低レベル放射性廃棄物の放射能濃度評価方法の開発 成果報告会 開発成果の内容 平成 24 年 3 月 16 日 財団法人原子力研究バックエンド推進センター 室井正行 1
説明内容 1. 開発の背景 ( 大学 民間の廃棄物の視点から ) 2. 開発目標 課題 3. 開発の進め方 4. 開発成果 2
1. 開発の背景 ( 大学 民間の廃棄物の視点から ) 1.1 物流システム事業 1.2 大学 民間のウラン廃棄物 3
1.1 物流システム事業 大学 民間の研究施設等 集荷 保管 放射能濃度分布データ 最大放射能濃度 処理事業 ( 及び埋設事業 ) の事業許可申請 4
1.2 大学 民間のウラン廃棄物 物流システム事業対象廃棄物は 約 6 万 7 千本と予想 (H60 年度まで 200L ドラム缶換算 ) ウラン廃棄物はそのうちの 7 割程度 200L ドラム缶で保管されている廃棄物が多い 昨年度アンケート調査でも容器毎にウラン量を評価している発生者は少なく 濃度分布データの整備を早急に行うことが必要 5
2. 開発目標 課題 トレンチ処分の受入濃度 (10 Bq/g を想定 ) を満足するかを判断できるもので 以下の要件を満たす評価手法の開発を目標とした ただし ハードは開発対象とせず市販品の使用方法を工夫 1 容器 ( 200L ドラム缶優先 ) に収納された状態で測定可能 2 幅広い種類の廃棄物 ( 内容物 ) に適用可能 3 装置が簡易 測定が簡便 測定時間はドラム缶 1 本あたり数時間程度 パッシブ γ のバルク測定法を選定 課題 : 収納物の密度不均一性 ウランの偏在に起因する評価誤差の低減 原子力機構人形峠環境技術センター考案の 等価モデル に着目 6
3. 開発の進め方 3.1 体制 3.2 開発計画 7
3.1 体制 文部科学省研究開発局原子力課放射性廃棄物企画室 低レベル放射性廃棄物の放射能濃度評価方法の開発 検討委員会 原子力機構人形峠環境技術センター 8
3.2 開発計画 H21~H23 H24~ 評価フローの検討 適用可能条件の明確化 誤差評価 検出限界濃度の評価 装置設計 学会標準化等 実廃棄物でのデータ収集 実運用 密度分布 線源分布によらない評価手法 ( 等価モデル ) について H21~H23 の 3 ヵ年でさまざまな廃棄物性状に対する適用妥当性を確認し 適用可能条件の明確化 誤差評価及び検出下限濃度の評価を行った 年度 密度分布 対象廃棄物の分類 線源分布 検討に用いた模擬廃棄物 H21 均一均一計算体系に合わせた廃棄物形状 均一 不均一 H22 不均一不均一 H23 均一 / 不均一均一 / 不均一実廃棄物に近い廃棄物形状 9
4. 開発成果 4.1 等価モデルの概念 4.2 等価モデルの定式化 4.3 測定装置 4.4 評価手順 4.5 検量線の作成 4.6 模擬廃棄物の測定 4.7 誤差評価 4.8 検出限界濃度 4.9 適用できる廃棄物条件 4.10 まとめ 10
4.1 等価モデルの概念 従来の手法 計数率の算術平均のばらつきがそのまま評価に反映される n1001kev 0.06 0.04 0.02 0.00 n1001kev 対数 (n1001kev) 等価モデル 計数率の幾何平均を遮蔽効果を考慮した軸 (X geometry ) に展開して得られる一義的関係を利用するため 直線のまわりのばらつきが評価誤差になる -0.02-0.04-0.06 1 10 100 1000 Xgeometry 計数率と遮蔽効果との間に相関関係があることを利用して 計数率のみを考慮する従来の評価に比べ ばらつきを低減する 計数率 :U 238 と平衡の Pa 234m からの 1001KeV 遮蔽効果 :Pa 234m の 1001KeV と 766KeV の計数率比の関数 (Xgeometry と呼ぶ ) 11
4.2 等価モデルの定式化 γ 線強度の関係 n n a 1 a 2 = I = I a 0 a 0 εexp 4π x εexp 4π x ( a :1001keV, b : 766keV) ピーク比の関係 a n ( μ x ) εexp( μ x ) a 2 1,n ( μ x ) εexp( μ x ) a 2 1 2 b 1,n b 2 = I b 0 = I () = 1 = 0 exp( ( μ μ ) x ) R 1 b n1 a n 2 b n2 a I b I0 a I b 0 ( ) = = 0 exp( ( μ μ ) x ) R 2 b I0 a a b b 1 2 4π x b 2 1 4π x a I0 b I0 b 2 1 2 0.837 = k = = 2.847 0.294 n 1 x 1 n x 2 2 I 0 検出器 (1) 検出器 (2) 線源位置とガンマ線強度の関係 ( 均一密度 対向測定の場合 ) 横軸 (Xgeometry) ln 1 k R(1) R(2) 2 = ( μ 4 ) 2 a μb ( x1 + 規格化したピーク比で表した遮蔽に関する指標 x 2 ) 2 縦軸 a a n1 n2 計数率の平均値 ( ウラン量に比例 ) 12
多点測定でのピーク比の性質 廃棄物容器を中心から等しい距離の全方位位置で測定した1001keVと766keVのγ 線計数率の比率の幾何平均 ( R ) を計算する R はδ() i 1 と見なせる場合に廃棄物の平均的な減弱係数で与えられる 1 N a N N n () i ε = = a 1 R k exp μ b() ε n i b N i= 1 i= 1 δ () i μa μb () i Δμ () i Δμ = a b μa μb ( i) = μ + Δμ () i a a ( i) = μ + Δμ () i b b μ μ = μa μ b ( 1+ δ() i ) xi μ a, μ b : 線源から i 番目の測定点までの平均的な減弱係数 [cm -1 ] Δμ a (i), Δμ b (i) : 線源から i 番目の測定点までの平均的な減弱係数からの変位 [cm -1 ] 測定データの幾何平均をとることで 密度不均一の放射性廃棄物から密度均一の状態を近似的に作り出せる ドラム缶 検出器 多点測定での評価座標 1 横軸 2 k ln R (Xgeometry) = ln k 1 N i= 1 a n b n () i () i 1 N 2 1 N a () N 縦軸 n i i= 1 ( 計数率の幾何平均 ) 横山薫, 杉杖典岳, 放射性廃棄物収納容器中のウラン放射能簡易定量評価のための γ 線計測方法, RADIOISOTOPES, 60, 409-416 より ドラム缶断面 n i 検出器 13
4.3 測定装置 14
4.4 評価手順 15
4.5 検量線の作成 校正用ドラム缶 ラシヒリングを充填して 線源を同心円状に配置したドラム缶を準備 A01 A02 A03 A04 16
検量線 2.0 n 1001keV 1.8 1.6 1.4 1.2 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 y = 0.2836ln(x) - 0.4968 n1001kev 対数 (n1001kev) ラシヒリングを充填し 線源を同心円状に配置したドラム缶を測定して検量線を求めた 各模擬廃棄物について測定を実施して検量線との位置関係 (= 検量線による定量可能性 ) について評価する 0.0 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 17
4.6 模擬廃棄物の測定 模擬廃棄物でのパラメータ密度不均一性 : ラシヒリング 小口径配管 大口径配管それぞれをドラム缶に収納材料 : 上記鉄系に加えコンクリートブロック線源分布 : 上記媒体中で種々の線源配置 ウラン線源検量線作成と同様 192g U (2g/ 容器 12 容器 / 本 8 本 ) 測定点数 12 点測定 ( 30 ピッチ ) 18
小口径配管設置状況 19
大口径配管設置状況 20
コンクリートブロック設置状況 21
ラシヒリング A05 A06 A07 2.0 1.8 1.6 y = 0.2836ln(x) - 0.4968 1.4 n 1001keV 1.2 1.0 0.8 0.6 A01~04 A05~07 対数 (A01~04) 0.4 0.2 0.0 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 試験パターン A05~A07 については JAEA 人形峠環境技術センターが独自に行った試験のデータをご提供いただいた 22
小口径配管 B01 B02 B03 B04 B05 B06 B07 B08 B09 B10 2.0 1.8 1.6 y = 0.2836ln(x) - 0.4968 1.4 1.2 n 1001keV 1.0 0.8 0.6 0.4 A01~04 B01~10 対数 (A01~04) 試験パターン B04~B10 については JAEA 人形峠環境技術センターが独自に行った試験のデータをご提供いただいた 0.2 0.0 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 23
大口径配管 C01 C02 C03 2.0 1.8 1.6 y = 0.2836ln(x) - 0.4968 1.4 n 1001keV 1.2 1.0 0.8 0.6 A01~04 C01~03 対数 (A01~04) 0.4 0.2 0.0 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 24
コンクリートブロック D01 D02 D03 2.0 1.8 1.6 y = 0.2836ln(x) - 0.4968 1.4 n 1001keV 1.2 1.0 0.8 0.6 A01~04 C01~03 対数 (A01~04) 0.4 0.2 0.0 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 25
全パターンの評価座標プロット ラシヒリング 小口径配管 大口径配管 コンクリートブロックに線源を配置した場合の全パターンのプロット 2.0 8 1.8 7 n 1001keV(cps) 1.6 1.4 1.2 1.0 0.8 0.6 0.4 0.2 y = 0.2836ln(x) 0.4968 A01~04 A05~07 B01~10 C01~03 D01~03 対数 (A01~04) 6 5 4 3 2 1 0-0.20-0.15-0.10-0.05 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.0 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 相対誤差 0.50 0.40 0.30 0.20 0.10 0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 相対誤差の評価 A01 A02 A03 A04 A05 A06 A07 B01 B02 B03 B04 B05 B06 B07 B08 B09 B10 C01 C02 C03 D01 D02 D03 ウラン 192g(32Bq/g) での検量線による定量は相対誤差 20% 以内となった 26
4.7 誤差評価 放射能濃度が 10Bq/g 5Bq/g のときの σ を評価 1192g ウランの場合の 1001keV の計数率と σ の関係 (12 点測定の個々のデータ ) を多項式で近似 ( 下図 ) 2 ウラン量を変えたときの 12 点測定の個々のデータ推定値 ( 比例計算 ) から 1001KeV 計数率の幾何平均の σ を誤差伝搬で計算 σ P σ1001kev 0.050 0.045 0.040 0.035 y = 0.0057x 2 + 0.0248x + 0.0124 0.030 0.025 0.020 0.015 0.010 0.005 0.000 0.000 0.200 0.400 0.600 0.800 1.000 1.200 σ1001kev 多項式 (σ1001kev) n P 27
実測データ ( 放射能濃度 32Bq/g) での相対誤差評価結果 ウラン量 (g) 192.0 放射能濃度 (Bq/g) 32.0 1.600 1.400 1.200 γ 線計数率 (cps) 1.000 0.800 0.600 0.400 A01~A04 A05~D03 A05~D03(+σ) A05~D03( σ) 回帰直線 0.200 0.000 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 1.00 0.80 0.60 0.40 相対誤差 0.20 0.00 0.20 A05 A06 A07 B01 B02 B03 B04 B05 B06 B07 B08 B09 B10 C01 C02 C03 D01 D02 D03 相対誤差 相対誤差 (+σ) 相対誤差 ( σ) 0.40 0.60 0.80 1.00 28
放射能濃度 10Bq/g での相対誤差推定結果 ウラン量 (g) 60.0 放射能濃度 (Bq/g) 10.0 0.500 0.450 0.400 γ 線計数率 (cps) 0.350 0.300 0.250 0.200 0.150 0.100 A01~A04 A05~D03 A05~D03(+σ) A05~D03( σ) 回帰直線 0.050 0.000 1 10 100 1000 10000 Xgeometry 1.00 0.80 0.60 0.40 相対誤差 0.20 0.00 0.20 A05 A06 A07 B01 B02 B03 B04 B05 B06 B07 B08 B09 B10 C01 C02 C03 D01 D02 D03 相対誤差 相対誤差 (+σ) 相対誤差 ( σ) 0.40 0.60 0.80 1.00 29
放射能濃度 5Bq/g での相対誤差推定結果 ウラン量 (g) 30.0 放射能濃度 (Bq/g) 5.0 0.250 0.200 γ 線計数率 (cps) 0.150 0.100 0.050 A01~A04 A05~D03 A05~D03(+σ) A05~D03( σ) 回帰直線 ウラン量が変化しても放射能濃度 5Bq/g 程度までは相対誤差にあまり変化がない (1 点 1200 秒測定 ) 相対誤差 0.000 1.00 0.80 0.60 0.40 0.20 0.00 0.20 1 10 100 1000 10000 Xgeometry A05 A06 A07 B01 B02 B03 B04 B05 B06 B07 B08 B09 B10 C01 C02 C03 D01 D02 D03 相対誤差 相対誤差 (+σ) 相対誤差 ( σ) 0.40 0.60 0.80 1.00 30
4.8 検出限界濃度 Currie 法を適用し 放射能がないときのバックグラウンドの計数率分布と検出限界の放射能の場合の計数率分布の裾の重なり (5%) から検出限界濃度を判断 バックグラウンドと検出限界の計数率の平均値 標準偏差をそれぞれ n 0,σ 0,n D,σ D としたときに n D =n 0 +k 1 α σ 0 +k 1 β σ D となる ここで k 1 α はバックグラウンドを差し引いた計数率が有意となる限界の係数 k 1 β は検出限界の測定計数率が有意となる限界の係数 ( ここでは α=β=0.05(95% 信頼度 ) で 1.645) である ( 日本原子力学会標準より ) n 0 n C n D σ 0 σ D k 1 α σ 0 β α k 1 β σ D 計数率 31
n D の評価 1 ブランク ( 線源を配置しない場合 ) での n 0 σ 0 は B.G. の γ 線測定データから計算する 2 検出限界計数率の σ D は 4.7 と同じ方法 ( 模擬廃棄物の 12 点測定の個々の計数率と σ の関係式と誤差伝搬 ) でウラン量を変化させ α=β=0.05 となる σ D を求める 3 n 0 σ 0 σ D から 次式で n D を求める n D =n 0 +k 1-α σ 0 +k 1-β σ D (k 1-α =k 1-β =1.645) 32
バックグランドの測定 線源を配置しない模擬廃棄物ドラム缶について12点位相を変えて 測定した γ線スペクトル 0.200 1001keVの ピーク位置 0.180 0.160 γ線計数率 cps 0.140 DBG01 DBG02 DBG03 DBG04 0.120 DBG05 0.100 DBG06 0.080 DBG07 0.060 DBG08 0.040 DBG09 DBG10 0.020 DBG11 0.000 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000 DBG12 Energy kev 33
0.020 0.015 0.010 n P (cps) 0.005 0.000 0.005 0.010 12 点の測定結果から 平均 (n 0 ) と σ 0 を評価した 6 5 4 ヒストグラム 平均 (n 0 ) σ 0 0.0034 cps 0.0058 cps 頻度 3 2 1 0 0.020 0.015 0.010 0.005 0.000 0.005 0.010 0.015 0.020 データ区間 (γ 線計数率 :cps) 34
n D の評価結果 Currie 法により推定した結果 検出限界ウラン量は 7.26gU となった ドラム缶のかさ密度を 0.75g/cm 3 ウランの比放射能を 25000Bq/g とすると 検出下限の放射能濃度は 1.2Bq/g 程度となった 35
4.9 適用できる廃棄物条件 今回の模擬廃棄物による試験結果から 以下の条件で等価モデルが適用可能であることが示された 1 かさ密度が 1g/cm 3 程度 2X geometry が 20~120 程度 この条件 1 2 を満たしていれば 以下の誤差範囲で測定可能である 評価座標のばらつきの相対誤差 ( 系統誤差 ) は 20% 程度 典型的な実廃棄物を元に実廃棄物に近い条件での模擬廃棄物を用いたため 多くの実際の廃棄物がこの条件を満たしていると考えられる 36
4.10 まとめ 密度分布 線源分布によらず等価モデルにより精度よくウラン量の評価が可能であることが分かった 実際のウラン廃棄物について 数時間程度で 10Bq/g の放射能濃度を誤差 20% 程度で評価ができる見通しがついた 今後の取組事項 装置設計 評価手法の学会標準化に必要なデータ収集及び検討 37
ご清聴ありがとうございました 38