続く崩壊により微粒子となるつまり Pb-210 は陸上起源と言えるそして発生した Pb-210 はエアロゾルに付着し大気中を浮遊する特徴があり Pb-210 が陸上由来の指標となっている中国などの遠方から飛来してくるエアロゾルは粒径が小さいものが多い一方粒径が大きいものは滞空時間が短いため近隣からのものが多い遠方の元素との関係を調べるのが目的であるのに近隣のエアロゾルが多く吸引されると質量あたりの遠方からの元素量が尐なくなってしまう粒径が小さく遠方から飛来してくるエアロゾルは粒径が大きく滞空時間の短い近隣から来るものよりも質量あたりの表面積が大きく Pb-210 の微粒子と接触する時間も長いのでそれだけ多量の Pb-210 が付着しているものと考えられるつまり遠方からのエアロゾルの量の指標としては質量よりも Pb-210 の量の方が優れているだろうから遠方の浮遊物の挙動を解明するという点においてより良い結果が得られるのではないかと期待しているまた現在エアロゾルの質量も測定しており Pb-210 と元素の関係もしくは質量と元素の関係のどちらが浮遊物の挙動を解明するのにふさわしいのかを検討していきたい Be-7 は大気中の酸素や窒素が宇宙線と衝突することで発生し大気中を浮遊するので Pb-210 と同様に大気輸送の解析に有用であると考えられるそこで Pb-210 と Be-7 の相関図を図 2 に表した Pb-210 と Be-7 は相関係数 R = 有意水準 p = で強い相関があったこの二核種の起源は異なるが小さいエアロゾルに多く吸着するという点は同じなので似た挙動を見せる 1) ものと考えられる今回の報告では Be-7 と各元素についての関係まで直接検討していないが Pb-210 と強い相関が見られまた Pb-210 と Be-7 共にエアロゾルに吸着するという特徴があることから Pb-210 と各元素との関係の場合と同様の結果になると推測している 139

3 図 2. Pb-210 と Be-7 の相関図 3.2 PIXE 分析での測定結果と考察 PIXE 分析により様々な元素を測定することができたエアロゾルには土壌起源と海水起源の2 種類が存在するため海水起源による寄与分を差し引いた ( 海水からの寄与分を差し引いた元素をnssと表記することにする ) 例えば Brの海水起源の元素量の差し引きの計算 2) は以下のように行った [nss-br]=[br]-[na] [Brの海水中の平均濃度]/[Naの海水中の平均濃度] 今回の報告では Br S Sr Mgの4 元素について海塩成分を差し引き 3) した他の元素については海水での組成比が非常に小さいため計算を省略したこのようにして得た結果を元に全ての元素の結果とPb-210との関係を図 3-1~13として示した図 3-1. Pb と Pb-210 の季節変動 140

4 図 3-2. Se と Pb-210 の季節変動図 3-3. nss-br と Pb-210 の季節変動図 3-4. nss-s と Pb-210 の季節変動 141

5 図 3-5. Zn と Pb-210 の季節変動図 3-6. Rb と Pb-210 の季節変動図 3-7. Fe と Pb-210 の季節変動 142

6 図 3-8. Al と Pb-210 の季節変動図 3-9. Cu と Pb-210 の季節変動図 nss-mg と Pb-210 の季節変動 143

7 図 3-11.Na と Pb-210 の季節変動図 3-12.Ni と Pb-210 の季節変動図 nss-sr と Pb-210 の季節変動 144

8 その得られた結果の中で明確な季節変動を見せた元素がAl Se nss-s Fe Zn nss-sr Rb Pb nss-brの9 元素であったまた Pb-210も冬に高く夏に低いという季節変動が見られ先ほどの9 元素とほぼ同様の季節変動があることが分かった Pb-210に季節変動が見られる原因としては梅雨等の連続的な降雨により大気中からエアロゾルが洗い流されてしまうことが考えられるまた夏が近づくと南西からの風向が多くなり大陸からの風が尐なくなることも大きな原因として挙げられるさきほどPb-210はエアロゾルの量の指標となると示したつまり先ほどの 9 元素がPb-210と同様の傾向を見せたのはただ単にエアロゾルの量が減ったことでそれに付着して飛来してくる元素の量も減り季節変動が見られたのではないかという考えに至ったそこで元素の本当の季節変動を見る為に Pb-210で元素を除したグラフを図 4-1~13に示した Pb-210で除することで微細なエアロゾル量あたりの元素の変動が分かる図 4-1. Al と Pb-210 の比図 4-2. Fe と Pb-210 の比図 4-3. Rb と Pb-210 の比図 4-4. Zn と Pb-210 の比 145

9 図 4-5. Ni と Pb-210 の比図 4-6. nss-s と Pb-210 の比図 4-7. nss-sr と Pb-210 の比図 4-8. Se と Pb-210 の比図 4-9. Pb と Pb-210 の比図 Br と Pb-210 の比 146

10 図 Cu と Pb-210 の比図 Na と Pb-210 の比図 nss-mg と Pb-210 の比この結果を見ると先ほどのPb-210と同様の季節変動を見せた9 元素をPb-210で除した結果の変動が幾つかのパターンに分類され変動を明確に把握することができた nss-brをpb-210で除したものは夏に大幅に減尐しているこれは夏に長崎では南西の風が吹くことで大陸からエアロゾルが来なくなったことが原因と考えられるまた nss-brの夏における減尐傾向は大陸から飛来するエアロゾルにはBrが多く含まれていることを示唆しているしかし nss-br 以外の元素は Pb-210で除した場合減尐の見られる元素も存在したが変動の見られない傾向の元素がありまた上昇するといった傾向が見られる元素もあったこれは元素濃度の減尐幅と比べエアロゾルが大陸から飛来しなくなり Pb-210が大幅に減尐しすぎることが原因と考えられるだが元素濃度が主に大陸由来のPb-210のように減尐しすぎないということは長崎周辺からそれらの元素が人為的に排出されているのではないかまた近隣土壌からの寄与分もあるのではないかと考えることができるそれに加えて Pb-210との比をとったと 147

きに Pb-210との比が夏に大幅な減尐をみせるということはその元素がほぼ中国方面からだけ飛来してきているということも言えそうであるこういったように Pb-210で除することはエアロゾル当たりの季節変動が分かるだけでなくどの元素が主にどこから来ているのかということまで分かる手法でありエアロゾルの挙動を解明するのに大変役立つ手法であると言える一方 nss-mg Cu Na Niの4

11 きに Pb-210との比が夏に大幅な減尐をみせるということはその元素がほぼ中国方面からだけ飛来してきているということも言えそうであるこういったように Pb-210で除することはエアロゾル当たりの季節変動が分かるだけでなくどの元素が主にどこから来ているのかということまで分かる手法でありエアロゾルの挙動を解明するのに大変役立つ手法であると言える一方 nss-mg Cu Na Niの4 元素には明確な季節変動は見られなかったまたそれらの元素量をPb-210で除してみると夏において大幅に増加する傾向が見られた本来ならば夏には大陸からのエアロゾルは減尐し減尐する傾向になるはずであるだがそうならなかったということは先ほどの4 元素は1 年を通して長崎周辺からの影響を受けているのではないかと考えたそこで長崎は周辺が山に囲まれているので長崎周辺の山の土壌からの影響ではないかと考え山の土壌のデータを扱うことにした長崎市周辺の山である峰火山と岩屋山戸町岳金比羅山矢筈岳の5つの山の土をICP-AES 分析法で測定したデータが当研究室にあった 4) ので活用した採取風景は図 5である実験方法はステンレス製の空洞のある円筒形の筒を金槌で打ち込み地表より5cmの土をくり抜くというものである図 5. 戸町岳での土壌の採取風景左図は戸町岳で土壌を採取した後の土壌表面を写したものである峰火山は 21 カ所戸町岳は 6 カ所岩屋山と金比羅山と矢筈岳はそれぞれ 5 カ所の土を採取したそしてその結果から Pb/Cu を求めたところ以下の表の値を示した表 1. 長崎周辺の山の土壌の Pb/Cu 場所岩屋山戸町岳峰火山金比羅山矢筈岳 AVERAGE Pb/Cu 表より長崎周辺の山の Pb/Cu の値はだいたい 1.0~1.5 あたりの値を示しているここで図 6 にエアロゾル中の Pb/Cu のグラフを示す 148

12 図 6. エアロゾル中の Pb/Cu このグラフからエアロゾル中の夏の間のPb/Cuが約 1.0の値を示していることが分かるこの値は長崎周辺の山の土壌のPb/Cuとほぼ一致する値であるつまり長崎市における夏の間のエアロゾルは長崎市周辺の山の土壌由来のものであると推測されるまた他の季節変動がみられなかったNi MgについてもCuと同じように土の分析を行うことで Cuと同様の結果が得られると期待したが残念なことにそれら3 元素についての土の分析データがなかった今後はさまざまな地点の土を採取し分析していきたい Naについては海からの潮風の影響を受けたものと考えている長崎において夏は南西の風がよく吹くまた地形的にも南西方向以外は周りが山で囲まれていて南西の方向のみ海に開かれているという特徴的な地形となっているよって夏に南西の風が吹いたときに海からの潮風が長崎大学屋上にまで届いてくることで Naの夏における急激な上昇に繋がったのではないかと考えられる今後としてはエアロゾル中の元素量の変動を追うのに Pb-210と質量のどちらが優れているかを検討していきたいまた現在サンプルの採取場所を変えて測定を行っているので場所が違うことでどういった変化が出てくるのかも追究したい謝辞この研究を支えてくれた多くの長崎大学環境科学部長崎大学大学院生産科学研究科の学生や教職員の方々に心より感謝いたします参考文献 1) 田浦慎太郎 : 大気中浮遊物質に含まれる放射性同位元素と金属元素の関係, 長崎大学大学院生産科学研究科修士論文 (2009) 149

13 2) Xiao-Yang Yang : Long-range transport of fluoride in East Asia monitored at Noto Peninsula,Japan, Science of the total Enviroment 407, (2009) 3) Little Waves : 海水の組成, (2009) 4) 除偉新 : 山頂付近の土壌に含まれる放射性同位元素と金属元素の関係, 長崎大学環境科学部卒業論文 (2007) 150

14 NMCC ANNUAL REPORT 16 (2009) Relationship between radioactive isotopes and metals contained in the air suspended Y. Matsumoto 1,M. Honma 1,S. Taura 1,K. Sera 2 and T. Takatsuji 3 1 Graduate School of Science and Engineering, Nagasaki University 1-14 Bunkyo-machi, Nagasaki , Japan 2 Cyclotron Research Center, Iwate Medical University Tomegamori, Takizawa, Iwate Faculty of Enviromental Studies, Nagasaki University 1-14 Bunkyo-machi, Nagasaki , Japan Abstract Relationships between stable elements and radioactive isotopes were explored for understanding the behavior of aerosol around Nagasaki-City. In the report, we presented relationships between the amounts of radioactive isotopes Pb-210 and Be-7 obtained from gamma spectrometry and the stable elements obtained from PIXE analysis, and considered conceivable behavior. Thirteen elements were significantly detected from the PIXE analysis. Amount of the 9 elements, nss-br, Al, Se, nss-s, Fe, Zn, nss-sr, Rb and Pb were correlated with Pb-210 radioactivity and varied seasonally, where nss indicates non-sea-salt. The other 4 elements, Cu, nss-mg, Ni and Na showed no seasonal variation. It suggests that large part of the 9 elements may come from the continent with the small grains of aerosol and the 4 elements may come from neighborhood with the relatively large grains. 151

(3) イオン交換水を 5,000rpm で 5 分間遠心分離し上澄み液 50μL をバッキングフィルム上で滴下乾燥し上澄み液バックグラウンドターゲットを作製した (4) イオン交換水に標準土壌 (GBW:Tibet Soil) を既知量加え十分混合し土壌混合溶液を作製した (5) 土

(3) イオン交換水を 5,000rpm で 5 分間遠心分離し上澄み液 50μL をバッキングフィルム上で滴下乾燥し上澄み液バックグラウンドターゲットを作製した (4) イオン交換水に標準土壌 (GBW:Tibet Soil) を既知量加え十分混合し土壌混合溶液を作製した (5) 土混入固形物が溶液試料に及ぼす影響 ( 吸引ろ過法と遠心分離法の比較 ) 二ツ川章二 ) 伊藤じゅん ) 斉藤義弘 ) 2) 世良耕一郎 ) ( 社 ) 日本アイソトープ協会滝沢研究所 020-073 岩手県岩手郡滝沢村滝沢字留が森 348 2) 岩手医科大学サイクロトロンセンター 020-073 岩手県岩手郡滝沢村滝沢字留が森 348. はじめに PIXE 分析法は簡単な試料調製法で高感度に多元素同時分析ができるという特徴を有している