ZT g DFT LDA GGA g g / g g g GW HSE WIENk TB-mBJ LDA+U U g LDA GGA g g BoltzTraP SO van der Waals k k k k DOS asp b d c The Journal of the Thermoelect
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- あやか かがんじ
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1 講 座 計算科学基礎講座 熱電研究のための第一原理計算入門 第3回 Boltzmann 輸送方程式を用いた熱電特性計算 桂 1 はじめに ゆかり 東京大学 段を紹介する 論文ではなく解説記事であるという特徴 熱電材料の開発研究はいつも あちらを立てればこ を生かして WIEN2k1 などの第一原理計算ソフトから ちらが立たず の連続である このため 全体像が見え 熱電特性を計算できる BoltzTraP2 というフリーウェ ない状態を膨大な実験で突破することにより 多数のパ アについて 具体的に説明する ただしこの情報は 現 ラメータを同時に最適化して特性を改善することを強い 在公開されているバージョン に基づいており られる 今後変更される可能性もある これにより できるだけ そのような中 第一原理計算による熱電特性予測は 暗い森の中から ゴールまでの一本道を照らし出す一縷 多くの実験系研究者に第一原理計算を活用していただ き 熱電研究のさらなる発展に貢献できれば幸いである の光のように感じられる ZT の値を決定するゼーベッ ク係数 S 電気伝導率σ 電子熱伝導率κel は すべて電 2 熱電材料の第一原理計算における不確定性 子構造とキャリア濃度に依存して決定するパラメータで 2 1 結晶構造の不確定性 あり Boltzmann 輸送方程式によって描写できる フォ 多くの熱電材料は 純粋な物質を測定しても非常に低 ノン熱伝導率κph の第一原理計算も順調に研究が進んで い ZT しか得られないことが多い 何も考えずに合成し いる このため 第一原理計算によって 各熱電材料の ても 自然に形成する格子欠陥などにより たまたま最 ZT の予測や 既存材料より高い ZT を示す物質の発見 適な n の試料が得られる物質も存在する しかし多く ができるのではないかと期待させられる の場合 キャリアドープやκph の低減を目的として さ ところが 第一原理計算による熱電特性の予測には その過程で多くの簡略化と不確定性が入り込む 結晶構 まざまな元素や格子欠陥が高濃度で導入されて初めて 高い ZT が達成できる ところがそれらの高 ZT 試料を呼ぶ際に 組成を全て 造を定義する段階で為される簡略化もあれば 現在の 第一原理計算手法に内在する不確定性もある さらに 言うのは煩雑なので つい関連する母物質の名前で呼ん Boltzmann 輸送方程式から得られる情報量にも限界があ でしまう 例えば 我々が p 型の Bi2Te3 と呼ぶ物質には る このため現在の計算技術では 第一原理計算を ZT Bi サイトの 75 を Sb で置換した試料も含まれる その 値の予測までつなげることは 困難である 電子構造は純粋な Bi2Te3 の電子構造とは異なると考え 連載の最終回にしていきなり冒頭から期待を打ち砕く られる のもどうかと思う だがこの認識があってこそ 第一原 また キャリアドープを目的に添加された元素は 電 理計算の熱電材料研究への活用が可能になると考えてい 気伝導に関与する最も重要なエネルギー領域 フェルミ る 第一原理計算から得られる情報は 結晶構造から得 エネルギー F 近傍の電子状態 に新たなバンドをつく られる情報である ゴールまでの一本道は見えなくとも る 半導体デバイスのような希薄ドープなら無視できて 辺りを明るく照らし出すだけの光量は持っているはずで も 熱電材料のような大量ドープでは無視できない よって より実像に近い電子構造を得るには 図 1 a ある 本稿では Boltzmann 輸送方程式を解いて得られる情 の母物質ではなく c のように置換元素のランダム分 報と それらの分析法について説明する 各熱電特性の 布まで再現する結晶構造で計算する必要がある しかし キャリアドープ量 n 温度 T 電子構造依存性について これには多大な計算負荷が必要な上 バンド構造の解釈 実在物質を計算例として解説を行う また計算結果から も困難になる このため多くの場合 b のような単純 未知変数をできるだけ括り出すことで その物質の熱電 な結晶構造を定義して計算される しかしこれでは 置 特性の特徴を概観する方法を説明する さらに 実験値 換元素が空間内に規則的に整列していることになってし と計算値の比較から 電子散乱に関する情報をつかむ手 まう 日本熱電学会誌 第 11 巻 第 2 号 平成 26 年 12 月 19
2 ZT g DFT LDA GGA g g / g g g GW HSE WIENk TB-mBJ LDA+U U g LDA GGA g g BoltzTraP SO van der Waals k k k k DOS asp b d c The Journal of the Thermoelectrics Society of Japan Vol. No. (December,
3 WIENk DOS DOS g WIENk GGA g TB-mBJ Bi Te, PbTe SO TB-mBJ SO GGA SO g DOS DOS Si, Mg Si sp DOS DOS d p DOS O O DOS g F DOS Boltzmann BoltzTraP Boltzmann σsκ el σ xx xy xz σ( yx yy yz zx zy zz E(E x, E y, E z j el xx xy xz E x j el σe( ( yx yy E yz y zx zy zz E z σ ( j x ( xx E x j j el y yy E y j z zz E z σ xxx xxy zxy Hall BoltzTraP case.trace j el T E Eσ j el ST σ j el σeσst vσs Peltier ST κ
4 j Q STj el κ T j Q SσTE(κ SσSTT (i, k k x (i, k x v x (i, k( ( y(i, k (i, k k y z (i, k (i, k k z κ el κ SσST=κ SυT σst Peltier ST Peltier SσST Peltier el PS el ( ZT Boltzmann m * pm * k ν el σ xy (i, ke el v x (i, kv y (i, k xx (i, ke el (v x (i, k = e ((i, el k k x el i, k el F F σ F F F+ (i, k xx(i, k (i, k ( F (i, k xx ( F el Σ xx (i, k( F (i, k N k i,k σ( F k p m * m * k d dk -k ν i k i, k (i, k ados: N( Fb xx( F DOS d ( F -k xx( F band The Journal of the Thermoelectrics Society of Japan Vol. No. (December,
5 σ( F k N k Boltzmann k BoltzTraP Fourier k case.intrans lpfac k σ( F T Fermi-Dirac f( F, T(e F kbt σ( F, T σ(f( F, Td 0 F Taylor σ(, T F Σn n! ( F n σ( F(f F (, T d 0 σ( F, T σ(, T F σ((f F (, T d ν(, T F et ( Fσ( (f F (, T d S(, T F σ (, Tν(, Td F κ el (, T F e T ( F σ( (f F (, T d T S(, Tν(, Td F σ( el σ( σ( F, T ν( F, Tκ el( F, T el el S( F,T i BoltzTraP F T K T K Fermi-Dirac. case.trace F Rydberg Ry / Hartree. ev F n, S, R H F T [K] Fermi-Dirac F F T n case. intrans T max temperature grid N reduced cell n [cm ] reduced cell V red V red case.outputtrans bohr a.u. bohr. Å n h n e nn hn e n Hall n h n e n H n
6 DOS states /Ry BoltzTraP F S Seebeck V/K F n Si S-T S-T F F S F S F S-T T p Si S-n K S n n n T S S S k B e ( n m T n S S-n bipolar conduction n S / el [ m s Sm s ] el a el el s Si K Si T el el el T el T / el Matthiesen el Σs el (s T r r / el ARPES R H Hall el n Si F S ev p Si T S TB-mBJ g. ev n cm Vining p Si.Ge. K The Journal of the Thermoelectrics Society of Japan Vol. No. (December,
7 Hall n He/ R H nn hn e n p+n e R H ( μ p n p μ n n e e (μ p n p +μ e n e p, n F n H n F R H F / el [Wm K s ] el / el el BoltzTraP el BoltzTraP fermiintgrals.f thermal(:,:kappa(:,: DO i, DO j, DO ialp, thermal(i,jthermal(i,j+seebeck(ialp,i*nu(ialp,j*temp ENDDO ENDDO ENDDO bn cm el/ el el n L L g g el BoltzTraP Lorenz L eff c L eff el/ el (/ el T κ el n cm L eff L n L eff L eff L el L eff L Z et ZT Z e T S T el S (/ el T ( el / el S Leff Z et A-factor BoltzTraP Lorenz L eff Wiedemann-Franz el LT L L k B e. V K p Si a/ elb el/ el cl eff el /TdZ et el P Peltier L Lorenz
8 el ZT ZT S T S (/ el T el + ph ( el / el +( ph / el ph el ph / el ZT n ph n Z et ZT Z et Z et ZT d p Si Z et-n el Z et Z et ZT ZT el Peltier P Z et Z et ZT Z ets /L el Z et n F F g/ P S T k B T ( g ( (f F(, T d PS T Z ets T/ + P P Z et Z et ph/ el ph/ el ph/ elzt ph/ elzt Z et n ph W m K el s ( ph/ el W m K s Si ph ph/ el ZT ph/ el Slack PGEC Phonon-Glass Electron-Crystal ph/ el n n Z et n Na xcoo S n ( ph/ el K p Sin SrTiO ZT ( ph/ el [Wm -1 K -1 s -1 ] The Journal of the Thermoelectrics Society of Japan Vol. No. (December,
9 DOS g n ZnO n FeSi DOS ZnO FeSi g g S/ el, L eff Z et n a g K n ZnO S-n g S n g n S S-n g n g S a FeSi g k BT K. ev n cm bd/ el L eff Z et ZT g g k BT g k BT Mahan k BT-rule g k BT g DOS FeSi S Z et DOS σ σ S σ F k B T σ el n el n ZnO g[ev] K as(b/ el(cl eff(dz et ZnO g. ev n FeSi g[ev] K asb/ elcl effd Z et FeSi g. ev
10 el el S exp(t exp(t exp(t el(t Wiedemann-Franz ph T F Hall R H(T F S(T F F F n { F, n, S calc, (/ el calc, el/ el calc} el Vining Si.Ge. np BM+HP Dismukes Zone-levelling Si.Ge. n ZLSi S exp exp exp a Δ Fbnc eld el e phf ZT Δ F F el exp (/ el calc ph ph exp el( el / el calc Si.Ge. Si.Ge. Fn el phzt Vining p/n n Dismukes n Zone levelling Fig. F S(T Si F at n bn n p K Hall n el cd el s ZL el n el p ph evining ph ph Wiedemann-Franz el + P ph/ el ZT fz et ZT S Z et ZT n el ZT ZT The Journal of the Thermoelectrics Society of Japan Vol. No. (December,
11 Boltzmann S/ el el/ el, L eff ZT Z et log n el/ el Z et DOS n Z et g k BT ph/ elz et(zt n S F, n el ph, ZT g el Blaha P. et al.: WIEN2k. An augmented plane wave plus local orbitals program for calculating crystal properties, Vienna University of Technology, Austria (. Madsen G.K.H. et al.: Comp. Phys. Comm. 175, (. Perdew J.P. et al.: Phys. Rev. Lett. 77, - Aryasetiawan F. et al.: Rep. Prog. Phys. 61, (. BIC Heyd J. et al.: J. Chem. Phys. 118, (. Tran F. et al.: Phys. Rev. Lett., (. Ashcroft N.W. et al.: Introduction to Solid State Physics, Saunders, Philadelphia (. Mahan G.D. et al.: Proc. Natl. Acad. Sci. 93, (. 8,, (. Stiewe C. et al.: J. Appl. Phys. 97,, (. Takeuchi T., Mater. Trans. 50, (. Slack G. A., CRC Handbook of Thermoelectrics,
12 (. Reynolds D.C. et al.: Solid State Comm. (. Olk C.H. et al.: Phys. Rev. B 52, (. Mahan J. E. et al.: Phys. Rev. B 54, (. Vining C.B. et al.: J. Appl. Phys. 69, (. Dismukes J. P. et al.: J. Appl. Phys. 10, (. ykatsura@comas.t.u-tokyo.ac.jp The Journal of the Thermoelectrics Society of Japan Vol. No. (December,
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S I.. http://ayapin.film.s.dendai.ac.jp/~matuda /TeX/lecture.html PDF PS.................................... 3.3.................... 9.4................5.............. 3 5. Laplace................. 5....
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1 6 6.1 (??) (P = ρ rad /3) ρ rad T 4 d(ρv ) + PdV = 0 (6.1) dρ rad ρ rad + 4 da a = 0 (6.2) dt T + da a = 0 T 1 a (6.3) ( ) n ρ m = n (m + 12 ) m v2 = n (m + 32 ) T, P = nt (6.4) (6.1) d [(nm + 32 ] )a
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S I. x yx y y, y,. F x, y, y, y,, y n http://ayapin.film.s.dendai.ac.jp/~matuda n /TeX/lecture.html PDF PS yx.................................... 3.3.................... 9.4................5..............
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2 Rutherford 2. Rutherford N. Bohr Rutherford 859 Kirchhoff Bunsen 86 Maxwell Maxwell 885 Balmer λ Balmer λ = 364.56 n 2 n 2 4 Lyman, Paschen 3 nm, n =3, 4, 5, 4 2 Rutherford 89 Rydberg λ = R ( n 2 ) n
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1. k λ ν ω T v p v g k = π λ ω = πν = π T v p = λν = ω k v g = dω dk 1) ) 3) 4). p = hk = h λ 5) E = hν = hω 6) h = h π 7) h =6.6618 1 34 J sec) hc=197.3 MeV fm = 197.3 kev pm= 197.3 ev nm = 1.97 1 3 ev
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01 4 17 1.. y f(, y) = a + by + cy + p + qy + r a, b, c 0 y b b 1 z = f(, y) z = a + by + cy z = p + qy + r (, y) z = p + qy + r 1 y = + + 1 y = y = + 1 6 + + 1 ( = + 1 ) + 7 4 16 y y y + = O O O y = y
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x, y x 3 y xy 3 x 2 y + xy 2 x 3 + y 3 = 15 1 1977 x 3 y xy 3 x 2 y + xy 2 x 3 + y 3 = 15 xy (x y) (x + y) xy (x y) (x y) ( x 2 + xy + y 2) = 15 (x y) ( x 2 y + xy 2 x 2 2xy y 2) = 15 (x y) (x + y) (xy
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15 10 16 42 55 55 56 60 62 199310 1995 134 10 8 15 1 13 1311 a s d f 141412 2 g h j 376104 3 104102 232 4 5 51 30 53 27 36 6 Y 7 8 9 10 8686 86 11 1310 15 12 Z 13 14 15 16 102193 23 1712 60 27 17 18 Z
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II 2007 4 0. 0 1 0 2 ( ) 0 3 1 2 3 4, - 5 6 7 1 1 1 1 1) 2) 3) 4) ( ) () H 2.79 10 10 He 2.72 10 9 C 1.01 10 7 N 3.13 10 6 O 2.38 10 7 Ne 3.44 10 6 Mg 1.076 10 6 Si 1 10 6 S 5.15 10 5 Ar 1.01 10 5 Fe 9.00
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5 5. 2 D xy D (x, y z = f(x, y f D (2 (x, y, z f R 2 5.. z = x 2 y 2 {(x, y; x 2 +y 2 } x 2 +y 2 +z 2 = z 5.2. (x, y R 2 z = x 2 y + 3 (2,,, (, 3,, 3 (,, 5.3 (. (3 ( (a, b, c A : (x, y, z P : (x, y, x
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