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こうしょしのしま
6 years ago
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1 平成 24 年度大学院共通授業科目トポロジー理工学特別講義 Ⅱ 有機導体における密度波状態応用物理学専攻トポロジー工学研究室 DC1 上遠野一広

2 目次低次元導体, 有機導体の特徴についてゆらぎと次元性の関係と朝永 -Luttinger 液体 (g-gology) 私の研究について

3 目次低次元導体, 有機導体の特徴についてゆらぎと次元性の関係と朝永 -Luttinger 液体 (g-gology) 私の研究について

4 低次元物質の特徴低次元有機導体 MX 2,MX 3 系 D 2 X 系 M: 遷移金属 X : S, Se, Te D: ドナー分子 X : -1 価の分子酸化物系電子格子相互作用が強い系がシンプル電子系次元 : 1 or 2 or 3 次元電子間相互作用が強いバンド幅, 異方性 ( 次元性 ) の制御電子系次元 : 1 or 2 次元電子間相互作用が強いキャリア数の制御電子系次元 : 2 次元

5 低次元物質の特徴 MX 2,MX 3 系電子格子相互作用が強い系がシンプル電子系次元 : 1 or 2 or 3 次元低次元有機導体 D 2 X 系電子間相互作用が強いバンド幅, 異方性 ( 次元性 ) の制御電子系次元 : 1 or 2 次元伝導性酸化物系電子間相互作用が強いキャリア数の制御電子系次元 : 2 次元次元性の制御に着目

6 有機導体とは有機導体 : 電気伝導性を持つ有機物質組成 :D 2 X (D: ドナー分子, X:-1 価の分子 ) ドナー分子の例ドナー分子 -1 価の分子例 : a-(bedt-ttf) 2 KHg(SCN) 4 の結晶構造

7 有機導体とは特徴 1: 電子間相互作用が強い例 : a-(bedt-ttf) 2 KHg(SCN) 4 の結晶構造絶縁層構成分子が大きいため単位胞が大きい ( 右の結晶の場合 : 1997 A 3 ) 伝導層電子密度が小さい絶縁層スクリーニングが弱くクーロン相互作用が遮蔽されない

8 有機導体とは特徴 2:p 軌道に起因する電子系の異方性例 : a-(bedt-ttf) 2 KHg(SCN) 4 の結晶構造 p 軌道の空間的な広がり絶縁層伝導層 p 軌道伝導性 : 大絶縁層伝導性 : 小

9 有機導体とは物理圧と化学圧の対応が良く, 負の圧力効果が可能圧力の印加 2 次元性の増加 ISDW PF 6 分子 TMTSF 分子 (TMTSF) 2 PF 6 の結晶構造 CSDW Magnetic Field FI-SDW Jerome et al.

10 有機導体の特徴電子間相互作用が強い格子間隔が大きく, スクリーニングが効かない電子系の異方性 p 軌道の異方性のため波動関数の広がりが異方的 ( 元素置換, 圧力により制御可 ) 電子系が 1 次元 or 2 次元

11 目次低次元導体, 有機導体の特徴についてゆらぎと次元性の関係と朝永 -Luttinger 液体 (g-gology) 私の研究について

12 1 次元性電子系とゆらぎゆらぎの効果が非常に大きく, 秩序状態が存在しない Ising モデル電子のスピンとスピンの相互作用だけを考えたモデル 1 次元エネルギーの計算方法 2 次元 or エネルギー : -J < 0 安定 or エネルギー : J > 0 不安定

13 1 次元性電子系とゆらぎ系の状態 : 無秩序領域の中に秩序領域ができた場合 1 次元 2 次元無秩序領域秩序領域無秩序領域秩序領域

14 1 次元性電子系とゆらぎ 1 次元系の状態 : 無秩序領域の中に秩序領域ができた場合 2 次元 J J = 0 J J = 0 = < J 3 J = -2J 3J J = 2J

15 1 次元性電子系とゆらぎ系の状態 : 無秩序領域の中に秩序領域ができた場合 1 次元秩序状態は安定ではない秩序状態は存在しない = J J = 0 J J = 0 2 次元秩序状態は安定である < 秩序状態になる J 3 J = -2J 3J J = 2J

16 一次元電子系の特徴一次元電子系ではゆらぎの効果が無視できないほど大きい一次元電子系では, 自由電子近似, フェルミ流体論が使用できないゆらぎの効果を取り込んだ朝永 -Luttinger 液体論 (g-ology) が必要

17 一次元の分散関係に相互作用をかいしてゆらぎ効果を加える ε(k) ε F g 2 (g 2 ) スピンをもつ電子密度のゆらぎ ε(k) -k F k F g-ology と秩序状態 k フェルミ面付近の分散関係スピンをもつ電子密度のゆらぎ ε(k) ε(k) -k F k F g 2 (g 2 ) ε(k) k r dk dk k r r dk dk k r -k F k F 相互作用 k

18 g-ology と秩序状態電子の場のゆらぎの描像を調和振動子とみることができる電子の場をボーズ粒子の場とみることができる g 2 CDW : 電荷密度波 CDW SDW : スピン密度波 SS : スピン一重項超伝導 TS : スピン三重項超伝導 SS TS SDW g 2 秩序状態の生成演算子 CDW : 1 2 SDW : 1 2 色分けした領域は相関が発達した領域 SS : 1 2 TS : 1 2

19 g-ology と秩序状態一次元電子系ではゆらぎの効果が大きい朝永 - Luttinger 液体論 (g-ology) で扱う相関が発達した状態として, 電荷密度波, スピン密度波, スピン一重項超伝導スピン三重項超伝導が期待される.

20 目次低次元導体, 有機導体の特徴についてゆらぎと次元性朝永-Luttinger 液体 (g-gology) 私の研究について

21 密度波電子密度が波数 2kF の周期構造をもった状態電子のパラメータ : 電荷とスピン電荷密度波とスピン密度波電荷密度波 : 電子 - 格子相互作用スピン密度波 : オンサイトクーロン相互作用電荷密度 r r スピン密度 r 2 粒子波動関数の位相が観測量として現れる電子状態を調べるには最適

22 g-ology と秩序状態電子の場のゆらぎの描像を調和振動子とみることができる電子の場をボーズ粒子の場とみることができる g 2 CDW : 電荷密度波 CDW SDW : スピン密度波 SS : スピン一重項超伝導 TS : スピン三重項超伝導 SS TS SDW g 2 秩序状態の生成演算子 CDW : 1 2 SDW : 1 2 色分けした領域は相関が発達した領域 SS : 1 2 TS : 1 2

23 g-ology と低次元物質 g-ology : 純粋な 1 次元系次元性が異なる低次元物質 : 擬 1 次元系 (2 次元性が含まれる ) g-ology の拡張が必要次元性が増した結果として期待されるもの秩序状態の発現新しい秩序状態の出現

24 g-ology と低次元物質スピン一重項状態 g 2 スピン一重項状態 + スピン三重項状態 CDW : 電荷密度波 CDW SDW : スピン密度波 SS : スピン一重項超伝導 TS : スピン三重項超伝導 SS SDW g 2 TS スピン三重項状態秩序状態の生成演算子 CDW : 1 2 SDW : 1 2 SS : 1 2 TS : 1 2

25 目的 CDW と SDW の共存状態の電子状態を STM/STS 観察によって明らかにする

26 有機導体 a-(bedt-ttf) 2 KHg(SCN) 4 フェルミ面結晶構造絶縁層密度波に関与するフェルミ面伝導層絶縁層 H. Mori et al., Bull. Chem. Soc. Jpn., 63, (1990) 密度波転移温度 T DW = 8 K 電気抵抗の温度依存性の結果電子 - 格子相互作用と電子間相互作用が同程度 T. Sasaki et al., Solid State Commun. 75, 93 (1990) a = A, b = A, c = A a = , b = 90.91, g = M.Oshima et al.,chem.lett.,1989,1159 (1989) 磁化率の異方性 SDW を示唆 T. Sasaki et al., Synth. Met. 41(1991) NMR では磁気的な秩序が観測されない CDW を示唆 K. Miyagawa et al., PRB, 56,8487(1997)

27 試料作成作成方法 BEDT-TTF( 再結晶精製 ) KSCN Hg(SCN) 2 18-crown-6 ether を溶媒 tri-chloroethane に混ぜ, 電解法で作成単結晶育成装置電流値 : 1μA 結晶析出期間 : 1 ヶ月

28 実験方法電気抵抗の温度依存性の測定電子物性を調べる. 直流 4 端子法 0.4 K~300 K 磁化率の温度依存性密度波状態のスピンについて精密に調べる. SQUID 磁束計 2 K~300 K 走査トンネル顕微鏡 (STM) 測定密度波の電荷と位相について調べる低温 STM 4.2 K~300 K

29 Resistance (Ω) Resistance (Ω) 0.4 抵抗の温度依存性 4 2 温度低下に伴う電気抵抗の上昇として密度波転移を観測 T DW = T mini =9 K( 文献値と一致 ) Temperature (K) T DW Temperature (K) T DW より高温側の電気抵抗温度依存性が R(T) = at 2 + bt +g α= β= γ= 電子 - 格子相互作用 ~ 電子ー電子相互作用

30 1 / ( - dia ) 磁化率温度依存性 H = 1 T CW q C = emu K/mol q = K T C DW の磁化率の変化を見るため測定データから Curie 磁性成分と分子反磁性成分を引いた

31 - χ(emu/mol) CW - dia (emu/mol) 磁化率温度依存性 K - CW - dia 7.4 K 以下で磁化率の異常を発見磁化率異常の温度 = T DW 0 密度波による磁化率上昇しかし Pauli 常磁性の磁化率が減少する通常の密度波とは説明できない! 通常の DW とは異なるスピン状態! Temperature(K)

32 電気抵抗磁化率の実験結果電気抵抗の温度依存性 T DW = 9 K 作成した試料 = a-(bedt-ttf) 2 KHg(SCN) 4 磁化率の温度依存性 7.6 K( T DW ) 以下で磁化率が上昇密度波転移に伴う弱強磁性的な振る舞い単純な密度波では説明できない

33 実験方法電気抵抗の温度依存性の測定電子物性を調べる. 直流 4 端子法 0.4 K~300 K 磁化率の温度依存性密度波状態のスピンについて精密に調べる. SQUID 磁束計 2 K~300 K 走査トンネル顕微鏡 (STM) 測定密度波の電荷と位相について調べる低温 STM 4.2 K~300 K

34 走査トンネル顕微鏡 (STM) STM の針の電子の波動関数と試料の波動関数の重なりによるトンネル効果をトンネル電流の空間分布として計測 Scanner 原子分解能 a Tip Pt-Ir c e - Feed back STM controller Tunneling current

35 走査トンネル顕微鏡 (STM) STM の針の電子の波動関数と試料の波動関数の重なりによるトンネル効果をトンネル電流の空間分布として計測 Scanner ε ε Feed back STM controller Δ μ s a e - c Tunneling current 針の状態密度 N t 試料の状態密度 N s

36 走査トンネル顕微鏡 (STM) STM の針の電子の波動関数と試料の波動関数の重なりによるトンネル効果をトンネル電流の空間分布として計測 Scanner ε ε Feed back STM controller ev Δ a e - c Tunneling current 針の状態密度 N t 試料の状態密度 N s トンネル電流 I( r) ev 0 r( E, r) de 局所状態密度

37 STM 測定結果 (290 K) a c ダイマー化 BEDT-TTF 分子 c a M. Oshima et al., Chem.Lett.,1989,1159 (1989) a c 測定パラメータ測定した結晶面 :a-c 面バイアス電圧 V = 4mV トンネル電流 I = 0.2 na 明るいスポットが BEDT-TTF 分子の p 軌道の重なりに対応

38 STM 測定結果 (290 K) のフーリエ解析 (a) (c) (c) (c) (c) (a) (a) (a ) a c M. Oshima et al., Chem.Lett.,1989,1159 (1989) : 分子周期のスポット : 分子周期の 2 倍周期のスポット BEDT-TTF 分子の配列を精密に観測できた

39 STM 測定結果 (4.2 K ) T<T DW c 測定条件測定面 : a-c 面 V = 5 mv I = 0.3 na 明るい点がドナー分子に対応 c 軸方向の p 軌道の重なりが小さいための縞構造が見える

40 a1* STM 測定結果 (4.2 K) のフーリエ解析 a1* a1* c1* a a c1* a1* c c 1/2c* のピークが消えた c1* c1* c c 1 a a 1 M. Oshima et al., Chem.Lett.,1989,1159 (1989) a 軸方向の変調 5.2 倍周期. 不整合電荷密度波. 1.8 倍周期. 電荷変調 c 軸方向の 2 倍周期が消えた.

41 実験結果のまとめ STM による実験結果 a 軸方向の変調 5.2 倍周期. 不整合電荷密度波. 1.8 倍周期. 電荷変調 c 軸方向の 2 倍周期が消えた. 磁化率の温度依存性 7.6 K( T DW ) 以下で磁化率が上昇密度波転移に伴う弱強磁性的な振る舞い単純な密度波では説明できない電気抵抗の温度依存性 T DW = 9 K

42 Spin Canted Charge Density Wave モデル弱強磁性 5.2 倍周期の不整合 CDW 1.8 倍周期の電荷変調 x 波数方向に平行な磁気モーメントをもつ SDW CDW が同時に発生 : 分子 : 電子のスピン x 磁気モーメント間の相互作用によりスピンが反発スピンが傾く弱強磁性を示す x

43 a 軸方向に p 軌道の異方性が強い c 軸方向の周期構造の考察電荷密度波鎖間の相互作用について考察する電荷密度波 c a クーロン相互作用 : 大 c 軸方向の周期 :1 倍 c 軸方向に 1 次元系が並んでいる c a クーロン相互作用 : 小 c 軸方向の周期 :2 倍

44 c 軸方向の周期構造の考察電荷密度波鎖間の相互作用について考察する電荷密度波実験結果はクーロン相互作用が大きくなる構造を示しているクーロン相互作用 : 大 c 軸方向の周期 :1 倍 c 軸方向のエネルギーを下げているのは何か? クーロン相互作用 : 小 c 軸方向の周期 :2 倍

45 c 軸方向の周期構造の考察スピン密度波鎖間の相互作用に着目下のようなスピン構造を考える c 軸方向に分子周期のみ c 軸方向に反強磁性安定スピン密度波鎖間の相互作用によるもの c 軸方向に強磁性不安定

46 まとめ密度波転移温度 T DW = 8 K ( 抵抗温度依存性 ) 転移温度以下の磁化率の上昇 : 弱強磁性的な振る舞い ( 磁化率の温度依存性 ) 5.2 倍の電荷の超周期構造 : 電荷密度波 (STM 観察 ) 転移温度以下でのc 軸方向の超周期構造の消失 (STM 観察 ) CDW と SDW の共存状態のモデル CDW と SDW の共存状態の可能性を示唆

47 密度波と次元性 2 次元性 g-ology は純粋な 1 次元電子系を仮定しかし 1 次元有機導体 (2 次元性をもつ ) SS CDW g 2 g-ology に 2 次元性の効果を考える必要がある TS SDW g 2

48 密度波と次元性 g 2 CDW CDW + SDW SS SDW g 2 TS 2 次元性 0 2 次元性の導入により, CDW と SDW 境界に CDW と SDW の共存状態の相が出現

49 課題低次元性についておもろいことを調べてください

銅酸化物高温超伝導体のフェルミ面を二分する性質と超伝導に対する上純物効果

銅酸化物高温超伝導体のフェルミ面を二分する性質と超伝導に対する上純物効果トポロジー理工学特別講義 Ⅱ 2011 年 2 月 4 日銅酸化物高温超伝導体のフェルミ面を二分する性質と超伝導に対する丌純物効果理学院量子理学専攻博士課程 3 年黒澤徹 supervisors: 小田先生伊土先生アウトライン走査トンネル顕微鏡 (STM: Scanning Tunneling Microscopy) 角度分解光電子分光 (ARPES: Angle-Resolved