単一光子光源に向けたカーボンナノチューブ光 電子デバイス研究 研究代表者 : 牧英之 ( 慶應義塾大学理工学部物理情報工学科専任講師 ) 発表者 : 森達也 室野井有 ( 物理情報工学科牧研究室修士 1 年 )
Carbon nanotube SWNT One-dimensional material diameter: ~ 1nm (SWNTs) length: several m Electronic structure metal or semiconductor (depending on a chirality) Various chirality SWNT Attractive material for nanodevices Field effect transistor, quantum dot, one-dimensional conductor, light emitting device, MEMS, etc.
カーボンナノチューブからの発光 半導体ナノチューブ 直接遷移半導体 カイラリティー (n,m) によりバンドギャップが異なる ( 直径に反比例 ) 室温において近赤外発光 ( >0.8 m) [ 通信波長帯 (1.3 and 1.55 m) を含む ] 巨大な励起子束縛エネルギー ( 数百 mev) 光デバイス応用が期待 Intensity (Arb. units) 1.25 1.30 1.35 1.50 Wavelength ( m) 1.55 1.60 通信波長帯での一本の CNT 発光
カーボンナノチューブからの単一光子観測 CNTからのアンチバンチングの観測 Alexander Hogele, et al., PRL 100, 217401 (2008) 唯一 通信波長帯以外で報告 (850-870nm) 単一光子 正孔 電子 励起子 総務省 SCOPE 通信波長帯での高温単一光子源開発
電流注入型発光素子開発 (EL 素子 ) Intensity (arb. units)
SWNT からのエレクトロルミネッセンス (EL) Source EL SWNT Drain I ds e h 再結合 V ds 1. 電子正孔注入励起 2. 衝突励起 3. 熱励起 p-type n-type EL の研究動向 ( 励起メカニズム ) Electrons Emission Holes J.A.Misewich et al., Science, 300, 785(2003). J. Chen et al., Scieice 310, 1171 (2005), L.Marty et al., Phys. Rev. Lett. 96,136803(2006). D.Mann et al,: Nature nanotechnology, 2, 33 (2007)
EL スペクトルと発光波長 電子 正孔注入励起 衝突励起 M. Freitag et al., Nano Lett., 4, 1063 (2004). L.Marty et al., Phys. Rev. Lett. 96, 136803(2006). J. Zaumseil et al., ACS Nano, 3, 2225 (2009). P. Aavouris et al., Nature Phys 2,341(2008). 長波長 EL (>1.5 m) の EL のみが報告 (PL では 短波長 (>0.8 m) 発光が観測される ) ワイドギャップの CNT では 電流注入によるキャリア励起が難しい 光通信への発光素子応用 短波長 EL
高バイアス印可による短波長 EL Drain :Electron :Hole Impact excitation Electron and hole injection Impact excitation Source High bias voltage Reduce the Schottky barrier height. (Wide gap NT has a large barrier height.) High electric field increases the impact excitation rate in the wide gap SWNTs. Impact excitation rate exp(- th / ) : electric field, th : threshold for impact excitation デバイス構造 基板に接した CNT デバイス構造でジュール発熱を抑制 高電圧印可を可能に Pd Co catalyst Source SWNT SiO 2 (500nm) p++ Si(100) Back gate Drain 5μm
p 型 CNT デバイスからの短波長 EL 発光 EL スペクトル 発光強度, I ds v.s. V ds 発光強度, I ds v.s. V g Intensity (arb. units) 2500 2000 1500 1000 Energy (ev) 1.3 1.2 1.1 1 0.9 V ds = 0-28 V V g = -20 V Back ground EL intensity (a.u.) 10 5 10 4 10 3 0 V g : -20 V : EL int. : Current 0 V Detection limit of EL 5 10 15 20 25 Bias voltage (V) 8 6 4 2 0 Current ( A) 10 5 EL intensity (a.u.) EL int. Current V ds = -23 V -20-10 0 10 20 Gate voltage (V) 短波長 EL(@1170 nm) の観測に成功 -6.0-5.5-5.0-4.5-4.0 Current ( A) 500 0 1000 1100 1200 1300 1400 Wavelength (nm) メカニズム : 衝突励起 Exciton 衝突励起レート exp(- th / ) 多数キャリア領域 (p 型領域 ) での発光増大 Emission λ Hole
アンバイポーラ ( 両極性 )CNT デバイスからの短波長 EL EL スペクトル 発光強度, I ds v.s. V ds 発光強度, I ds v.s. V g EL intensity (a.u.) 1200 1000 800 600 400 V ds = 0-15 V V g = 0 V EL intensity (a.u.) 140 120 100 80 60 40 20 0 0 2 4 6 8 10 12 14 Bias voltage (V) 600 500 400 300 200 100 0 Current (na) EL intensity (a.u.) 50 40 30 20 10 V ds = -10 V EL int. I ds -20-10 0 10 20 Gate voltage (V) 短波長 EL(@1000 nm) の観測に成功 -350-300 -250 Current (na) 200 0 メカニズム : 電子 正孔注入 Electrons (minority carriers) 1000 1100 1200 1300 1400 Wavelength (nm) 少数キャリア領域 (n 型領域 ) での発光増大 Emission Holes (majority carriers)
歪印可による波長可変素子の開発 伝導帯 バンドギャップ 価電子帯
CNT 歪印可素子 Extension Slit Crack SiO 2 /Si SWNT Piezoelectric device Suspended SWNT L-shaped fittings 圧電素子への電圧印加により クラックのギャップが開き SWNT へ引張り応力が印加される (25 nm/v) 素子の長さは 最長部 7mm SEM, 光計測装置等に容易に導入可能 本研究 : 顕微 PL 測定 SEM 観察
CNT への歪印可 0 V 8 V A A 20 V A B B 24 V A B C C 26 V 1 m
CNTのカイラリティーに依存した波長可変発光 Family index p: p = -1 p = +1 [mod(n m,3)] (15,1) CNT (9,5) CNT Intensity (arb. units) V piezo increase 0.84 0.86 0.88 Energy (ev) 0.98 1.00 歪印可による波長可変発光を観測 バンドギャップ ( 引っ張り時 ) 実験 : 縮小 拡大 理論 : 縮小 拡大 1.02 バンドギャップの拡大縮小をカイラリティにより選択可能
CNT 量子ドットを用いた輸送制御 & 励起子消滅による単一光子発生 SWNT ピラー 二重結合量子ドット SiO 2Gate1(VG1)Gate2(V G2) SiO 2 /Si substrate (V BG ) 架橋 CNT 50nm ピラー対 短尺 CNT 成長 通信波長帯単一光子 正孔 電子 励起子励起子の結合エネルギー大きな離散化エネルギー 光子相関測定
二重結合量子ドット 単一光子発生 Source Drain 正孔 電子 励起子 バックゲート構造 : 発光を取り出し可能 Co catalyst SiO 2 Source V G1 Tunnel barrier Dot1 Dot2 Gate 1 Gate 2 Si p++ (BG) V G2 局所ゲート電圧に同期して 単一キャリアを輸送可能 単一電子ポンプ Drain 本研究 Source CNT Intrinsic defect G1 G2 Dot1 Dot2 SWNT Drain 500 nm
2 重結合量子ドットの局所ゲート特性 ( ハニカム構造 ) V G2 (mv) 640 620 600 580 560 540 (n,m+1) (n+1,m+1) (n,m) (n+1,m) -200-100 0 100 200 V G1 (mv) それぞれのハニカム内は電子数が固定 ハニカムの頂点を回るようにゲート電圧を印加すると 一周期で一個の電子が移動可能 単一電子ポンプ V G2 (mv) 600 590 (n,m+1) (n,m) (n+1,m+1) (n+1,m) -200-100 0 V G1 (mv) Electron number Source Dot1 V G1 Dot2 n m or or n+1 m+1 V G2 Drain
励起子対消滅による単一光子発生 パルスレーザーなどによる励起 1 h e h e E Exciton dissusion L diff ~ 300nm [1] 励起子対消滅 2 E h e オージェ過程による非輻射緩和 単一光子 励起子対消滅を用いることで 最後の一個の励起子より単一光子が発生 [1] S.Moritsubo, et al., Rhys. Rev. Lett. 104, 247402 (2010). 3
カーボンナノチューブ成長技術構築 ( 架橋短尺 CNT 等 ) 数 μm 数十 nm 短尺化 量子ドット 10 分 CNT の長さ制御 5 m 10 秒 2 秒 100 nm 成長時間制御 数 m~ 数十 nmで制御可 架橋 CNT 基板との相互作用が無く高効率な発光 架橋 SWNT SiO 2 500 nm 溝 SiO 2 SWNT 間隔 ; 50nm ~500nm 高さ ; 数百 nm 溝 100 nm Si 基板 SiO 2 500 nm
光子相関測定系 試料 クライオスタット 対物レンズ 時間相関単一光子計数装置 (TCSPC) パルスレーザ ミラー スタート ストップ バンドパスフィルタ 同期信号 APD1 APD2 Hanbury-Brown and Twiss 測定系 光ファイバー 50:50 カプラー 相関カウント (counts) アンチバンチングの観測例 [2] -30 0 30 Time delay (μs) 励起パルスレーザー ( 半導体 Tiサファイア ) クライオスタット改造 ( ワーキングディスタンス向上 ) 対物レンズ ( 高 N.A. の検討 ) 測定試料 ( 架橋 CNT サンプルサイズなど) APD のダークカウント [2] P.M.Intallura,et al., J. Opt. A 11, 054005(2009).
伝導帯 価電子帯 C N T への歪印加歪印加 短波長単一光子 長波長単一光子 まとめ 電流注入型発光素子 歪印可波長可変素子 CNT 量子ドット輸送制御 & 励起子消滅 Emission 光子相関測定系構築 Co catalyst Source SWNT SiO2(500nm) Drain (b) 640 G1 D p++ Si(100) Back gate BPF BPF 1480nm 中心 1505nm 中心ピエゾ電圧発光波長の振動 6.5 V 5.0 V V G2 (mv) 620 600 580 560 V G21 V G2 V G1 ピラー S D 10μm D CNT 通信波長帯に対応した短波長 EL 単一光子発生に向けた発光メカニズム解明 5μm 1440 1460 1480 1500 1520 1540 1560 高速波長可変発光 高速変調波長可変発光素子 微細加工新規波長可変素子 540 架橋 CNT 50nm -200-100 0 100 200 V G1 (mv) ピラー対 2 重結合量子ドット短尺 CNT 成長光子相関測定系構築 カーボンナノチューブ単一光子発生素子に向けた要素技術開発