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きみおうなだ
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1 スライドショーは下記 URL にてご覧いただけますイメージング Imaging 兵庫県立大学大学院物質理学研究科篭島靖第 1 回放射光基礎技術講習会 2009 年 9 月 7 東京大学 Outline イメージングとは? X 線イメージングと放射光 X 線と物質との相互作用各種イメージング法の原理と実際硬 X 線イメージング位相コントラスト ( 投影型顕微鏡 ) 蛍光 X 線 (μ-xrf) マイクロ回折 (μ-xrd) など軟 X 線イメージング吸収イメージング ( 顕微鏡 ):μ-mcd μ-xafs 光電子 (μ-xps) などトモグラフィーへの応用 2

線レントゲン写真医療工業等 X 線顕微鏡など放射光軟 X 線 ( エネルギーが低い = 波長が長い ) 硬 X 線 ( エネルギーが高い = 波長が短い ) 3 X 線イメージングと放射光 X

2 イメージングとは? プローブ ( 光電子 X 線等 ) と対象とする試料との相互作用についてその種類や強さを試料内の位置情報として視覚化画像化する研究手法の総称光 ( 可視光 ) 写真光学顕微鏡電子線電子顕微鏡 X 線レントゲン写真医療工業等 X 線顕微鏡など放射光軟 X 線 ( エネルギーが低い = 波長が長い ) 硬 X 線 ( エネルギーが高い = 波長が短い ) 3 X 線イメージングと放射光 X 線プローブの特長波長が短い顕微鏡において高い空間分解能の可能性物質との多様な相互作用様々な情報が取得可能高い透過能大気中での非破壊観察が可能 ( 硬 X 線 ) SPring-8 に代表される第三世代放射光高輝度光源 ( 大強度小さい光源サイズ高い平行性 ) 実験室線源第三世代放射光第二世代放射光 X 線イメージングより高い分解能 ( 空間角度時間エネルギー etc.) 4

X 線と物質との相互作用 1 入射 X 線反射 X 線 X 線光電子分光法 (XPS) 化学状態

弾性散乱 X 線 X 線回折法周期構造蛍光 X 線分析法 (XRF) 元素の種類

( 吸収 ):) : レントゲン μ-xafs 蛍光 :μ-xrf 光電子 :μ-xps 散乱 :

線吸収端微細構造測定 (XAFS) 局所構造化学 ( 電子状態 ) 5 X 線と物質との相互作用

3 X 線と物質との相互作用 1 入射 X 線反射 X 線 X 線光電子分光法 (XPS) 化学状態 ( 電子状態 ) 光電子非弾性散乱 X 線コンプトン散乱分光法電子の運動量蛍光 X 線弾性散乱 X 線 X 線回折法周期構造蛍光 X 線分析法 (XRF) 元素の種類イメージングに用いられる主な相互作用屈折 : 位相 ( 屈折 ) コントラストイメージング透過 ( 吸収 ):) : レントゲン μ-xafs 蛍光 :μ-xrf 光電子 :μ-xps 散乱 : 回折顕微法屈折 X 線屈折コントラスト高コントラスト撮像透過 X 線 ( 吸収 ) X 線吸収端微細構造測定 (XAFS) 局所構造化学 ( 電子状態 ) 5 X 線と物質との相互作用 2 原子散乱因子と複素屈折率原子散乱因子 ; : 電子密度分布 : 波動関数複素屈折率 ;, : アボガドロ数 : 古典電子半径 6

X 線と物質との相互作用 3 複素屈折率の物理的イメージ : 位相シフト位相コントラスト : 振幅の減衰

相互作用の大きさ :( 位相 ) ( 吸収 ) 特に軽元素吸収位相, : 原子密度ポリエチレン水 δ 3.

25 10-8 δ/β 790 290 吸収 ( ) と位相シフト ( ) による相互作用の断面積の比較 A.

4 X 線と物質との相互作用 3 複素屈折率の物理的イメージ : 位相シフト位相コントラスト : 振幅の減衰吸収コントラスト ( レントゲン写真 ) ( 強度 = 振幅 2 ) : 線吸収係数 7 なぜ位相コントラストか? 相互作用の大きさ :( 位相 ) ( 吸収 ) 特に軽元素吸収位相, : 原子密度ポリエチレン水 δ β δ/β 吸収 ( ) と位相シフト ( ) による相互作用の断面積の比較 A. Momose: JJAP 44 (2005) ガラス鉄 keV の X 線に対する δ と β の値とその比率 8

5 トモグラフィー (CT) の原理物理量の投影 : 物理量分布 : 物理量の分布 CT における解析解 ( 投影切断面定理 ) 橋本雄幸篠原広行著 : C 言語による画像再構成の基礎医療科学社物理量の投影吸収コントラスト CT 位相コントラスト CT 吸収係数屈折率透過率位相シフト 9 FBP(Filtered Back-Projection) 法橋本雄幸篠原広行著 : C 言語による画像再構成の基礎医療科学社 10

位相コントラストイメージング手法と特徴手法コントラスト位相計測三次元観察空間分解能結晶を用いた干渉計投影型 X 線イメージングプリズムを用いた干渉計回折格子を用いた干渉計屈折角を検出する手法数 μm~ 数 10 μm 光の伝播に基づく手法 Zernike の位相差顕微鏡 * ~50 nm 微分干渉顕微鏡 * ~200 nm 顕微鏡的手法 X 線ホログラフィ走査型顕微鏡

6 位相コントラストイメージング手法と特徴手法コントラスト位相計測三次元観察空間分解能結晶を用いた干渉計投影型 X 線イメージングプリズムを用いた干渉計回折格子を用いた干渉計屈折角を検出する手法数 μm~ 数 10 μm 光の伝播に基づく手法 Zernike の位相差顕微鏡 * ~50 nm 微分干渉顕微鏡 * ~200 nm 顕微鏡的手法 X 線ホログラフィ走査型顕微鏡ホログラム ~50 nm ~100 nm 回折顕微法回折強度 ~8 nm 顕微干渉計 ~60 nm * 弱吸収弱位相物体 (A 1 φ 1) * 弱吸収物体 (A 1) : 実現されている : 年 3 月時点 11 Bonse-Hart 型干渉計結晶を用いた干渉計 U. Bonse and M. Hart: APL 6 (1965) 155, APL 7 (1965) 99. 位相トモグラフィーへ展開 (Momose ら ) A. Momose: NIM A352 (1995) 622. (a) 入射 X 線 (b) S M A 結晶板 (a)bonse-hart (LLL) 型干渉計の模式図 (b) ラット肝臓組織の三次元像 (A. Momose: JJAP 44 (2005) 6355.) (A. Momose: Opt. Express 11 (2003) 2303.) 12

7 動力学的回折理論 ( 完全結晶 ) 完全結晶多重散乱を考慮した動力学的回折理論 (a) 対称反射全反射の角度幅 : 数秒 ~10 数秒屈折によるブラッグ角からのズレ (b) 非対称反射非対称因子入射線角度幅と回折線角度幅角度幅とビームサイズの関係菊田惺志著 : X 線回折散乱技術上東京大学出版会 13 ロッキングカーブ ( 回折強度曲線 ) 完全結晶のロッキングカーブ ( 回折強度曲線 ) X X 角度幅 : 数秒微小角範囲の入射 X 線のみを反射 ( アナライザ結晶 ) 14

$屈折角を検出する手法 DEI (Diffraction Enhanced Imaging) は完全結晶 ( アナライザ結晶 ) による回折を用いて屈折したX 線を選別する方法 T. J. Davis et al.: Nature 373 (1995) 595. D. Chapman et al.: Phys. Med.$ 15 プリズムを用いた干渉計プリズムで X 線ビームの一部を偏向プリズムを通らずに直進する X 線と重なり合い干渉領域を形成 (Y. Suzuki: JJAP 41 (2002) L1019.

15 プリズムを用いた干渉計プリズムで X 線ビームの一部を偏向プリズムを通らずに直進する X 線と重なり合い干渉領域を形成 (Y. Suzuki: JJAP 41 (2002) L1019.

8 屈折角を検出する手法 DEI (Diffraction Enhanced Imaging) は完全結晶 ( アナライザ結晶 ) による回折を用いて屈折したX 線を選別する方法 T. J. Davis et al.: Nature 373 (1995) 595. D. Chapman et al.: Phys. Med. Biol. 42 (1997) mm 典型的なDEIの実験配置 A. Momose: JJAP 44 (2005) DEIによる位相 CTで計測したマウスの尾 I. Koyama et al.:jjap 44 (2005) プリズムを用いた干渉計プリズムで X 線ビームの一部を偏向プリズムを通らずに直進する X 線と重なり合い干渉領域を形成 (Y. Suzuki: JJAP 41 (2002) L1019.) 波面分割型干渉計であり光源には高い空間的コヒーレンスが必要プリズムによる偏向角は数十 μrad 程度なので十分な干渉領域を得るためにはプリズムと画像検出器を数 m 離す必要がある入射 X 線試料 X 線プリズムを用いた 2 光束干渉計の模式図 X 線プリズム画像検出器 (a) (b) (c) ナイロンメッシュ ( ピッチ93 μm) の観察例. (a) 光学顕微鏡写真 (b) 干渉像 (c) 黒線部の試料による微分位相像. Y. Kohmura et al: JAP 93 (2003)

Momose: JJAP 44 (2005) 6355, 45 (2006) 5254. 17 光の伝播に基づく手法 1 屈折コントラストイメージング法 (S. W. Wilkins et al: Nature 384 (1996) 335.

9 回折格子を用いた干渉計タルボ効果 : 空間的に可干渉な照明下にある回折格子があると回折格子から特定の距離において回折格子と同じ周期の強度パターン ( 自己像 ) が形成される効果 (H. F. Talbot: Philos. Mag. 9 (1836) 401.) 位相計測トモグラフィーへ展開 (Momose ら ) A. Momose et al.: JJAP 42 (2003) L866. 試料の屈折による自己像の変形. d< 空間コヒーレンスが必要. 蟻の位相イメージング. (a) モアレ図形 (b) 微分位相像 (c) 位相 CT 断面像 A. Momose: JJAP 44 (2005) 6355, 45 (2006) 光の伝播に基づく手法 1 屈折コントラストイメージング法 (S. W. Wilkins et al: Nature 384 (1996) 335.) は試料による位相シフトは秒のオーダー S. W. Wilkins et al: Nature 384 (1996) 335. 角度の単位 :1 度 =60 分 1 分 =60 秒 1 度 =3600 秒 1 秒 =3600 分の1 度 = 度この角度が 1 秒 50 cm 東京タワーバッタの動画約 ( 富士山 100 北海道大学との共同研究 km ) 18

(a) 三次元レンダリング像 (b) 位相 CT 断面像 P. Cloetens et al.: APL 75 (1999) 2912.

10 光の伝播に基づく手法 2 コヒーレント照明下で特定の距離だけ離れて観察フレネル回折やフラウンフォーファー回折を観測被写体と検出器の距離を離すだけで構造の輪郭が強調された像を得ることが可能波面の変形の度合いを定式化した強度伝播方程式 (TIE) を解くことによって位相を求める方法有り (a) (b) 光の伝播に基づく方法の実験配置. フレネル回折の領域内で被写体と画像検出器の距離を変えながら複数枚の画像を取ることでTIEを解くことができる発泡スチロールの位相 CT 像.(a) 三次元レンダリング像 (b) 位相 CT 断面像 P. Cloetens et al.: APL 75 (1999) X 線顕微鏡走査型 X 線顕微鏡 SPring-8 からの放射光 X 線結像型 X 線顕微鏡 SPring-8 からの放射光 X 線集光レンズ試料対物レンズ X 線レンズ試料取得情報がデジタル ( 定量分析 ) 試料からの様々な情報が一度に得られる ( 多様なスペクトロスコピー ) 試料の被爆線量を最小限に抑えられる露光時間 : 長直接の拡大像が得られる実時間観察 ( 動的観察 ) が可能ゼルニケの位相差顕微鏡が可能露光時間 : 短 20

$mirror, (c) Capillary, (d) Fresnel zone plate, (e) Refractive$ lens, (f) Bragg-Fresnel lens 現在,Fresnel zone plate が最も利用され

物点から像点までの光路差の絶対値 : (2) アッベの正弦条件 : を満足すること ( 近似的に集光系あるいは結像系の倍率

11 X 線光学素子様々な光学素子が開発され利用されている (a) Wolter mirror, (b) K-B mirror, (c) Capillary, (d) Fresnel zone plate, (e) Refractive lens, (f) Bragg-Fresnel lens 現在,Fresnel zone plate が最も利用され高い性能を有している 21 集光結像光学系の条件良質な集光 or 結像光学系に必要な条件 (1) 物点から像点までの光路差の絶対値 : (2) アッベの正弦条件 : を満足すること ( 近似的に集光系あるいは結像系の倍率この条件が満足されない光学系では光軸から離れた物点の像はゆがむ ) ZP 斜入射光学系では偶数個の非球面鏡光学系を用いる必要ありウォルター型ミラー 22

12 回折限界集光の条件回折限界集光光学素子をコヒーレントに照明 Coherent Flux~0.08% 99.92% は不要な光子 23 時間空間フィルタリングコヒーレント照明のための時間空間フィルタリング D. Attwood: Soft X-Rays and Extreme Ultraviolet Radiation: Principles and Applications (Cambridge University Press, 1999), p

13 スペクトル幅と時間コヒーレンス D. Attwood: Soft X-Rays and Extreme Ultraviolet Radiation: Principles and Applications (Cambridge University Press, 1999), p 位相コントラストイメージング手法と特徴手法コントラスト位相計測三次元観察空間分解能結晶を用いた干渉計投影型 X 線イメージングプリズムを用いた干渉計回折格子を用いた干渉計屈折角を検出する手法数 μm~ 数 10 μm 光の伝播に基づく手法 Zernike の位相差顕微鏡 * ~50 nm 微分干渉顕微鏡 * ~200 nm 顕微鏡的手法 X 線ホログラフィ走査型顕微鏡ホログラム ~50 nm ~100 nm 回折顕微法回折強度 ~8 nm 顕微干渉計 ~60 nm * 弱吸収弱位相物体 (A 1 φ 1) * 弱吸収物体 (A 1) : 実現されている : 年 3 月時点 26

Zernike の位相差顕微鏡光学の原理結像レンズの後側焦平面には物体のフーリエスペクトル

) 後側焦平面に位相板を置き 0 次のスペクトルにのみ位相変調を与えることにより像面でのコントラストを向上させる (a)

(a) 臨界照明系 (b) 準平行照明系ポリスチレン微粒子の観察例 (a) 吸収像 (b) ポジティブコントラスト像 (c)

屈折の方向と角度を求める試料による位相勾配全走査点に対して位相勾配を求め経路積算試料の相対位相分布が求まる

[ 軟 X 線 ]) CCD カメラ (H. N. Chapman et al.: RSI 66 (1995) 1332.

14 Zernike の位相差顕微鏡光学の原理結像レンズの後側焦平面には物体のフーリエスペクトル Zernikeの位相差顕微鏡の原理(F. Zernike: Z. Tech. Phys. 16 (1935) 454.) 後側焦平面に位相板を置き 0 次のスペクトルにのみ位相変調を与えることにより像面でのコントラストを向上させる (a) (b) Zernike の位相差顕微鏡の模式図.(a) 臨界照明系 (b) 準平行照明系ポリスチレン微粒子の観察例 (a) 吸収像 (b) ポジティブコントラスト像 (c) ネガティブコントラスト像. Y. Kagoshima et al., J. Phys. IV France 104 (2003) μm 27 走査型顕微鏡集光ビームを焦点深度内で試料に照射試料は集光ビームサイズの平行光束に照明される入射光は屈折屈折の方向と角度を求める試料による位相勾配全走査点に対して位相勾配を求め経路積算試料の相対位相分布が求まる位相勾配の検出方法分割型検出器 (M. Feser et al.: Proc. SPIE 4506 (2001) 146.[ 軟 X 線 ]) CCD カメラ (H. N. Chapman et al.: RSI 66 (1995) [ 軟 X 線 ], H. Takano et al.i: J. Phys. IV France 104 (2003) 41. [ 硬 X 線 ] ) (a) (b) (c) ポリスチレン微粒子の観察例楔形吸収体を用いた位相イメージングの光学配置. (a) 吸収像 (b) 微分位相像 (c) 位相像 Y. Kagoshima et al.: JJAP 43 (2004) L

15 回折顕微法 X 線結晶構造解析法を空間的周期構造を持たない試料に拡張した新しい手法 (J. Miao et al: Nature 400 (1999) 342.) 位相回復試料領域全体がコヒーレントに照明回折強度パターンを逆空間で十分細かく測定 ( オーバーサンプリング ) 反復的位相回復法で再構成し二次元の投影像を取得詳しい解説 : 西野吉則石川哲也 : 放射光 19, No.1 (2006) 3. (a) (b) (c) (c) Si 3 N 4 膜の両側に形成された Ni テストパターンの観察例.(a) 回折パターン (b) 反復的位相回復法による再構成像 (c) 三次元レンダリング像.J. Miao et al.: PRL 89 (2002) 顕微干渉計 (ZP 光学系 ) 結像光学系と干渉計の組み合わせ高空間分解能の位相計測 (T. Koyama et al.: JJAP 43 (2004) L421) CTを適用して 3 次元位相計測 (T. Koyama et al.: JJAP 45 (2006) L1159. ) ナイロンポリエステル密度 :1.12 g/cm 3 密度 :1.38 g/cm 3 (-1) ポリエステルナイロン複合繊維検出器倍率 : 10 露光時間 : 30 s/image(0) 縞走査ステップ : 4 投影数 : 180 (1 間隔 ) F AZP : 環状 ZP f 1 f 2 OZP : 対物 ZP (+1) 環状 +1 次回折光のみを重ねる焦点位置を重ねる電子顕微鏡写真フリンジレスな干渉図形位相 CT 断面像高い位相感度が期待できる 30

16 顕微位相 CT ポリマー繊維 ( 直径 :7.5 μm)( 酸化チタン微粒子が添加 ) 0.4 Z (μm) Y (μm) X (μm) 31 位相コントラスト以外の顕微法結像型軟 X 線顕微鏡 MCD( 磁気円二色性 ) 顕微鏡 X 線ホログラフィ (MCDコントラスト) μ-xafs μ-xrf μ-xps 32

17 結像型軟X線顕微鏡 ¾吸収コントラスト軟X線なら吸収大線吸収係数 ¾トモグラフィーの３次元分布 ALSのXM-1 3T3繊維芽細胞ウエットな比較的厚みのある試料をそのまま凍結させて観察 λ=2.4 nm Center for X-Ray Optics, D. Attwood 氏提供 Bio-nanotomography of Yeast Cells 33 Magnetic Circular Dichroism 磁気円二色性顕微鏡 ¾MCD顕微鏡 J. Stöhr et al.: Science 259 (1993) 658.) MCD: 右回り円偏光と左回り円偏光との吸収の差全光電子収量や吸収を画像化 PEEM ZPマイクロビーム結像型顕微鏡入射光子のスピン試料の磁化方向 J. Stöhr et al.: Science 259 (1993)

5 μmの孔点光源となる100 nm 孔参照波 1.5 μmφ (b) (a) Magnetic spectro-holography の光学系の模式図 (b) ホログラム (c) ホログラムからの再構成像 (S. Eisebitt et al.: Nature 432 (2004) 885.

18 X 線ホログラフィ Gabor によるホログラフィ (D. Gabor: Nature 161 (1948) 777.) X 線にも応用可 (S. Kikuta et al.: Opt. Commun. 5 (1972) 86. が初 ) Gabor 型フーリエ変換型など Magnetic spectro-holography(s. Eisebitt et al.) 磁気フィルム (Co(4 Å)/Pt(7 Å)50 周期 ) X 線のエネルギー :Co L 3 吸収端 (778 ev) 視野を決める1.5 μmの孔点光源となる100 nm 孔参照波 1.5 μmφ (b) (a) Magnetic spectro-holography の光学系の模式図 (b) ホログラム (c) ホログラムからの再構成像 (S. Eisebitt et al.: Nature 432 (2004) 885.) 2 μm 100 nmφ 1.5 μmφ (a) (c) 1.5 μm 35 μ-xafs XAFS による化学状態識別顕微鏡 (H. Ade et al.: Science 258 (1992) 972.) PC: polycarbonate SAN: styrene/acrylonitrile ev SAN PC ev C. C. Sloop et al: J. Pol. Sci. B: Pol. Phys. 39 (2001)

μ-xrf ¾蛍光X線による元素識別顕微鏡 P. Horowitz et al.

装置の仕事関数を測定物質の電子状態がわかる光電子発生の模式図とエネルギー準位 Al/SiO2 sample

19 μ-xrf ¾蛍光X線による元素識別顕微鏡 P. Horowitz et al.: Science 178 (1972) 608. Y. Kagoshima et al.: IPAP Conference Series 7 (2006) μ-xps ¾光電子分光 XPS + 顕微鏡 μ-xps G. Beamson et al.: Nature 290 (1981) 556. 顕微鏡電子光学系 PEEM 集光Ｘ線ビーム ZP ミラー湾曲結晶等光電子の運動エネルギー束縛エネルギー装置の仕事関数を測定物質の電子状態がわかる光電子発生の模式図とエネルギー準位 Al/SiO2 sample acquired at A: 575 ev (Al 2P), 上 H. Ade et al.: APL 56 (1990) B: 508 ev (O KVV), C: 550 ev (Si 2p), D: 546 右 R. Garrett: SR News 3 (No.5, 1990) 19. ev (Si 2p) 38

20 まとめ放射光を利用したイメージング法投影型位相コントラストが主流干渉計 ( 結晶プリズムタルボ ) DEI 伝播法など顕微鏡 ( 走査型結像型など ) 吸収コントラスト ( 透過像 μ-xafs μ-mcd) 位相コントラスト ( ゼルニケ顕微干渉計屈折角を検出 [CCD カメラ楔形吸収体 ]) 蛍光 X 線 (μ-xrf) 光電子 (μ-xps μ-mcd) 回折顕微法 > 要コヒーレント照明ホログラフィー各手法のトモグラフィーへの応用いずれも第 3 世代放射光施設の出現で急速に進歩 XFEL により新しい進展が期待される 39

平成 25 年 3 月 4 日国立大学法人大阪大学独立行政法人理化学研究所高空間分解能かつ高感度な革新的 X 線顕微法を開発 ~ 生体軟組織の高分解能イメージングへの応用展開に期待 ~ 本研究成果のポイント X 線波長の 320 分の 1 程度のごく僅かな位相変化を 10nm 程度の空間分解

平成 25 年 3 月 4 日国立大学法人大阪大学独立行政法人理化学研究所高空間分解能かつ高感度な革新的 X 線顕微法を開発 ~ 生体軟組織の高分解能イメージングへの応用展開に期待 ~ 本研究成果のポイント X 線波長の 320 分の 1 程度のごく僅かな位相変化を 10nm 程度の空間分解能で可視化 SPring-8 および SACLA を用いた生体試料の高空間分解能観察への応用展開に期待