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えいじろうおえづか
5 years ago
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1 本熱物性学会マイクロナノスケールの熱物性とシステムデザイン第 13 回研究会キャンパスイノベーションセンター 4 階 ( 東京, 町 ) 2009 年 ( ) カーボンナノチューブ熱伝導シミュレーションの最近の進展ションの最近の進展本貴博東京学学院学系研究科マテリアル学専攻

2 半導体デバイスの微細化と発熱問題 Intel CPU Moore s Law Number of Transistors Per Chip Double Every 18 Months Pentium4 Pentium III P.Gelsinger (Intel CTO): ISSCC

3 カーボンナノチューブの高い熱伝導率 Berber, Kwon and Tománek, Phys. Rev. Lett. 84, 4613 (2000). 41,000 W/m-K MD 計算 6,600 W/m-K Diamond: 2000W/m K Cu: 390W/m K 3

4 放熱材料としてのナノチューブ熱物性値高い熱伝導率 : ~ 2000 W/m K (300K) 優れた熱的安定性 : T melt > 4000K 機械的に柔軟かつ強靭 : ヤング率 0.9TPa, 比強度は最大 150GPa インテル (2003) Heat Sink Device CNT bundles 名大エコ研楠グループ (2008) 富士通研 (2005) 放熱効率 15 倍向上 Heat flow 4

2010 Year 考えられ得るいくつかの理由 1) 測定方法の違い : 3ω 法, レーザーフラッシュ法など

5 CNT 熱伝導率の測定値 λ [W/m m-k] SWNT Diamond 10 3 MWNT 1 本のCNT 試料 Cu Si 10 2 マット状試料 Year 考えられ得るいくつかの理由 1) 測定方法の違い : 3ω 法, レーザーフラッシュ法など 2) 試料の違い : 単層, 多層, 長さ, 直径など 3) 純度 : 欠陥, 不純物, 構造変形など 5

6 本日の話題 1 CNT における熱流の担い : 電 vs フォノン 2 CNT 熱伝導の形状 ( さと直径 ) 依存性 3 湾曲変形による CNT 熱伝導への影響 4 陥や不純物による CNT 熱伝導への影響 6

7 ナノチューブ中の熱流の担い手は? CNT 中の熱流の担い手半導体 : フォノン金属 : フォノン + 電子自由電子に対するヴィーデマンフランツの法則 CNT に対するローレンツ比の測定値 T=30K~350K Hone, et al., PRB 59, R2514 ( 99) フォノン熱伝導 7

8 熱伝導度への寄与 : フォノン vs 伝導電子 Yamamoto, Watanabe, Watanabe: PRL 96, (2004) 光学的フォノン励起サブバンド励起エネルギー電 :ΔE el ev フォノン :ΔE ph mev (10,10) 金属カーボンナノチューブの電子熱伝導度とフォノン熱伝導度の比 8

9 本日の話題 1 CNT における熱流の担い : 電 vs フォノン 2 CNT 熱伝導の形状 ( さと直径 ) 依存性 3 湾曲変形による CNT 熱伝導への影響 4 陥や不純物による CNT 熱伝導への影響 9

10 熱伝導率と熱コンダクタンスの長さ依存性バリスティック領域準バリスティック領域拡散領域熱伝導率 Linear 熱伝導率 Nonlinear 熱伝導率 Constant L L L 熱コンンダクタンス Constant L 熱コンンダクタンス Nonlinear L 熱コンンダクタンス 1/L L 10

11 低温におけるナノチューブ熱伝導実験 Hone et al., Appl. Phys. A 74, 339 (2002) Temperature dependence Quantum & 1D effects T-linear region: W Plateau width Fig.: Thermal conductance of single-walled ll CNTs with diameter d=1.2nm and d=1.4nm. 11

12 低温での熱伝導 ( バリスティック領域 ) Yamamoto, Watanabe, Watanabe: PRL 96, (2004) Quantized Thermal Conductance At Extremely Low T 縦波横波 ( たわみ ) ねじれ Quantization Plateau Width 直径が細い量化プラトーが広い ( 光学的フォノン励起ギャップ 1/d )

13 熱コンダクタンス量子の実験的検証 13

14 熱伝導率と熱コンダクタンスの長さ依存性バリスティック領域準バリスティック領域拡散領域熱伝導率 Linear 熱伝導率 Nonlinear 熱伝導率 Constant L L L 熱コンンダクタンス Constant L 熱コンンダクタンス Nonlinear L 熱コンンダクタンス 1/L L 14

15 室温での熱伝導 ( 準バリスティック領域 ) Diamond Cu Si S. Maruyama: Physica B 323 (2002) 193. S. Maruyama: Nanoscale Microscale Thermophys. Eng. 7 (2003) 41. J. Shiomi & S. Maruyama: Jpn. J. Appl. Phys. 47 (2008) d=0.69 nm for (5,5)CNT d=0.41 nm for (3,3)CNT 3)CNT 15

16 準バリスティック熱伝導の理論 Ballistic Regime Landauer formula Ballistic limit: Quasi-Ballistic Regime Diffusive Regime Boltzmann-Peierls formula Diffusive limit: 16

17 カーボンナノチューブへの応用 Classical limit Bose-Einstein distribution Maxwell distribution 3-phonon U process k 1 +k 2 =k 3 +G k y k 2 k 1 Empirical expression of MFP k x Mean free path k for Umklapp scattering 3 k 1 +k G 2 Here, for graphene, c is a curvature parameter Characteristic frequency 17

18 MD 計算と新規理論との比較 Yamamoto, Konabe, Shiomi, Maruyama: Appl. Phys. Exp. 2, (2009) 18

19 弾道フォノン伝導から拡散フォノン伝導への移行 19

20 実験 : 長さ依存性と直径依存性さ依存性直径依存性 Diffusive conductor Chang, et al., PRL 101, (2008) (UC バークレー Majumdar グループ ) Fujii, et al., PRL 95, (2005) ( 九州学藤井グループ ) 20

21 本日の話題 1 CNT における熱流の担い : 電 vs フォノン 2 CNT 熱伝導の形状 ( さと直径 ) 依存性 3 湾曲変形による CNT 熱伝導への影響 4 陥や不純物による CNT 熱伝導への影響 21

湾曲変形効果 (MDシミュレーション) 3 200nm (5,5)-CNT [a] 2 [b] [nw W/K] 1 [a] [b] [c] [c] 0 0 50 100 150

22 湾曲変形効果 (MDシミュレーション) 3 200nm (5,5)-CNT [a] 2 [b] [nw W/K] 1 [a] [b] [c] [c] compression length [nm] Nishimura, Takahashi, Watanabe, Yamamoto, Appl. Phys. Exp. 2, (2009). 22

23 湾曲変形効果 ( 実験 ) Chang, et al., Phys. Rev. Lett 99, (2007) 23

24 外層切断による熱コンダクタンスの低下 Pristine DWNT Disconnected DWNT 4.26 [nw/k] Down to 20% 0.86 [nw/k] (<<1.87[nW/K]) Outer T [K] 300 Inner T [K] 300 Inner Outer z [nm] Outer z [nm] 24

25 本日の話題 1 CNT における熱流の担い : 電 vs フォノン 2 CNT 熱伝導の形状 ( さと直径 ) 依存性 3 湾曲変形による CNT 熱伝導への影響 4 陥や不純物による CNT 熱伝導への影響 25

26 熱伝導率への不純物欠陥効果 (MD 計算 ) 熱伝導率の 13 C 同位体濃度依存性熱伝導率の原空孔陥濃度依存性 Maruyama et al., J. Therm. Sci. Tech., 1, 138 (2006). Kondo, Yamamoto, Watanabe, e-jssn 4, 239 (2006) 26

27 フォノン散乱シミュレーション Kondo, Yamamoto, Watanabe: JJAP, 45, L mev Vacancy defect CNT 116meV 11.6 射フォノンエネルギー [mev] 27

28 11.6meV ħω=11.6 mev 28

29 アニーリングによる構造変形 Miyamoto et al., Physica B 323, 78 (2002) Energy Gain due to Structural Change (DFT calculations) Metastable State (Monatomic Vacancy) Stable State (5-1db defect) Annealing (3,3) (5,5) (7,7) (3,3) (5,5) (7,7) ev ev ev Energy gain more than 1 ev 29

30 アニーリングによる局在フォノンの消失 ħω=116mev 11.6 Yamamoto, Watanabe: Phys. Rev. Lett. 96, (2006) ħω=18.5 mev 30

31 まとめカーボンナノチューブの熱伝導シミュレーション 1. 熱流の担い手属半導体ナノチューブいずれもフォノンが配的 2. 長さと半径依存性細くていナノチューブほど熱伝導率がきい 3. 湾曲変形効果折り曲げても (6 員環構造が壊れない限り ) 熱伝導率に影響はさほどない 4. 欠陥不純物効果陥周辺の局在フォノンが熱抵抗の原因 31

C-2 NiS A, NSRRC B, SL C, D, E, F A, B, Yen-Fa Liao B, Ku-Ding Tsuei B, C, C, D, D, E, F, A NiS 260 K V 2 O 3 MIT [1] MIT MIT NiS MIT NiS Ni 3 S 2 Ni

C-2 NiS A, NSRRC B, SL C, D, E, F A, B, Yen-Fa Liao B, Ku-Ding Tsuei B, C, C, D, D, E, F, A NiS 260 K V 2 O 3 MIT [1] MIT MIT NiS MIT NiS Ni 3 S 2 Ni M (emu/g) C 2, 8, 9, 10 C-1 Fe 3 O 4 A, SL B, NSRRC C, D, E, F A, B, B, C, Yen-Fa Liao C, Ku-Ding Tsuei C, D, D, E, F, A Fe 3 O 4 120K MIT V 2 O 3 MIT Cu-doped Fe3O4 NCs MIT [1] Fe 3 O 4 MIT Cu V 2 O 3