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きみかずながだき
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1 PWR 二次冷却系における流動加速型腐食に対する評価手法の開発岡田英俊上原靖内田俊介内藤正則 ( 財 ) エネルギー総合工学研究所 ( 社 ) 日本原子力学会水化学部会第 5 回定例研究会日本原子力研究開発機構システム計算科学センター 7F 大会議室

2 No.2 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

3 No.3 背景と目的背景原子力発電所への経済性向上の要求出力増強運転期間延長寿命延長配管破断による死傷事故の発生 2004 年 8 月 9 日美浜三号機で死傷事故 2007 年 5 月 9 日 Iatan-1 (Missouri, USA,725MWe 石炭火力 ) 目的 PWR 二次冷却系での定量的な配管減肉評価手法の確立

4 No.4 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

5 FAC による配管減肉評価過程 No.5 一次元流動解析コード流路に沿っての流速温度分布評価一次元酸素 - ヒドラジン反応解析コード流路に沿っての腐食環境評価 ( ] ECP) 二三次元流動解析コード質量移行係数評価チャート解析危険部位評価減肉速度解析コード減肉速度と ECP 評価総合評価余寿命評価低減策の有効性評価 : 流動解析 : 腐食解析

6 流動加速型腐食評価の要素モデル No.6 酸化被膜 ( 内層 ) 流動解析モデルによる質量移行係数評価酸化被膜 ( 外層 ) Fe 2+ などの溶出沖合へイオン濃度評価モデル冷却水酸化物析出液滴エロージョンモデル流れ母材流れによるせん断力評価モデル表面拡散層腐食環境評価モデル酸化被膜形成モデル母材の直接酸化酸化種の拡散主要要素モデル : 腐食 ( 化学 ) 項 : 流動 ( 質量移動 ) 項

7 FAC による配管減肉発生の高い箇所の摘出 No.7 酸素濃度 ]<5 ppb ECP<-0.3V 温度 120 <T<180 電気化学モテルと二層酸化被膜モテルの連成による減肉速度評価流れパターン質量移行係数 > 限界値危険部位鉄イオン濃度 [Fe]<1/2[Fe] sat ph ph<9.2 Cr 含有量 [Cr]<0.2% : 流動との連成解析 : 単独での評価可能

8 PWR 二次冷却系腐食環境評価用計算モデルコード体系 No.8 計算対象入力計算コード出力流動条件原子炉諸元 ( 幾何形状発熱量 ) 1D CFD コード RELAP5 局所的に 3D CFD コード PLASHY, α-flow 適用各要素ごとの流量質量移行係数酸素濃度分布評価原子炉諸元 ( 幾何形状温度流量 ) O 2 - ヒドラジン反応解析 RADIOLYSIS-N2H4 酸素濃度分布腐食電位原子炉諸元 ( 幾何形状温度流速皮膜厚さ ) 混成電位モデル MIXED-POT 主要点の ECP 溶解電流密度連成解析既存コード新規コード計算対象減肉速度入力温度質量移行係数 [Fe 2+ ] bulk, ECP, 溶解電流密度計算コード酸化皮膜形成 (OXIDE-LAYER) 出力酸化被膜厚さと減肉速度

9 No.9 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

10 No.10 一次元流動解析モデルの概要 PWR 二次冷却系をノードジャンクションで近似入力配管内径配管長配管位置ポンプ特性曲線出力定常状態での配管各要素における物理量二次冷却水温度二次冷却水圧力二次冷却水流速

11 1GWe 級 PWR 二次冷却系配管 No.11 LP Heater 4 LP Heater 3 deaerator FW booster pump HP Heater 6 steam generator LP Heater 2 FW pump condenser CW pump CW booster pump LP Heater 1 LP Heater 4 deaerator FW booster pump steam generator condenser CW pump CW booster pump LP Heater 3 LP Heater 2 LP Heater 1 deaerator FW booster pump HP Heater 6 steam generator LP Heater 4 deaerator FW booster pump FW pump LP Heater 3 steam generator condenser CW pump CW booster pump LP Heater 2 LP Heater 1

12 1GWe 級 PWR 二次冷却系の定常状態での温度分布 No.12

13 No.13 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

14 No.14 一次元酸素ヒドラジン反応モデルの概要壁面 ] W in ] B in 混合 ε 壁面水バルク水 ] W out ] B out バルク水中での反応と構造材表面での反応に分割バルク水 d ] B /dt =-k b ] 1/2 B [N 2 ] B -k s* (S/V) B ] 1/2 B [N 2 ] ½ B +ε ] W - ε ] B (1) d[n 2 ] B /dt =-k b ] 1/2 B [N 2 ] B -k s* (S/V) B ] 1/2 B [N 2 ] 1/2 B +ε [N 2 ] W - ε [N 2 ] B (2) 壁面水 d ] W /dt =-k b ] 1/2 W [N 2 ] W -k s* (S/V) W ] 1/2 W [N 2 ] ½ W +ε ] B - ε ] W (1) d[n 2 ] W /dt =-k b ] 1/2 W [N 2 ] W -k s* (S/V) W ] 1/2 W [N 2 ] 1/2 W +ε [N 2 ] B - ε [N 2 ] W (2) ] : 酸素濃度 (mol/dm 3 ) [N 2 ]: ヒドラジン濃度 (mol/dm 3 ) k b : バルク水中での反応速度係数 (M 1/2 /s) k s * : 表面反応速度係数 (dm/s) S: 接液表面積 (dm 2 ) V: 要素体積 (dm 3 ) ε: 混合比 (1/s)

15 No.15 一次元酸素ヒドラジン反応モデルにおける反応速度定数の検討 10-7 [N 2 ]: 100 ppb (3.13x10-6 mol/dm 3 ) ]: 5 ppb (1.56x10-7 mol/dm 3 ) d [N 2 ]/dt (mol/dm 3 /s) Ishida Dickinson 表面反応律速 ( 内径 5/16 の炭素鋼管内での反応速度測定 ) バルク反応律速 (PTFE 管内で表面反応を排して反応速度測定 ) 温度 (ºC) k s* = 0.9 exp{-28,200/(rt)} (m/s) 1) k b = 2.16x10 3 exp{-43,000/(rt)} (m 3/2 /mol 1/2 /s) 2) 1) N. L. Dickinson, et al., Proc. American Power Conf, XIX, 692 (1957) 2) K. Ishida, et al. J. Nucl. Sci. Technol., 43, 65 (2006)

16 No.16 一次元酸素ヒドラジン反応モデルによる実機の腐食電位解析腐食電位 (V-SHE) ] (ppb) 復水器出口脱気器蒸気発生器入口温度 ] 5 HPH6 200 A 4 脱気器混合なし B LPH4 LPH3 腐食電位計算 LPH2 C LPH1 適正混合 1 50 完全混合復水器入口からの時間 (s) 温度 ( ) ε( 混合比 ): 流体解析コードにより計算

17 No.17 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

18 三次元流動解析モデルの概要 No.18 < 入力 > 流速温度 (RELAP5 による解析結果 ) < 出力 > 流速分布乱流エネルギー境界層厚さ質量移行係数局所計算 2 三次元 k-ε 局所計算 1 軸対称二次元 k-ε 壁近傍 ~20μm の物質移動を解析流速温度 ( 境界条件 ) 局所計算 3 三次元 k-ε 流速温度流体速度 :u= 2.2m/s 管の直径 :d=0.54m オリフィス径 :0.34m 水の物性値 (0.93MPa 140 ) 密度 (=926.2kg/m 3 ) 動粘性係数 ν(= m 2 /s) RELAP5 による解析

19 No.19 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

20 No.20 減肉速度評価モデルの概要電気化学モデル [ 静的モデル ] 二層酸化被膜モデル [ 動的モデル ] 計算概要アノード / カソード電流を酸化皮膜の成長計算溶解結晶形態変化入力温度,pH, 酸化種濃度腐食電位質量移行係数質量移行係数酸化被膜厚さ電流 (Fe 3 O 4 /Fe 2 O 3 比 ) 出力腐食電位連成解析酸化皮膜厚さ電流 (Fe 3 O 4 /Fe 2 O 3 比 )

21 No.21 電気化学モデルについてカソード反応 : O 2 + 2H + + 2e - H 2 O 2 アノード反応 : M M z+ + ze - ヒドラジンの酸化反応電流が重畳バルク水カソード反応アノード反応 O 2 酸化被膜境界層金属母材拡散カソード電流 H 2 O 2 H 2 O N 2 H + e - M + e - e - アノード電流低酸素濃度高酸素濃度電流密度 (A/m 2 ) 10 2 N 2 酸化電流 10 0 水素発生電位 10-2 薄い酸化被膜 10-4 / 高 I a Ia: アノード電流 10-6 低 ]/ 低 I C Ic: カソード電流 V (volt) 電流密度 (A/m 2 ) 高 ]/ 高 I c 厚い酸化被膜 / 低 I a V (volt)

22 No.22 二層酸化被膜モデルについて流れ質量移行バルク水酸化皮膜酸化物溶解酸化物粒子 ( マグネタイト ) 母材溶解酸化析出酸化物粒子 ( ヘマタイト ) δ 境界層母材外層酸化被膜 ( ヘマタイト ) 内層酸化被膜 ( マクネタイト ) ステンレス鋼の腐食解析用に開発した二層酸化被膜モデルを炭素鋼用に改良ステンレス鋼炭素鋼被膜構造二層酸化膜二層酸化膜直接酸化による内層直接酸化による内層結晶析出による外層結晶析出による外層小径粒子 ( マグネタイト ), 大径粒子 ( ヘマタイト ) 母材の溶解母材が直接酸化により母材の直接溶解一旦内層を形成後内層が溶解

23 二層酸化皮膜モデルの基本式 No.23 母材 dm/dt= -ζ in M*/{ω m (T min +T m )+ω h T h } 境界層内での第二鉄イオン酸化物粒子の濃度 dc/dt=ζ in M*/{ω m (T min +T m )+ω h T h }/τ b -δ m CT m 2/3 C m 1/3 f m τ b -δ h CT h 2/3 C h 1/3 f h τ b -k g C/C sat f b (C)-k(C-C b )+ζ m T m /τ b +ζ h T h /τ b dc p /dt= k g C/C sat f b (C)/W m -k d C p -k(c p -C pb ) 内層酸化被膜 ( マグネタイト粒子の個数密度と皮膜厚さ ) dc m /dt= k g C/C sat f b (C)/(W m ) -(χ+k m )C m dt m /dt=δ m CT m 2/3 C m 1/3 f m τ b2 +k g C/C sat f b (C)τ b -(ζ m +χ+k m )T m +χm m /{ω m (T min +T m )+ω h T h } 外層酸化被膜 ( ヘマタイト粒子の個数密度と皮膜厚さ ) dc h /dt=χc m k h C h dt h /dt= χt m +δ h CT h 2/3 C h 1/3 f h τ b2 -(ζ h +k h )T h C, C p : 第 1 鉄イオンと酸化物粒子の濃度 (mol/m 3 ) C s : 第 1 鉄イオンの飽和濃度 (mol/m 3 ) C m, C h : 表面のマグネタイトヘマタイト粒子濃度 (1/m 3 ) M: 母材の初期厚さ (mol/m 2 ) T m, T h : 表面のマグネタイトヘマタイト皮膜厚さ (mol/m 2 ) T min : 限界厚さ (mol/m 3 ) W m : 析出時のマグネタイト酸化物の質量 (mol) k, k m, k h : 境界層からの質量移行係数 (1/s) k g : 酸化物生成速度係数 (1/s) r m, r h : 酸化物粒子の平均径 (m) t: 浸漬時間 (s) α: 腐食速度係数 (mol 2 /m 4 /s) β: 定数 (m 6 /mol 2 ) χ: ] の関数として与えられるヘマタイト化係数 χ( ])= χ o (a+b ])) δ m, δ h : 酸化物粒子の第 1 鉄イオン吸着係数 (1/m 2 /s) ρ m, ρ h : マグネタイトヘマタイト粒子の密度 (kg/m 3 ) τ b : 境界層厚さ (m) ξ: 変換係数 (kg/mol) ω m, ω h : 腐食抵抗係数 (m2/mol) ζ in M*: 母材からの第 1 鉄イオン溶出速度 (mol/m 2 /s) ζ m, ζ h : 酸化物からの溶出係数 (1/s) f b (C)= exp[-b{(cs-c) 2 +{(Cs-C) 2 }1/2(Cs-C)}] f m =4π{3x/(4πr m τ b )} 2/3 f h =4π{3x/(4πr h τ b )} 2/3 4/3πr m 3 ρ m C m τ b =ξt m r m =(T m /C m )1/3 (3ξ/(4πr m τ b )) 1/3 4/3πr h 3 ρ h =ξt h /C h /τ b r h =(T h /C h ) 1/3 (3ξ/(4πr h τ b )) 1/3

24 質量移行係数依存性測定値 : Satoh, et al. ( ]<1ppb) 実験結果による減肉速度評価モデルの検証腐食速度 (mm/y) 腐食速度 ECP ECP (V-SHE) No.24 ] 依存性測定値 : Brush and Pearl (ph:7, k:0.005m/s) 腐食速度 (mm/y) ECP (k: m/s) (k: m/s) 腐食速度 (k: m/s) (k: m/s) ] (ppb) 質量移行係数 k (m/s) ECP (V-SHE) 腐食速度 (mm/y) 腐食速度 ( ]: ppb) ECP ( ]: ppb) ph 依存性測定値 : Heitmann and Schub k: 0.05 m/s ]: 1 ppb ]: 1 ppb ph (-) ECP (V-SHE)

25 No.25 内容背景と目的流動加速型腐食評価モデルについて評価モデルの概要一次元流動解析モデル一次元酸素ヒドラジン反応モデル三次元流動解析モデル減肉速度評価モデル実機への適用まとめ

26 PWR 二次冷却系でのヒドラジン注入位置の検討 No.26 ] (ppb) 復水器出口 LPH3 LPH2 LPH1 脱気器入口 LPH4 HPH6 脱気器 LPH4 入口 LPH2 入口蒸気発生器入口復水器出口からの経過時間 (s) 温度 ( ) ヒドラジン注入位置の変更により下記の要求事項を満足 - ]( FAC 危険領域 )>5ppb - ] ( SG 入口 ) < 0.5ppb

10-6 10 0 10-2 10-4 10-6 10-8 10-10 -0.8-0.6-0.4-0.2 0

27 美浜 3 号機での事象評価 No Ia, Ic (A/m2) 析出した酸化鉄層による低 I a 減肉速度 (mm/y) 電位 (volt) ( k:0.04m/s) FAC rate ( k:0.004 ECP ( k:0.02m/s) m/s) [Fe 2+ ] C b /C sat (-) ECP (V-SHE) 溶出した Fe 2+ の局所濃縮減肉抑制効果方位角方向の二次流生成 0 度上流ベントによる二次流 180 度 45 度 90 度 135 度 A 系統下部 B 系統上下部溶出した Fe 2+ の移行と下部での濃縮 A 系統上部は溶解継続

28 No.28 まとめ PWR 二次冷却系での定量的な配管減肉評価手法の提案流動解析モデル酸素ヒドラジン反応モデル電気化学モデルと二層酸化被膜モデルとの結合モデル実機への適用ヒドラジン注入位置の二次冷却系酸素濃度への影響美浜三号機での配管破断事象の解析今後の展開実機への適用の促進

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PowerPoint プレゼンテーション反応工学 Raction Enginring 講義時間 ( 場所 : 火曜限 (8-A 木曜限 (S-A 担当 : 山村火限 8-A 期末試験中間試験以降 /7( 木まで持ち込みなし要電卓 /4( 木質問受付日講義なし授業アンケート (li campus の入力をお願いします晶析 (crystallization ( 教科書 p. 濃度溶解度曲線 C C s A 安定液 ( 気