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COMSOL Multiphysics による 化学工学の輸送現象解析 Finite-Element Analysis of Transport Phenomena in Chemical Engineering by COMSOL Multiphysics 橋口真宜 1 米大海 2 1. 第 1 技術部部長 2. 第 1 技術部課長計測エンジニアリングシステム株式会社 COMSOL Multiphysics 日本総代理東京都千代田区内神田 1-9-5 SF 内神田ビル5F http://www.kesco.co.jp/ https://www.comsol.jp/ 1

化学工学における輸送現象 流体力学 伝熱工学 化学種輸送 https://www.kagakudojin.co.jp/book/b184777.html 2

化学工学における輸送現象 米国の大学での輸送現象教育への取り組みの例 Understanding Transport Phenomena Concepts in Chemical Engineering with COMSOL Multiphysics Erick S. Vasquez* Department of Chemical and Materials Engineering, University of Dayton, Dayton, OH, USA 3

空間 0 次元 化学反応式の設定 反応工学から輸送現象へ 例 : メタンの燃焼反応 53 種類の化学種 325 個の素反応 集中系のモデル構築可 回分反応器連続槽型反応器 (CSTR) 半回分反応器管型反応流 ( プラグ流 ) 例 :HCCI エンジン ( 前回の内容 ) 空間依存モデル ( 今回の内容 ) 手入力 CHEMKIN からの読み込みも可 空間依存モデル生成ボタンで作成! 4

反応工学 今回の輸送現象に利用する反応工学部分の説明 5

触媒反応によるメタンガスの熱分解 メタンガスの熱分解による水素ガス と炭化水素 ( 固相 ) の生成を考える +2 触媒 Ni/Al O = / (1+ ) = exp (20.492 104200 ) =exp ( 163200 22.426) = 5.088 10 exp ( 91200 ) =2.31 10 ( ) 6

理想バッチモデル 等温状態 定容状態 完全混合状態でのメタン分解 = = = / (1+ ) 触媒活量 a = = exp ( 135600 32.007) =8.324 10 圧力の算出 = ( + ) 理想気体の混合気体 ( 固相触媒 はカウントしない ) 化学反応式 量論係数 化学種質量 +2 = 1 =+1 =+2 反応系 ( 負 ) 生成系 ( 正 ) = =+ =+2 7

触媒活量 a に関する特別な設定の紹介 設定概要 = 反応速度を 0 にすることも簡単に行える 8

反応速度定数の温度依存性 COMSOL は式を定義し その様子をプロットして確認できる 反応速度定数 k の温度依存性 0.0073 = exp (20.492 104200 ) 850K=577degC 9

計算結果 : 濃度 混合気圧力 定温度 850K=577degC での計算結果 t=0~4000s +2 = ( + ) 1 混合気圧力 1 1 2 2 10

空間依存モデル 11

基礎事項 化学種質量保存則希釈種輸送高濃度種輸送運動量の式流体方程式非多孔質中 Navier-Stokes 方程式多孔質中 Brinkmann 方程式エネルギーの式伝熱方程式伝熱方程式流体中固体中多孔質中の伝熱方程式ポロシティによる流体 固体の混合特性 12

希釈種輸送 大量の溶液があり その中の微量な化学種の拡散を解析する モル濃度を利用する フィックの拡散係数 13

高濃度種輸送 質量分率 で解析する =1 計算上 どれか 1 つを拘束種として選択し 残りの (N 1) 個の化学種を計算する =1 マクスウェル ステファン拡散行列 14

伝熱 ( 多孔質中 ), がポロシティによる混合特性 (eff) で表現されることになる 粘性散逸 =0 流体 =1 固体 熱分散 流体 固体の熱伝導率 比熱を用意する必要がある 15

流体力学 非多孔質媒質中 : Navier-Stokes 方程式 多孔質媒質中 : Brinkmann 方程式 16

PDE によるフィジックス表現 空間の各点 における反応式 分布 ODE を利用 従属変数 : 例えば por 時間に関する 1 階の微分方程式 : =0, =1 ソース項 : に内容を記述する 反応項を記述できる 他のインターフェースの変数も利用できる 17

スタディ 計算内容の変更が容易 どのような計算を行ったのか記録に残せる スタディ 1 スタディ 2 この部分を計算から除外したことがわかる 18

結果 Ctrl+F Ctrl+ スペース 19

解析条件 流路に多孔質触媒があるモデル 固体触媒表面での炭化水素の分解 炭化水素の触媒表面への吸着ポロシティが変化し 触媒活性と気体流れに影響する 多孔質内流動 触媒 Ni/Al O ポロシティの変化 = = 多孔質透水係数の変化 =0.4. 発熱 chem.qtot*por 質量ソース (chem.rw_ch4+chem.rw_h2)*por 1.5 / = 850K = 577degC で保持 20

温度分布の時間変化 = 400 = 2000 21

質量分率, の時間変化 メタン = 2000 メタン = 4000 =1 水素 = 400 水素 = 800 ほぼ 0 になる 22

ポロシティ分布の時間変化 = = 400 = 4000 23

実演による設定の詳細説明 24

事例 :Carbon Deposition in Heterogeneous Catalysis 資料ダウンロード : https://www.comsol.jp/model/carbon-deposition-in-heterogeneous-catalysis-1968 25

COMSOL Multiphysics での FEM の手順 準備 : 空間次元 物理 スタディを決める形状作成各種定義 : パラメタ 変数 関数 演算子など材料設定物理設定メッシュ生成スタディ設定と計算結果の表示 26

0 次元の反応工学計算 27

モデルの立ち上げ 1. 立ち上げ方法 : モデルウィザード > 空間次元選択の 0D> フィジックス選択の反応工学 > 追加 > スタディ > スタディ選択の時間依存 > 完了 28

モデルの立ち上げ 立ち上げ確認 : 導入された 0 次元反応工学モデルの初期設定 マウス キーボードの利用方法マウス右クリック : コンテクストメニュー表示マウス左クリック : 選択キーボードによる数値や式入力 モデル作成の操作概要ジオメトリ (0D の場合はなし ) や材料物性 物理設定 メッシュなどの中に D( デフォルト設定 ) で足りないものを追加する 29

反応工学の設定 2. 化学反応の設定 反応工学 を右クリックし 反応 を追加 CH4=>C+2H2 を入力し 適用 反応工学 の下に 三つの化学種ノードが自動作成 :CH4, C, H2 3. 化学種の追加 反応工学 を右クリックし 化学種 を追加 化学種名 を a 適用 30

パラメータの設定 4. root> グローバル定義 > パラメーター から以下を入力 注 : 大文字小文字は区別する 単位を付ける場合は [ ] で囲む m2 ではなく m^2 とする 1e-9 は 4 10^(-9) の意味 COMSOL は SI 単位で計算を行う [ ] の内容を自動的に SI に変換する 31

定義 : 変数の設定 5. root> コンポーネント 1> 定義 を右クリックし 変数 を追加 以下を入力 32

反応工学の設定 : 続き 6. 反応工学 >CH4=>C+2H2 反応ノード > 反応速度をユーザ定義にし 以下を入力 : re.c_a*k[kg*m^2/(s^2*mol)]*(p_ch4/1[pa]-(p_h2/1[pa])^2/kp)/(1+kh*sqrt(p_h2/1[pa]))^2 7. 反応工学右クリック 追加ソース 追加反応速度式 の a を以下にする :-ka*re.r_1^2*re.c_c*re.c_a 9. 反応工学設定 : 8. 反応工学 > 初期値に 以下を入力 : 33

計算の設定と実行 10. スタディ 1> ステップ 1: 時間依存 時間を range(0,400,4000) 計算 11. スタディ 1> ソルバーコンフィギュレーション > 解 1 を右クリック 解 > コピー を選択 解 1 - コピー 1 のラベルを With catalyst deactivation にする 34

結果処理 12.1D プロットグループによるグラフ化 結果 > 濃度 の 1D プロットグループ設定 ラベルとタイトルを Catalyst activity にし データセットをコピー解 With catalyst deactivation にする 結果 > Catalyst activity > グローバル 1 の y 軸データを comp1.re.c_a にする 35

条件変更 : 触媒濃度 / 活量固定 13. 反応工学 >Species: a 化学種濃度 / 活量 セクション 濃度 / 活量を固定 を選択 14. スタディ 1 計算後 スタディ 1> ソルバーコンフィギュレーション > 解 1 を右クリック 解 > コピー を選択 解 1 - コピー 1 のラベルを Constant catalyst activity にする 36

結果処理 15.1D プロットグループによる結果比較 結果 > 濃度 の 1D プロットグループ設定 ラベルとタイトルを Concentration comparison にする 結果 > Catalyst activity > グローバル 1 を複製し 以下のようにラベル ラインマーカ レジェンドを設定 37

空間依存モデル計算 ーー化学種輸送 流れ 伝熱への拡張 38

空間依存モデルの作成 16. 反応工学 >Species: C 化学種濃度 / 活量 セクション 濃度 / 活量を固定 を選択 17. 反応工学を右クリック 空間依存モデル生成 を選択 右のように設定 作成後 コンポーネント 2 が生成 39

定義 : 変数の設定 18. root> コンポーネント 2> 定義 を右クリックし 変数 を追加 以下を入力 40

ジオメトリ作成 19. root> コンポーネント 2> ジオメトリ を右クリック シーケンス挿入 以下のファイルをダブルクリックし ジオメトリの 全作成 を選択 C: Program Files COMSOL COMSOL53a Multiphysics applications Chemical_ Reaction_Engineering_Module Reactors_with_Porous_Catalysts 中の carbon_deposition.mph 41

ODE の追加 20. root> コンポーネント 2 を右クリック フィジックス追加 画面右から 数学 >ODE/DAE インタフェース > ドメイン ODE/DAE をダブルクリック ODE/DAE インタフェースを以下のように設定 42

ODE の追加 21. Porosity Change> 分布 ODE 1 の ソース項 を -k_por*por*chem.r_1*m_c/rho_soot 22. Porosity Change> 初期値 1 の por 初期値を por0 43

23. コンポーネント 2> 化学 1 化学の設定 24. 化学 1>Species: CH4 44

化学の設定 25. 化学 1>Species: H2 26. 化学 1>Species: C 45

化学の設定 27. 化学 1>Species: a 46

高濃度種輸送の設定 28. 高濃度種輸送に 流入 流出 多孔質媒体輸送特性を追加 以下のように設定 47

伝熱 ( 多孔質媒体 ) の設定 29. 伝熱 ( 多孔質媒体 ) に 温度 流出 流体を追加 以下のように設定 48

層流の設定 30. 層流に 流体および基質特性 流入口 流出口 質量源を追加 以下のように設定 49

スタディ 2 の設定 31. スタディ 2> ステップ 1: 定常 層流のみ計算 32. スタディ 2 右クリック スタディステップ > 時間依存 > 時間依存 を追加 以下のように設定 50

スタディ 2 の設定 31. スタディ 2 を右クリック デイフォルトソルバー表示 以下のように設定後 計算 51

多孔質ペレット触媒の取り扱い 反応性ペレットベッドにおけるマルチスケールの取り込み 二重ポロシティモデル 球状ペレットの場合 =[0,1] : ペレット半径 N: ベッドの単位体積中のペレットの数 52

マルチスケールへの取り組み (, ) 球状ペレットの場合, ( ) 53

多孔質媒体中の希釈種輸送 多孔質媒体内の希釈種輸送 反応性ペレットベッドのある場合 初期値 0 の中へ入口から 100 を流入させたのちの中心軸上変化 速度分布は疑似放物型を与えた 54

Ver.5.3a のハイライト comsol.jp クリック 製品概要製品仕様一覧 55

化学反応工学モジュール他 熱力学パッケージの操作例 : COMSOL をつかいこなそう http://www.kesco.co.jp/comsol/faq/heattransfervol53a.pdf 熱力学特性パッケージによる冷却液の特性計算とエンジン冷却液への適用 56

ご清聴ありがとうございました 57