事務連絡

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あきみやなぎしま
4 years ago
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1 新機能創成に向けた光光量子科学技術平成 9 年度採択研究代表者 H 年度実績報告平山秀樹独立行政法人理化学研究所基幹研究所先端科学研究領域テラヘルツ光研究グループテラヘルツ量子素子研究チームチームリーダー研究課題 3-3nm 帯 InAlGaN 系深紫外高効率発光デバイスの研究. 研究実施の概要波長が 3-3nm 帯の深紫外高効率 LED 深紫外半導体レーザは医療殺菌浄水生化学産業高演色 LED 照明高密度光記録公害物質の高速浄化各種情報センシング等の幅広い分野への応用が考えられその実現が大変期待されている本研究では -36nm 帯の紫外発光波長域をもつ AlGaN 系半導体を用い深紫外高効率発光素子を実現することを目的とする AlGaN 系材料では結晶成長や各種材料物性に起因する問題から十分な性能を有するバッファー層発光層ドーピング層の実現が難しく高効率深紫外発光素子はいまだ実現されていないのが現状である本研究では InAlGaN 系ワイドギャップ結晶の結晶成長技術とナノ構造制御技術を進化させることにより低貫通転位 AlN バッファー層 In 組成変調高効率発光層原子層制御ドーピング高ホール濃度 p 型層フォトニック結晶光取出し機構等を実現し深紫外発光素子の発光効率を飛躍的に向上させる試みであるこれらの手法を用いて波長 3-34nm 帯紫外半導体レーザ波長 3-3nm 帯数十 % 効率紫外 LED の実現を目指すこれまでの研究で深紫外 LED の効率の大幅な改善を実現してきた AlN バッファー層の貫通転位密度の低減により AlGaN 量子井戸の内部量子効率 (IQE) は.% 以下から 8% 程度まで向上したまた多重量子障壁 (MQB) の導入により電子注入効率を % 程度から 8% 以上の値に向上させたしかし深紫外 LED の外部量子効率 (EQE) は依然 ~3% 程度にとどまり青色 LED(EQE>8%) に比べ効率が低い本年度は深紫外 LED の効率の内訳について考察を進めたその結果内部量子効率の更なる向上短波長領域における電子注入効率向上の重要性に加え現在非常に値の低い (<%) 光取り出し効率(LEE) の改善が極めて重要であることが分かり本年度はそれらの効率改善に着手した高い電子注入効率を得るために MQB の構造を最適化した短波長 (<4nm) の LED に MQB を導入しこれまでに比べ飛躍的に大きい出力 ( 倍程度 ) を実現したまた光取り出し効率の改善方法を各種提案し予備的な実験により.4 倍程度の改善を観測したこれらの効果を用いて最高外部量子効率 3.8% 最高出力 3mW の深紫外 LED を実現した

2 . 研究実施体制 () 平山( 理研 ) グループ研究分担グループ長 : 平山秀樹 (( 独 ) 理化学研究所チームリーダー ) 研究項目低貫通転位 AlN バッファーの実現 AlGaN 系 InAlGaN 系量子井戸の深紫外高内部量子効率の実現 AlGaN 系 -8nm 帯深紫外 LED の実現と高効率化 InAlGaN 系 -34nm 帯深紫外 LED の実現と高効率化 ELO 法を用いた AlN の貫通転位低減と LED 実現多重量子障壁を用いた電子注入効率の向上高反射 p 型電極を用いた光取り出し効率の向上 AlN バンド構造に起因した横方向放射特性の調査紫外量子ドット LED の開発 p 型 AlGaN の高ホール濃度化無極性 AlN/AlGaN バッファーの結晶成長 AlGaN 系深紫外 LD の検討 () 鎌田( 埼玉大 ) グループ研究分担グループ長 : 鎌田憲彦 ( 埼玉大学大学院理工学研究科教授 ) 研究項目 AlGaN 系 InAlGaN 系量子井戸の紫外光学特性評価窒化物半導体結晶の深紫外発光メカニズムの解明 (3) 益子(NICT) グループ研究分担グループ長 : 益子信郎 ( 情報通信研究機構研究企画部長 ) 研究項目サファイア基板上へのフォトニック結晶作製と深紫外 LED 光取り出し改善

3 3. 研究実施内容 ( 文中に番号がある場合は (4-) に対応する ) これまでの研究で深紫外 LED の効率の大幅な改善を実現してきた AlN バッファー層の貫通転位密度の低減により AlGaN 量子井戸の内部量子効率 (IQE) は.% 以下から 8% 程度まで向上したまた多重量子障壁 (MQB) の導入により電子注入効率を % 程度から 8% 以上の値に向上させたしかし深紫外 LED の外部量子効率 (EQE) は依然 ~3% 程度にとどまり青色 LED(EQE>8%) に比べ効率が低い本年度は深紫外 LED の効率の内訳について考察を進めたその結果内部量子効率の更なる向上短波長領域における電子注入効率向上の重要性に加え現在非常に値の低い (<%) 光取り出し効率(LEE) の改善が極めて重要であることが分かり本年度はそれらの効率改善に着手した高い電子注入効率を得るために MQB の構造を最適化した短波長 (<4nm) の LED に MQB を導入しこれまでに比べ飛躍的に大きい出力 ( 倍程度 ) を実現したまた光取り出し効率の改善方法を各種提案し予備的な実験により.4 倍程度の改善を観測したこれらの効果を用いて最高外部量子効率 3.8% 最高出力 3mW の深紫外 LED を実現した ( 多重量子障壁 (MQB) を用いた電子注入効率の大幅改善 ) AlGaN 深紫外 LED では p 型 AlGaN のホール濃度が 4 cm -3 以下と極めて小さいため注入された電子は p 層側にリークし発光領域への電子注入効率 (EIE) が著しく低下するそのため通常電子ブロック層を量子井戸の p 層側に挿入し電子のリークを阻止するしかし電子ブロック層に最もバンドギャップの大きい AlN を用いた場合においても電子の反射効果は十分ではなく短波長 LED では EIE は依然として % 以下と低いことが分かってきた EIE をさらに大幅に改善するためには多重量子障壁 (MQB) を用いることが効果的である従来のシングルバリアを用いた場合には電子ブロック高さ以上のエネルギーの電子は反射されずに p 側にリークし発光層への EIE を低下させた一方 MQB を用いた場合電子の多重反射効果により材料限界で決まる障壁高さよりもさらに高い実効的障壁高さを実現することができる ( 図参照 ) 図に AlGaN 系 MQB の電子反射効果の計算例を示すシミュレーション計算から AlGaN 系 MQB ではシングルバリアの場合に比べ倍 ~3 倍の実効的障壁高さが得られることが分かった図 3 に MQB を導入した深紫外 LED の構造と断面 TEM 像図 4 に実験的に得られた MQB の最適構造図に MQB 導入による (a)nm 帯と (b)3nm 帯 AlGaN 深紫外 LED の出力の向上について示す実際に用いた変調周期 MQB 構造では周期数バリアバレイの各膜厚 MQB 領域のトータル層厚などを反射効果が最も高まるように実験的に最適化した ( 図 4) ) 実験的な最適化にあたって高い電子反射が得られるコヒーレント長は約 4nm であることが分かったまたヘテロ界面の急峻性の問題から MQB の最小膜厚は.nm 程度が望ましいことが分かった ) 量子井戸の図に示すように波長 nm の AlGaN 深紫外 LED において光出力は.m W から mw まで (7 倍 ) 向上した同様に短波の 3nm では倍の出力向上が観測された ) 3

エネルギー Energy E E(eV) エネルギー Energy E E(eV) エネルギー E (ev) また 7nm 帯 LED では最高 CW 出力約 3mW が得られ MQB の効果の有効性が示された図 6 に AlGaN 深紫外 LED における MQB 効果の波長依存性を示す MQB の効果はこれまでに 3-7nm 帯の LED で観測され 7nm で約 3 倍 nm で約 4

4 エネルギー Energy E E(eV) エネルギー Energy E E(eV) エネルギー E (ev) また 7nm 帯 LED では最高 CW 出力約 3mW が得られ MQB の効果の有効性が示された図 6 に AlGaN 深紫外 LED における MQB 効果の波長依存性を示す MQB の効果はこれまでに 3-7nm 帯の LED で観測され 7nm で約 3 倍 nm で約 4 倍 3nm では約 8 倍の EQE 向上が確認されたこのように MQB 導入で高い EQE が実現され現在 7nm で 3.8% 47nm で.8% 37nm で.4% が得られているまた MQB 効果はバリア高さが小さい短波長深紫外 LED でより顕著であることが分かった ) (a) 電子多重量子障壁 (MQB) 電子ブロック層 Si-doped - (b) undoped - 4 Distance 距離 (nm) (nm) 電子リーク電子 Mg-doped 従来のシングルバリア電子ブロック層 Si-doped - undoped Mg-doped - 4 Distance 距離 (nm) (nm) -. 透過率 T 3 4 距離 (nm) 図深紫外 LED の電子ブロック層として (a)mqb を用いた場合と (b) 従来のシングルバリアを用いた場合の電子の反射効果の概念図 AlGaN 系多重量子障壁 (MQB) の電子反射効果の計算結果 ( シングルバリアの場合の倍以上の実効的障壁高さが得られている ) Ni/Au n-electrode Ni/Au p-electrode p-gan;mg Contact Layer p-al.77ga.3n;mg Al.9Ga..N;Mg/ Al.77 Ga.3 N;Mg -Layer MQB Al.77 Ga.3 N;Mg Multi-Layer AlN (NH3 Pulse-Flow Growth) Sapphire () Al.6 Ga.38 N(.nm)/ Al.77Ga.3N(6nm) 3-Layer QW n-al.77ga.3n;si Buffer Layer Block/Valley; 7/ 4/./ 4/ 4/./ 4/./ 4 (nm) (Total ; 37. nm) UV Output nm 図 3 MQB を導入した深紫外 LED の構造と断面 TEM 像図 4 実験的に得られた MQB の最適構造 4

5 Output 紫外光出力 Power L(mW) (mw) External 外部量子効率 Quantum Efficiency η ext (%) (%) Output Power (mw) EL Intensity (arb. unit) Output Power (mw) EL Intensity (arb. unit) 深紫外 LED の効率の内訳について議論する内部量子効率 (IQE) は PL の温度依存性からまた光取出し効率 (LEE) は LED 層構造の屈折率分布から計算でおおむね求めることができるしたがって電子注入効率 (EIE) については EQE=IQE EIE LEE の関係から逆算で求めることができる 7nm 帯 LED(EQE:3.8%) の内訳はおおよそ IQE:6% EIE:8% LEE:8% と見積もられた同様の方法で nm 帯 LED の EIE を見積もると MQB の効果で EIE が約 % から 8% 以上に向上することが見積もられたこのように MQB 導入で高い EIE が得られ p 型 AlGaN の低濃度に起因する電子リークの問題は MQB によりおおむね解決できることが分かってきた ) さらに MQB は電流密度が大きい時に効果を発揮するため LED 高出力動作時の効率向上 ( 効率ドゥループ現象の抑制 ) や LD の低閾値高効率動作において大きな効果が期待できる図 7 に MQB を導入した高効率深紫外 LED の例を示す現在のところ光取り出し効率の改善を行わない LED 構造において最高 EQE は 3.8%( 図 7 のサンプルでは 3.%) 光出力は ma 注入時 6.mW が得られている 6 (a) AlGaN DUV LEDs AlGaN DUV LEDs (b) λ =nm RT CW λ =37nm 4 with MQB with MQB 3 Single-Barrier 3 3 Wavelength (nm) 3 4 Current I (ma) (34nm) Single-Barrier 3 Current I (ma) 3 3 Wavelength (nm) EQE η ext(%)... 図 MQB 導入による (a)nm 帯と (b)3nm 帯 AlGaN 深紫外 LED の出力の向上 with MQB with Single-Barrier EBL RT CW AlGaN DUV LEDs Wavelength (nm) 図 6 MQB 効果の波長依存性室温 CW RT CW AlGaN QW LED With MQB λ =7nm 3 4 Current 電流 I (ma) 図 7 MQB を用いた 7nm 帯高効率深紫外 LED の I-L 特性 3

Output Power[mW] EQE[%] Output Power[mW] EQE (%) ( 光取り出し効率の改善 ) 深紫外 LED の光取り出し効率 (LEE) は Ni/Au 電極とコンタクト層における紫外光吸収によって低減し 8% と低い値となるしたがって今後 LEE 向上は深紫外 LED のもっとも重要な課題である LEE に関して深紫外 LED が特に不利な理由は

コンタクト層を極薄膜化して光吸収を低減しまた Al 系電極を用いることで p 型高反射を実現しトータルで 4 倍程度の効率向上を狙っている ( 図 8 参照 ) p-gan コンタクト層を 3nm 程度にすることで光吸収を % 程度に抑えられることを実験的に明らかにした今回は nm の薄い p-gan コンタクト層で良好な LED 動作の実現に成功した Al は深紫外光に対して反射率 9%

6 Output Power[mW] EQE[%] Output Power[mW] EQE (%) ( 光取り出し効率の改善 ) 深紫外 LED の光取り出し効率 (LEE) は Ni/Au 電極とコンタクト層における紫外光吸収によって低減し 8% と低い値となるしたがって今後 LEE 向上は深紫外 LED のもっとも重要な課題である LEE に関して深紫外 LED が特に不利な理由は p-gan コンタクト層で光が吸収される高反射がない 3 透明電極が無いの 3 点であるそのため LEE を向上させるためには p-gan コンタクト層の薄膜化と高反射電極の導入が有効であるまた青色 LED のときと同様にサファイア裏面への二次元 (D) フォトニック結晶加工パターンサファイア基板 (PSS) の導入も効果がある我々は p-gan コンタクト層を極薄膜化して光吸収を低減しまた Al 系電極を用いることで p 型高反射を実現しトータルで 4 倍程度の効率向上を狙っている ( 図 8 参照 ) p-gan コンタクト層を 3nm 程度にすることで光吸収を % 程度に抑えられることを実験的に明らかにした今回は nm の薄い p-gan コンタクト層で良好な LED 動作の実現に成功した Al は深紫外光に対して反射率 9% 程度であるがオーミックコンタクトが取れない我々は極薄 (nm) の Ni を導入することでコンタクトを取りながら高反射を実現した従来の Ni/Au 電極では約 3% の反射率であったのに対し Ni(nm)/Al(nm) では 6% 程度の反射率が得られた今後最適化によりさらに反射率の向上が可能であると考えられる図 9 に深紫外 LED の光取り出し効率向上の結果を示す電極を Ni/Au から Al 系に張り替える事によって最高 EQE は約.3 倍向上した今後更なる効率向上が期待される図に 7- 年における理研の AlGaN 系深紫外 LED の出力向上についてまとめた AlN 結晶の貫通転位の低減 In 混入 MQB の導入高反射 p 型電極の利用などで深紫外 LED の大幅な高出力化を実現し現在までに -7nm で ~3mWの室温 CW 出力が得られたまた 37nm で 4.8mW の CW 出力 ( 従来は.4mW) が得られ MQB の効果で短波長 LED は飛躍的に高出力化し世界を大きくリードした Voltage[V] 3 Al-based electrode LED Ni/Au electrode LED λ=7nm 図 8 p-gan コンタクト層薄膜化と Al 系高反射電極を用いた光取り出し効率の改善の概念 3 4 Voltage[V] RT CW Current (ma) 図 9 Al 系高反射電極を用いた 7nm 帯深紫外 LED の高出力化 6

7 Max. LED の最高出力 Output Power (mw) (mw) 多重量子障壁の導入 () 貫通転位密度 <7 8 cm - 電子オーバーフローの抑制 (8) 貫通転位密度 3 9 cm - (7) 殺菌用途波長図 4 7- 年における理研 AlGaN 系深紫外 LED の出力向上の経緯 -4 - 最短波長 LED nm (NTT) 貫通転位密度 > cm - : 発光が弱いシングルピークにならず (6) Wavelength 波長 (nm) (nm) 4. 成果発表等 (4-) 原著論文発表論文詳細情報. 平山秀樹藤川紗千恵塚田悠介鎌田憲彦 AlGaN 系深紫外 LED の進展と展望応用物理第 8 巻 4 号 pp , 年. 光学 AlGaN 系深紫外光源の進展と展望平山秀樹第 4 巻第 9 号年 (in press) 3. 平山秀樹 AlGaN 系殺菌用途紫外 LED の進展と今後の展望表面技術誌特集 LED 照明と表面技術 6 巻号 pp , 年 4. H. Hirayama, Y. Tsukada, T. Maeda and N. Kamata, Marked enhancement in the efficiency of deep-ultraviolet AlGaN light-emitting diodes by using a multiquantum-barrier electron blocking layer, Appl. Phys. Express, 3, 3 ().(DOI:.43/APEX.3.3). H. Hirayama, N. Noguchi and N. Kamata, nm deep-ultraviolet AlGaN quantum well light-emitting diode with vertical emission properties, Appl. Phys. Express, 3, 3 ().(DOI:.43/APEX3.3) 6. H. Hirayama, Recent progress of -8 nm-band AlGaN-based deep-uv LEDs, SPIE, 767-, (). (Invited Paper). (4-4) 知財出願平成年度特許出願件数 ( 国内件 ) 7

8 . 光半導体素子及びその製造方法出願番号:-338 発明者氏名: 平山秀樹大橋智昭鎌田憲彦. 半導体発光素子を製造する方法出願番号:-84 発明者氏名: 平山秀樹秋田勝史中村孝夫 CREST 研究期間累積件数 ( 国内 9 件 ) 8

新技術説明会　様式例

新技術説明会　様式例 1 殺菌用深紫外 LED の開発国立研究開発法人理化学研究所平山量子光素子研究室主任研究員平山秀樹出力深紫外 LED の応用分野高密度光記録深紫外 DVD 樹脂加工接着電子部品 UV 接着 3D プリンター医療機器殺菌浄水空気浄化 DUV 光浄水冷蔵庫エアコン医療農業免疫療法 ( アトピー皮膚炎 ); ナローバンド UVB 療法商品作物の病害防止 ( イチゴのうどん粉病など