講 義 の 内 容 海 洋 科 学 研 究 に どのような 放 射 性 核 種 が 取 り 上 げられたか 日 本 における 海 洋 放 射 能 研 究 の 歴 史 海 洋 の 物 理 的 循 環 のトレーサー 海 洋 の 生 物 地 球 化 学 的 トレーサー 福 島 事 故 に 付 いて

2013 年 7 月 東 京 大 学 農 学 部 海 洋 における 放 射 性 物 質 の 動 態 廣 瀬 勝 己 上 智 大 学 理 工 学 部 埼 玉 大 学 地 圏 科 学 研 究 センター hirose45037@mail2.accsnet.ne.jp

講 義 の 内 容 海 洋 科 学 研 究 に どのような 放 射 性 核 種 が 取 り 上 げられたか 日 本 における 海 洋 放 射 能 研 究 の 歴 史 海 洋 の 物 理 的 循 環 のトレーサー 海 洋 の 生 物 地 球 化 学 的 トレーサー 福 島 事 故 に 付 いて

海 洋 の 物 質 の 動 態 の 研 究 で 取 り 上 げられた 放 射 性 核 種 天 然 の 放 射 性 核 種 ウラン トリウム 系 列 核 種 238 U, 234 U, 232 Th, 234 Th, 228 Th, 210 Pb, 40 K, 226 Ra 自 然 界 で 生 成 する 放 射 性 核 種 3 H, 14 C, 7 Be, 10 Be 人 工 の 放 射 性 核 種 大 気 圏 ( 水 圏 ) 核 実 験 起 源 放 射 性 核 種 137 Cs, 90 Sr, plutonium isotopes, 241 Am, ( 3 H, 14 C) その 他 ( 再 処 理 廃 液 原 子 力 艦 廃 液 原 子 炉 事 故 など) 60 Co, 129 I, 110m Ag, 134 Cs, 99 Tc

Chemical properties of elements in the ocean Conservative : vertically no change, good correlation with salinity. (longer oceanic residence time: >10 5 years) Cs (2.2 nmol/kg), K(10.2 mmol/kg), U(13 nmol/kg) Dissolved form: Cs +, K +, UO 2 (CO 3 ) 3 4- Slight surface depression (longer oceanic residence time: >10 6 years) Sr(90 µmol/kg), Ca(10.2 mmol/kg) Dissolved form: Sr 2+, Ca 2+ No-conservative (plutonium isotopes, 241 Am) (short oceanic residence time: 10 3-10 4 years) Nutrient-type: Ag(0.5-35 pmol/kg), I (0.2-0.5 µmol/kg) Surface depression: Co(0.01-0.1 nmol/kg)

Tracers of metal cycling in the ocean Radionuclides reflect behaviors of corresponding stable elements. 137 Cs è Cs, 90 Sr è Sr, 60 Co è Co Advection and diffusion processes è 137 Cs, 3 H Mineralization and dissolution è SrSO 4, CaCO 3 Biogeochemical processes; biological uptake (organic complexation), sinking of biogenic particle, and remineralization in deep water due to bacterial decomposition è Th isotopes, Pu isotopes, 241 Am 137 Cs: 1Bq/kg =1.37x10 9 n/kg=2.28 fmol/kg 90 Sr: 1Bq/kg =1.31x10 9 n/kg=2.2 fmol/kg Cs clay mineral interaction in coastal water Cs organic matter interaction

日 本 における 海 洋 放 射 能 研 究 項 目 1954 ビキニ 環 礁 の 水 爆 実 験 2. 28 Bravo test (15 Mt: 1 MtはTNTで10 6 トン) 1960 年 代 大 規 模 大 気 圏 核 実 験 によるグローバルフォールアウト 1970 年 代 主 に 英 国 等 による 放 射 性 廃 棄 物 の 海 洋 投 棄 再 処 理 施 設 などから 液 体 状 放 射 性 物 質 の 海 洋 放 出 1993 年 ロシア( 旧 ソ 連 )による 放 射 性 廃 棄 物 の 海 洋 投 棄 公 表 海 洋 放 射 能 の 国 際 協 同 調 査 2011 年 福 島 事 故 による 海 洋 放 射 能 汚 染

ビキニ 環 礁 における 核 実 験 による 周 辺 海 域 の 放 射 能 汚 染 2000 cpm/l 440 Bq/L 440 kbq m -3 最 大 :7025 cpm/l 1.5 kbq/l 1.5 MBq m -3 当 時 は 核 種 分 析 はできなかった 海 洋 放 射 能 調 査 (1954 年 5 月 から7 月, 俊 鶻 丸 航 海 )

気 象 研 究 所 で 観 測 された 137 Cs and 239,240 Pu 降 下 量 の 時 間 変 化 I 137 Cs (red) Bq m -2 ; 239,240 Pu (blue) mbq m -2 137 Cs 降 下 量 東 京 で 福 島 事 故 の 直 後 に 観 測 された 月 間 降 下 量

降 下 量 の 観 測 値 地 表 の 沈 着 量 海 洋 の 存 在 量 に 基 づいて 評 価 された 1970 年 1 月 時 点 で10 度 メッシュごとの 137 Cs 降 下 量 Unit : Bq m -2 北 半 球 の 137 Cs 総 降 下 量 765±79PBq (Aoyama et al., J. Environ. Aoyama Monitoring, et al., KEK 8, 431-438 meeting 2004 (2006) )

大 気 圏 実 験 により 北 太 平 洋 に 降 下 した 137 Cs の 総 量 1970 年 時 点 の 北 太 平 洋 の 137 Csの 総 量 290 PBq (=10 15 Bq) 2000 年 代 初 頭 の 北 太 平 洋 の 137 Csの 総 量 ( 観 測 値 から 推 定 ) 85 PBq ( 放 射 壊 変 のみでは 約 145PBq) Estimated by Aoyama

137 Cs 濃 度 Bq m -3 m100 3 - q B / s 7 3 C 1 10 1 0.1 1950 1960 1970 1980 1990 2000 2010 Year 137 Cs (Aoyama, M., Hirose, K., TheScientificWorldJOURNAL, 4, 200-215, 2004 and update)

Sellafield ( 英 国 ) 核 燃 料 再 処 理 工 場 から 放 射 性 廃 液 のアイリッシュ 海 への 放 出 の 歴 史 137 Csの 年 間 最 大 放 出 は1975 年 にあった (5.23 PBq) ( 137 Cs 日 最 大 放 出 : 20TBq)

最 大 137 Cs 濃 度 は1974 年 にアイリッシュ 海 で 観 測 された( 200 kbq m -3 ) Inomata et al. J. Environ. Monit., 11, 116-125 (2009)

日 韓 露 日 本 海 協 同 調 査 発 端 1993 年 にロシア 政 府 により 放 射 性 廃 棄 物 の 日 本 海 等 への 投 棄 の 実 態 が 明 らかにされた また 海 洋 投 棄 が 実 施 された 海 産 物 の 放 射 能 汚 染 の 懸 念 海 洋 調 査 が 必 要 問 題 点 : 放 射 性 物 質 の 投 棄 海 域 がロシア の 経 済 水 域 であった. ロシアとの 協 同 調 査 が 不 可 欠 である 結 果 の 信 頼 性 を 担 保 するためには 国 際 機 関 (IAEA 海 洋 環 境 研 究 所 )の 参 加 が 不 可 欠 で ある

日 本 海 の 放 射 性 廃 棄 物 投 棄 海 域 総 量 液 体 廃 棄 物 443 TBq 固 体 廃 棄 物 141 TBq 1994-5 年 協 同 調 査 が 実 施 される 放 射 性 廃 棄 物 の 他 90 Sr 燃 料 電 池 の 落 下 事 故 が 起 って いる 1987.8 25 PBq 1997.8 1.3 PBq

第 2 回 日 韓 露 協 同 調 査 (オホーツク 海 太 平 洋 など) 日 本 側 調 査 母 体 海 上 保 安 庁 水 路 部 気 象 研 究 所 水 産 庁 中 央 水 産 研 究 所 日 本 原 子 力 研 究 所 日 本 分 析 センター 韓 国 韓 国 放 射 線 安 全 院 韓 国 海 洋 開 発 研 究 所 ロシア 極 東 水 理 研 究 所 タイフーン 研 究 所 IAEA モナコ 海 洋 環 境 研 究 所

Vertical distribution of 137 Cs Concentration in radioactivity dumping areas in the Sea of Japan Vertical distribution of plutonium Concentration in radioactivity dumping areas in the Sea of Japan Hirose et al., J. Environ.Radioact., 43, 1-13 (1999) Ikeuchi et al., Sci. Total Environ., 237/238, 201-212 (1999)

海 洋 の 物 理 的 循 環 のトレーサー 海 洋 の 物 理 的 測 定 ( 海 流 の 流 向 流 速 水 温 塩 分 など)で 分 からない 長 期 に わたる 循 環 を 知 るためには 水 と 同 じ 動 きをする 放 射 性 物 質 が 有 効 である この 目 的 のためには 海 水 中 の 保 存 性 分 としての 挙 動 を 示 す 放 射 性 核 種 であ る 必 要 がある 例 : 137 Cs, 3 H

Seawater sampling: Large-volume sampling (more than 100 L) Research Vessel in JMA Water collection on board Injection of 100 L GoFlow Type sampler Aフレーム

To collect water samples of each 20 liters from 36 different depth layers Water sampling using a Rosette Multi-bottle sampler

Formation of bottom water In the North Atlantic

Direct evidence using tritium data for throughflow from the Pacific into the Indian Ocean. R.A. Fine, Nature, 315, 478 (1985). First estimation by Wyrtki 2 Sv Following estimation 0 20 Sv This estimation 5 Sv 1 Sv (Sverdrup) = 10 6 m 3 s -1

Temporally integrated estimate of the Indonesian throughflow using tritium Jean-Baptiste et. al.,geopys. Res. Lett., 31,L21310 Estimation from Tritium budget Flow: 8.6 ±4 Sv transit time: 10.5 y

Q out I out (1989) Q in I in (1989-t)exp(-λt) = 0

Tracer use of 14 C J. Candela, Meduterranean Water and Global Circulation, Ocean circulation & climate, Vol. 77 of International Geophysics Series, Eds G. Siedler, J. Church, J. Gould, Acdemic Print, Spain, 2001.

北 太 平 洋 のそれぞれの 海 域 の 表 面 水 の 137 Cs 濃 度 の 時 間 変 動 è

南 太 平 洋 のそれぞれの 海 域 の 表 面 水 の 137 Cs 濃 度 の 時 間 変 動 ç è

世 界 の 海 洋 における 表 面 水 中 の of 137 Csの 滞 留 半 減 時 間 (2006 Revised) Effective half-life±1σ* Area Boxes 137 Cs North Pacific 01-05 14 ± 3 Equatorial Pacific 06-07 23 ± 12 South Pacific 08-12 26 ± 11 All Pacific 01-12 21 ± 9 60 o N 30 o N 15.7y 15.4y 10.9y North Indian 15 20 ± 2+ South Indian 16-17 22 ± 6 + All Indian 15-17 20 ± 2 + North Atlantic 25+28 19 ± 4 ++ Central Atlantic 29 24 ± 6 ++ South Atlantic 30 20 ± 6 ++ All Atlantic 25-30 20 ± 3 ++ 0 o 30 o S 60 o S 17.9y 13.9y 14.7y 31.0y 11.9y 35.8y 30.3y 16.5y 33.0y All Oceans 20 ± 10 90 o E 120 o E 150 o E 180 o 150 o W 120 o W 90 o W 60 o W Data in Red: This study + : IAEA, Worldwide marine radioactivity studies (WOMARS) Radionuclide levels in oceans and seas, IAEA-TECDOC-1439, 104, 2005. ++ : Povinec et al., 90 Sr, 137 Cs and 239,240 Pu concentration surface water time series in the Pacific and Indian Oceans - WOMARS results, Journal of Environmental Radioactivity 81 (1), 63-87, 2005.

s 7 3 C 1 太 平 洋 の / 137 Csインベントリーの 時 間 変 化 ( 放 射 壊 変 Temporal は2003 年 variation に 補 正 インベントリー: of 137 Cs inventory 単 位 y面 積 当 in りの the 水 Pacific 柱 の 総 Ocean: 量 ) decay corrected in 2003 r 1960s_corrected o 10000 1970s_corrected t 1980s_corrected n 1990s_corrected e 2003 v n i 1000 137 Cs Inventory (Bq m -2 ) 2 - Level of Fallout 137 Cs 100 60 N 40 20 0 Latitude -20-40 -60

福 島 事 故 以 前 の 太 平 洋 における 137 Cs 濃 度 の 空 間 分 布 Subduction of 137 Cs Fig. S1. 3- D 137 Cs in the Pacific Ocean before Fukushima accident in 2011 Aoyama et al., Geophys. Res. Lett., 35, L01604 (2008)

世 界 の 海 流 の 概 略 と 観 測 線

南 太 平 洋 (30S)の 海 水 中 137 Cs 濃 度 の 鉛 直 断 面 137 Cs Bq m -3 2003-2004 年 みらいの 航 海 で 得 られた Aoyama et al., Prog. Oceangr., 89, 7-16 (2011) Povinec et al., Prog. Oceangr., 89, 17-30 (2011)

世 界 の 海 洋 の 熱 塩 循 環 : 海 洋 のコンベアーベルト 熱 塩 循 環 : 海 水 の 密 度 変 化 により 駆 動 される 世 界 規 模 の 海 水 の 流 れ. 海 水 の 密 度 は 水 温 と 塩 分 により 決 まる. 気 候 変 動 ( 温 暖 化 ) 海 洋 表 層 温 度 及 び 淡 水 化 の 増 大 深 層 水 形 成 の 低 下 海 洋 コンベアーベルトの 停 止 気 候 変 動 へフィードバック

放 射 性 セシウムの 太 平 洋 における 輸 送 の 可 能 な 経 路 ( 最 新 の 知 見 ) Fig. S2 Possible pathway of 137 Cs in the Pacific Ocean Nakano et al., J. Geophys. Res., 115, C06015 (2010)

Biogeochemical Processes To know export flux and mineralization processes in the twilight zone. To formulate biogeochemical processes for modeling. Future work

Plutonium as a biogeochemical tracer: Research on plutonium in the ocean until the 1980s Level of 239,240 Pu concentrations in the oceanic waters Global distribution of 239,240 Pu concentrations in seawater Vertical distribution of 239,240 Pu concentrations in the open ocean water column Inventory of 239,240 Pu in the water column 239,240 Pu in sediment trap samples Chemical speciation of 239,240 Pu in seawater

Geographical distribution of 239,240 Pu concentrations in surface water Miyake and Sugimura, 1976

Miyake et al., Pap. Meteor. Geophys., 39, 95-113 (1988)

Surface 239,240 Pu concentrations in the ocean in 2000 Hirose and Aoyama, J. Environ. Radioactivity, 69, 53-60 (2003) )

North Pacific South Pacific Hirose et al., Prog. Oceanogr., 89, 101-107 (2011)

239,240 Pu inventory in the Pacific water columns Bowen et al., Eartn Plant Sci. Lett., 49, 411-434 (1980)

Plutonium in sediment trap samples Detection of plutonium in deep sediment trap samples Livingston and Anderson, Nature, 303, 228-230 (1983) Verification of rapid sinking processes Estimation of residence time of plutonium in surface waters using sediment trap data Fowler et al., Deep-Sea Res., 30, 1221-1233 (1983)

Speciation of plutonium in seawater Plutonium have several valence states in natural waters. Pu(III), Pu(IV), Pu(V), Pu(VI) Complexation of plutonium with ligands depends on the valence state. Pu(III), Pu(IV) strong complex; Pu(V), Pu(VI) weak complex Chemical form of plutonium in seawater Dissolved form Pu(V, VI) Particulate form Pu(III, IV) Nelson et al., Earth Planet. Sci. Lett. 68, 422 (1984)

Thorium Uranium Plutonium The particulate metal concentrations correlate with the concentration of the strong organic ligand in PM. Plutonium exists Pu(IV) complex in marine particulates. Hirose, Sci. Total Environ., 173/174, 195 (1995) Hirose and Aoyama, Anal. Bioanal. Chem. 372, 418 (2002) Hirose et al., Deep-Sea Res II, 50, 2679 (2003) Hirose, TheScientificWorldJOURNAL, 4, 67 (2004)

Trend of Ocean Plutonium since 1990 Analysis of temporal variation of plutonium concentration in seawater Surface Vertical distribution Construction of database of plutonium concentrations in seawater Reproduction of plutonium distribution in the ocean due to OGCM model

Construction of database The decrease rate of surface Pu differed from region to region.

Hirose and Aoyama, Deep-Sea Res. II, 50, 2675-2700 (2003) Aoyama and Hirose, TheScientificWorldJOURNAL, 4, 200-215 (2004)

Reproduction of vertical distribution of plutonium by a simple scavenging model. To predict increasing depth of Pu maximum layer. Hirose, Radioprotection-Colloq., 32, C2-225-C2-230 (1997)

Temporal variations of vertical profiles of 239,240 Pu in the North Pa Livingston et al., 2000

Temporal change of Pu Maximum depth Temporal change of Pu Inventory in water column Temporal change of Maximum Pu concentration

Reproduction of vertical profiles of plutonium from OGCM model Tsumune et al., J. Environ. Radioactivity, 69, 61-84 (2003)

Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident Six nuclear reactors exist in this area. Explosions due to hydrogen release occurred in outer housing of the first and third reactors. Explosions of the No.1 and No.3 reactors happened on 12 and 14 March, respectively. Explosion due to incomplete cooling of spent fuel pool in the No.4 reactor happened on 15 March. As a result of meltdown of nuclear fuels, large amounts of radioactivity have been released in the atmosphere, which stated on 12 March 2011.

Detection of high radioactivity in seawater Radionuclide concentrations in coastal seawater near Nuclear reactors collected in March 21. 131 I 5 132 I 2.1 137 Cs 1.5 134 Cs 1.5 136 Cs 0.21 Unit: MBq m -3 (Tokyo Electric Co.)

First results (Sampling date: March 24) (Data: MEXT web site) 131 I 137 Cs 24.9 16.4 30.0 11.2 76.8 24.1 37.3 18.2 54.7 12.7 42.0 12.8 29.0 15.3 39.4 15.2 Unit: kbq m -3

Temporal variation of 137 Cs concentrations in sea areas near Fukushima Daiichi NPP

Radioactivity emitted from Fukushima Daiichi NPP Total amount of radioactivity emitted in the atmosphere from No. 1, No. 2, and No. 3 reactors. (Major radioactivity emission occurred in15 16, March 2011.) 640 PBq (Radioactive noble gases Radioiodine Radiocesium and others) 131 I 160 PBq (Chernobyl: 1800 PBq) 137 Cs 15 PBq (Chernobyl: 86 PBq) 1 PBq = 10 15 Bq (Japanese government report)

What kinds of radionuclides were released in atmosphere? 1. Major radionuclides: Radioactive noble gases 133 Xe (half life: 5.25d) Radioiodine 131 I (half life: 8.04d) 132 Te- 132 I (half life: 78h) Radiocesium 137 Cs (half life: 30y) 134 Cs (half life: 2.06y) 2. Minor radionuclides: Radioactive noble gas Radiosrontium 85 Kr (half life: 10.7y) 90 Sr (half life: 28.8y) beta emitter 89 Sr (half life: 50.5 d) other gamma emitters ( 140 Ba- 140 La (12.8d), 129m Te(33.5d)others) alpha emitters :plutonium isotopes

Results of model simulation: Higher radioactive Deposition occurred In the northern North Pacific. Takemura et al., Sora 2011

Total amount of the Fukushima-derived radionuclides injected into ocean via atmosphere 1. First approximation:a half amount of total atmospheric release was injected into ocean. 137 Cs: 7.5 PBq (JAEA) 2. Estimation of IRSN 137 Cs: 10 PBq 3. Estimation from marine observed data by Aoyama 137 Cs: 10-13 PBq

Direct release of radioactive contaminated water from the Fukushima Daiichi NPP I 1.concentration in contaminated water: 5.2 TBq m -3 of 131 I flow out period(4/1-6): estimation of total release( 137 Cs 220TBq/day)(TEPCO): 2.7 PBq 131 I 0.9 PBq 137 Cs 2. First estimation by IRSN total release of 137 Cs 2.5 PBq 3. Estimation from 137 Cs concentrations in seawater and ocean model(tsumune et al., 2012) Total release of 137 Cs 3.5 PBq

Direct release of radioactive contaminated water from the Fukushima Daiichi NPP II Estimation of direct release of 137 Cs: (Kawamura et al., J. Nucl. Sci. Technol., 48, 1349 1356 (2011)) 3.58 PBq Second estimation of IRSN: 27 PBq Estimation of JCOPE: Estimation of Sirocco: Estimation of NOAA: 14.8 PBq 4.2 PBq 3.6 PBq (Masumoto et al., Elements 8, 207 212 (2012))

2 nd Estimation of direct release 137 Cs by IRSN

Bailly du Bois et al., J. Environ. Radioact., 114, 71-80 (2012)

福 島 第 一 発 電 所 近 傍 観 測 結 果 / L ) q 1 3 7 Cs(B 100,000 10,000 1,000 tio ra 7 3 s-1 / C 1 3 1 Ī 100 South discharge 5-6 discharge 10 3/18 3/23 3/28 4/2 4/7 4/12 4/17 4/22 4/27 5/2 5/7 100 10 1 0.1 南 放 水 口 および5-6 放 水 口 近 傍 の 137 Cs 濃 度 South discharge 5-6 discharge Decay (8days) 0.01 3/18 3/23 3/28 4/2 4/7 4/12 4/17 4/22 4/27 5/2 5/7 南 放 水 口 および5-6 放 水 口 近 傍 の 131 I/ 137 Cs 比 3 月 26 日 以 降 131 I/ 137 Cs 比 が 約 8 日 間 の 半 減 期 曲 線 と 一 致 すること 濃 度 も 増 加 を 示 すことから 港 湾 内 から 外 洋 への 漏 洩 は3 月 26 日 に 開 始 したことが 推 察 される 3 月 26 日 以 前 に 観 測 された 濃 度 は 131 I/ 137 Cs 比 のばらつきが 大 きいこ とから 大 気 を 経 由 した 降 雨 など によるフォールアウトの 影 響 と 考 えられる 4 月 6 日 以 降 濃 度 が 著 しく 減 少 す ることから 漏 洩 が 大 幅 に 減 少 し 始 めたことが 推 察 される 4 月 23 日 より 濃 度 の 減 少 は 弱 まり 限 度 濃 度 (9.E+4Bq/m 3 ) 程 度 の 値 と なる Tsumune et al., J. Environ. Radioact., 111, 100-108 (2012) 64

沿 岸 高 解 像 度 モデル 領 域 海 洋 モデル(Regional Ocean Modeling system, ROMS) 水 平 1km x 1km 鉛 直 20 層 250m 水 深 までを 考 慮 気 象 庁 の 観 測 結 果 を 境 界 条 件 とした 大 気 モデル(NuWFAS)の 結 果 により 駆 動 潮 汐 を 考 慮 境 界 条 件 は 気 候 値 で 駆 動 した 北 太 平 洋 モデルの 結 果 再 現 期 間 (3 月 26 日 -5 月 1 日 ) 放 出 条 件 : 発 電 所 からの 漏 洩 のみを 考 慮 65

設 定 した 137 Csと 131 Iの 漏 洩 率 (Bq/day) 3 月 26 日 から4 月 6 日 まで 一 定 の 漏 洩 率 (1Bq/s)と 仮 定 し シミュレーショ ンを 行 った その 結 果 に 対 し 3 月 26 日 から4 月 6 日 までにおいて 漏 洩 を 設 定 したメッ シュ(1km 1km 10m)の 平 均 濃 度 が 漏 洩 場 所 近 傍 である 南 放 水 口 およ び5-6 放 水 口 近 傍 の 137 Csの 平 均 濃 度 (1.2 10 7 Bq/m 3 )となるように 倍 率 (2.55x10 9 )を 掛 けた 4 月 6 日 以 降 も 港 湾 内 に 残 留 した 137 Csの 放 出 が 減 少 しながら 継 続 していることが 想 定 される 4 月 6 日 以 降 は 南 放 水 口 お よび5-6 放 水 口 近 傍 の 137 Csの 濃 度 減 少 に 会 わせて 漏 洩 率 を 指 数 関 数 的 に 減 少 させ 4 月 25 日 以 降 は 一 定 とした また 131 Iの 漏 洩 率 は 3 月 26 日 時 点 での 131 I/ 137 Cs 比 を6.9として 131 Iの 半 減 期 (8.04 日 )を 考 慮 し 137 Csの 設 定 値 からの 比 で 設 定 した 総 漏 洩 量 は 以 下 のとおり 見 積 もられる 3 月 26 日 から4 月 6 日 までの 137 Csの 漏 洩 量 :2.6PBq 3 月 26 日 から4 月 6 日 までの 131 Iの 漏 洩 量 :11.9PBq 3 月 26 日 から5 月 1 日 までの 137 Csの 漏 洩 量 :3.5PBq 3 月 26 日 から5 月 1 日 までの 131 Iの 漏 洩 量 :13.5PBq

放 出 条 件 の 設 定 1E+16 1E+15 a y ) / d q1e+14 (B te ra 1E+13 a se le e R 1E+12 Cs-137 I-131 / L ) q 1 3 7 Cs(B 100,000 10,000 1,000 100 South discharge 5-6 discharge Simulation 1E+11 設 定 した 137 Csと 131 Iの 漏 洩 率 (Bq/day) 3 月 26 日 から4 月 6 日 まで 一 定 の 漏 洩 率 (1Bq/s)と 仮 定 し シミュレーション を 行 った その 結 果 に 対 し 3 月 26 日 から4 月 6 日 までにおいて 漏 洩 を 設 定 したメッシュ(1km 1km 10m)の 平 均 濃 度 が 漏 洩 場 所 近 傍 である 南 放 水 口 および5-6 放 水 口 近 傍 の 137 Csの 平 均 濃 度 (1.2 10 7 Bq/m 3 )となるように 倍 率 (2.55x10 9 )を 掛 けた 4 月 6 日 以 降 も 港 湾 内 に 残 留 した 137 Csの 放 出 が 減 少 しながら 継 続 している ことが 想 定 される 4 月 6 日 以 降 は 南 放 水 口 および5-6 放 水 口 近 傍 の 137 Csの 濃 度 減 少 に 会 わせて 漏 洩 率 を 指 数 関 数 的 に 減 少 させ 4 月 25 日 以 降 は 一 定 とした また 131 Iの 漏 洩 率 は 3 月 26 日 時 点 での 131 I/ 137 Cs 比 を6.9として 131 Iの 半 減 期 (8.04 日 )を 考 慮 し 137 Csの 設 定 値 からの 比 で 設 定 した 総 漏 洩 量 は 以 下 のとおり 見 積 もられる 3 月 26 日 から4 月 6 日 までの 137 Csの 漏 洩 量 :2.6PBq 3 月 26 日 から4 月 6 日 までの 131 Iの 漏 洩 量 :11.9PBq 3 月 26 日 から5 月 1 日 までの 137 Csの 漏 洩 量 :3.5PBq 3 月 26 日 から5 月 1 日 までの 131 Iの 漏 洩 量 :13.5PBq 10 3/18 3/23 3/28 4/2 4/7 4/12 4/17 4/22 4/27 5/2 5/7 南 放 水 口 および5-6 放 水 口 近 傍 の 137 Cs 濃 度 の 観 測 結 果 と 漏 洩 メッシュ における 計 算 結 果 の 比 較 観 測 結 果 と 計 算 結 果 はよく 一 致 する 3 月 26 日 から4 月 6 日 までは 一 定 の 漏 洩 率 を 設 定 しているが 風 応 力 による 流 動 場 の 変 化 による 濃 度 変 化 (4 月 3 日 を 中 心 とした 濃 度 減 少 )があり 計 算 結 果 はその 変 化 もよく 再 現 し ている

福 島 第 二 発 電 所 近 傍 の 計 算 結 果 100,000 10,000 2F North 2F Iwasawa 2F North (simulation) 2F Iwasawa (simulation) / L ) q 7 Cs(B 1 3 1,000 100 10 1 3/18 3/23 3/28 4/2 4/7 4/12 4/17 4/22 4/27 5/2 5/7 福 島 第 二 発 電 所 前 における 観 測 結 果 と 計 算 結 果 の 比 較 福 島 第 一 発 電 所 より 北 放 水 口 近 傍 は 南 10km 岩 沢 海 岸 付 近 は 南 16km 観 測 結 果 と 計 算 結 果 はよい 一 致 を 示 す 3 月 26 日 から4 月 6 日 まで 漏 洩 率 を 一 定 としても 4 月 3 日 に おける 濃 度 の 急 激 な 上 昇 を 再 現 することが 出 来 た これは 風 による 海 流 の 変 化 を 再 現 できたためで あると 考 える 4 月 12 日 以 降 は 過 小 評 価 となっている 4 月 19 日 以 降 には 降 雨 によるフォールアウトの 影 響 が 卓 越 してきた 可 能 性 があるが 4 月 12 日 から19 日 の 過 小 評 価 については 今 後 の 検 討 課 題 である

Total release amounts of radionuclides from the Fukushima NPP Total amounts of atmospheric emission 137 Cs: about 12-15 PBq (Aoyama s estimation) Direct release as radioactive contaminated water 137 Cs: about 3.5 PBq (Tsumune s estimation) Total amounts 137 Cs: about15-19 PBq JAEA: 8.4 PBq IRSN: 12.5 PBq コメント: 沿 岸 堆 積 物 も 相 当 汚 染 されている 可 能 性 が 高 い

Estimate by Aoyama

Summary of budget of 137 Cs in the North Pacific Ocean Global fallout as of 1970 Observed inventory as of 2002 Estimated inventory as of 2011 Fukushima direct discharge 290 ± 30PBq a 85 PBq b 69 PBq b 3.5 ±0.7 PBq c Fukushima atmospheric deposition 12-15 PBq d (Chernobyl global release in 1986 85 PBq e ) a: Aoyama, M., Hirose, K., Igarashi, Y., J. ENVIRON. MONITOR., 8, 431-438, 2006 b: Aoyama unpublished data c: Tsumune et al., 2011, d: this study e: IAEA, Proceeding of an International Conference, Vienna, 8-12 Apr. 1996

Radionuclides released in marine environments 131 I (half-life: 8.04 d) Effects of 131 I for marine organisms are not important because of its shorter half life. After three months, a level of 131 I decreases three orders of magnitude lower than initial level. 137 Cs (half-life: 30 y): very important 134 Cs (half-life: 2.04 y): 134 Cs/ 137 Cs ratio(=1) 90 Sr(half-life: 28 y), 89 Sr(half-life: 50.6 d): 89 Sr/ 90 Sr ratio(about 12,initial time); 90 Sr/ 137 Cs ratio(0.5-6.5x10-2 ) Other radionuclides: 36 Cl, 129 I, 3 H and plutonium (radionuclide compositions in direct release differed from atmospheric emission,)

Chemical form of released radionuclides in seawater 137 Cs, 134 Cs: ionic (dissolved), low affinity with particulate matter. A typical tracer of water mass. (very small portion of 137 Cs may be vertically transported in deep water.) Cs behaviors are similar to alkali metal ions such as potassium. 131 I: complicated chemical form (I -, IO 3-, organic(?)) Dissolved in seawater as anionic ions. 90 Sr, 89 Sr: ionic (dissolved), low affinity with particulate matter. Pu: particle reactive; Pu(V): dissolved, carbonate complex ;Pu(IV): particulate, organic complex

134 Cs (left) and 137 Cs(right) in April-May 2011 NYK ships : Brown MR11-03: light blue, Honda et al., 2011(11:00 today) KT11-06:Blue 1000 Bq m -3 Aoyama et al., Biogeosciences, 10, 3067 3078, 2013

Radiocaesium activity in 4 regions Fig. S3 Region of interest A, B, C and D

Fig S4. 137 Cs and 134 Cs acvvity in region A: eastern North Pacific Ocean

Fig S5. 137 Cs and 134 Cs acvvity in region B: western North Pacific Ocean

Slow decrease Fig S6. 137 Cs and 134 Cs acvvity in region C: 35ºN-39ºN, 140.7ºE-144ºE

Slow decrease Fig S7. 137 Cs and 134 Cs acvvity in region D: close to the FNPP1 site

Summary: temporal and spatial distribution of Fukushima radiocaesium Fukushima radiocaesium deposited on wide area in the North Pacific Ocean, especially in western part of subarctic gyre and subtropical gyre. In the eastern North Pacific Ocean, maximum 134 Cs activity was ca. 10 Bq m -3 in April/May 2011. Detected 134 Cs was Fukushima origin and 137 Cs was Fukushima+ pre-existing bomb origin.

II. Effects of direct release of cooling water from the Fukushima Daiichi NPP 1. Temporal change of 90 Sr in surface water near reactor site 2 Pre-Fukushima level : sites near reactors : sites 15 km off coast Povinec et al., Environ. Sci. Technol., 46, 10356-10363 (2012)

Effects of Fukushima Daiichi NPP accident Temporal changes of surface 137 Cs and 90 Sr

Temporal change of 89 Sr/ 90 Sr and 90 Sr/ 137 Cs activity ratios in surface water near the reactor site 89 Sr/ 90 Sr ratio decreased according to the half life of 89 Sr. Initial 89 Sr/ 90 Sr ratio (11 March 2011) is calculated to be 11.8.

137 Cs concentrations in surface waters (model simulation) 2011/04/06 2011/04/11 4 月 6 日 までは 一 定 量 の 漏 洩 が 継 続 した 4 月 6 日 において 福 島 沿 岸 部 にそって 限 度 濃 度 (9.E+4( 緑 ))を 超 える 値 が 広 がっている 北 向 きへの 影 響 は 小 さい ただし 沖 合 方 向 への 拡 散 は 過 小 評 価 となっている 4 月 11 日 は 沖 合 への 拡 散 が 大 きくなるが 計 算 では 過 小 評 価 である 濃 度 限 度 以 上 の 海 域 面 積 はほとんど 変 わらず 濃 度 限 度 以 下 で 拡 散 している

137 Cs concentrations in surface waters (model simulation) 2011/04/23 2011/05/01 4 月 23 日 には 沿 岸 に 沿 って 南 方 向 に 拡 散 している すべての 海 域 において 濃 度 限 度 以 下 とな る 南 下 した 後 銚 子 沖 において 黒 潮 にのり 東 に 拡 散 する ただし この 海 域 においては 境 界 条 件 の 影 響 を 強 く 受 けるため 誤 差 が 大 きい 可 能 性 がある 5 月 1 日 は 北 方 向 および 沖 合 への 拡 散 が 大 きくなる これは 境 界 条 件 としての 親 潮 が 弱 まった 影 響 と 考 えられる すべての 海 域 において 濃 度 限 度 以 下 となる 南 下 した 後 銚 子 沖 において 黒 潮 にのり 東 に 拡 散 する

Model simulated 137 Cs Concentrations in surface water 15 Nov. 2011 15 Feb. 2012 Tsumune et al., Biogeosci. Discus., 10, 6259-6315 (2013)

Radioecological effects to marine organisms 131 I: enriched by sea weeds(since half life of 131 I is short, radioecological effects to marine organisms are low.) 137 Cs: concentration factor of marine organisms is relatively low. ( 137 Cs is enriched in soft tissue of fish.) Since biological half time of 137 Cs is relatively short, 137 Cs concentrations in marine organisms decrease according to decline of 137 Cs concentrations in seawater. The concentration factor of 137 Cs is 10-100 for marine organisms. 90 Sr: concentration factor of marine organisms is relatively low. ( 90 Sr is enriched in bone of fish.)

Radionuclides in sediments 137 Cs 134 Cs 89 Sr 90 Sr 239,240 Pu 238 Pu Odaka 3km 600 570 140 44 0.43 - Iwasawa 3km 1000 970 42 10 0.45-6/2 sampling, unit: Bq/kg TEPCO Partition coefficient of 137 Cs between seawater and sediment: 1000 (BG seawater: 1-2 mbq/l, BG sediment: 1-4 Bq/kg) Partition coefficient of 90 Sr between seawater and sediment : 100 Estimation of 137 Cs and 90 Srconcentration (Bq/L) from their concentration in sediments Odaka 3km 0.6 ( 137 Cs) 0.44 ( 90 Sr) 1.4 ( 137 Cs/ 90 Sr) Iwasawa 3km 1 0.10 10

海 洋 放 射 能 研 究 について 海 洋 放 射 能 研 究 はどのような 現 象 を 明 らかにす ることができたか 海 洋 放 射 能 研 究 の 特 徴 はど こにあるのか 歴 史 的 には 長 期 にわたる 観 測 が 日 本 では 行 われ てきた これは 日 本 的 特 徴 であったが 今 後 も 維 持 されるべきか 残 された 問 題 は 何 か 今 後 の 海 洋 放 射 能 研 究 は どうあるべきか