博士論文 鉛直 管 単一気泡の物質移動に関する研究 015 年 1 月 神戸大学大学院工学研究科 細田将吾

学位論文題目 Title 氏名 Author 専攻分野 Degree 学位授与の日付 Date of Degree 公開日 Date of Publication 資源タイプ Resource Type 報告番号 Report Number 権利 Rights URL Kobe University Repository : Thesis 鉛直円管内単一気泡の物質移動に関する研究 細田, 将吾 博士 ( 工学 ) 015-03-5 016-03-01 Thesis or Dissertation / 学位論文 甲第 6443 号 http://www.lib.kobe-u.ac.jp/handle_kernel/d1006443 当コンテンツは神戸大学の学術成果です 無断複製 不正使用等を禁じます 著作権法で認められている範囲内で 適切にご利用ください Create Date: 018-03-10

博士論文 鉛直 管 単一気泡の物質移動に関する研究 015 年 1 月 神戸大学大学院工学研究科 細田将吾

目次 第 1 章序論... 1 1.1 背景... 1 1. 単一気 の物質移動... 1.3 本研究の目的... 15 1.4 本論文の構成... 16 第 1 章の参考文献... 17 第 章鉛直 管 水中単一気泡の物質移動... 0.1 緒言... 0. 実験装置及び測定方法... 0..1 実験装置及び実験方法... 0.. 気 径及び気 上昇 度の測定方法... 3..3 物質移動係数の測定方法... 5.3 物質移動 及ぼす管壁の影響... 8.3.1 気 形状及び気 上昇 度... 8.3. 物質移動係数... 31.3.3 ウッ 数相関式の作成... 37.4 長時間気 溶解過程... 40.4.1 測定結果... 40.4. 計算方法... 41.4.3 計算結果 測定結果の比較... 4.5 結言... 46 第 章の参考文献... 47 第 3 章鉛直 管 グ セ ン水溶液中単一気泡の長時間溶解過程... 49 3.1 緒言... 49 3. 実験方法及び実験条件... 49 3.3 長時間気 溶解過程... 53 3.3.1 気 上昇 度... 53 3.3. ン水溶液中長時間気 溶解過程 対す i

相関式の適用性の検証... 56 3.4 気 後流 CO 濃度場の可視化... 61 3.4.1 実験方法... 61 3.4. 気 後流 CO 濃度場... 64 3.5 結言... 68 第 3 章の参考文献... 68 第 4 章テイ 気泡の物質移動 及ぼす界面振動の影響... 71 4.1 緒言... 71 4. 物質輸送を考慮した界面追跡法... 7 4.3 計算手法の妥当性検証... 76 4.3.1 実験 計算条件及び計算体系... 76 4.3. 実験結果 計算結果の比較... 79 4.4 界面振動 物質移動 及ぼす影響... 83 4.5 結言... 88 第 4 章の参考文献... 89 第 5 章結論... 9 付録 A 気相 分率の算出方法... 95 付録 A の参考文献... 95 付録 B 長時間気泡溶解過程の予測精度の検証... 10 付録 B の参考文献... 10 付録 C グ セ ン水溶液中単一気泡の長時間溶解過程... 105 付録 D 水中 CO 気泡の後流濃度場... 107 付録 E 高粘度流体中単一気泡の長時間溶解過程... 109 付録 E の参考文献... 109 付録 F ゴ スト流体法... 116 付録 F の参考文献... 116 付録 G 液相体積率の解法... 11 付録 G の参考文献... 11 付録 H 気泡全体の物質移動 対する気泡 側部及び底部の寄与... 16 付録 I テイ 気泡の物質移動 及ぼす界面振動の影響... 18 ii

付録 J 微小管 単一テイ 気泡の物質移動相関式の検討... 133 本研究 関連する論文 講演論文等... 136 謝辞 iii

主 使用記号一覧 [ 英文字 ] A : 気 表面積 [m ] bp : 管の厚さ [m] C : 濃度 [mol/m 3 ] C * : 気 表面 け 成分濃度 [mol/m 3 ] C0 : 液相中の 成分濃度 [mol/m 3 ] CD : 力係数 CV : 水の 濃度 [mol/m 3 ] D : 管径 [m] DL : 拡散係数 [m /s] d : 球体積等価直径 [m] da : 面積要素 dh : 楕 体の長径 [m] din : 初期気 径 [m] dv : 楕 体の短径 [m] E : ア 比 Eo : エ 数 代表長さ :d EoD : エ 数 代表長さ :D Fr : フ 数 fr fw : 気 表面流 の遅延係数 : 気 エッ の振動数 g : 重力加 度 [m/s ] H : ン 定数 [Pa] j n : 拡散 流束 [mol/m s] KI KW : 慣性力因子 : 壁効果因子 kl : 物質移動係数 [m/s] iv

LB : イ 気 長さ [m] lt : 気 先端 ら乱流場 発達す ま の距離 [m] M : ン数 m : 物質量 [mol] n : 界面の単位法線 Nm : 成分の総数 P : 気 圧 [Pa] Patm : 大気圧 [Pa] Pe : 数 代表長さ :d PeD : 数 代表長さ :D R : 気体定数 [J/( K mol)] Re : 気 イノ 数 ReD : イノ 数 代表長さ :D ReL : 液相 イノ 数 RI : 屈 率 rp : 管半径 [m] S : 気 先端 らの弧長 [m] s : 化学種 Sc : ュミッ 数 Sh : ウッ 数 Sh * : 修 ウッ 数 T : 温度 [K] Ta : 数 t : 時間 [s] tθ : 気相 液相の接触時間 [s] VB : 気 上昇 度 [m/s] VB0 : 無限静 液中単一気 の上昇 度 [m/s] VL : 液相 度 [m/s] X : 分率 z : 鉛直方向位置 [m] zb : 気 重心位置 [m] v

[ ギ シ 文字 ] α : 液相体積率 δ : 関数 φ : ッ 関数 η : 分布係数 κ : 界面平均曲率 [m -1 ] λ : 管径比 λt : 鉛直 管 気 イ 気 閾値 λw : 長 [m] µ : 粘度 [Pa s] ν : 動粘性係数 [m /s] ρ : 密度 [kg/m 3 ] σ : 表面張力 [N/m] τ : 撮影開始時点を0 した時間 [s] θ : 屈 角 Θ : 体積 [m 3 ] ΘB : 気 体積 [m 3 ] [ 付添字 ] FS G k int L R : 気 上 側部 : 気相 : 相 : 界面 : 液相 : 気 底部 vi

第 1 章序論 第 1 章 序論 1.1 背景 天然 液体燃料化 [1] 二酸化炭素 CO 回 貯留 [] 深層 層曝気 [3] イ ア [4] 種々 エ 環境関連機器 配管 い 気 成分 周 液相中 溶解 物質移動 伴う気液二相流 多く見受 気 物質移動 利用 機器 一例 CO 回 海洋中 貯留 GLAD Gas Lift Advanced Dissolution [5] 挙 1.1 工場や発電 等 発生 CO 圧縮さ 海水中 設置さ 逆 J 管 送 込 圧縮 CO 管 昇 海水中 溶解 CO Factory, Power plant etc. CO gas 00-400 m CO bubbles ~1000 m Fresh seawater CO rich seawater 1.1 GLAD [5] 1

第 1 章序論 溶解 密度 増 海水 管 流 深海 送出さ CO 含 海水 深海中 藻類 増殖さ 藻類 成 水質 化効果や藻類 活用 イ 燃料化 期 [6] 気 物質移動 利用 機器 効率及び安全性 高い設計 運用 実現 配管 気 物質移動 精度良く評価 必要 あ 配管 多気 物質移動 評価 単一気 物質移動 理解 い 気 形状や気 成分 長時間 大 く変化 溶解過程 対 知見 得 必要 あ 例え GLAD 気 供給さ 約 1 km 管 CO 気 溶解 伴い流動 海洋中 放出さ 際 気 形状 変化 伴い気 成分比 周 液体中 成分比 平衡状態 変化 考え 長時間気 溶解過程 高精度 評価 必要 あ 1. 単一気泡の物質移動 単一気 物質移動 気 気 形状 気 昇 度 界面振動 気液物性 管壁 様々 因子 影響 受 [7] 1. 示 う 配管 球形 楕 体形 揺動形 冠球形 管 大気 特徴的 形状 あ イ 気 形 い 様々 形状 見受 中 λ 管 D [m] 対 気 d [m] 比 あ 前述 GLAD 見受 大口 管 数 mm や イ ア 等 見受 微小管 数 µm う 幅広い直 有 管 い 管 比 λ 気 昇 度や物質移動 及ぼ 管壁 影響 考え 際 要 あ λ 0.15 以 管 単一気 昇 度 管壁 影響 受 無限静 液中単一気 昇 Pipe wall λ < λ T λ T < λ Bubble Liquid Spherical Ellipsoidal Wobbling Cap Taylor 1. 管 見受 気 形状

第 1 章序論 度 [7] λ 0.15 大 くあ 値 λt 例え 水 空気系 場 0.6 程度 以 気 昇 度や形状 λ 依 λ < 0.5 い 管壁 物質移動 影響 及ぼさ い いわ い [7] λ > λt 気 イ 気 気 昇 度 λ 依 い 気 界面振動 気液間物質移動 進さ 知 い Clift [7] 球形 楕 体形気 対 気 界面振動 始 形状変化 い 報告 い 1.3 球形気 気 大 く 揺動 螺旋軌 移動 さ 大 く 伸縮膨張 繰 返 界面振動 引 起 二次運動 界面振動 伴 気 形状 平楕 体や 長楕 体 界面振動 液相 純度や物性 管壁 影響 受 液相 清 系 場 気 界面振動 始 イ 数 Re 純物 含 系 比 小さく 液相 界面活性剤 添加 気 表面張力 減衰 Szeri [8] 界面振動 界面 濃度境界層 攪拌 境界層 薄く 濃度勾配 大 く 物質移動 進 報告 い Tsuchiya [9] 管 水中単一 CO 気 溶解過程 測定 界面振動 伴 小気 物質移動 気 底部 部 伝播 表面張力 濃度境界層 攪拌さ 進 報告 い 一方 Beek & Kramers [10] や Angelo & Lightfoot [11] 無限静 液中小気 い 界面振動 気 面積 伸縮 界面方向 流 System purity Increasing bubble or drop size Increasing purity Contaminated Intermediate Rigid Deformed rigid Deformed circulating Oscillating <Onset of oscillation> Pure: Re > 10 Contaminated: Re > 10 3 Pure Circulating Shape: Spherical Ellipsoidal 1.3 気 界面振動 始 形状変化 [7] 3

第 1 章序論 引 起 物質移動 進 報告 い 管 イ 気 気 端部 形状 安定 い 気 部 い 界面振動 [1, 13] Polonsky [1] 管 水中単一 イ 空気 振動 調 気 部 振動数 気 長さ 依 報告 い Liberzon [14] 気 部 振動 気 部 伝播 様子 実験的 確認 い 気 部 部 伝播 いく振動 長 気 部 振動数 液膜 度 関数 整理 報告 い 彼 提案 実験結果 良好 一致 い 以 う 界面振動 物質移動 進効果 関 研究 多く 小気 対象 イ 気 界面振動 物質移動 及ぼ 影響 調 研究例 い 気 物質移動 様々 因子 影響 受 因子 考慮 物質移動 評価 必要 あ 化学種 s 気 物質 ms [mol] 時間変化 次式 え d m dt s = A D Ls C0 s da (1.1) t 時間 [s] DL 拡散 数 [m /s] C0 液相中 成分濃度 [mol/m 3 ] A 気 表面積 [m ] da 気 界面 面積要素 あ 界面 濃度勾 配 評価 困 あ 次式 用い 物質移動 評価 多い d m d t s * = k A( C C ) (1.) Ls s 0s kl 物質移動 数 [m/s] C * 気 表面 成分濃度 [mol/m 3 ] あ 界面形状 複雑 場 気 表面積 精度良く評価 容易 い 気 体積等価球 表面積 基準 多い d m d t s * = πd k ( C C ) (1.3) Ls s 0s d 気 球体積等価直 [m] あ kl 無次元化 ウッ 数 Sh 次式 定義さ 4

第 1 章序論 k d D L Sh = (1.4) L 静 液中 昇 単一気 物質移動 対 kl Sh 測定及び kl Sh 相関式 開発 物質移動 及ぼ 管壁 影響 小さい いわ い λ < 0.5 球形 楕 体形 揺動形 冠球形 気 λ > λt イ 気 対象 研究さ 流 中 清 単一球形気 対 次 Sh 相関式 提案さ い [15] Sh Pe 1/ = (1.5) π Pe 数 あ 気 イ 数 Re ュ ッ 数 Sc 積 表さ 無次元数 次式 定義さ VB d Pe = = ReSc (1.6) D L Re ρ V µ L B = (1.7) L d Sc µ ρ D L = (1.8) L L VB 気 昇 度 [m/s] ρ 密度 [kg/m 3 ] µ 粘度 [Pa s] あ 付 添 L 液相 表 Lochiel & Calderbank [16] Re > 100 球形及び楕 体形気 適用 次 相関式 提案 1/.9 1/ Sh = 1 Pe for a spherical bubble 1/ (1.9) π Re 5

第 1 章序論 Sh = 1 / (1 E ) 3 / 1 / Pe 1 π 3E(sin 1 E E 1 E ) for an ellipsoidal bubble (1.10) E ア 比 楕 体 長 dh [m] 短 dv [m] 比 = dv/dh あ Takemura & Yabe [17] d < 1 mm Re < 100 水中球形気 Sh 測定 い 1.4 彼 測定結果 示 中実線 固体球 物質移動 数値計算結果 元 作成 次 相関式 [7] あ Sh + Pe 1/ 3 0.077 = 1+ (1 ) Re (1.11) 本式 Sh 計算 際 Sc 500 測定値 式 (1.11) 良好 一致 い Re < 100 d < 1 mm 球形気 物質移動 固体球 物質移動 評価 彼 球形気 長時間気 溶解過程 測定 い [18] 100 Sh Measured [17] Predicted(Eq.(1.11)) [7] 10 10 100 Re 1.4 単一球形 CO 気 Sh [17] 6

第 1 章序論 測定 気 時間変化 Clift [7] や Leclair & Hamielec [19] 提案 Sh 相関式 計算 気 変化 良好 一致 い さ 液相 コ ン イ 用い 液相物性 球形気 物質移動 及ぼ 影響 調 い [0] 液相 コ ン イ 用い 広範 Sc 110 < Sc < 8000 適用 相関式 提案 い 様々 工業機器 用い Baird & Davidson [1] D = 15.4 mm 管 用い 8 < d < 4 mm 0.05 < λ < 0.8 水中単一 CO 気 kl 測定 い 冠球形気 対 次 kl 相関式 理論的 提案 い k L 1/ 4 1/ 1/ 4 = 0.975d DL g (1.1) g 力加 度 [m/s ] あ Johnson [] D = 90 mm 6 < d < 40 mm 0.06 < λ < 0.44 い 管 水中単一 CO エ ン CH4 ン C4H8 気 kl 測定 い 測定結果 元 500 < Re < 0000 480 < Sc < 890.4 x 10 5 < Pe < 1.8 x 10 7 い 適用 次 相関式 提案 い 1/ VBDL kl = (1.13) π 0.0045 + 0.d Sh 1/ = d 1/ Pe (1.14) π 0.0045 + 0.d CO 気 kl CH4 C4H8 気 kl 一致 CO CH4 C4H8 気 物質移動 関 気相物性 影響 小さい いえ Calderbank [3] D = 106 mm 4 < d < 38 mm 0.04 < λ < 0.36 い 管 水中単一 CO 気 測定 い 彼 ン水溶液 用い 液相物性 気 形状 界面振動 物質移動 及ぼ 影響 調 い ン水溶液中気 水中気 比 界面振動 減衰や DL 減少 kl 小さく 報告 い 液相 ン水溶液 用い 測定結果 Sc 範 4.7 x 10 < Sc < 4.1 x 10 6 Davenport & Richardson [4] D = 164 mm 管 用い 10 < d < 44 mm 0.06 < λ < 0.7 冠球形 CO 気 kl 測定 い Guthrie & Brandshaw [5] D = 7

第 1 章序論 450 mm 0 < d < 43 mm 0.04 < λ < 0.1 冠球形 CO 気 kl 測定 い 管壁 影響 小さい大口 管 D = 90 450 mm 単一気 物質移動 関 従来 研究 大口 管 単一気 物質移動 適用 相関式 検討 Johnson [] Calderbank [3] Baird & Davidson [1] Davenport & Richardson [4] Guthrie & Brandshaw [5] 測定結果 Sh 相関式 (1.5), (1.9), (1.10), (1.1), (1.14) 比較 縦軸 Sh 横軸 Pe 1.5 示 実験 Pe 算出 際 必要 VB 各々 測定結果 用い 式 (1.10) 中 E 以 示 Vakhrushev & Efremov [6] 式 算出 1 for Ta < 0.3 3 E = [0.81 + 0.06 tanh(1.6 log10 Ta)] for 0.3 Ta < 0 (1.15) 0.4 for Ta 0 1/ 4 Ta = ReM (1.16) Ta 数 あ ン数 M 次式 定義さ G 3 L σ 4 L g( ρ L ρ ) µ M = (1.17) ρ σ 表面張力 [N/m] 付添 G 気相 表 式 (1.1) (1.13) Pe 計算 際 VB 必要 VB 算出 清 系管 単一小気 適用 中原 式 [7] 用い V B 1/ W = K V (1.18) B0 λ 1.5 K W = max[1, 4(1.13e + (1 λ ) ) ] (1.19) KW 壁効果因子 あ 無限静 液中単一気 昇 度 VB0 [m/s] 次 式 え 8

第 1 章序論 9000 8000 7000 D [mm] 90.0 106.0 15.4 164.0 450.0 [] [3] [1] [4] [5] Correlation Eq. (1.5) Eq. (1.9) Eq. (1.10) Eq. (1.1) Eq. (1.14) [15] [16] [16] [1] [] 6000 Sh 5000 4000 3000 000 1000 0 0 0.1 0. 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 1.1 Pe 1.5 大口 管 単一気 Sh D = 90 450 mm, 0.04 < λ < 0.44 [15, 16, 1,, 3, 4, 5] (x 10 7 ) V = 4( ρ ρ ) gd L G B0 (1.0) 3C DρL 抗力 数 CD Tomiyama 相関式 [8] 評価 16 0.687 48 8 Eo C D = max min (1 + 0.15Re ),, (1.1) Re Re 3 Eo + 4 9

第 1 章序論 エ 数 Eo 次式 定義さ ( ρl ρg ) gd Eo = (1.) σ Sh 測定値 Pe 伴い増加 い 研究者 測定値 ア 式 (1.15) 用い 式 (1.10) 及び式 (1.14) 計算 Sh 測定値 概 一致 い 式 (1.10) 及び式 (1.14) 全 約 80% ±0% 以 誤差 整理 い 式 (1.10) 最大誤差 46% 式 (1.14) 38% あ D = 90 450 mm 大口 管 楕 体形 揺動形 冠球形 単一気 物質移動 式 (1.10) 式 (1.14) 用い 概 評価 いえ 管壁 影響 小さい単一気 Sh 気 形状 表 関数 Pe 1/ 整理 い 知見 管壁 影響 大 い単一気 物質移動 適用 否 定 い λ > λt 管 単一 イ 気 物質移動 測定結果や相関式 数多く見受 Heuven & Beek [9] 以 理論式 提案 い k L 1/ L 4 A = πdl D ( g / L ) 1/ f ( L / D) (1.3) B B B LB イ 気 長さ [m] あ LB/D 関数 f Clift [7] 表 い Filla [30] LB/D kl 及ぼ 影響 実験的 調 1 < LB/D < 7 管 水中 イ 気 適用 次 相関式 提案 * 0.8 0.5 Sh = 5.1( LB / D) PeD (1.4) Sh * 修 ウッ 数 PeD D 代表長さ 数 あ 以 式 定義さ Sh * = kl A D D L (1.5) 10

第 1 章序論 V D B Pe D = (1.6) DL Niranjan [31] 液相 水 ン水溶液 用い 液相物性 管 単一 イ 気 物質移動 及ぼ 影響 実験的 調 管 13 51.5 mm 5 種類 い Sc 範 6.6 x 10 < Sc < 9.0 x 10 6 あ 測定結果 元 < LB/D < 8 イ 気 適用 次 相関式 提案 * 0.96 0.5 Sh =.6( LB / D) PeD (1.7) Esteves & de Calvalho [3] D = 3, 5 mm 鉛直管 用い 管 水中単一 イ 気 物質移動 測定 い 1.6 管 単一 イ 気 物質移動 測定結果 相関式 (1.3), (1.4), (1.7) 比較 示 Filla [30] 管 用い い D = 8 mm 時 式 (1.4) 良好 一致 確認さ い 彼 測定値 D = 8 mm 扱う 式 (1.3) PeD 計算 際 VB 必要 VB 次 清 系管 単一 イ 気 適用 中原 相関式 [7] 計算 値 用い V B = Fr ( ρ L ρ ρ L G ) gd (1.8) 数 Fr Wallis 相関式 [33] 評価 ( 3.37 EoD ) /10 Fr = 0.345 [1 e ] (1.9) エ 数 EoD 次式 定義さ ( ρ L ρg ) gd EoD = (1.30) σ 11

第 1 章序論 Sh* / Pe D 1/ 10 100 80 60 D [mm] 8 3 5 13-51.5 [30] [3] [3] [31] Correlation Eq. (1.3) [9] Eq. (1.4) [30] Eq. (1.7) [31] Eq. (1.31) [3] 40 0 0 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 L B / D 1.6 管 単一 イ 気 物質移動 [9, 30, 31] D 3 mm い 式 (1.3) (1.4) Filla [30] 及び Esteves & de Calvalho [3] 測定値 良好 評価 い 式 (1.3) 76% 式 (1.4) 86% 全 ±10% 以 誤差 整理 い 式 (1.3) 最大誤差 7% 式 (1.4) 3% あ Niranjan [31] 測定値 Filla [30] 及び Esteves & de Calvalho [3] 測定値 異 い 測定値 相関 式 (1.7) イ 気 物質移動 良好 予測 い い D = 5 mm LB/D > 10 測定値 D 3 mm 測定値 比較 大 く異 い 管 大 く気 長さ 非常 大 い時 気 周 液膜 流動 層流 乱流 遷移 他 管 比較 Sh * /PeD 1/ 大 く 考え [3] Esteves & de Calvalho [3] 壁塔 乱流場 物質移動 評価 Lamourelle [34] 相関式 修 次式 用い D = 5 mm LB/D > 10 測定値 良好 予測 い 0.84 1 / 3 3 1 / 4 g gd ν k L A = 1.08 10 πddl ( LB lt ) (1.31) ν ν DL 1

第 1 章序論 lt 気 端 乱流場 発 距 [m] ν 動粘性 数 [m /s] あ 式 (1.3) (1.4) (1.31) 管 単一 イ 気 物質移動 適用 管 小気 適用 い 相関式 新 LB/D 必要 管 単一 イ 気 小気 物質移動 適用 Sh 相関式 少 い Tsuchiya [9] 管 水中単一 イ 気 小気 変化 長時間気 溶解過程 測定 彼 Lochiel & Calderbank [16] 相関式 (1.10) 修 次式 気 変化 計算 測定結果 比較 い 1/.89 D 1 L f R k L = 1/ (1.3) π Re t θ fr 気 表面流 遅延 数 tθ 気相 液相 接触時間 [s] あ 1.7 長時間気 溶解過程 測定値 計算値 比較 1.7(a) 及び気 形状変化 1.7(b) 一例 示 1.7(a) 中 丸 測定値 実線 計算 気 破線 計算 気相 CO 分率 X din 初期気 [m] 示 式 (1.3) 気 計算 際 tθ 実験値 う う 調整 い N 放散 考慮 計算 気 変化 予測 改善 い 溶解過程 良好 予測 い いえ い 阿部 [35] D = 5 mm 鉛直 管 用い 0. < λ < 1.0 1100 < Re < 4700 単一 CO 気 測定 次 相関式 得 い 0.80 0.5 Sh = 0.150Re Sc (1.33) 式 (1.33) 大気 小気 変化 長時間溶解過程 良好 予測 本式 D = 5 mm 適用可能 他 管 対 適用性 確認さ い い 彼 単一気 Sh 相関式 (1.10) (1.33) 用い 管 CO 水系 物質移動 伴う多気 流 数値予測 適用 い 液中 N O 気 放散や液中 CO 濃度 変化 考慮 計算結果 流動状態及び管断面平均 イ 率 測定結果 良好 一致 い 他 単一気 Sh 相関式 物質移動 伴う多気 流 数値計算 適用 研究例 見受 [36] 単一気 物質移動相関式 開発 工業機器 設計や数値計算 役立 13

第 1 章序論 1.0 0.8 CO mole fraction d in = 11.9 mm d/d in, X(-) 0.6 0.4 With N desorption 0. 0 0 10 0 30 40 t [s] (a) 測定値 計算値 比較 t = 0.00 s 8.5 s 15.76 s 3.70 s 37.05 s 41.5 s 48.49 s 51.5 s 51.7 s (b) 気 形状変化 一例 1.7 管 単一気 長時間気 溶解過程 [9] 14

第 1 章序論 表 1.1 管 単一気 既 研究 Pipe size Bubbles Available Sh correlation Large (D = 90 450 mm) Spherical & Ellipsoidal Wobbling Cap Lochiel&Calderbank (Eq. (1.10)) Johnson et al. (Eq. (1.14)) Spherical & Ellipsoidal Abe (Eq. (1.33)) Intermediate (D = 5 5 mm) Wobbling Cap Taylor *only for D = 5 mm 1 < L B/D <, D = 8 3 mm Heuven & Beek (Eq. (1.3)) Filla (Eq. (1.4)) D 5mm, L B/D > 10 Esteves & de Calvalho (Eq. (1.31)) わ Re > 500 d > 5 mm D = 5 450 mm 管 水中単一気 物質移動 適用 相関式 表 1.1 D = 90 450 mm 大口 管 単一気 物質移動 ア 式 (1.15) 用い 式 (1.10) 及び式 (1.14) 概 評価 管壁 影響 大 い単一気 物質移動 適用性 明 あ 一方 D = 8 3 mm 管 単一 イ 気 物質移動 式 (1.3) 及び式 (1.4) 評価 イ 気 関 評価式 新 LB/D 相関式 必要 D 5 mm LB/D > 10 イ 気 物質移動 式 (1.31) 評価 式 (1.33) 管 大気 小気 物質移動 評価 D = 5 mm い 適用可能 あ 長時間気 溶解過程 足 い 既 相関式 気 溶解過程 適用性 検証 例 少 い 1.3 本研究の目的 15

第 1 章序論 気 物質移動や長時間溶解過程 予測 種々 エ 環境関連機器 効率及び安全性 高い設計 運用 実現 必要 従来 研究 主 大口 管 単一小気 及び管 単一 イ 気 物質移動 調 管壁 影響 受 様々 形状 有 気 物質移動 評価 相関式 提案さ い い 本研究 鉛直 管 様々 形状 有 単一 CO 気 物質移動及び長時間溶解過程 予測 相関式 構築 管 異 3 種類 鉛直管 用い 水中 CO 気 溶解実験 実施 種々 λ Sh 構築 本 基 い λ 影響 考慮 Sh 相関式 構築 次 本式 用い 長時間 溶解過程 計算 実験 計算結果 比較 通 本式 長時間溶解過程 対 適用性 検証 本式 水以外 液相 対 適用性 検証 気 界面振動 物質移動 進さ 知 い イ 気 振動 物質移動 及ぼ 影響 調 研究例 い 物質輸送 考慮 界面追跡法 用い 管 単一 イ 気 界面振動 物質移動 関 考察 1.4 本論文の構成 本論文 5 章 各章 概略 以 述 第 1 章 背景及び単一気 物質移動 関 従来 研究 述 大口 管 単一気 及び管 単一 イ 気 適用 物質移動相関式 整理 単一気 物質移動研究 課題 整理 本研究 目的 示 第 章 管 異 3 種類 鉛直管 用い 鉛直 管 静 水中単一 CO 気 物質移動 及ぼ 管壁 影響 調 測定結果 元 Sh 相関式 構築 降流中 停滞さ 気 長時間溶解過程 測定 実験結果 本相関式 用い 計算 気 変化 比較 本式 長時間気 溶解過程 対 適用性 検証 第 3 章 水以外 液相中 管 単一気 長時間溶解過程 測定 第 章 作成 相関式 用い 気 溶解過程 計算 本式 水以外 液相 対 16

第 1 章序論 適用性 検証 第 4 章 物質輸送 考慮 界面追跡法 用い 管 単一 イ 気 界 面振動 物質移動 及ぼ 影響 調 計算結果 第 3 章 得 結果 詳細 考察及び Sh 相関式 溶解過程 予測 際 考察 活用 第 5 章 以 結果 総括 本論文 結論 述 第 1 章の参考文献 [1] 大西康博, 加藤譲, 村田篤, 山田栄一, 若村修, GTL 技術 開発 変遷 将来, 新日鉄エン ア ン 技報, Vol.10 (010), pp.9 31. [] 住明, 島田荘平, 温室効果 貯留 固定 社会, (009), コ 社. [3] 拓植秀樹, 海 肇, 技術, (004), 株式会社工業調査会. [4] 田潤一, イ ア 新時代 成技術, (003), 株式会社 エ 出版. [5] Kajishima, T., Saito, T., Nagaosa, R. and Hatano, H., A-gas lift system for CO release into shallow seawater, Energy Convers. Mgmt, Vol.36 (1995), pp.467 470. [6] 瀬 出, 行本, 平岡 規, 海洋 イ 利用 CO 吸 新エ 開発 関 研究, (009), 第 46 回日本伝熱 ン ウ. [7] Clift, R., Grace, J. R. and Weber, M. E., Bubble, drops and particles, (1978) Academic Press. [8] Szeri, A. J., Capillary waves and air-sea gas transfer, Journal of Fluid Mechanics, Vol.33 (1997), pp.341 358. [9] Tsuchiya, K., Saito, T., Kajishima, T. and Kosugi, S., Coupling between mass transfer from dissolving bubbles and formation of bubble-surface wave, Chemical Engineering Science, Vol.56 (001), pp.6411 6417. [10] Beek, W. J. and Kramers, H., Mass transfer with a change in interfacial area, Chemical Engineering Science, Vol.16 (196), pp.909-91. [11] Angelo, J. B. and Lightfoot, E. N., Mass transfer across mobile interfaces, AIChE Journal, Vol.14, No.4 (1968), pp.531 540. 17

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第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 第 章 鉛直 管 水中単一気泡の物質移動.1 緒言 単一気 物質移動 評価 物質移動係数 kl [m/s] や ウ 数 Sh 相関式 こ 気 径 d [m] 管径 D [m] 比 λ 0.5 以 管壁 影響 小さい小気 [1-7] や λ あ 値 例え 水 空気系 場合 0.6 程 以 け 管 気 [8-10] 対象 開発さ 工業機器 配管 見 け 様々 形状 有 気 物質移動 適用 い 広範 λ 0. < λ < 1.0 適用 相関式 提案さ い [11] D = 5 mm 管 適用性 確認さ い 管 気 小気 変化 長時間気 溶解過程 物質移動相関式 適用 試 研究例 [1] あ 良好 予測 得 い い 本章 様々 形状 有 管 単一気 物質移動 適用 Sh 相関式 構築 3 種類 鉛直 管 D = 1.5 18. 5.0 mm 用い 水中 CO 気 溶解実験 実施 kl Sh d 時間変化 算出 こ d 測定方法 び kl Sh 算出方法 示 種々 λ け Sh 基 い 管 様々 形状 適用 Sh 相関式 構築 次 本相関式 用い 長時間 気 溶解過程 計算 実験 計算結果 比較 通 本式 溶解過程 対 適用性 検証 種々 初期気相 成分比 け 長時間気 溶解過程 い 予測精 検証. 実験装置及び測定方法..1 実験装置及び実験方法 0

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 実験装置 概略.1 示 実験装置 部 ン 試験部 部 ン ン ワ MD-30R 流量計 日本 SHK-1 型 二 高 Integrated Design Tool M3 二 LED 源 エ コン ン 株式会社 NSPG510AS SLI-580UT3F 学 株式会社 ンコ MCPO1 MCR1 四 z 軸 ュエ SUS SA-S6AM ン OMRON E3-T16WR 構成さ い 試験部 気 撮影時 屈 影響 抑え 化エ ン ン FEP 樹脂製 管 用い 管 管 径 D 1.5 18. 5.0 mm 3 種類 用い 部 ン 水面 撮影 置 距 1900 mm 試験部 液相 純水製造装置 Millipore Elix 3.0 用い 精製 純水 用い 試験部 製矩形管 挿入 間 水 満 水 屈 率 1.333 FEP 屈 率 1.338 等 い 屈 歪 減 気 画像 得 空調 室温 一定 管 管 間 満 水 温 温循環恒温水槽 ウ 社 RA8 温 測定精 ±0.05 o C 用い 一定 保 こ 試験部 溶液温 T 5±1.0 o C 保 温 測定 温 計 藤計量器 SK-150MC 測定精 ±0.6 o C 用い 温 計 測定前 温循環恒温水槽 用い校. CO ン 精化株式会社 純 99.9 vol.% ン HAMILTON 1.0, 5.0 ml TERUMO 0 ml 用い 採 部 ン 注入 注入 CO 部 ン 設置 半球形 一 溜 回転さ こ 単一気 試験部 投入 試験部 昇 気 二 高 互い 直交 二方向 撮影. kl び Sh 測定 静 水実験 LED z 軸 ュエ 付け 気 追跡 撮影 ュエ 気 昇 同程 一定 動作 う 設定 四 ュエ 回路 制御さ ュエ 入 同時 作動 ュエ 側 ン 設置 気 ン 部 通過 ュエ 信号 入 う 気 ン 部 通過 撮影範 入 時間差 あ ン ュエ 回路 間 Panasonic ATL5111 設け 気 撮影範 入 時 ュエ 動 出 う 設定 気 長時間溶解過程 調 実験 静 水中 昇 気 溶解 長時間撮影 1

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 Upper tank D z = 0 mm 1900 mm z LED FEP pipe Acryl duct Optical filter Bubble Drain z-axis stage actuator High-speed video camera Relay control circuit Valve Lower tank Pump P Gastight syringe Valve Digital fiber sensor / amplifier.1 実験装置 Flowmeter F Optical filter (Red) LED (Green) Acrylic duct Bubble FEP pipe High-speed video camera z-axis stage actuator Optical filter (Green) LED (Red). 撮影方法

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 こ 困 あ ン 溜 水 ン 循環さ 降流 気 停滞さ 撮影 降流 液相 数 ReL び平均液相 VL [m/s] 各々 100 < ReL < 5000, 0.08 < VL < 0.19 m/s あ 流 計 測定 管半径方向液相 分布 測定結果 十分発 管 液相 分布式 良好 一致 い こ 液相流 気 物質移動 影響 小さいこ 既 阿部 [11] 本実験装置 用い 確認さ い 静 水 び 降流実験共 実験毎 液相 CO 濃 一定 保 定期的 水 入 替え CO 試験部 投入 前 ン 液相 循環 静 水実験 撮影条件 50 fps 露 時間 1000 µs 解像 0.04 0.05 mm/pixel 降流実験 5 fps 露 時間 00 µs 解像 約 0.08 mm/pixel 側方 源 気 界面 生 反射 散乱 減 源 赤色 緑色 LED 用い 前面 対向 LED 長 通 学 付け.. 気泡径及び気泡上昇 度の測定方法 Hosokawa & Tomiyama [13] 二方向画像 気 形状 再構成 気 体積 気 径 び気 昇 算出 手法 提案 球形 び楕 体形 気 適用 い 本研究 彼 手法 用い 気 形状 再構成手 以 示 (1) 二 高 用い 互い 直交 二方向 気 面 側面画像 撮影.3(a) () 両撮影画像 二値化 気 背景 分.3(b) (3) 気 水平断面 形状 楕 形 仮定 ここ 楕 板 長径 短径 長さ 各々 気 画像 得 水平方向 長さ.3(c) 中 LRi び LGi 楕 板 厚さ lp [m] 気 画像 1 pixel 長さ (4) 鉛直方向 楕 板 積層 気 形状 再構成.3(d) 気 体積 ΘB [m 3 ] び気 球体積等価直径 d [m] 次式 求 3

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 front side front side (a) Original Image (b) Binary image i l p L Gi L Ri (c) Elliptic disk i.3 画像処理方法 (d) Reconstruction Θ B πd = 6 3 = N i= 1 πl Ri L 4 Gi l p (.1) ここ N 鉛直方向 積層 板 総数 あ 管 昇 単一空気 測定 本画像処理手法 妥当性 評価.4 気 径 d 時間変化 び気 形状 示 D 5 mm d 9.85 mm 中 τ 撮影開始時点 0 時間 白丸 二方向 撮影 気 画像 算出 気 径 四角 び 角 一方向 撮影 気 画像 算出 気 径 実線 真値 あ 一方向 撮影 気 画像 算出 気 径 気 水平断面 形状 仮定 い 二方向画像 算出 気 径 一方向画像 算出 気 径 高精 評価さ い 二方向画像 用い 気 径測定 確 さ 95% 信頼 ン ン 数 50 最大.1% あ 気 昇 VB [m/s] 鉛直方向 標 z [m] 時間変化 求 気 気 端 置 鉛直方向 標 小気 界面振動 大 い 重心 置 zb [m] 鉛直方向 標 zb 次式 え 4

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 15 10 d [mm] 5 Stereo Single image(front) Single image(side) Correct value 0 0 0.1 0. 0.3 0.4 τ [s].4 空気 気 径時間変化 πd 6 3 z B = N i= 1 πl Ri L 4 Gi l p z i (.) ここ zi i 番目 楕 板 重心 置 板 中心 [m] あ z 時間変化 最小二乗法 用い 線形補間式 z = at + b 求 傾 VB (= a) VB 測定 確 さ 95% 信頼 最大 0.1% あ..3 物質移動係数の測定方法 気 径 時間変化 物質移動係数 kl [m/s] び ウ 数 Sh 求 方法 以 述 単一 CO 気 物質量 m [mol] 時間変化率 次式 え dm dt * = πd k ( C C ) (.3) L 0 液相中 CO 濃 C0 [mol/m 3 ] 気 表面 け 成分濃 C * [mol/m 3 ] 5

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 比 非常 小さい 無視 C * ン 法則 え ン 法則 次式 示 * C P( z) X = H C * (.4) + C V ここ P(z) 気 [Pa] X 気相 分率 CV 水 濃 [mol/m 3 ] 55.4 kmol/m 3 H ン 定数 [Pa] あ C * CV 十分 小さい C * /CV ~ 6.1 x 10-4 こ 考慮 C * 次式 え CV P( z) X C * = (.5) H X 気 体積 気 成分濃 関係式 算出 [11] X 任意 時刻 気相体積 算出 方法 付録 A 示 P(z) 次式 表 4σ P( z) = Patm + ρl gh( z) + (.6) d ここ Patm 大気 [Pa] ρl 液相密 [kg/m 3 ] g 重力加 [m/s ] σ 表面張力 [N/m] h(z) 部 ン 水面 気 置 気 鉛直方向 置 [m] あ 右辺第 3 第 1 比 非常 小さい 無視 P( z) = P + ρ gh( z) (.7) atm L 式 (.5) 式 (.3) 代入 kl 次式 表 k L 1 H dm = (.8) πd C P( z) X dt V 理想気体 仮定 状態方程式 πd 3 P(z)X/6 = mrt 用い 物質量 時間変化 6

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 10 8 t 1, d 1 t, d d [mm] 6 4 t 1 = (t 1 +t ) / d 1 = (d 1 +d ) / Measured Linear regression 0 0 0.5 1 1.5.5 τ [s].5 気 径 時間変化 表.1 水 対 CO 物性値 98 K, 101.3 kpa [14, 15] H [GPa] C * [mol/m 3 ] C0 [mol/m 3 ] DL [m /s] 0.166 34 0.011 1.9 x 10-9 dm/dt 次式 表 3 dm π d[ P( z) Xd ] = (.9) dt 6RT dt ここ R 一般 定数 [J/(K mol)] T 温 [K] あ 式 (.9) 式 (.8) 代 入 次式 得 k L H ( P X d P1 X 1d1 ) = (.10) 6RTd C P X ( t t ) 1 V 3 1 1 3 1 ここ 添 1 1 各々撮影開始時 時間 t1 撮影終了時 時間 t 中間地 点 時間 t1 = (t1+t)/ 意味.5 管 静 水中 昇 CO 気 7

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 気 径時間変化 例示 気 径変化 直線的 あ 実験 線形補間 気 径 d1 d 補間 式 算出 式 (.10) 中 P1 P 時刻 t1 t 測定 気 置 z 式 (.7) 代入 算出 測定 kl Sh 算出 k d D L Sh = (.11) L ここ DL 拡散係数 [m /s] あ kl び Sh 算出時 用い 水 対 CO 物 性値 [14, 15] 表.1 示.3 物質移動に及ぼす管壁の影響.3.1 気泡形状及び気泡上昇 度.6 3 種類 管径 用い 撮影 水中気 画像 一例 示 本実験 d D 比 λ = d/d 範 0.18 1.8 あ 本 λ 範 い 楕 体形 揺動形 冠球形 気 形 気 形状 確認さ λ = 0.0 0.41 0.7 気 表面 表面張力 界面振動 非常 大 い 気 気 部 界面振動 VB 測定結果.7 示 中 λt 気 気 時 管径比 示 λ < λt VB d 増加 伴 減少 λ > λt 一定 気 中実線 中原 [16] 提案さ 管 水中単一気 対 気 昇 式 あ V B K = Fr 1/ W V ( ρ L B0 ρ ρ L G ) gd for for λ λ λ > λ T T (.1) 1/ T Eo D λ = 0.394 exp(.93/ ) (.13) λ 1.5 K W = max[1, 4(1.13e + (1 λ ) ) ] (.14) 8

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 λ 0.0 0.41 D [mm] 5 5 (a) 扁平楕 体形 (b) 揺動形 λ 0.7 1.3 D [mm] 18. 1.5 (c) 冠球形 (d) 気 形.6 気 形状 9

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 0.5 0. λ T =0.56 V B [m/s] 0.15 0.1 0.05 D [mm] 1.5 18. 5.0 Predicted λ T =0.75 λ T =0.61 0 0 5 10 15 0 5 30 d [mm].7 気 昇 ここ KW 壁効果因子 ρg 気相密 [kg/m 3 ] あ ρg 成分 表面張力 気 等 影響 け ρg ρl 十分小さい ρg/ρl ~.0 x 10-3 ρg 式 (.1) 影響 小さい 無限静 液中 単一気 昇 VB0 [m/s] 次式 表 V = 4( ρ ρ ) gd L G B0 (.15) 3CDρ L ここ 力係数 CD Tomiyama 式 [17] 評価 16 0.687 48 8 Eo C D = max min (1 + 0.15Re),, (.16) Re Re 3 Eo + 4 エ 数 Eo 次式 定義さ ( ρl ρg) gd Eo = (.17) σ 30

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 式 (.1) 中 数 Fr Wallis 式 [18] え ( 3.37 EoD ) /10 Fr = 0.345[1 e ] (.18) エ 数 EoD 次式 定義さ ( ρl ρg ) gd EoD = (.19) σ 式 (.1) 実験結果 良好 予測 い こ 式 (.1) 長時間気 溶解過 程 計算 用い.3. 物質移動係数 各 D け 物質移動係数 kl [m/s].8 示 λ < λ Τ 小気 d 増加 伴 kl 減少 い 一方 λ > λ Τ 気 kl d 依 一定 値 楕 体形 揺動形 冠球形 単一気 物質移動 適用 kl 相関式 本測定結果 比較 示 Baird & Davidson [] Johnson [5] kl 相関式 次式 示 Baird & Davidson [] k L 1/ 4 1/ 1/ 4 = 0.975d DL g (.0) Johnson [5] 1/ = DLVB k 6.0 < < 40 mm π 0.0045 + 0.d d L (.1) 式中 VB 計算 式 (.1) 用い 式 (.0) び(.1) 計算 kl 小気 気 含 本測定結果 過小評価 い.9 Sh 気 数 Re 関係 示 Re 次式 え 31

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 (x10-4 ) 5 k L [m/s] 4 3 Small bubble (λ < λ T ) Taylor bubble (λ > λ T ) D [mm] Eo D 1.5 18. 1. 44.9 5.0 84.7 Eq. (.0) Eq. (.1)(D = 1.5 mm) Eq. (.1)(D = 5.0 mm) 1 0 5 10 15 0 5 30 d [mm].8 物質移動係数 Re ρ V µ L B = (.) L d ここ µl 液相粘 [Pa s] あ 全 D い Sh Re 増加 い こ 増加率 D 異 阿部 [11] 提案 D = 5 mm 鉛直 管 単一 CO 気 物質移動 対 次 Sh 相関式 中実線 示 0.80 0.5 Sh = 0.150Re Sc 1100 < Re < 4700 (.3) ここ ュ 数 Sc 次式 定義さ Sc µ ρ D L = (.4) L L 式 (.3) D = 5 mm 管 気 測定値 一致 い Heuven & Beek [8] び Filla [9] 気 対 物質移動相関式 比較 3

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 4000 3000 Eo D D [mm] 1. 1.5 44.9 18. 84.7 5.0 Eq. (.3) Small bubble (λ < λ T ) Taylor bubble (λ > λ T ) Sh 000 1000 0 0 1000 000 3000 4000 5000 Re.9 ウ 数 横軸 気 長さ LB [m] D 比 LB/D 縦軸 Sh * /PeD 1/.10 示 相関式 比較 LB/D > 1.0 気 用い Sh * び PeD 次式 定義さ ウ 数 び 数 あ Sh * kl A = D D V L D (.5) B Pe D = (.6) DL 33

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 5 0 15 Sh*/Pe D 1/ 10 5 Eo D D [mm] 1. 1.5 44.9 18. 84.7 5.0 Eq. (.8) (D = 5 mm) Eq. (.8) (D = 1.5 mm) Eq. (.9) 0 0 1 3 4 5 6 7 L B / D.10 測定 気 ウ 数 式 (.8), (.9) 比較 LB/D 計算 中原 式 [16] 用い L B = (0.586 0.16λ + 0.844λ ) λ (.7) D Heuven & Beek [8] 相関式 次式 示 1/ L 4 k A = πdl D ( g / L ) 1/ f ( L / D) (.8) L B B B 34

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 LB/D 関数 f 値 Clift [19] 表 算出 本式 Sh * /PeD 1/ 求 際 必要 VB 式 (.1) 用い Filla [9] 相関式 次式 示 Sh * 1/ 0.8 = 5.1( LB / D) PeD for 1.0 < LB / D < 6.0 (.9) 式 (.8) D 依 本測定結果 一致 い い 一方 式 (.9) 計算 結果 本実験結果 概 一致 い 式 (.9) 管 気 適用 LB/D 相関式 必要 小気 Sh Pe 対.11 示 球形 び楕 体形単一気 物質移動 対 既 相関式 同 示 既 相関式 以 示 Boussinesq [1] 球形気 Sh Pe 1/ π = (.30) Lochiel & Calderbank [3] 球形気 Sh 1/.9 1/ = 1 Pe 1/ (.31) π Re Lochiel & Calderbank [3] 楕 体形気 Sh 3 / 1/ (1 E ) 1/ = Pe (.3) 1 1/ 1/ π 3E(sin (1 E ) E(1 E ) ) ここ Pe 次式 定義さ V d D B Pe = (.33) L 35

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 3000 500 000 Eo D D [mm] 1. 1.5 44.9 18. 84.7 5.0 Eq. (.30) Eq. (.31) Eq. (.3) Sh 1500 1000 500 0 0 0. 0.4 0.6 0.8 1 1. 1.4 1.6 1.8 Pe (x10 6 ).11 測定 小気 ウ 数 式 (.30), (.31), (.3) 比較 式 (.3) 中 E 気 比 あ 楕 体形気 長径 dh 短径 dv 比 (= dv/dh) あ E 本実験 撮影 140 条件 気 画像 算出 E 平均 値 0.63 用い 式 (.30), (.31), (.3) 測定値 過小評価 い 以 D = 1.5 5 mm 管 単一小気 λ < λt 物質移動 既 相関式 適用 い 既 相関式 管 単一 気 λ > λt 物質移動 適用 あ 新 LB/D 相関式 必要 管 様々 形状 有 単一気 物質移動 対 Sh 相関式 構築 必要 あ Sh 相関式 構築 際 管径 い 考慮 既 関数系 異 形 整理 必要 あ 36

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動.3.3 シャーウッド数相関式の作成 管 様々 形状 有 単一気 物質移動 適用 Sh 相関式 構築 Lochiel & Calderbank [3] 楕 体形気 対 Sh/Pe 1/ E 関数 整理 い 1/ Sh / Pe = F( E) (.34) ここ F E 関数 あ 管 気 E λ 依 一方 Filla [9] 式 (.9) 気 対 Sh/Pe 1/ 気 形状 関数 表 1/ dd LB Sh / Pe = f,,λ (.35) A D ここ LB/D び A λ 関数 あ [16] 管 気 対 Sh 相関 式 管径比 λ 含 こ わ こ 次式 え λ 関数 G(λ) び Pe Sh 整理 仮定 1/ Sh / Pe = G( λ) (.36) Sh G(λ) び Pe 整理 否 確認 縦軸 関数 G = Sh/Pe 1/ 横 軸 λ.1 示 G λ 整理 最小二乗法 次 実験式 得 (1.0λ + 0.40λ + 1.0) for 0.18 < λ < 0.61 G = π (.37) (0.49λ 0.69λ +.06) for 0.61 λ < 1.8 以 次 Sh 相関式 得 37

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 4 3 Small ellipsoidal bubbles Taylor bubbles G = Sh / Pe 1/ 1 Eq. (.38) Eo D D [mm] 1. 1.5 44.9 18. 84.7 5.0 0 0 0. 0.4 0.6 0.8 1 1. 1.4 1.6 1.8 λ.1 Sh/Pe 1/ vs. λ 4000 3000 Calculated Sh 000 1000 み0 % み10 % 0 0 1000 000 3000 4000 Measured Sh 38 Eo D.13 実験 式 (.38) 比較 D [mm] 1. 1.5 44.9 18. 84.7 5.0

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 15000 10000 Calculated Sh 5000 み 0 % み 10 % 0 0 5000 10000 15000 Measured Sh Eo D D [mm] 104 8.0 138 3.0 [9] [10].14 管 気 既 [9, 10] 式 (.38) 比較 1/ (1.0λ + 0.40λ + 1.0) Pe for 0.18 < λ < 0.61 Sh = π (.38) 1/ (0.49λ 0.69λ +.06) Pe for 0.61 λ < 1.8 λ = 0 時 Boussinesq [1] 無限静 液中球形気 対 Sh 相関式 式 (.30) う 本相関式 測定値 比較.13 示 全実験 う 86% 本相関式 ±10% 以 誤差 評価 い 最大誤差 6% あ Filla D = 8 mm [9] び Esteves & de Calvalho D = 3 mm [10] 管 単一 気 測定値 式 (.38) 比較.14 示 彼 LB/D 対 Sh * 測定 い こ 式 (.7) 用い λ 算出 Filla [9] 管 用い 測定 い D = 8 mm 時 式 (.9) 良好 一致 こ 確認さ い 彼 測定値 D = 8 mm 扱う 本式 全測定 86% ±10% 以 誤差 評価 い 最大誤差 3% あ 39

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 本式 D = 1.5 3 mm LB/D = 1.0 λ = 0.9.9 気 物 質移動 適用.4 長時間気泡溶解過程.4.1 測定結果 降流中 停滞さ 単一 CO 気 長時間 気 径変化 一例.15 示 D 初期気 径 din 初期 分率 X(0) 5 mm 30.6 mm 0.999 あ ここ τ = 0 撮影開始時間 あ 実験装置 撮影範 到 既 溶解 進 い 気 径 気 溶解 小さく 物質移動 平衡状態 τ > 100 s 一定 値 実験装置 大気開放 い 気 CO 水中 溶解 一方 水中 N O 放散 い こ 気 径 一定 平衡状態時 気 体積 初期気 体積 約 1.7% あ 一方 初期気相 N び O 成分比 約 0.1% あ こ こ 平衡状態時気 体積 1.6% N び O 放散 こ 示 い Sh 相関式 長時間気 溶解過程 予測 際 水中 気 N び O 放散 考慮 5 d [mm] 0 15 10 Measured d in = 30.6 mm D = 5 mm 5 0 0 50 100 150 00 40 τ [s].15 気 溶解過程 測定結果例

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 け い.4. 計算方法 Sh 相関式 (.38) 用い 気 長時間溶解過程 予測 方法 以 示 (1) d Pe 計算 VB 計算 式 (.1) 用い () 式 (.38) 用い 各 成分 s s = CO N, O ウ 数 Shs 計算 次 式 (.11) 用い Shs kls 計算 Sh D k = s Ls L s d (.39) (3) 式 (.3) 用い 次 時刻 成分 s 物質量 ms 計算 dm dt s * = πd k ( C C ) (.40) Ls s 0s 水中 け 各 成分 輸送係数 表. 示 値 用い [14, 15] 液中 濃 C0s 大気 空気 相平衡状態 仮定 体積割合 N:O:CO = 79:1:0.03 算出 こ 他 水中溶 微量 あ 無視 水蒸気 本実験条件 飽和水蒸気 3. kpa あ 気 10 kpa 十分小さい 無視 C0s 一定値 気 一定 高さ z = z0 あ C * s 次式 え C C P( z 0 ) X * V s s = (.41) H s ここ 気相 分率 Xs 次式 え X s Nm = m / m (.4) s s= 1 s 41

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 表. 水中気 輸送係数 T = 98 K [14, 15] CO N O H [GPa] 0.166 8.55 4.41 DL [m /s] 1.9 x 10-9.0 x 10-9.3 x 10-9 C0 [mol/m 3 ] 0.011 0.51 0.7 Nm 成分 総数 あ Nm = 3 (4) 次 時刻 d 理想気体 状態方程式 用い 計算 1/ 3 Nm 6 d = ( msrt / P( z0 )) (.43) π s= 1 (5) (1) 戻 計算 繰 返.4.3 計算結果と測定結果の比較 降流実験 得 長時間 気 径変化 び相関式 (.38) 長時間溶解過程 計算 結果.16.18 示 縦軸 気 径 d 横軸 時間 τ い din 30.6 mm XCO(0) 0.999 各 D け 気 形状変化 同 示 本 din い 管 気 小気 長時間気 溶解過程 測定 計算 け din 撮影開始時点 気 径 同 値 計算結果 長時間水中気 溶解実験結果 良好 一致 い 成分 N O 放散 考慮 CO 溶解 考慮 気 径予測 破線 示 実験 び計算結果 大 く異 こ CO 気 水中 溶解過程 予測 N O 放散 考慮 け いこ わ 初期気相 成分比 異 気 [(XCO, XN, XO,) = (0.999, 0.079, 0.01) (0.8, 0.16, 0.04) (0.5, 0.40, 0.10)] 長時間気 溶解過程 実験 び計算結果.19 1 示 XCO(0) 0.8 0.5 測定誤差 最大 ±0.04 あ din 6.7 mm 実験結果 計算結果 良好 一致 い こ 式 (.38) 異 初期気相 成分比 初期気 径 長時間気 溶解過程 良好 予測 いえ 4

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 5 0 Measured Predicted Predicted(No desorption of N and O ) d [mm] 15 10 (ii) (i) (iii) (iv) d in = 30.6 mm 5 (v) 0 0 50 100 150 00 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) (v).16 長時間気 溶解過程 D = 5.0 mm 5 0 Measured Predicted Predicted(No desorption of N and O ) d [mm] 15 10 (i) (ii) (iii) (iv) d in = 30.6 mm 5 (v) 0 0 50 100 150 00 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) (v).17 長時間気 溶解過程 D = 18. mm 43

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 5 0 Measured Predicted Predicted(No desorption of N and O ) d [mm] 15 10 (i) (ii) (iii) (iv) d in = 30.6 mm 5 (v) 0 0 50 100 150 00 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) (v).18 長時間気 溶解過程 D = 1.5 mm 5 0 d [mm] 15 10 5 X CO (0) = 0.999 X CO (0) = 0.8 X CO (0) = 0.5 d in = 6.7 mm Predicted 0 0 50 100 150 00 44 τ [s].19 初期気相 成分比 影響 D = 5.0 mm

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 5 0 d [mm] 15 10 5 X CO (0) = 0.999 X CO (0) = 0.8 X CO (0) = 0.5 d in = 6.7 mm Predicted 0 0 50 100 150 00 τ [s].0 初期気相 成分比 影響 D = 18. mm 5 0 d [mm] 15 10 5 X CO (0) = 0.999 X CO (0) = 0.8 X CO (0) = 0.5 d in = 6.7 mm Predicted 0 0 50 100 150 00 τ [s].1 初期気相 成分比 影響 D = 1.5 mm 45

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動.5 結言 本章 3 種類 鉛直 管 管 径 D = 1.5 18. 5.0 mm 用い 鉛直 管 水中単一 CO 気 物質移動 管壁 影響 実験的 調 気 撮影画像 画像処理 施 気 径 d 時間変化 算出 物質移動係数 kl び ウ 数 Sh 構築 d D 比 λ = d/d 範 0.18 < λ < 1.8 Sh 管 単一 CO 気 物質移動 対 Sh 相関式 構築 次 長時間気 溶解過程 本式 適用性 検証 初期気相 成分比 CO N O 異 気 溶解過程 対 適用性 検証 本章 得 結論 以 示 (1) 球形 楕 体形 揺動形 冠球形気 物質移動 対 既 相関式 管 壁 影響 大 い小気 物質移動 予測 い () 測定結果 基 様々 形状 単一気 適用 Sh 相関式 (1.0λ + 0.40λ + 1.0) Pe Sh = π 1/ (0.49λ 0.69λ +.06) Pe 1/ for 0.18 < λ < 0.61 for 0.61 λ < 1.8 提示 (3) 記相関式 1000 < Re < 5000 4.7 x 10 5 < Pe <.4 x 10 6 0 < EoD < 85 0.18 < λ < 1.8 い 実験 86% 誤差 ±10% 以 最大誤差 6% 整理 ここ Re 気 数 EoD 代表長さ D 用い エ 数 あ 本式 D 3 mm LB/D < λ <.9 気 物質移動 評価 能 あ ここ LB 気 長さ あ (4) N び O 放散 考慮 こ 本式 様々 気 径 5 30.6 mm 管径 1.5 5.0 mm 初期気相 CO 分率 0.5 0.999 対 管 水 中単一 CO 気 長時間気 溶解過程 良好 予測 46

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 第 章の参考文献 [1] Boussinesq, J. J., Sur le pouvoir refroidissant d un courant liquide ou gazeux, Journal de Mathematiques Pures et Appliquees, Vol.1 (1905), pp.85 90. [] Baird, M. H. I., and Davidson, J.F., Gas absorption by large rising bubbles, Chemical Engineering Science, Vol.17 (1961), pp.87 93. [3] Lochiel, A. C. and Calderbank, P. H., Mass transfer in the continuous phase around axisymmetric bodies of revolution, Chemical Engineering Science, Vol.19 (1964), pp.471 484. [4] Davenport, W. G. and Richardson, F. D., Spherical cap bubbles in low density liquids, Chemical Engineering Science, Vol. (1967), pp.11 135. [5] Johnson, A. I., Besik, F. and Hamielec, A. E., Mass transfer from a single rising bubble, The Canadian Journal of Chemical Engineering, Vol.47 (1969), pp. 559 564. [6] Calderbank, P. H., Johnson, D. S. L. and Loudon, J., Mechanics and mass transfer of single bubbles in free rise through some Newtonian and non-newtonian liquids, Chemical Engineering Science, Vol.5 (1970), pp.35 56. [7] Guthrie, R. I. L. and Bradshaw, A. V., Spherical capped gas bubbles rising in aqueous media, Chemical Engineering Science, Vol.8 (1973), pp.191 03. [8] Van Heuven, J. W. and Beek, W. J., Gas absorption in narrow gas lifts, Chemical Engineering Science, Vol.18 (1963), pp.377 390. [9] Filla, M., Gas absorption from a slug held stationary in downflowing liquid, Chemical Engineering Science, Vol. (1981), pp.13 0. [10] Esteves, M. T. and Guedes de Carvalho, J. R. F., Liquid-side mass transfer coefficient for gas slugs rising in liquids, Chemical Engineering Science, Vol.48 (1993), pp.3497 3505. [11] 阿部覚, 鉛直管 二酸化炭素 水系気 流 け 気液間物質移動 関 研究, (008), 神戸大学博士論文. [1] Tsuchiya, K., Saito, T., Kajishima, T. and Kosugi, S., Coupling between mass transfer from dissolving bubbles and formation of bubble-surface wave, Chemical Engineering Science, Vol.56 (001), pp.6411 6417. [13] Hosokawa, S. and Tomiyama, A., Image processing of bubble shape and motion 47

第 章鉛直 管 水中単一気 物質移動 based on curvature evaluation from bubble image. Proceedings of 6 th World Conference on Experimental Heat Transfer, Fluid Mechanics and Thermodynamics, No.6-a-10 (005-4). [14] Himmelblau, D. M., Diffusion of dissolved gases in liquid, Chemical Reviews, Vol.64 (1964), pp.57 545. [15] 化学工学会編 改訂六版化学工学便覧 (1999), 丸善株式会社 [16] 中原祐介, 鉛直流路 単一気 終端 昇 形状 関 研究, (003), 神戸大学博士論文. [17] Tomiyama, A., Kataoka, I., Zun, I. and Sakaguchi T., Drag coefficient of single bubbles under normal and micro gravity conditions, JSME International Journal Series B, Vol.41, No. (1998), pp.47 479. [18] Wallis, G., B., One-dimensional two-phase flow, (1964), McGraw-Hill. [19] Clift, R., Grace, J.R., Weber, M. E., Bubble, Drops and Particles (1978) Academic Press. 48

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 第 3 章 鉛直 管 グリセリン水溶液中単一気泡 の長時間溶解過程 3.1 緒言 気 物質移動や溶解過程 気 径 気 形状 気 昇 度 界面振動 気液物性 管壁 様々 因子 影響 け [1] 従来 研究 管壁 影響 小さい球形 楕 体形 揺動形 冠球形 単一気 [, 3] や管 単一 気 [4, 5] 物質移動 適用 物質移動 数 kl や ウッ 数 Sh 相関式 開発さ kl Sh 相関式 長時間気 溶解過程 適用性 調 研究例 あ [6-8] こ 研究 水中単一気 対象 例 多い 水以外 液相中単一気 物質移動 調 研究 見 け [9-1] 様々 液相 用い こ 広範 ュ ッ 数 Sc 中気 物質移動や溶解過程 対 知見 得 様々 工業機器 応用 こ 水以外 液相中 け 管 単一 気 小気 変化 長時間気 溶解過程 足 い こ 様々 液相中 長時間気 溶解過程 対 相関式 適用性 検証 い い 本章 液相 ン水溶液 用い管 単一気 長時間溶解過程 測定 次 第 章 作成 Sh 相関式 (.38) ン水溶液中長時間気 溶解過程 適用性 検証 3. 実験方法及び実験条件. 節 示 実験装置 び気 径測定方法 用い ン水溶液中長時間気 溶解過程 測定 試験部 管 径 D 1.5 mm ッ化 ン ン FEP 樹脂製 管 用い 試験部 液相 ン水溶液 気相 CO 純度 99.9 vol.% 49

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 用い ン水溶液 質量濃度 0 50 wt.% ン 化学株式会社 純度 99.0 % 以 あ ン 混合 水 純水製造装置 Millipore Elix 3.0 精製 純水 用い ン 純水 高密度 ン製 ン 中 攪拌器 用い 混合 ン水溶液 物性 温度 強く依存 [13, 14] 空調 室温 一定 管 製矩形管 間 満 水 温度 低温循環恒温水槽 用い 一定 こ 試験部 溶液温度 T 5±0.5 o C 保 装置 溶液 実験毎 液相 CO 濃度 一定 保 定期的 入 替え 長時間気 溶解過程 撮影 ン水溶液 ン 循環さ 降流 気 停滞さ 撮影 降流 液相 数 ReL び平均液相 度 VL [m/s] 各々 0 < ReL < 1400 0.08 < VL < 0.16 m/s あ 本装置 い 管 部 撮影部 距 1850 mm Langhaar [15] 管 層流発 条件 0.058 ReLmaxD = 1015 mm) 十分大 い 流 場 十分発 い いえ 撮影条件 3 fps, 露 時間 1000 µs, 解像度約 0.08 mm/pixel 気 溶解過程 Sh 相関式 用い 計算 際 気 昇 度 VB [m/s] 予測式 必要 こ. 節 示 方法 用い 静 ン水溶液中 昇 気 VB 測定 静 液実験 撮影条件 180 fps, 露 時間 1000 µs, 解像度約 0.04 mm/pixel 表 3.1 質量濃度 0 50 wt.% ン水溶液 物性値 示 比較 水 液相物性 同表 示 質量濃度 電子天秤 島津製電子天秤 EB-3300HW 液相粘度 µl [Pa s] 音 型振動式 SV 型 粘度計 ン 株式会社 SV-A10 密度 ρl [kg/m 3 ] 標準比重計 JIS B-155 表面張力 σ [N/m] ュ EM ン ッ 管 径 1.0 mm 用い 測定 µl ρl σ 測定 確 さ 95% 信頼度 各々 5.5 % 0.06 % 4.0 % あ µl ρl σ 測定値 文献値 [13, 14] く一致 表中 ン数 M 次式 定義さ G 3 L σ 4 L g( ρ L ρ ) µ M = (3.1) ρ ここ g 重力加 度 [m/s ] あ ュ ッ 数 Sc 次式 定義さ 50

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 表 3.1 液相物性 T = 98±0.5 K [wt. %] 0 (Water) 0 50 µl [Pa s] 0.89 x 10-3 1.5 x 10-3 5.15 x 10-3 ρl [kg/m 3 ] 997 1044 113 σ [N/m] 0.07 0.0709 0.0695 logm -10.8-9.85-7.74 EoD 1.. 3.9 Sc 470 100 8400 Sc µ ρ D L = (3.) L L ここ DL 拡散 数 [m /s] あ ン水溶液 Sc 水 比 非常 大 い 数 EoD 次式 定義さ ( ρl ρg ) gd EoD = (3.3) σ 試験部 用い FEP 管 屈 率 1.338 試験部 満 ン水溶液 屈 率 質量濃度 0 wt.%: 1.359, 50 wt.%: 1.401 FEP 管 管 間 満 水 屈 率 1.333 異 全 撮影画像 対 以 屈 率補 施 試験部 水平方向断面 3.1 示 ここ RI1 RIP RI 各々 管 液体 管 管 矩形管間 水 屈 率 あ 管半径 rp [m] 管 厚さ bp [m] 管 液体 管 入射角 θ1 屈 角 θ 管 管 矩形管間 水 入射角 θ3 屈 角 θ4 3.1 示 う 実際 長さ OB 撮影さ 画像 距 OF 異 法則 屈 率 以 関 成 立 RI 1 RI P sin θ = sin θ 1 (3.4) 51

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 RI sin θ P 4 = (3.5) RI sin θ 3 OC 斜辺 角形 距 y 次式 え y ' ( r p + b )sin θ (3.6) = p 4 FEP pipe Refraction index RI 1 Acrylic pipe b p RI P r p O y B RI Glycerol-water solution A C Purified water O y Light θ 1 θ θ 3 θ 4 3.1 試験部断面 (a) Original image (b) Binary image ( ) and 3. 屈 率補 corrected bubble shape ( ) 5

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 OAB OAC 面積 次式 表さ 1 π 1 ABy sin θ1 + θ θ3 + θ4 = ABr p sin θ1 (3.7) 1 1 AC ( rp + bp )sin θ3 = ACrp sin θ (3.8) 式 (3.4) (3.8) y y 関 次式 え RI / RI1 y = y' (3.9) π sin θ1 + θ θ3 + θ4 3. 小気 び 気 撮影画像 3. (a) び画像処理 二値化 画像 二値化処理後屈 率補 施 画像 3. (b) 示 屈 率補 行わ け 気 大 く見積 う 本屈 率補 処理 施 算出 d 確 さ 95% 信頼度 ン ン 数 00 最大.1% あ 3.3 長時間気泡溶解過程 3.3.1 気泡上昇 度 静 ン水溶液中 昇 単一気 VB 測定結果 3.3 示 中 λt 気 気 際 管径比 λ(= d/d ) 示 λt 後述 VB 予測式 計算 小気 気 VB 交わ 点.3.1 項 示 水中気 VB 同様 d 小さい場合 λ λt VB 減少 気 λ > λt VB 一定値 中黒線 栗本 [16] 提案 高粘度流体 適用可能 管 清浄系単一気 対 以 気 昇 度式 あ 53

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 0.3 V B [m/s] 0.5 0. 0.15 0.1 Measured Predicted Sc = 100 log M = -9.85 0.05 λ T = 0.66 0 4 6 8 10 1 14 16 18 d [mm] (a) 0 wt.% 0.3 V B [m/s] 0.5 0. 0.15 0.1 Measured Predicted Sc = 8400 log M = -7.74 0.05 λ T = 0.65 0 4 6 8 10 1 14 16 18 d [mm] (b) 50 wt.% 3.3 気 昇 度 54

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 V B 4( ρl ρg ) gd 3C DρL = ( ρl ρg ) gd Fr ρl for for λ λ λ > λ T T (3.10) 16 8 Eo C = + (1 λ ) 3 D max ( KW K I 1), Re 3 Eo + 4 (3.11) Fr = G H H + F 0.35 (3.1) F 1 0. 5 = (1 0.05ReD ) (3.13) Re D 18.4 3.87 G = 1 + 1.68 (3.14) EoD H = 0.005(3 + G) (3.15) ここ CD 力 数 Fr 数 あ 気 数 Re 次式 定 義さ Re ρ V µ L B = (3.16) L d 壁効果因子 KW び慣性力効果因子 KI 各々 Haberman & Sayre [17] び Schiller & Nauman [18] 次式 え 5 5 6 1 K W = (1 + 1.14λ )(1 1.40λ + 1.14λ 0.73λ ) (3.17) 55

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 K I + 0.687 = 1 0.15Re (3.18) 数 Eo 次式 定義さ ( ρl ρg ) gd Eo = (3.19) σ 数 ReD 次式 定義さ Re D ρ V µ L B = (3.0) L D 式 (3.10) 実験結果 良好 予測 い Sh 相関式 用い 気 溶解過程 計算 際 用い 小気 対 VB 実験 式 (3.10) 僅 異 こ 測定値 計算値 差 長時間気 溶解過程 予測 影響 さ い 付録 C 3.3. グリセリン水溶液中長時間気泡溶解過程に対する相関式の適用性の検証 降流実験 得 ン水溶液中 気 径変化 び気 形状変化 3.4 び 3.5 示 横軸 撮影開始時点 0 時間 τ い 初期気 径 din び初期 分率 XCO(0) 各々 1. mm 0.999 撮影開始直後 気 気 あ CO 溶解 伴い気 径 小さく や 物質移動 平衡状態 気 径 一定 中 実線 式 (.38) 長時間気 溶解過程 計算 結果 あ 本式 気 径 計算 方法.4. 項 示 計算 用い ン水溶液中 CO, 窒素 N 酸素 O 輸送 数 表 3. 示 ン 定数 H [GPa] 気 界面 濃度 C * [mol/m 3 ] 算出 C * 拡散 数 DL [m /s] ン水溶液 質量濃度 文献値 [19-] 参考 線形補間 求 ン水溶液中 N DL DLN え い 文献 見 水中 ン水溶液中 け O DL 比 参考 求 こ DLN 推定方法 気 溶解過程 計算 56

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 0 16 (i) Measured Predicted d [mm] 1 8 (ii) (iii) d in = 1. mm Sc = 100 log M = -9.85 4 (iv) 0 0 50 100 150 00 50 300 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) 3.4 ン水溶液中長時間気 溶解過程 0 wt.% 影響 小さい 付録 C 液相中 溶存 濃度 C0 [mol/m 3 ] 大気圧 空気 相平衡状態 仮定 体積割合 N: O: CO = 79: 1: 0.03 算出 質量濃度 0, 50 wt.% 液相中 水 濃度 CV 各々 48.7 37.3 kmol/m 3 あ 計算 け din 撮影開始時点 気 径 同 値 式 (.38) 計算 気 径 実験結果 良好 一致 い 付録 D 示 う 初期気 径 異 式 (.38) 長時間溶解過程 予測 式 (.38) 初期気相 成分比 異 気 [(XCO, XN, XO,) = (0.999, 0.079, 0.01) (0.8, 0.16, 0.04) (0.5, 0.40, 0.10)] 長時間溶解過程 適用可能 否 検証 結果 3.6 示 XCO(0) 0.8 0.5 測定誤差 最大 ±0.04 あ 実験結果 計算結果 良好 一致 ン水溶液中 い 初期気相 成分比 依存 こ く式 57

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 0 16 (i) Measured Predicted d [mm] 1 8 (ii) (iii) d in = 1. mm Sc = 8400 log M = -7.74 4 (iv) 0 0 100 00 300 400 500 600 700 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) 3.5 ン水溶液中長時間気 溶解過程 50 wt.% (.38) 使用 式 (.38) 異 液相物性 初期気 径 初期気相 成分比 い 気 小気 変化 管 単一気 長時間気 溶解過程 予測 いえ 本式 適用範 00 < Re < 5000 470 < Sc < 8400 4.7 x 10 5 < Pe < 3.4 x 10 6 0 < EoD < 85 質量濃度 50 wt.% ン水溶液 い 気 平衡状態 到 前 時間帯 100 < τ < 50 s, 5 < d < 8 mm 実験値 計算値 差 こ 原因 調 相関式 作成 静 液中 び長時間気 溶解過程実験 行 降流中 気 形状 比較 3.7 d 7 mm け 静 液中 び 降流中気 形状 比較 示 質量濃度 50 wt.% ン水溶液 場合 3.7(b) 静 液中 界面振動 生 い 降流中 界面振動 小さ 58

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 表 3. 輸送 数 [19-] [wt.%] 0 50 CO 0.187 0.05 H [GPa] N 13.6 1.7 O 6.7 7.5 CO 6.4 18.4 C * [mol/m 3 ] N 0.364 0.174 O 0.735 0.503 CO 1. x 10-9 0.55 x 10-9 DL [m /s] N.60 x 10-9 1.13 x 10-9 O.99 x 10-9 1.30 x 10-9 CO 8.45 x 10-3 5.89 x 10-3 C0 [mol/m 3 ] N 0.86 0.137 O 0.154 0.106 く気 形状 変化 い い 界面振動 物質移動 進さ こ 知 い [1] こ 静 液中 び 降流中気 界面振動 い 長時間気 溶解過程 実験 び計算 異 3.5 原因 あ 考え 一方 質量濃度 0 wt.% ン水溶液 場合 3.7(a) 静 液中気 び 降流中気 共 界面振動 生 い こ 質量濃度 0 wt.% ン水溶液 長時間溶解過程 3.4 い 実験値 計算値 良好 一致 考え 気 界面振動 物質移動 影響 次節 詳 く述 59

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 0 15 d [mm] 10 5 Measured X CO (0) 0.8 0.5 Predicted d in = 1. mm 0 0 50 100 150 00 50 300 τ [s] (a) 0 wt.% 0 15 d [mm] 10 5 Measured X CO (0) 0.8 0.5 Predicted d in = 1. mm 0 0 100 00 300 400 500 600 700 τ [s] (b) 50 wt.% 3.6 初期 分率 影響 60

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 Stagnant t [s] Downward flow Stagnant t [s] Downward flow 0.0 0.0 0.6 0.6 1. 1. (a) 0 wt.% (b) 50 wt.% 3.7 静 液中 び 降流中気 形状比較 d 7 mm 3.4 気泡後流 CO 濃度場の可視化 3.4.1 実験方法 3.3. 項 示 静 液中 び 降流中気 界面振動 い 長時間気 溶解過程 実験値 計算値 い 引 起こ こ わ こ 気 界面振動 物質移動 影響 詳細 調 気 後流 CO 濃度場 可視化 CO 濃度場 可視化 誘起蛍 法 Laser Induced Fluorescence method, LIF 用い. 節 示 実験装置 用い 静 液中 昇 気 び 降流中 停滞さ 気 CO 濃度場 撮影 静 液 び 降流実験共 実験毎 液相 CO 濃度 一定 保 定期的 溶液 入 替え CO 試験部 注入 前 ン 液相 循環 液相 質量濃度 0 50 wt.% ン水溶液 用い 管径 1.5 mm CO 濃度場 撮影方法 3.8 示 液相 蛍 試料 ン ウ 東京化成工業 F0096 吸 中心 長 ~495 nm 発 中心 長 ~50 nm 添加 蛍 強度 ph 依存性 用い CO 濃度場 可視化 ン ウ 濃度 5.0 mmol/m 3 励起用 源 Ar ン Spectra-Physics, Laser Stabilite 017 長 488 nm 出力. W 用い 61

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 Prism FEP pipe Argon-ion laser Bubble Optical lens Laser sheet Optical filter Acrylic duct High speed video camera 3.8 気 後流 濃度場可視化方法 枚 学 ン 通 状 測定領域 照射 対 垂直方向 高 度 Integrated Design Tool, X3 設置 CO 濃度場 撮影 3000 fps 露 時間 330 µs 解像度 約 0.04 mm/pixel 前面 学 Edmund Optics 高性能 OD4 ン パ 透過帯 508 1650 nm 透過阻 帯 00 490 nm 付け 気 界面 生 射 散乱 低減 撮影画像 背景 気 可視化 CO 濃度場 区別 画像処理 背景差分 び 補 施 実験 立 蛍 試料 気 物質移動 影響 調 3.9 水中気 ン ウ 5.0 mmol/m 3 加え 溶液中 気 VB び kl 比較 結果 示 本 ン ウ 気 昇 度や物質移動 影響 さ いこ わ 溶液 長時間照射 蛍 分子 蛍 能 失い ン 応 CO 濃度 依存 発 捉え こ く 5 s 以 照射 後 液相 昇 空気 撮影 画像 一例 3.10 示 気 右部 暗い領域 気 遮断さ 領域 あ 空気 後流や壁面近傍 暗部分 こ 暗部分 ン 応 起こ 蛍 能 失 蛍 試料 あ 蛍 試料 ン 応 濃度場計測 6

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 0.4 0. Purified water Purified water + Fluorescein V B [m/s] 0.16 0.1 0.08 0.04 0 4 8 1 16 0 4 8 d [mm] (x10-4 ) 5 (a) 気 昇 度 VB 4 k L [m/s] 3 1 Purified water Purified water + Fluorescein 0 0 4 8 1 16 0 4 8 d [mm] (b) 物質移動 数 kl 3.9 ン ウ VB び kl 影響 63

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 Laser Photobleaching Photobleaching Photobleaching t = 0.00 s 0.0 s 0.05 s 3.10 静 液中空気 周 ン 応 影響 静 液中 昇 気 撮影範 通過 瞬間 照射 発生 防い 3.4. 気泡後流 CO 濃度場 質量濃度 0 50 wt.% ン水溶液 静 液 び 降流中小気 d 7 mm 気 後流 CO 濃度場 3.11 示 中 τ 撮影部 気 到 時間 示 3.4 び 3.5 中 τ 対応 い 液相中 暗い領域 CO 濃度 高い部分 示 い 質量濃度 50 wt.% 静 液中小気 3.11(b) 界面振動 伴い CO 濃度 高い領域 気 界面 剥 流 流 い こ わ 高 CO 濃度領域 剥 気 周 CO 濃度 低い液相 接触 物質移動 進 考え 一方 降流中小気 界面振動 小さく 溶け出 CO 気 底部 蓄積さ 高濃度領域 形成 い 高濃度 CO 領域 蓄積 気 底部 物質移動 減少さ こ 静 液中 び 降流中 界面振動 び気 後流構造 い 液中 CO 濃度場 び物質移動 影響 長時間気 溶解過程 実験 計算 相 3.5 原因 いえ Takagi [3] 管 気 後流構造 大 さ 降流 抑制さ 報告 い 管 降流 気 後流構造 安定化 場合 あ こ 降流中 び静 液中 い 大 気 後流構造 い 生 いえ 一方 質量濃度 0 wt.% 静 液中 び 降流中小気 共 界面振動 高 CO 濃度領域 剥 64

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 生 3.11(a) こ 長時間気 溶解過程 実験 計算 良好 一致 3.4 質量濃度 0 50 wt.% ン水溶液 静 液 び 降流中 気 d 16 mm 気 後流 CO 濃度場 可視化画像 3.1 示 質量濃度 0 wt.% ン水溶液中 3.1(a) 静 液中 び 降流中共 気 部 界面振動 高 CO 濃度領域 剥 生 溶解 CO 流 流出 いく こ 長時間気 溶解過程 実験 計算 良好 一致 い 3.4 一方 質量濃度 50 wt.% ン水溶液 静 液 び 降流中 気 3.1(b) 界面振動 び気 後流 CO 濃度場 大 く異 気 溶解過程 実験値 計算値 良好 一致 い 3.5 こ こ 気 部 振動 び後流構造 気 全体 物質移動 影響 小さい 考え こ 推測 検証 気 界面振動 物質移動 関 詳細 調 必要 あ 気 界面振動 物質移動 影響 い 次章 考察 付録 D 示 う 水中気 い 質量濃度 0 wt.% ン水溶液中気 同様 結果 得 以 長時間気 溶解過程 実験値 計算値 い 主因 液相流動 い 界面振動 び気 後流構造 い あ いえ 本実験装置 静 液中長時間気 溶解過程 測定 こ 困 あ 降流中 停滞さ 気 溶解過程 測定 式 (.38) 作成 際 実験 同 流動状態 あ 静 液中 昇 気 長時間溶解過程 予測 式 (.38) 適用 いえ 降流中 い 液相流動 界面振動 び気 後流構造 大 く影響 さ い系 例え 本実験 用い 水 質量濃度 0 wt.% ン水溶液 CO 系 式 (.38) 用い 長時間気 溶解過程 予測 付録 E 示 う 高質量濃度 ン水溶液中 C * 研究者 あ 推定 困 あ 式 (.38) 質量濃度 74 wt.% ン水溶液中長時間気 溶解過程 適用 見込 あ 65

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 50 s) (a) 0 wt.% (Re 670) Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 10 s) (b) 50 wt.% (Re 0) 3.11 静 液中 び 降流中小気 (d 7 mm) CO 濃度場 66

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 5 s) (a) 0 wt.% (Re 1130) Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 5 s) (b) 50 wt.% (Re 410) 3.1 静 液中 び 降流中 気 (d 16 mm) CO 濃度場 67

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 3.5 結言 本章 水以外 液相中 け 管 単一気 長時間溶解過程 測定 液相 質量濃度 0 50 wt.% ン水溶液 用い 管 径 D 1.5 mm 管 水中単一気 物質移動 適用 ウッ 数 Sh 相関式 式 (.38) 用い 計算 気 径変化 実験結果 比較 本式 水以外 液相中長時間気 溶解過程 適用性 検証 本章 得 結論 以 示 (1) 鉛直 管 水中単一気 物質移動 適用 式 (.38) 様々 気 径 5 1. mm 初期気相 CO 分率 0.5 0.999 け 管 ン水溶液中長時間気 溶解過程 良好 予測 本式 少 く 00 < Re < 5000 470 < Sc < 8400 4.7 x 10 5 < Pe < 3.4 x 10 6 0 < EoD < 85 適用 ここ Re 気 数 Sc ュ ッ 数 Pe 数 EoD 代表長さ D 用い 数 あ () 質量濃度 50 wt.% ン水溶液中長時間気 溶解過程 気 径 7 mm 近傍 実験 計算結果 差 気 後流 CO 濃度場可視化実験 Sh 相関式 作成 静 液中気 界面振動 高 CO 濃度領域 剥 い こ 長時間気 溶解過程実験 行 降流中気 界面振動 小さく溶け出 CO 気 底部 蓄積 い こ 明 こ 静 液 び 降流 け 界面振動 び気 後流構造 い 長時間気 溶解過程 実験値 計算値 相 原因 あ こ こ 静 液中 昇 気 長時間溶解過程 予測 式 (.38) 適用 こ 示 い 第 3 章の参考文献 [1] Clift, R. Grace, J. R. and Weber, M. E., Bubble, drops and particles, (1978) Academic Press. [] Lochiel, A. C. and Calderbank, P. H., Mass transfer in the continuous phase around axisymmetric bodies of revolution, Chemical Engineering Science, Vol.19 (1964), pp.471 484. 68

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 [3] Johnson, A. I., Besik, F. and Hamielec, A. E., Mass transfer from a single rising bubble, The Canadian Journal of Chemical Engineering, Vol.47 (1969), pp. 559 564. [4] Van Heuven, J. W. and Beek, W. J., Gas absorption in narrow gas lifts, Chemical Engineering Science, Vol.18 (1963), pp.377 390. [5] Filla, M., Gas absorption from a slug held stationary in downflowing liquid, Chemical Engineering Science, Vol. (1981), pp.13 0. [6] Takemura, F. and Yabe, A., Gas exchange process of a spherical bubble rising in water, Transactions of the Japan Society of Mechanical Engineering Series B, Vol.65, No.631 (1999), pp.1061 1067. [7] Tsuchiya, K., Saito, T., Kajishima, T. and Kosugi, S., Coupling between mass transfer from dissolving bubbles and formation of bubble-surface wave, Chemical Engineering Science, Vol.56 (001), pp.6411 6417. [8] 阿部覚, 鉛直管 二酸化炭素 水系気 流 け 気液間物質移動 関 研究, (008), 神戸大学博士論文. [9] Redfield, J. A. and Houghton G., Mass transfer and drag coefficients for single bubbles at Reynolds numbers of 0.0 5000, Chemical Engineering Science, Vol.0 (1965), pp.131 139. [10] Calderbank, P. H., Johnson, D. S. L. and Loudon, J., Mechanics and mass transfer of single bubbles in free rise through some Newtonian and non-newtonian liquids, Chemical Engineering Science, Vol.5 (1970), pp.35 56. [11] Takemura, F. and Yabe, A., Gas dissolution process of spherical rising gas bubbles, Chemical Engineering Science, Vol.53 (1998), pp.691 699. [1] Niranjan, K. Hashin, M., A. Pandit, A.B. and Davidson, J.F., Liquid-phase controlled mass transfer from a gas slug, Chemical Engineering Science, Vol.43 (1988), pp.147 15. [13] 関根幸四郎, 表面張力測定法, (1957), 理工 書. [14] 石川鉄弥, 混合液粘度 理論, (1968), 丸善株式会社. [15] Langhaar, H., Steady flow in the transition length of a straight tube, Journal of Applied Mechanics, Vol.9 (194), A55 A58. [16] 栗本遼, 鉛直 管 単一液滴 終端 度 関 研究, (013), 神戸大学博士論文. 69

第 3 章鉛直 管 ン水溶液中単一気 長時間溶解過程 [17] Haberman, W. L. and Sayre, R. M., Motion of rigid and fluid spheres in stationary and moving liquids inside cylindrical tubes, David Taylor Model Basin Report, No.1143 (1958) [18] Schiller, L. and Nauman, A., Über die grundlegende Berechunung bei der Schwekraft-aufbereistug, Zeitschrift des Vereines Deutscher Ingenieure, Vol.44 (1933), pp.318 30. [19] Washburn, E. W., International critical tables of numerical data, physics, chemistry and technology, Vol.3 (198), McGraw-Hill. [0] Kiss, A. V., Lajtai, I. and Thury, G., Über die löslichkeit von gasen in wasser-nichtelektrolytgemischen, Zeitschrift für anorganische und allgemine Chemie, Vol.33 (1937), pp.346 35. [1] Jordan, J., Ackerman, E. and Berger, R. L., Polarographic diffusion coefficients of oxygen by activity gradients in viscous media, Journal of American Chemical Society, Vol.78 (1956), pp.979 983. [] Sekino, M., Fujimoto, K., Sueyoshi, S. and Murakami, Y., Study for a surface renewal characteristic of high viscosity polymerization reactor, Kobunshi Kagaku, Vol.9 (197), pp.774 779. [3] Takagi, S., Prosperetti, A. and Matsumoto, Y., Drag coefficient of a gas bubble in an axisymmetric shear flow, Physics of Fluids, Vol.6, No.9 (1994), pp.3186 3188. 70

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 第 4 章 テイラ 気泡の物質移動に及ぼす 界面振動の影響 4.1 緒言 気 界面振動 気液間物質移動 進さ [1]. 気 界面振動 物質移動 進効果 関 研究, こ 小気 対象 行わ [-5]. 管 イ 気, 気 端部 形状 安定 い 気 部 い 界面振動 [6, 7].Liberzon [8], 気 部 振動 気 部 伝 様子 実験的 確認 い. 第 3 章 得 実験結果, 管 単一 イ 気 部 界面振動及び気 後流構造 気 全体 物質移動 及 影響 小さい可能性 示 い., イ 気 界面振動 物質移動 関 調 研究例 い. こ 本章,Hayashi & Tomiyama [9] 提案 物質輸送 考慮 界面追跡法 用い イ 気 界面振動 物質移動 及 影響 調. 界面追跡法 用い 計算方法 い 説明. 水 空気系 う ン数 M 小さい系 log M = 11 次元的 振動 [6], 二次元 柱 標 基 本手法 適用 い.,log M = 0.03 振動 い 報告さ い [10]. こ 表 3.1 示 log M = 7.74 質量濃 50 wt.% ン水溶液 液相 用い. 本手法 妥当性 検証, ン水溶液中単一 CO 気 形状, 振動, 気 昇 VB [m/s], 気 後流濃 場, 物質移動 数 kl [m/s] 測定, 計算結果 比較. ウッ 数 Sh 時間変化, 界面 流束, 局所 CO 濃 及び液相 分布 計算結果 元, イ 気 界面振動 物質移動 関 考察. 71

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 4. 物質輸送を考慮した界面追跡法 一流体近似 基 連続 式及び ュ ン流体 対 運動方程式 各々以 諸式 え [11, 1]. ρ + ρv t = 0 (4.1) V t + V V 1 T = [ P + µ ( V + ( V ) ρ σκnδ )] + g + ρ (4.) ここ,ρ 密 [kg/m 3 ],V [m/s],p 力 [Pa],t 時間 [s],µ [Pa s], g 重力加 [m/s ],σ 表面張力 [N/m],n 界面 単位法線,κ 界面平均曲率 [m -1 ],δ タ関数, 付添 T 転置行列 あ. 式 (4.) 中 力項及び表面張力項 流体法 [13] 用い 評価. 流体法 い 付録 F 詳細 示. 化学種 輸送方程式 次式 え. C t ks + V C = D C (4.3) ks ks ks ここ,C 化学種 濃 [mol/m 3 ],D 拡散 数 [m /s], 添 k 相 k = G: 気相,k = L: 液相, 添 s 化学種 あ. 簡単, 以 s 省略. 界面 Sussman [14] 提案 次 ッ 方程式 解い 輸送. φ + V φ = 0 t (4.4) ここ,φ ッ 関数 呼 符号付距離関数 あ, 距離関数 性質 φ = 1. 界面及び濃 移流 時間発展 各々 5 次精 WENO Weighted Essentially Non-Oscillatory 及び 3 次精 Runge-Kutta 用い. 7

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 本手法, 濃 輸送 各化学種 物質量 m [mol] 限体積的 輸送 こ, 保 性 良い輸送 実現 い. 限体積法 基, 化学 種濃 輸送方程式 積分. m t k + V C d A = D C da (4.5) k Ak A k k k ここ,dA 気 界面 面積要素 あ. 濃 C m 求. C k m Θ k = (4.6) k ここ,Θk 計算 相 k 体積 [m 3 ] あ. 界面 移流 伴う数値拡散 防, 数値拡散 生 い移流 化学種移流項 適用 必要 あ., 界面 完全 同 う 移流, 界面 通 擬 拡散 生 う. 本手法 Hirt [1] VOF 法 体積率輸送 利用 濃 輸送量 評価.VOF 法 気液界面 計算 平均液相体積率 α 分布 記述. 気相 満 さ い α = 0, 液相 満 さ い α = 1, 気液界面 い 0 < α < 1 値.α 次 輸送方程式 従う. α + αv = α V t (4.7) 式 (4.7) 右辺 本来,α 移流さ 際 数値誤差 防 役割 付, 消去 残 [15]. 本手法, 計算 間 流体輸送量 精 良 評価 Hayashi [16] 提案 界面再構築手法 NSS Non-uniform Subcell Scheme,Aulisa [17] 提案 体積保 性 優 輸送量配分法 EI-LE Eulerian Implicit Lagragian Explicit 用い 式 (4.7) 解.NSS EI-LE い 付録 G 詳細 示. 界面 物質 残留 こ い, 気相側 液相側 拡散 流束 j n [mol/m s] 連続 あ. 73

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 D C C = D G L j n = G L (4.8) n int n int ここ, 付添 int 界面 表. 気液界面 濃 ン 法則 従う ン あ. こ, 次 Bothe [18] 提案 変数変換法 用い. C ˆ = C, Cˆ = ηc (4.9) G G L L ここ, 分布 数 η ン 法則 次式 え. C η = C Gs Ls H s = P s C s Ls C Gs + C V C Ls (4.10) ここ,CV 液相中 水 濃 [mol/m 3 ] あ. 変換さ 濃 界面 い 等 い 4.1. Cˆ = ˆ (4.11) Lint C Gint 界面 流束連続 条件 次式. ˆ Cˆ n G L j n = DG = DL (4.1) Gint ˆ Cˆ n Lint ここ, 変換さ 拡散 数 次式 え. D ˆ = D / η, Dˆ = D (4.13) L L G G 界面 流束連続 条件 離散化 次式 得. 74

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 Interface Interface Ĉ G = C G C G C L Ĉ G Ĉ L Ĉ L = ηc L 4.1 変数変換法 Cˆ Cˆ Cˆ Cˆ Gint G Lint L Dˆ G Dˆ = L (4.14) h h ここ h 界面 距離 [m] あ. 式 (4.11),(4.14) 次式 得. Dˆ = = + G Dˆ G Cˆ Gint Cˆ Lint 1 Cˆ L + Cˆ G (4.15) Dˆ L Dˆ L 式 (4.15) 式 (4.14) 代入 整理 次式 得. Cˆ Cˆ L G Dˆ j n = (4.16) int h ここ, Dˆ Dˆ Dˆ Dˆ + Dˆ L G = (4.17) L G あ. 変換さ 両相 濃 界面近傍 補間 求. C ˆ k IJ, IJ wk, IJ Θk, IJ Cˆ k = (4.18) w Θ IJ k, IJ k, IJ 75

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 ここ 付添 I 及び J, (i, j) 周辺 イン ッ あ. w 次式 定義さ 重 関数 あ. w = K( r r' ) K( z z') (4.19) 1 π( r r') 1 + cos if r r' < W K ( r r') = W W (4.0) 0 otherwise ここ r z 界面 標 あ,NSS 及び EI-LE 用い 体積率輸送 い 界面 傾斜平面 再構成さ 界面 中心 標 え. kl 及び ウッ 数 Sh 次式 用い 算出. k 1 da * ( ) CL L = DL πd C C A n (4.1) 0 int k d D L Sh = (4.) L ここ,d 球体積等価直径 [m],c * 気 界面 濃 [mol/m 3 ],C0 無限遠 液相 濃 [mol/m 3 ] あ.C * 及び C0 表 3. 示 値 用い. 4.3 計算手法の妥当性検証 4.3.1 実験 計算条件及び計算体系 本計算手法 妥当性 検証 質量濃 50 wt.% ン水溶液中単一 CO 気 形状, 振動,VB,kL 測定. 実験装置及び測定方法. 節 示 方法 用い, 静 液中 昇 気 気 径変化 測定.,3.4.1 項 示 誘起蛍 法 用い 気 後流 CO 濃 場 測定. 管径 D 1.5 mm. 実験装置 液相 大気 接触 い. こ,CO 気 物質移動 計算 76

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 D/ Moving wall at V in D/ V in 5D/4 Bubble D/8 D/8 Non-uniform coarse cells 5D 5D/ D/4 Fine cells Pipe axis (Symmetric) g Finer cells z 5D/4 C L r Outflow C L 4. 計算体系 表 4.1 数 r x z Finer cell Fine cell Coarse cell Finest cell size region region region [mm] Cell size Uniform Uniform Non-uniform Spatial resolution A Spatial resolution B 96 x 960 48 x 960 19 x 10 3.3 x 10-370 x 3700 167 x 3700 704 x 30 8.4 x 10-3 77

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 際,3 種類 種 s = CO, N, O 考慮 計算. 計算 用い ン水溶液 液相物性及び各 成分 輸送 数 各々表 3.1,3. 示. 計算 標系 二次元 柱 標 用い,r,z 方向 6.5,6.5 mm 領域 計算. 計算体系 4. 示. 気 周 細 い, 液相 均一 い 配置. 各領域 配置 数 表 4.1 示. 分解能 A 気 形状, 昇, 気 部 振動 計算 際 用い. 質量濃 50 wt.% ン水溶液 ュ ッ 数 Sc 非常 高い Sc = 8400, 濃 境界層 非常 薄い. こ kl 及び Sh 算出 際 非常 薄い濃 境界層 捉え 分解能 高い B 用い. 分解能 A,B 合計 数 各々約 40,000,,700, 000 あ. 時間分解能 分解能 A,B 各々 1.0 x 10-5 s,1.0 x 10-6 s. 分解能 B t = 0 150 ms 計算 場合, 計算時間 パ ンピュ タ CPU: Core i7, Memory: 4 GHz 使用 約 70 時間 約 1 ヶ 要. 計算領域 部境界 一様流入, 部境界 連続流出条件 課. 左側境界 対称軸 あ. 右側境界 部流入条件 同 Vin 方 動 移動壁条件 課. 初期気 形状 半球 柱 構成. 気 径 d 9.8, 10. 1, 10.7, 1., 1.4, 1.6 mm 5 条件., 計算 d, 初期気相 成分比 実験結果 一致さ. Measured Predicted Measured Predicted Measured Predicted Edge Pipe wall Center line (a) d = 9.8 mm (b) d = 1. mm (c) d = 1.6 mm 4.3 気 形状 比較 78

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 Measured Predicted λ W f t = 0.0 ms 5.5 ms 11.1 ms 16.7 ms. ms 4.4 気 底部 振動 比較 d = 1. mm 表 4. f 及び λw 比較 d = 9.8 mm d = 1. mm d = 1.6 mm Measured Predicted Measured Predicted Measured Predicted f [Hz] 1 44 4 45 44 λw [mm].6.7 1.9.1 1.8.1 4.3. 実験結果と計算結果の比較 分解能 A 用い 計算 気 形状, 振動,VB 実験結果 比較. 4.3 d = 9.8, 1., 1.6 mm 気 形状 計算 実験 比較 示. 以, 4. 3(b) 中 示 イ 気 エッ 部 気 底部, エッ 部 気 側部 呼ぶ. 実験 影 気 画像 3. 節 示 屈折率補 施 い.d 9.8 mm 気 形状 計算結果 実験結果 僅 異. 一方,d = 1., 1.6 mm 本手法 気 形状 良好 予測 い. 4.4 d = 1. mm 気 底部振動 実験 計算 比較 示. 実験及び計算共, 気 エッ t = 5.5, 11.1 ms 方向,16.7 ms 方向 移動,. ms 元 形状 戻. ここ, 中 f 気 エッ 振動数 [Hz],λW 長 [m] 示. 表 4. d = 9.8, 1., 1.6 mm f λw 比較 示.λW d 増加 伴い減少 い. こ こ,Nigmatulin & Bonetto [19] 及び Liberzon [8] 測定結果 定性的 一致 い.d = 1., 1.6 mm 実験 計算結果 良好 一致 い,d = 9.8 mm 一致 い い.d = 9.8 mm い, 気 形状及び振動 実験 計算結果 異 原因, 実験 次元的 振動 生 あ. 79

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 0. 0.15 V B [m/s] 0.1 0.05 Measured Predicted 0 8 9 10 11 1 13 14 15 d [mm] 4.5 VB 比較 1.5 CL [mmol / m 3 ] C L t = 40 ms 66 ms 90 ms 103 ms 134 ms 144 ms 4.6 気 周 CO 濃 場 d = 9.8 mm 0.0 80

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 1.5 x CL [mmol / m 3 ] C L t = 96 ms 117 ms 135 ms 145 ms 163 ms 171 ms 4.7 気 周 CO 濃 場 d = 1. mm 0.0 1.5 CL [mmol / m 3 ] C L t = 11 ms 14 ms 140 ms 147 ms 188 ms 194 ms 0.0 4.8 気 周 CO 濃 場 d = 1.6 mm VB 実験 計算結果 比較 4.5 示.VB d 依 一定 あ. 本手法 VB 測定値 良好 予測 い. 4.6 8 d = 9.8,1.,1.6 mm い, 分解能 B 用い 計算 気 周 CO 濃 場 示. 全 気, 気 側部 非常 薄い濃 境界層 形成さ い. 気 底部, 気 溶 出 CO 停滞 い., 気 エッ 付近 形成さ 高 CO 濃 領域 振動 伴い剥離 い. 4.9 気 後流濃 場 実験 計算 比較 示. 実験 計算共 t = 0 ms い 気 81

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 Measured Predicted 1.0 CL [mmol / m 3 ] t = 0 ms ms 4 ms 0.0 4.9 高 CO 濃 領域 剥離 C L [mmol/m 3 ] 1.4 1. 1 0.8 0.6 0.4 0. Concentration boundary layer 0 0 0.1 0. 0.3 0.4 x [mm] 4.10 界面近傍濃 分布 d = 1. mm, t = 163 ms エッ 付近 高 CO 濃 領域 剥離, 後高濃 領域 流 流さ い. 本手法 気 後流濃 場 良好 予測 い.d = 1. mm 気 界面近傍濃 分布 計算 結果 4.10 示. 横軸 x, 4.7 t = 163 ms 中 示 気 界面 距離 [m] あ. 濃 境界層厚さ 約 0.35 mm あ. 分解能 B, こ 濃 境界層 計算 45 含 い.kL 実験 計算 比較 各々 4.11 示.kL d 依 一定 あ. 本手法 kl 測定値 良好 予測 い. 8

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 3 (x10-4 ) k L [m/s] 1 0 8 9 10 11 1 13 14 15 d [mm] Measured Predicted 4.11 kl 比較 本手法 質量濃 50 wt.% ン水溶液中単一 イ 気 形状, 振動, VB, 気 後流 CO 濃 場,kL 良好 予測, 本手法 用い イ 気 振動 物質移動 関 い 考察. 4.4 界面振動が物質移動に及ぼす影響 d = 1. mm 計算結果 用い イ 気 界面振動 物質移動 及 影響 考察. 4.7 示 う, 気 側部 底部 振動及び CO 濃 分布 異. こ, 4.1 気 全体 物質移動 対 気 側部 底部 物質移動 寄 比較 結果 示. ここ,ShFS (= klfsd/dl) 気 側部 Sh,ShR (= klrd/dl) 気 底部 Sh,ShT 気 全体 Sh (= ShFS + ShR) 示. 気 側部及び底部 物質移動 数 klfs,klr 各々式 (4.1) 中 A 気 側部, 底部 面積 用い 評価. 4.7 示 気 底部 振動 同様,Sh 周期的 変化 い.Sh 振動数 40 Hz あ, 気 底部 振動数 表 4. 近いこ, 界面振動 Sh 振動 影響 及 い こ わ.,ShFS 方 83

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 (x10 3 ) 4 Total Sh(= Sh FS +Sh R ) Sh FS Sh R 3 Sh 1 0 10 140 160 180 00 0 t [ms] 4.1 気 側部及び底部 Sh 比較 ShR 大 いこ, イ 気 側部 物質移動 気 全体 物質移動 対 寄 底部 大 い いえ. 4.13 t = 158, 163, 167 ms 界面 流束 j n = DL C/ n 示. 縦軸 気 端 計算 弧長 S [m], 横軸 界面 流束. 中 破線 気 エッ 位置 示. 気 側部 界面 流束 時間 依 一定, 約.6 mmol/m s あ. 4.13(b) 中 A,B 示 う, 気 底部 高 CO 濃 領域.A, B 点 い, 界面 流束 小さ い こ 溶 出 CO 停滞 濃 勾配 小さ いえ., 気 側部 底部 流束 差 い. こ,ShFS ShR 違い 主因 気 側部及び底部 界面積 大 さ 違い あ いえ. こ こ, 気 側部面積 底部面積 さ 大 い d = 16.3 mm 結果 顕著 付録 H., 前章 い 静 液中 降流中 イ 気 部 界面振動及び後流構造 違い, 気 全体 物質移動 対 部 寄 底部 大 い, 溶解過程 影響 及 さ いえ. Szeri [] や Tsuchiya [3], 界面振動 界面 濃 境界層 攪拌, 境界層 薄 こ 濃 勾配 大 物質移動 進 報告 い. こ, 彼 指摘 界面 境界層攪拌効果 調. 4.14 気 84

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 側部 局所 CO 濃 分布 示. 気 エッ 気 側部方向 振 こ, 振動 伝 い.t = 163 ms 頂, 高 CO 濃 領域 剥離 い. 4.15 CO 濃 分布 気 周 液相 分布 示.t = 163 ms 頂, 高 CO 濃 領域 剥離 共 界面 向 う流 生. S S S 1.5 CL [mmol / m 3 ] Edge 0.0 B Edge A Edge s S [mm] C L Bubble nose 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 Edge Tail S s [mm] 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4..4.6.8 4..4.6.8 4..4.6.8 -D L C/ n [mmol/m s] -D L C/ n [mmol/m s] -D L C/ n [mmol/m s] (a) 158 ms (b) 163 ms (c) 167 ms 4.13 気 界面 流束 A B S s [mm] 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 85

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 1.5 CL [mmol / m 3 ] C L 0.0 (a) 158 ms (b) 163 ms (c) 167 ms 4.14 気 側部 局所 CO 濃 分布 1.5 x x x CL [mmol / m 3 ] Crest 0.0 (a) 158 ms (b) 163 ms (c) 167 ms 4.15 液相 及び CO 濃 分布 0.7 m/s 86

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 後 t = 167 ms, エッ 振動 伴い気 周 液相 大, 高濃 領域 気 底部 流 い. 4.16 4.15 示 界面 距離 x 濃 分布 示. 高 CO 濃 領域 剥離 t = 163 ms, 濃 勾配 大 い. こ こ, 境界層攪拌効果 イ 気 物質移動 進 い いえ. 4.13 示 う, 各時刻 平均 流束 大 さ t [ms] C L [mmol/m 3 ] 1.5 1 0.5 158 163 167 0 0 0.1 0. 0.3 0.4 x [mm] 4.16 気 側部 濃 場 1.4 1. A/πd 1 0.8 0.6 100 10 140 160 180 00 t [ms] 4.17 界面積 時間変化 87

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 0.1 (Sh-<Sh>)/<Sh> or (A-<A>)/<A> 0.05 0-0.05 (Sh-<Sh>)/<Sh> (A-<A>)/<A> -0.1 100 10 140 160 180 00 t [ms] 4.18 [Sh <Sh>]/<Sh> vs. [A <A>]/<A> 違い 6 % 以 あ., 局所的 境界層攪拌効果 物質移動 進 い, 境界層攪拌効果 イ 気 物質移動全体 及 影響 小さい いえ. イ 気 物質移動 及 境界層攪拌効果以外 要因 調, 4.17 界面積 A πd 除 値 A/πd 時間変化 示.Sh 時間変化 4.1 同様, 振動 伴い A/πd 振動 い. こ, 4.18 Sh A 増加率 [Sh <Sh>] / <Sh> 及び [A <A>] / <A> 示. ここ,<Sh>,<A> Sh 及び A 平均値 あ.Sh A 増加率 同 時間変化 示 い こ, 界面積 振動 Sh 振動 主因 あ いえ., 本条件 い 界面積振動 振幅 全体 界面積 対 % 程 小さい. 以, イ 気 物質移動, 界面振動 濃 境界層攪拌 気 面積 振動 Sh 影響 及 いえ., 気 面積 振動 気 全体 物質移動 及 影響 小さい.,d = 9.8, 1.6 mm, 同様 結果 得 い 付録 I. 4.5 結言 本章,Hayashi & Tomiyama [9] 提案 物質輸送 考慮 界面追跡法 用い, 鉛直 管 単一 イ 気 界面振動 物質移動 及 影響 調. 液相 質量濃 50 wt.% ン水溶液 ュ ッ 数 Sc = 8400, 気相 88

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 CO 用い. 管 径 1.5 mm. 本手法 妥当性 検証, 気 形 状, 振動, 気 昇 VB, 気 後流濃 場, 物質移動 数 kl 測定 計算結果 比較. 本章 得 結論 以 示. (1) Hayashi & Tomiyama [9] 提案 界面追跡法, 高い空間分解能 用い 非 常 薄い濃 境界層 解像 こ, 単一 イ 気 形状, 振動,VB, 気 後流濃 場,kL 良好 予測. () イ 気 気 側部面積 底部面積 大 い, 気 全体 物質移動 対 部 寄 底部 大 い. こ, 前章 い 静 液中 降流中 イ 気 底部 界面振動及び後流構造 違い, 溶解過程 差 無 原因 いえ. (3) 界面振動 濃 境界層 攪拌 イ 気 全体 物質移動 及 影 響 小さい. (4) イ 気 Sh 時間的振動 主因, 気 面積 振動 あ. 第 4 章の参考文献 [1] Clift, R., Grace, J. R. and Weber, M. E., Bubble, drops and particles, (1978) Academic Press. [] Szeri, A. J., Capillary waves and air-sea gas transfer, Journal of Fluid Mechanics, Vol.33 (1997), pp.341 358. [3] Tsuchiya, K., Saito, T., Kajishima, T. and Kosugi, S., Coupling between mass transfer from dissolving bubbles and formation of bubble-surface wave, Chemical Engineering Science, Vol.56 (001), pp.6411 6417. [4] Beek, W. J. and Kramers, H., Mass transfer with a change in interfacial area, Chemical Engineering Science, Vol.16 (196), pp.909-91. [5] Angelo, J. B. and Lightfoot, E. N., Mass transfer across mobile interfaces, AIChE Journal, Vol.14, No.4 (1968), pp.531 540. [6] Polonsky, S., Barnea, D. and Shemer, L., Averaged and time dependent 89

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 characteristics of the motion of an elongated bubble in a vertical pipe, International Journal of Multiphase Flow, Vol.5 (1999), pp.795 81. [7] Polonsky, S., Shemer, L. and Barnea, D., The relation between the Taylor bubble motion and the velocity field ahead of it, International Journal of Multiphase Flow, Vol.5 (1999), pp.957 975. [8] Liberzon, D., Shemer, L. and Barnea, D., Upward-propagating capillary waves on the surface of short Taylor bubbles, Physics of Fluids, Vol.18 (006), 048103. [9] Hayashi, K. and Tomiyama, A., Interface tracking simulation of mass transfer from a dissolving bubble, Journal of Computational Multiphase Flows, Vol.3 (011), pp.47 61. [10] Almatroushi, E. and Borhan, A., Surfactant effect on the buoyancy-driven motion of bubbles and drops in a tube, Annals of the New York Academy of Sciences, Vol.107 (004), pp.330 341. [11] Scardovelli, R. and Zaleski, S., Direct numerical simulation of free-surface and interfacial flow, Annual Review of Fluid Mechanics, Vol.31 (1999), pp.567 603. [1] Hirt, C. W. and Nichols, B. D., Volume of fluid (VOF) method for the dynamics of free boundaries, Journal of Computational Physics, Vol.39 (1981), pp.01 5. [13] Kang, M., Fedkiw, R., P. and Liu, X., D., A boundary condition capturing method for multiphase incompressible flow, Journal of Scientific Computing, Vol.15, No.3 (000), pp.33 360. [14] Sussman, M., Smereka, P. and Osher, S., A level set approach for computing solutions to incompressible two-phase flow, Journal of Computational Physics, Vol.114 (1994), pp.146 159. [15] Rider, W. J. and Koghe, D. B., Reconstructing volume tracking, Journal of Computational Physics, Vol.141 (1998), pp.11 15. [16] Hayashi, K., Sou, A., Tomiyama, A., A volume tracking method based on non-uniform subcells and continuum surface force model using a local level set function, Computational Fluid Dynamics Journal, Vol.15, No. (006), pp.5 3. [17] Aulisa, E., Manservisi, S., Scardovelli, R. and Zaleski, S., A geometrical area-preserving Volume-of-Fluid advection method, Journal of Computational Physics, Vol.19 (003), pp.355 364. [18] Bothe, D., Koebe, M., Wielage, K., Pruss, J. and Warneck, H. J., Direct numerical 90

第 4 章 イ 気 物質移動 及 界面振動 影響 simulation of mass transfer between rising gas bubbles and water, Bubbly Flows. Springer Berlin Heidelberg, (004), pp.159 174. [19] Nigmatulin, R. and Bonetto, F. J., Shape of Taylor bubbles in vertical tubes, International Communications in Heat and Mass Transfer, Vol.4, No.8 (1997), pp.1177 1185. 91

第 5 章結論 第 5 章 結論 天然ガ 液体燃料化,CO 回収 貯留, 種々 エ 環境関連機器 配管 い, 気泡 ガ 成分 周囲液相中 溶解 物質移動を伴う気液二相流 見受け. 気泡 物質移動を利用した機器 効率及び安全性 高い設計 運用を実現 た 配管 気泡 物質移動を精度 く評価 必要 あ. た, 機器 配管 気泡形状や気泡 ガ 成分比 大 く変化 溶解過程. こ た 長時間気泡溶解過程 高精度 評価 必要 あ. 気泡 物質移動, 気泡径, 気泡形状, 気泡 昇 度, 界面振動, 気液物性, 管壁 様々 因子 影響を受け. こ た, こ 因子を考慮し 気泡 物質移動を評価し け い. 従来 研究, 主 大口径管 単一小気泡及び管 単一 イ 気泡 物質移動 調 た. し し, 管壁 影響を受け 様々 形状を有 気泡 物質移動を予測 相関式 提案さ い い. そこ 本研究, 鉛直 管 様々 形状を有 単一 CO 気泡 物質移動及び長時間溶解過程を予測 相関式を構築した. 第 章,3 種類 鉛直 管 管 径 D = 1.5,18.,5.0 mm を用い, 鉛直 管 静止水中単一 CO 気泡 物質移動 及ぼ 管壁 影響を実験的 調 た., 気泡撮影画像 画像処理を施し気泡径 d 時間変化を算出し, 物質移動係数 kl 及び ウッ 数 Sh タ を構築した. 直径比 λ =d/d 範囲 0.18 < λ < 1.8 した. 本範囲 い, 気泡形状 楕 体形, 揺動形, 冠球形, イ 気泡形を呈した. 既存 相関式 本実験結果 比較, 球形, 楕 体形, 揺動形, 冠球形気泡 対 既存 相関式 管壁 影響 大 い小気泡 物質移動を予測 いこ を確認した. 測定結果 基, 様々 形状 単一気泡 適用 Sh 相関式をλ 及び 数 Pe を用い 構築した. 本相関式,1000 < Re < 5000,4.7 x 10 5 < Pe <.4 x 10 6,0 < EoD < 85,0.18 < λ < 1.8 い, 実験 タ 86% を誤差 ±10% 以, 最大誤差 6% 整理. ここ Re 気泡 イ 9

第 5 章結論 数,EoD 代表長さ D を用いたエ 数 あ. た, 本式 D 3 mm,lb/d <,λ <.9 イ 気泡 物質移動 評価可能 あ. ここ LB イ 気泡長さ あ. 次 長時間気泡溶解過程 本式 適用性を検証 た, 降流中 停滞さ た気泡 溶解過程を測定した. 実験結果 本式を用い 計算した気泡径変化を比較し, 様々 気泡径 5 30.6 mm, 管径 1.5 5.0 mm, 初期気相 CO 分率 0.5 0.999 い 管 水中単一 CO 気泡 長時間気泡溶解過程を良好 予測 こ を確認した. 第 3 章, 第 章 作成した Sh 相関式 水以外 液相 適用性を検証 た, 管 ン水溶液中単一 CO 気泡 長時間溶解過程を測定した. ン水溶液 質量濃度 0,50 wt.% した. 管 径 1.5 mm した.Sh 相関式を用い 計算した気泡径変化 実験結果 比較, 本式 様々 気泡径 5 1. mm, 初期気相 CO 分率 0.5 0.999 け 管 ン水溶液中長時間気泡溶解過程を良好 予測 こ を明 した. した, 少 く 00 < Re < 5000,470 < Sc < 8400,4.7 x 10 5 < Pe < 3.4 x 10 6,0 < EoD < 85 本式を適用 こ を確認した. ここ Sc ュミッ 数 あ. し し, 質量濃度 50 wt.% ン水溶液中長時間気泡溶解過程,d 7 mm 近傍 実験 計算結果 差 た. こ 原因を調 た, 気泡後流 CO 濃度場を 誘起蛍光法 可視化した. そ 結果, 相関式を作成した静止液中気泡 界面振動 高 CO 濃度領域 剥離し い こ, 長時間気泡溶解過程実験を行 た 降流中気泡 界面振動 小さく, 溶け出した CO 気泡底部 蓄積し い こ を明 した. こ 静止液及び 降流 け 界面振動及び気泡後流構造 違い 長時間気泡溶解過程 実験値 計算値 相違 原因 あ こ わ た. こ こ, 静止液中を 昇 気泡 長時間溶解過程 予測 Sh 相関式を適用 こ を示し い. 一方, 質量濃度 50 wt.% ン水溶液 静止液及び 降流中 イ 気泡, 気泡 部 界面振動及び気泡後流 CO 濃度場 大 く異 関わ, 溶解過程 実験値 計算値 良好 一致した. こ, イ 気泡 部 振動及び後流構造 気泡全体 物質移動 及ぼ 影響 小さいこ を示唆し い. こ 推測 検証, イ 気泡 界面振動 物質移動 関係を 詳細 調 必要 あ. 93

第 5 章結論 そこ 第 4 章,Hayashi & Tomiyama 提案した物質輸送を考慮した界面追跡法を用い, 鉛直 管 単一 イ 気泡 界面振動 物質移動 及ぼ 影響を調 た. 液相 質量濃度 50 wt.% ン水溶液, 気相 CO を用いた. 管 径 1.5 mm した., 単一 イ 気泡 形状, 振動, 気泡 昇 度, 気泡後流濃度場,kL を本手法 良好 予測 こ を確認した. そこ 本手法を用い, 界面振動 物質移動 関係を考察した. イ 気泡 側部 底部 Sh 及び界面 流束 比較, イ 気泡 気泡 側部面積 底部面積 大 いた, 気泡全体 物質移動 対 部 寄与 底部 大 いこ わ た. こ, 静止液中 降流中 イ 気泡 部 界面振動及び後流構造 相違 あ た 関わ, 溶解過程 差 た原因 いえ. た, 界面 流束, 局所 CO 濃度及び液相 度分布, 界面積振動 計算結果, イ 気泡 物質移動 界面振動 濃度境界層 攪拌 気泡面積 振動 Sh 時間変動 影響を及ぼ こ わ た. 以, 本研究 鉛直 管 単一気泡 物質移動を予測 相関式を構築した. こ, 数 ンチ 程度 鉛直 管 け 楕 体形, 揺動形, 冠球形, イ 気泡形 気泡物質移動 評価を可能 した. た, 特定 条件 例え 質量濃度 50 wt.% ン水溶液 同程度 液相物性 降流中 小気泡 を除け, 本相関式 管 静止液や 降流中 長時間気泡溶解過程を良好 予測. 94

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 付録 A 気相内モ 分率の算出方法 阿部 [1] 物質移動 平衡状態 後 平衡気泡径 初期気泡径 関係 評価 提案 い 温度 T [K] 一定 場合 理想気体 状態方程式 気泡溶解開始時刻 初期気泡径 din [m] 溶解終了時刻 te [s] 平衡気泡径 de [m] 次式 表 3 πd in P 6 in = m s s (0) RT (A.1) 3 πd E P 6 E = ms ( t s E ) RT (A.) ここ s ガ 成分 s = CO N O Pin 初期 気泡 [Pa] ms(0) 初期 成分 s 物質量 [mol] PE 時刻 te 気泡 [Pa] ms(te) 気泡 平衡状態 時刻 te け 成分 s 物質量 あ 平衡状態 初期 気泡 体積比 次式 与え d d E in 3 = P in P E s s m ( t ) s m s E (0) (A.3) 成分 s 物質移動 度 & (t) [mol/s] 用い ms(te) 次式 表 m s t E ms ( te ) = ms (0) + ms ( t)dt (A.4) 0 95

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 ここ 物質移動 度 & (t) 式 (.3) m s * m& t) = πd k ( C C ) (A.5) s ( L s s 0s 書け ここ kl 物質移動係数 [m/s] C * 気泡界面 け ガ 成分濃度 [mol/m 3 ] C0 液相中 ガ 成分濃度 [mol/m 3 ] あ 式 (A.4) 式 (A.3) 代入 整理 次式 得 d d E in te 3 m & 0 s s = 1 + s ( t)dt P in ms (0) PE (A.6) 式右辺 丸括弧 量 評価 気泡 放散 ガ N, O 移動 度 m& ( t) m& ( t) 比 RNO 定義 N O R NO m& N ( t) = (A.7) m & ( t) O 式 (A.5) 式 (A.7) 代入 式 (A.5) 中 kls ウ 数 Sh 相関式 (.38) 用い 次式 得 R NO D D L N = (A.8) LO 1/ C C * N * O C C 0N 0O O 総移動量 式 (A.7) 次式 表 t t m& O ( t) & ( dt (A.9) 0 R E m t t = E O )d 0 NO 次 水中 溶解 CO 気泡 放散 N 及び O 物質移動 度 比 96

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 RAD 定義 R AD m& CO ( t) = (A.10) m & ( t) + m & ( t) N O 式 (A.7) 用い m& ( t) 消去 O R AD R m& CO ( t) NO = (A.11) + R m& ( t) 1 NO N 得 式 (A.5) 式 代入 式 (A.8) 用い R AD 1/ * R D LCO CCO C * 1+ R NO D L C N N C 0CO NO = (A.1) 0N 得 N 総移動量 式 (A.11) 用い 次式 表 t R E m t t = t E N )d 0 0 + m& NO CO & dt (A.13) ( (1 R NO ( t) ) R AD 式 (A.9), (A.13) N O 総移動量 和 t 0 E [ m& N ( t) + m& O ( t)]dt = = t 0 E 1 1 + m& RNO E m& CO ( t) dt R t 0 AD N ( t)dt (A.14) RAD RNO そ 時間変化 さい 仮定 1 [ m& N ( t) + m& O ( t)]dt = m& CO ( t) dt (A.15) R 0 t E t E 0 AD 97

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 一方 式 (A.5) 利用 全成分 総移動量 次式 表 R 1 & ( m& t t R 0 CO ( )d (A.16) AD t AD m = s t)dt 0 s E t E 式 式 (A.6) 代入 整理 次式 得 d d E in 3 R 1 = + RAD AD 0 1 t E m& t t CO ( )d P m s(0) P s in E (A.17) 平衡状態 CO 全 溶解 CO 総移動量 式 (A.4) 次式 表 t E m& CO ( t)dt = m (0) CO (A.18) 0 式 (A.17) 丸括弧 式 利用 t E m& 0 s CO m s ( t)dt (0) mco (0) = = X ms (0) s CO (0) (A.19) 得 式 式 (A.17) 代入 整理 次式 得 3 d ( R E AD 1) X CO (0) P = d 1 in RAD P in E (A.0) 式中 RAD 式 (A.10) (A.1) わ う 初期気泡径 din 依 い 体積比 [de/din] 3 din 依 い 式 (A.0) 議論 簡略化 ガ 成分 3 種類 CO, N, O 成分 数及び種類 関係 く式 98

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 1 0.1 [d E / d in ] 3 0.01 Measured X CO (0) = 0.999 X CO (0) = 0.8 X CO (0) = 0.5 Predicted 0.001 0 4 6 8 30 d in [mm] A.1 体積比 測定値 計算値 ( 式 (A.0)) 比較 (A.0) 同様 体積比 出 可能 あ 式 (A.0) 水中 CO 気泡 対 適用性 検証 体積比 初期気泡径 関係 A.1 示 管径 D 5.0 mm 用い 初期気泡径 din, 7, 9 mm 3 条件 初期気相 分率 XCO(0) 0.999 計算 必要 物性値 溶解開始時 値 用い P0 大気 PE 式 (.7) 用い算出 体積比 初期気泡径 依 一定 あ 測定結果 式 (A.0) 良好 一致 い 式 (A.0) 出 際 用い 仮定 妥当性 検証 任意 時刻 t け XCO(t) 式 (A.0) 求 式 (A.0) XCO(0) い 解く X 3 R AD d E PE (0) = (A.1) RAD 1 din Pin CO 1 式 (A.1) t = 0 t < te け 任意 時刻 成 立 99

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 1 0.8 X CO (t) 0.6 0.4 0. Predicted d in = 31 mm d in = 1 mm d in = 9.8 mm 0 0 0. 0.4 0.6 0.8 1 [d(t) / d in ] 3 A. 気相 ガ 成分比 体積比 関係 (XCO(0) = 0.999) X CO ( t) = R R AD d E 1 1 d( t) AD 3 P in P( t) (A.) ここ 体積比 以 う 表 こ d ( ) ( R 1) X (0) E d te din AD CO 1 Pin din = = (A.3) d( t) din d( t) RAD PE d( t) 1/ 3 式 (A.3) 式 (A.) 代入 以 示 d(t) XCO(t) 関係式 け X d( t) P( t) t) = f,, X (0) din Pin CO ( CO (A.4) XCO(t) 時刻 t け d 及び P わ 評価 A. 溶解過程計算手 法 用い 計算 din = 31, 1, 9.8 mm XCO(0) = 0.999 XCO(t) [d(t)/din] 3 100

付録 A 気相 ガ 成分比 算出方法 関係 示 式 (A.4) 示 XCO(t) din 依 [d(t)/din] 3 求 こ kl 計算 際 必要 XCO(t) 初期 任意 時刻 体積比 求 付録 A の参考文献 [1] 阿部覚, 鉛直管 二酸化炭素 水系気泡流 け 気液間物質移動 関 研究, (008), 神戸大学博士論文. 101

付録 B 長時間気泡溶解過程 予測精度 検証 付録 B 長時間気泡溶解過程の予測精度の検証 3.3.1 示 ン水溶液中気泡 昇 度 VB [m/s] 測定値 栗本 [1] 式 (3.10) 差 気泡径変化 予測 及 影響 い 検討 B.1 式 (.38) 気泡径変化 計算 際 VB 計算 実験 タ 補間 式 用い 場合 式 (3.10) 用い 場合 気泡径変化 比較 示 縦軸 気泡径 d [m], 横軸 時間 τ [s] あ 初期気泡径 din 1. mm あ ン水溶液 質量濃度 0, 50 wt.% あ 管 径 1.5 mm あ 式 (.38) 用い 気泡径 計算 方法.4. 示 VB 実験補間式 用い 場合 気泡径変化 予測 い 見 け い 0 15 V B Eq. (3.10) Linear regression d [mm] 10 d in = 1. mm 5 0 0 50 100 150 00 50 300 τ [s] B.1 VB 予測式 気泡径変化 計算 及 影響 0 wt.% 10

付録 B 長時間気泡溶解過程 予測精度 検証 0 15 V B Eq. (3.10) Linear regression d [mm] 10 d in = 1. mm 5 0 0 100 00 300 400 500 600 700 τ [s] B. VB 予測式 気泡径変化 計算 及 影響 50 wt.% 0 15 Predicted D LN.60 3.1(+0%).08(-0%) d [mm] 10 d in = 1. mm 5 0 0 50 100 150 00 50 300 τ [s] B.3 DLN 推定方法 気泡径変化 計算 及 影響 0 wt.% 103

付録 B 長時間気泡溶解過程 予測精度 検証 0 15 Predicted D LN 1.13 1.36(+0%) 0.90(-0%) d [mm] 10 d in = 1. mm 5 0 0 100 00 300 400 500 600 700 τ [s] B.4 DLN 推定方法 気泡径変化 計算 及 影響 50 wt.% 文献値 見 ン水溶液中窒素 N 拡散係数 DLN [m /s] 推定 気泡径変化 予測 及 影響 検討 DLN 推定方法 3.3. 示 B.3 4 質量濃度 0, 50 wt.% ン水溶液中 DLN 推定値 ±0% 値 計算 結果 示 DLN 変え 計算結果 変わ いこ 本 DLN 推定方法 妥当性 検証 付録 B の参考文献 [1] 栗本遼, 鉛直 管 単一液滴 終端 度 関 研究, (013), 神戸大学博士 論文. 104

付録 C ン水溶液中単一気泡 長時間溶解過程 付録 C グ セ ン水溶液中単一気泡の 長時間溶解過程 0 16 1 (i) Measured Predicted d [mm] 8 (ii) (iii) d in = 17.9 mm 4 0 0 50 100 150 00 50 300 τ [s] (iv) (i) (ii) (iii) (iv) C.1 長時間気泡溶解過程 0 wt.% 105

付録 C ン水溶液中単一気泡 長時間溶解過程 0 d [mm] 16 1 8 (i) (ii) (iii) Measured Predicted d in = 17.9 mm 4 (iv) 0 0 100 00 300 400 500 600 700 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) C. 長時間気泡溶解過程 50 wt.% 106

付録 D 水中 CO 気泡 後流濃度場 付録 D 水中 CO 気泡の後流濃度場 静 水及び 降流中 気泡 d 8 mm 及び イ 気泡 d 17 mm 後流濃度場 D.1 示 誘起蛍 法 用い 気泡後流濃度場 可視化 方法 3.4.1 示 中 τ 撮影部 気泡 到 時間 示.1 τ 対応 い 初期気泡径 din 及び管径 各々 6.7 mm 1.5 mm あ 静 水中及び 降流中気泡 共 界面振動 高 CO 濃度領域 剥 こ 長時間気泡溶解過程 実験 計算 良好 一致.1 Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 41.8 s) D.1 静 水中及び 降流中 気泡 d 8 mm CO 濃度場 107

付録 D 水中 CO 気泡 後流濃度場 Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 9.6 s) D. 静 水中及び 降流中 イ 気泡 d 17 mm CO 濃度場 108

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 付録 E 高粘度流体中単一気泡の長時間溶解過程 質量濃度 50 wt.% 高い濃度 ン水溶液中単一気泡 長時間溶解過程 対 ウ Sh 相関式 (.38) 適用性 検証 ン水溶液 質量濃度 74 wt.% 管径 1.5 mm 質量濃度 74 wt.% 液相物性 表 E.1 示 式 (.38) 気泡径 計算 際 用い ン水溶液中二酸化炭素 CO 窒素 N 酸素 O 輸送係数 [1-6] 表 E. 示 ン 定数 H [GPa] 溶解度 C * [mol/m 3 ] 算出 高粘度 ン水溶液中 C * 文献値 [1, 4] 参考 推定 困 あ E.1 そこ 液温 15, 30 o C C * 参考 質量濃度 74 wt.% C * Calderbank [4] 値 線形補間 値 C * = 11.8 mol/m 3 用い 拡散係数 DL [m /s] 文献値 [6] 参考 線形補間 求 N DL DLN 与え い 文献 見 水中 ン水溶液中 け O DL 比 参考 求 液相中 溶 ガ 濃度 C0 [mol/m 3 ] 大気 空気 相平衡状態 仮定 体積割合 N: O: CO = 79: 1: 0.03 算出 表 E.1 液相物性 Viscosity [Pa s] 6. x 10-3 Density [kg/m 3 ] 1190 Surface tension [N/m] 0.067 Morton number M (logm) -4.89 Etテvテs number 7.1 Schmidt number Sc 130000 109

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 H [GPa] 表 E. 輸送係数 [1-6] CO 0.8 N 7.0 O 7.67 CO 11.8 C * [mol/m 3 ] N 0.0997 O 0.338 CO 0.17 x 10-9 DL [m /s] N 0.56 x 10-9 O 0.64 x 10-9 CO 3.74 x 10-3 C0 [mol/m 3 ] N 0.078 O 0.071 C * [mol/m 3 ] 50 40 30 0 [ o C] 15 [1] 17 [] 5 [1] 5 [3] 5 [4] 30 [5] 10 C * = 11.8 mol/m 3 74 wt.% 0 0 10 0 30 40 50 60 70 80 90 100 wt.% E.1 C * 推定方法 [1 5] 110

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 0.3 0.5 Measured Predicted V B [m/s] 0. 0.15 λ T = 0.66 Sc = 130000 log M = -4.89 0.1 0.05 0 4 6 8 10 1 14 16 18 d [mm] E. 気泡 昇 度 式 (3.1) 数 Pe 計算 際 気泡 昇 度 VB [m/s] タ 必要 質量濃度 74 wt.% 静 ン水溶液中 昇 単一気泡 VB 測定結果 E. 示 中実線 栗本 [7] 提案 式 (3.10) 計算 VB あ 中 λt 気泡 イ 気泡 時 管径比 示 λt 気泡 イ 気泡 VB 予測式 交点 式 (3.10) 質量濃度 74 wt.% 実験結果 良好 予測 い Sh 相関式 気泡溶解過程 計算 際 用い E.3 質量濃度 74 wt.% 長時間気泡溶解過程 実験 計算 比較及び気泡形状変化 示 縦軸 気泡径 d [m] 横軸 撮影開始時点 0 時間 τ [s] い 初期気泡径 din 及び初期 分率 XCO(0) 各々 1. mm, 0.999 式 (.38) 気泡径 計算 方法.4. 示 式 (.38) 計算 気泡径 実験結果 良好 一致 い E.4 初期気相 成分比 異 ン水溶液中気泡 [(XCO, XN, XO,) = (0.999, 0.079, 0.01) (0.8, 0.16, 0.04) (0.5, 0.40, 0.10)] 長時間溶解過程 示 実験 計算 良好 一致 い E.5 6 静 液及び 降流中気泡 可視化 気泡後流 CO 濃度場 示 気泡後流濃度場 撮影方法 3.4.1 示 中 Re 気泡 イ 数 あ 気泡 E.5 及び イ 気泡 E.6 共 静 液及び 降流中 気泡形状 111

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 振動及び気泡後流 CO 濃度場 類似 い 長時間気泡溶解過程 実験値 計算値 E.3 良好 一致 考え 以 推定 C * 11.8 mol/m 3 用い 式 (.38) 質量濃度 74 wt.% ン水溶液中長時間気泡溶解過程 適用 0 16 (i) Measured Predicted d [mm] 1 8 (ii) (iii) d in = 1. mm Sc = 130000 log M = -4.89 4 (iv) 0 0 00 400 600 800 1000 τ [s] (i) (ii) (iii) (iv) E.3 長時間気泡溶解過程 11

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 0 15 d [mm] 10 5 Measured X CO (0) 0.8 0.5 Predicted d in = 1. mm 0 0 00 400 600 800 1000 τ [s] E.4 初期 分率 影響 Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 360 s) E.5 静 液中及び 降流中 気泡後流 CO 濃度場 d 7 mm, Re 10 113

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 Stagnant t = 0.00 s 0.0 s 0.04 s Downward flow (τ 90 s) E.6 静 液中及び 降流中 イ 気泡後流 CO 濃度場 d 16 mm, Re 70 付録 E の参考文献 [1] Washburn, E. W., International critical tables of numerical data, physics, chemistry and technology, Vol.3 (198), McGraw-Hill. [] Niranjan, K. Hashin, M., A. Pandit, A.B. and Davidson, J.F., Liquid-phase controlled mass transfer from a gas slug, Chemical Engineering Science, Vol.43 (1988), pp.147 15. [3] Kiss, A. V., Lajtai, I. and Thury, G., Über die löslichkeit von gasen in wasser-nichtelektrolytgemischen, Zeitschrift für anorganische und allgemine Chemie, Vol.33 (1937), pp.346 35. [4] Calderbank, P. H., Johnson, D. S. L. and Loudon, J., Mechanics and mass transfer of single bubbles in free rise through some Newtonian and non-newtonian liquids, Chemical Engineering Science, Vol.5 (1970), pp.35 56. 114

付録 E 高粘度流体中単一気泡 長時間溶解過程 [5] Pocker, Y. and Janjić, N., Enzyme kinetics in solvents of increased viscosity. Dynamic aspects of carbonic anhydrase catalysis, Biochemistry, Vol.6 (1987), pp.597-606. [6] Jordan, J., Ackerman, E. and Berger, R.L., Polarographic diffusion coefficients of oxygen by activity gradients in viscous media, Journal of American Chemical Society, Vol.78 (1956), pp.979-983. [7] 栗本遼, 鉛直 管 単一液滴 終端 度 関 研究, (013), 神戸大学博士論文. 115

付録 F 流体法 付録 F ゴ スト流体法 一流体近似 基 く連続 式及び ュ ン流体 対 運動方程式 各々以 諸式 与え ρ + ρv t = 0 (F.1) V t + V V 1 T = [ P + µ ( V + ( V ) ρ σκnδ )] + g + ρ (F.) ここ ρ 密度 [kg/m 3 ] V 度 [m/s] P 力 [Pa] t 時間 [s] µ 粘度 [Pa s] g 重力加 度 [m/s ] σ 表面張力 [N/m] n 界面 単位法線 κ 界面平均曲率 [m -1 ] δ タ関数 付添 T 転置行列 あ 密度及び粘度 各々以 式 与え ρ = ρg + ( ρl ρg ) H ( φ) (F.3) ε µ ε = µ G + ( µ L µ G ) H ( φ) (F.4) ここ φ 関数 付添 L, G 各々液相及び気相 意味 平 滑化 ビ イ 関数 Hε 次式 与え 0 if φ < ε H ε ( φ) = (1/ )[1 + φ/ ε + (1/ π)sin( πφ/ ε)] if φ < ε (F.5) 1 if φ > ε 116

付録 F 流体法 ここ ε 界面厚さ 表 パ タ あ 式 (F.) 力勾配及び界面張力 法線方向成分 除 部分段階法 用い 時間 い 散化 n 1 T V * = V + t V V + ( µ [ V + ( V ) ]) + g (F.6) ρ n t ρ n+ 1 n+ 1 V = V * P (F.7) ここ V* 連続 式 満 さ い中間 度 [m/s] あ 式 両辺 発散 次 ポアソン方程式 得 t P ρ n+ 1 = V * (F.8) 式 力勾配 用い 手法 流体法 あ F.1 例 そ 概要 記 中 i 1 i 番目 気相 φ < 0 i+1 i+ 番目 液相 φ > 0 あ 二相 粘性 式 (F.4) 平滑化さ い 界面 け µ 跳躍 い こ 粘性 除い 運動量 跳躍条件 法線方向成分 次式 [1] P P κσ (F.9) G = L 力勾配 各 表面 い 隣接 力 用い 評価さ こ 表面 i+1/ 場合 i 及び i+1 力 PG,i PL,i+1 評価さ PG,i PL,i+1 間 界面 け κσ 分 差 こ 力 跳躍 考慮 数値解法 いく 提案さ [, 3] そ 中 一 流体法 [4, 5] あ 表面 i+1/ け 力勾配 理想的 次式 表さ P x P = G, i + 1 i+ 1/ P x G, i (F.10) 117

付録 F 流体法 P P G,i-1 Gas phase P G,i Interface Liquid phase P G,i+1 σκ φ i φ i+1 P L,i+1 P L,i+ φ i-1 < φ i φ i < 0 φ i+1 > 0 φ i+ > φ i+1 i-1 i-1/ i i+1/ i+1 i+3/ i+ Cell index F.1 界面 力 跳躍 ここ x 幅 [m] あ PG,i+1 界面 i, i+1 間 界面 い 仮定 場合 i+1 け 力 あ PG,i+1 PL,i+1 i+1 け 力 跳躍 <P>i+1 和 あ ここ <Y> 物理量 Y 界面 け 跳躍 意味 <Y> = YL YG P x P = < P > L, i+ 1 i + 1 i+ 1/ x P G, i (F.11) <P>i+1 界面 け 力 跳躍 <P>int イ 展開 用い 評価 {( x x } P + (F.1) < P > i 1 =< P > int + φi+ 1 + O i+ 1 int ) x int ここ 付添 int 界面 意味 界面 挟 度 連続 あ 仮定 次式 成 立 [6] 118

付録 F 流体法 1 P ρ x int = 0 (F.13) 式 変形 次 う [1, 6] 1 ρ G P x int + 1 ρ P x G, int + 1 ρ P x int = 0 (F.14) 式 P x ρl ρ = ρ G G P x G, int (F.15) 界面 及び 表面 i + 1/ け 力勾配 関係 イ 展開 次式 表さ P x G, int P = x G, i+ 1/ + O ( xi+ 1/ x int ) (F.16) 式及び式 (F.10), (F.11), (F.1) 次式 得 < P > i+ ρ P P P L ρg L, i+ 1 < > i+ 1 G, i 1 =< P > int + φi+ 1 (F.17) ρ x G 次以 微 無視 ここ θ = φi / ( φi + φi+1 ), ρ* = ρgθ+ρl(1 θ), x = φi + φi+1 用い ρg ρg P > i+ 1 ~ < P > int + 1 ( PL, i 1 PG, i ) (F.18) ρ* ρ* < + 式及び式 (F.10) 表面 i+1/ け 力勾配 次式 表さ 119

付録 F 流体法 n 1 P ρ x + 1 i+ 1/ 1 * = ρ P n+ 1 i+ 1 Pi x n+ 1 1 * ρ < P > x int (F.19) <P>int = σκ n 1 P ρ x + 1 i+ 1/ 1 Pi = ρ* n+ 1 + 1 Pi x n+ 1 1 σκ ρ* x (F.0) 付録 F の参考文献 [1] 棚橋隆彦, 移動界面 理論, (004), 恵社. [] Leveque, R. J. and Li., Z. L., The immersed interface method for elliptic equations with discontinuous coefficients and singular sources, SIAM J. Anal., Vol.31, (1994), pp.1019 1044. [3] Zhou, Y. C., Zhao, S., Feig, M. and Wei., G. W., High order matched interface and boundary (MIB) schemes for elliptic equations with discontinuous coefficients and singular sources, Journal of Computational Physics, Vol.13, (006), pp.1 30. [4] Fedkiw, R. P., Aslam, T., Merriman, B. and Osher, S., A non-oscillatory Eulerian approach to interfaces in multimaterial flows (the Ghost Fluid Mehod), Journal of Computational Physics, Vol.15, (1999), pp.457 49. [5] Kang, M., Fedkiw, R. P., and Liu, X. D., A boundary condition capturing method for multiphase incompressible flow, Journal of Scientific Computing, Vol.15, (000), No.3. [6] Desjardins, O., Moureau, V., and Pitsch, H., An accurate conservative level set/ ghost fluid method for simulating turbulent atomization, Journal of Computational Physics, Vol.7, (008), pp.8395 8416. 10

付録 G 液相体積率 解法 付録 G 液相体積率の解法 液相体積率 α 移流方程式 (4.7) 解法 体積保 性 良く数値拡散 生 い NSS Non-uniform Subcell Scheme [1] EI-LE Eulerian Implicit Lagragian Explicit [] 組 合わ 手法 用い 界面 含 (i, j) い x 方向 移流 考え (i, j) G.1(a) 示 u x 方向 度 x, y 各々 x, y 方向 大 さ 示 (i, j) 流体 体積 u t y 時間刻 幅 t 間 右側 表面 通 隣接 輸送さ (i, j) 被輸送体積領域 残留体積領域 分け G.1(b) 各々 準備 G.1(c) G.1(d) 示 う 中心 界面 距 S = φintn 定義 ここ φint 界面 け 関数 あ n α/ α 与え φint (i, j) 及び各 気相体積 対 次 条件 満 う 決 t nt N N t Θl φint ) + l= 1 l= 1 ( Θ ( φ ) = αθ (G.1) nt l int ij ここ Θ t l, Θ nt l 各々被輸送体積領域 残留体積領域 l 含 気相体積 [m 3 ] Θij (i, j) 体積 [m 3 ] N t 及び N nt 各々被輸送体積領域 残留体積領域 含 数 あ Brent 法 [3] 用い 式 (G.1) 解 φint 求 Θ t* l t* = t or nt 次式 与え Θ Θ t* l sub l 4 φint d k n = max k= 3 min,1,0 4 dk n dk n k= 1 k= 3 11 (G.)

付録 G 液相体積率 解法 Liquid phase transferred region Interface y (i, j) u u Gas phase x (a) 界面 含 (i, j) non-transferred region u t (b) 被輸送体積及び残留体積領域 Interface n u S = φ int n u u t (c) 配置 (d) 界面再構築 G.1 NSS 界面再構築 [1] Interface S n d 3 d 4 subcell d 1 Cell center (i, j) d Condition for d k d k n d k+1 n G. 距 dk [1] 1

付録 G 液相体積率 解法 ここ Θ sub l 体積 [m 3 ] dk 中心 l k 番目 頂点 距 あ G. k 1 4 整数値 dk dk n dk+1 n 満 う 決 t 間 隣接 輸送さ 液相体積割合 αu t y 次式 与え 1 αu t y = Θ ij t N l= 1 t Θ ( φ l int ) (G.3) 体積移流方程式 (4.7) 時間積分 体積保 性 良い EI-LE [] 用い 式 (4.7) x, y 軸方向 分割 解く場合 い 考え x 軸方向 式 (4.7) 右 辺 発散修 中 α 陰的 扱う EI Eulerian implicit 適用 x 方向 輸 u i-1/j t u i+1/j t j u i-1/j u i+1/j x - (u i+1/j - u i-1/j ) t i-1 i i+1 (a) u i-1/j t u i+1/j t j i-1 i i+1 (b) G.3 x 方向 α 移流 Eulerian implicit [] 13

付録 G 液相体積率 解法 送 完了 段階 体積率 α * 式 (4.7) x 方向成分 次 う 散化 * n α * α t n α u + = α x u x (G.4) 体積 Θij い 式 積分 次式 得 α * ij α = n ij Θ ij n [( α u t y) Θ ij ( u i+ 1/ j i+ 1/ j u n ( α u t y) i 1/ j ) t y i 1/ j ] (G.5) 式 幾何学的意味 G.3 参照 説明 本 ui+1/j < 0, ui-1/ j > 0 あ x 方向 隣接 (i+1, j), (i 1, j) 両方 (i, j) 流体 流入 G.3(a) 隣接 (i+1, j) (i 1, j) 流入 流体 体積 各々 (u t y)i+1/j (u t y)i-1/j あ 輸送前 Θij (ui+1/j ui-1/j) t y けあ 流体 x 方向輸送後 (i, j) 収 い こ そこ 式 (G.5) 分母 因子 用 j+1 v ij+1/ t v ij+1/ j v ij-1/ t j-1 v ij-1/ i G.4 y 方向 α 移流 Lagrangian implicit [] 14

付録 G 液相体積率 解法 い 縮 G.3(b) 次 LE Lagrangian explicit 用い y 方向 膨張さ 本来 体積 戻 具体的 G.4 示 う vij+1/ > 0 vij 1/ < 0 y 方向膨張後 体積 Θij + (vij+1/ vij 1/) t x 界面 再構築 y 方向隣接 含 液相体積 輸送量 付録 G の参考文献 [1] Hayashi, K., Sou, A., Tomiyama, A., A volume tracking method based on non-uniform subcells and continuum surface force model using a local level set function, Computational Fluid Dynamics Journal, Vol.15, No. (006), pp.5 3. [] Aulisa, E., Manservisi, S., Scardovelli, R. and Zaleski, S., A geometrical area-preserving Volume-of-Fluid advection method, Journal of Computational Physics, Vol.19 (003), pp.355 364. [3] Brent, R. P., Algorithms for minimization without derivatives, (1973), Prentice Hall. 15

付録 H 気泡全体 物質移動 対 気泡 側部及び底部 寄与 付録 H 気泡全体の物質移動に対する 気泡上 側部及び底部の寄与 表 4.1 示 分解能 A 用い 気泡径 d = 16.3 mm イ 気泡 物質移動 対 気泡 側部及び底部 物質移動 寄与 調 H.1 気泡形状及び気泡周 濃度場 時間変化 示 中 CL 液相 CO 濃度 [mol/m 3 ] t 時間 [s] あ 気泡 側部 濃度境界層 薄く 溶け出 CO 気泡底部 停滞 い 気泡 側部界面積 全体 88.8% 底部面積 11.% あ H. 気泡全体 物質移動 対 気泡 側部及び底部 物質移動 寄与 調 結果 示 中 ShFS 気泡 側部 ウ 数 Sh ShR 気泡底部 Sh あ Sh 周期的 変動 い ShFS 全体 88.8% ShR 11.% あ 気泡全体 対 側部及び底部 面積 Sh 割合 一致 第 4 章 検証 条件 気泡底部面積 対 側部面積 さ 大 い気泡 計算結果 イ 気泡 物質移動 気泡全体 物質移動 対 気泡 側部面積 寄与 底部 大 いこ 顕著 16

付録 H 気泡全体 物質移動 対 気泡 側部及び底部 寄与 0.5 CL [mmol / m 3 ] 0.0 C L t = 155 ms 190 ms 0 ms 60 ms 90 ms H.1 気泡周 濃度場 (x10 3 ) 1.5 Total Sh(= Sh FS +Sh R ) Sh FS Sh R 1 Sh 0.5 0 10 140 160 180 00 0 40 60 80 300 t [ms] H. 気泡 側部 底部 Sh 比較 17

付録 I イ 気泡 物質移動 及 界面振動 影響 付録 I テイ 気泡の物質移動に及ぼす 界面振動の影響 I.1 気泡径 d = 9.8, 1.6 mm イ 気泡 側部 底部 物質移動 気泡全体 物質移動 及 寄与 調 結果 示 ここ ShFS 気泡 側部 ウ 数 Sh ShR 気泡底部 Sh 示 ShFS 方 ShR 大 いこ イ 気泡 側部 物質移動 底部 気泡全体 物質移動 対 寄与 大 い いえ I. 3 界面 流束 j n = DL C/ n 時間変化 示 縦軸 気泡 端 計算 弧長 S [m] 横軸 界面 流束 中 破線 気泡エ 位置 示 中 A B 点 示 う 気泡底部 高 CO 濃度領域 い 界面 流束 さく い 気泡 側部 底部 流束 差 い こ ShFS ShR い 主因 気泡面積 大 さ い あ いえ 気泡周 濃度境界層 攪拌 い 関わ 流束 時間変化 さいこ 界面振動 境界層攪拌効果 全体 物質移動 及 影響 さいこ わ I.4 Sh 界面積 A 増加率 [Sh <Sh>]/<Sh> 及び [A <A>]/<A> 示 ここ <Sh> <A> Sh 及び A 平均値 示 Sh A 増加率 同 時間変化 示 い こ 界面積 振動 Sh 振動 主因 あ こ わ 界面積振動 振幅 全体 界面積 比較 数 % 程度 あ 以 d = 9.8, 1.6 mm い イ 気泡 物質移動 気泡 側部面積 底部面積 大 い 気泡全体 物質移動 対 側部 寄与 底部 大 いこ 界面振動 濃度境界層攪拌 気泡面積 振動 Sh 影響 及 こ 確認 18

付録 I イ 気泡 物質移動 及 界面振動 影響 (x10 3 ) 4 Total Sh(= Sh FS +Sh R ) Sh FS Sh R 3 Sh 1 0 0 40 60 80 100 10 140 4 (x103 ) t [ms] (a) d = 9.8 mm Total Sh(= Sh FS +Sh R ) Sh FS Sh R 3 Sh 1 0 150 160 170 180 190 00 10 0 t [ms] (b) d = 1.6 mm I.1 気泡 側部 部 Sh 比較 19

付録 I イ 気泡 物質移動 及 界面振動 影響 S 1.5 S S Edge CL [mmol / m 3 ] Edge A Edge B 0.0 C L 0 Bubble nose 0 0 4 4 4 6 6 6 S [mm] 8 10 1 Edge S [mm] 8 10 1 A S [mm] 8 10 1 14 14 B 14 16 Tail 16 16 18..4.6.8 -D L C/ n [mmol/m s] 18 18..4.6.8..4.6.8 -D L C/ n [mmol/m s] -D L C/ n [mmol/m s] I. 界面 流束 d = 9.8 mm 130

付録 I イ 気泡 物質移動 及 界面振動 影響 S S S 1.5 CL [mmol / m 3 ] Edge Edge Edge B A 0.0 S [mm] C L 0 Bubble nose 4 6 8 10 1 14 16 Edge 18 0 4 Tail 6..4.6.8 -D L C/ n [mmol/m s] S [mm] 0 4 6 8 10 1 14 16 18 A 0 B 4 S [mm] 0 4 6 8 10 1 14 16 18 0 4 6 6..4.6.8..4.6.8 -D L C/ n [mmol/m s] -D L C/ n [mmol/m s] I.3 界面 流束 d = 1.6 mm 131