研究論文 * SI ノッキング条件と HCCI 燃焼条件における炭化水素の着火性差異柴田元 1) 吉田蒼明 2) 鈴木拓也 3) 小川英之 4) Ignitability Difference of Hydrocarbons in SI Knocking and H

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こうしょがうん
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1 研究論文 * 柴田元 1) 吉田蒼明 2) 鈴木拓也 3) 小川英之 4) Ignitability Difference of Hydrocarbons in SI Knocking and HCCI Conditions Gen Shibata Soumei Yoshida Takuya Suzuki Hideyuki Ogawa The relation between research octane number (RON) and chemical structure was investigated, and the parameters which strongly related to the auto-ignition characteristics were extracted. These parameters were applied to the HCCI combustion data and it was obvious that the ignitability trends of naphthene family were different between the RON and HCCI conditions. This might be one of the reasons why the RON can not be applied for HCCI engine test data. KEY WORDS: Heat Engine, Gasoline Engine, Homogeneous Charge Compression Ignition, Gasoline, Combustion Analysis (A1) 1. まえがき市販レギュラーガソリンのリサーチ法オクタン価 (RON) は約 9 で同一であるが,HCCI 燃焼をさせると着火特性が油種により変化するという問題がある (1). これは空燃比の薄い緩慢な HCCI 燃焼では燃料を構成する炭化水素の構造の影響が着火に現れやすくなったためである. オクタン価にはリサーチ法オクタン価 (RON) とモーター法オクタン価 (MON) の 2 種類があるが, 実はガソリンエンジンでも過給条件や自然吸気条件などの着火雰囲気条件により炭化水素の構造に着火性差異があることを示している. 本報では, まずオクタン価の特性について詳細に調べ着火に深く関与している炭化水素の構造パラメータを調べた. 次に吸気温度を変更し HCCI エンジンを異なる着火雰囲気条件で運転した. ガソリンノック指標のオクタン価に相当する HCCI 着火指標 () を定義し, オクタン価と相関が深い構造パラメータでを整理した. それぞれの構造パラメータの係数の変化からガソリンエンジンノックと HCCI 燃焼の着火差異について解析したので報告をする. 側鎖中に含まれる二級炭素の数である. また直鎖の炭素数が 6 以上の炭化水素は着火性が著しく向上することから C d というダミーパラメータを導入し, 直鎖の炭素数が 6 以上の場合は C d =1,6 未満の場合は C d = とした. 表 1 に統計計算の対象とする 58 種類の炭化水素とリサーチ法オクタン価 (RON) とこれらの構造パラメータの一覧を示す.( 表中の RON calc は後述する式 (1) より求められる統計計算値である ) C 4 CH 3 - CH 3 - C - CH 2 - CH 2 - CH - CH 3 CH C 3 C 1 3 C o - C 2 CH 3 - CH 3 - CH = CH - CH 2 - CH 3 C b CH 3 Olefins C n C 2n CH 2 - CH 3 Fig. 1 Hydrocarbon structures and C-C bond parameters 2. 実験装置および実験方法 2.1 オクタン価の構造パラメータの計算図 1 に炭化水素の構造パラメータを示す. オクタン価と相関のある炭化水素の構造パラメータを求めるために,C 1,C 2, C 3,C 4,C o,c n,c b,c 2n,C d の 9 つのパラメータを用いた. このうち C 1 から C 4 は一級炭素から四級炭素の数,C b はベンゼン環に含まれる炭素の数,C o は二重結合の隣接する炭素の数,C n はナフテン環に含まれる炭素の数,C 2n はナフテン環の *215 年 5 月 22 日受理.215 年 5 月 22 日自動車技術会春季学術講演会において発表. 1) 2)3)4) 北海道大学 ( 札幌市北区北 13 条西 8 丁目 ) 2.2 HCCI エンジン実験による炭化水素の着火性評価エンジンシステムテストエンジンのシステム図を図 2 に, またエンジンの諸元を表 2 に示す. 単気筒水冷 4 サイクルディーゼルエンジンの吸気部にヒータを埋設して吸気温度をコントロールできるようにし, 吸気バルブの上流 8mm の位置で燃料を噴射して十分に空気と混合した状態で燃焼室に導入し,HCCI 燃焼をさせた. 実験では吸気温度を変化させた際の炭化水素の着火性を高温酸化反応のCA1から計算されるというオクタン価に相当する相対的着火指標を用いて整理した. Vol.47,No.1,January

2 Crank angle deg Table 1 Research octane number and structure parameters of pure hydrocarbons Type No. Hydrocarbons RON C1 C2 C3 C4 Co Cn Cb C2n Cd RON calc Paraffin 1 n-pentane n-hexane n-heptane iso-pentane ,2-Dimethyl-Butane ,3-Dimethyl-Butane iso-hexane ,2-Dimethyl-Pentane ,3-Dimethyl-Pentane ,2,3-Trimethyl-Butane Ethyl-Pentane Methyl-Heptane iso-octane ,3,4-Trimethyl-Pentane ,2-Dimethyl-3-ethyl ,4-Dimethyl-3-ethyl ,2,3,3-Tetramethyl Olefin 18 1-Pentene Methyl-1-Butene Hexene Methyl-2-Pentene ,3-Dimethyl-1-Butene Ethyl-1-Butene Methyl-2-Hexene ,3-Dimethyl-1-Pentene ,3-Dimethyl-2-Pentene ,3,3-Trimethyl-1-Butane Octene Octene trans-3-octene Methyl-2-Heptene ,3-Dimethyl-1-Hexene Diisobutylene ,4,4-Trimethyl-2-Pentane Naphthen 35 Cyclopentane Cyclohexane Methyl-Cyclopentane Methyl-Cyclohexane ,3-Dimethyl-Cyclopentane Ethyl-Cyclopentane cis-1,2-dimethyl Ethyl-Cyclohexane n-propyl-cyclopentane iso-propyl-cyclopentane ,1,3-Trimethyl n- Propyl -Cyclohexane iso- Propyl -Cyclohexane Benzene p-xylene Ethyl-Benzene ,3,5-Trimethyl-Benzene Methyl-3-Ethyl-Benzene n-propyl-benzene iso-propyl-benzene ,3-Diethyl-Benzene Methyl-4-iso-Propyl n-butyl-benzene Manometer Injector Heater Surge tank T in Air EGR T out MEXA-91 THC, NO x CO, CO 2 Exhaust Table 2 Test engine specifications Engine type Nissan SC-77 Number of cylinders Single cylinder Bore x stroke 85mm x 88mm Displacement 499 cm 3 Compression ratio 14.7 EDU Pressure transducer Pulse Pressure generator gauge Fuel consumption Test Fuel Rotary Fuel pump meter encoder Fig. 2 Outline of the engine set-up Pressure kpa PC 実験用燃料実験用燃料は表 3 の Fuel 1 から Fuel 13 までの 13 種類を用いた. これらの燃料は PRF5( イソオクタンとノルマルヘプタンをそれぞれ 5% ずつ混合した燃料 ) をベース燃料とし, このベース燃料 8% に 2% の単一炭化水素を混合して作られる. 82 自動車技術会論文集

3 Table 3 Test fuel properties Fuel Base fuel Added hydrocarbon name 8 vol% 2 vol% Fuel 1 n-heptane Fuel 2 n-hexane Fuel 3 n-pentane Fuel 4 iso-octane Fuel 5 Ethyl-cyclohexane Fuel 6 Methyl-cyclohexane Fuel 7 PRF 5 Cyclohexane Fuel 8 Fuel 9 m-xylene Fuel 1 o-xylene Fuel 11 Ethyl-benzene Fuel 12 n-propyl-benzene Fuel 13 n-butyl-benzene 試験方法 ( 吸気加熱試験 ) エンジン回転数 14rpm, 等量比.34, 吸気酸素濃度 21% の初期条件を与え, 図 2 の吸気管内蔵ヒータで吸気温度 (5, 1,15 の 3 条件 ) をパラメータに HCCI エンジンを運転し炭化水素の着火性を変化させた. (2) 相対的着火指標の定義 HCCI 燃焼の相対的着火指標の求め方を図 3 に示す. 例えば PRF5 にノルマルヘプタンを 2% 混合した Fuel 1 とイソオクタン 2% 混合した Fuel 4 を HCCI 燃焼をさせたときの CA1 がそれぞれ -7 CA ATDC,-2 CA ATDC であるとき, それぞれの CA1 を -1 のスケールに置き換える. 一方,PRF5 にノルマルペンタンを 2% 混合した Fuel 3 の CA1 が -4.6 CA ATDC である時, この -1 スケールに当てはめて内分し 48 という値を得られる. また, トルエンを 2% 混合した Fuel 8 の例では外分することにより,176 という値を得られる. これらはオクタン価計測を真似たノルマルヘプタンの着火性を, イソオクタンの着火性を 1 とした HCCI 用の相対的着火性指標であり, 以後と呼ぶこととする. dq/dθ [J/ ºCA] CA1 HTHR [ºCA ATDC] HCCI index n-heptane n-pentane iso-octane TDC Crank angle [ºCA ATDC] Fig. 3 calculation by the HCCI engine test data 1 3. 実験結果および考察 3.1 オクタン価の構造パラメータの計算式 (1) に表 1 のオクタン価を C 1,C 2,C 3,C 4,C o,c n,c b, C 2n,C d の 9 つのパラメータで重回帰分析をしたときの最適な相関式を示す. この RON calc はリサーチ法オクタン価 (RON) に準拠しており, 値が小さいと着火性が高く, 値が大きいと着火性が低いことを示している. RON calc =(-9.31C 2-46.C d )+(-4.63 C n -28.C 2n )+2.3C b +17 (1) RON calc : Research octane number calucated statistically C 2 : Carbon number of secondary carbon atoms in straight chain C d : Dummy variable (if the number of straight chain carbon atoms is higher than six, C d =1., and if it is less than or equal to six, C d =) C n : Number of carbon atoms in the naphthene ring C 2n : Number of secondary carbon atoms in the side chains of the naphthene ring C b : Number of carbon atoms in the aromatic ring 計算の結果, オクタン価には C 2,C d,c n,c 2n,C b の 5 つのパラメータが強く関係していた. 式 (1) において, 最初の項はパラフィン系炭化水素を表しており, 分子中の二級炭素の数が多く, 分子内引抜反応の遷移状態が六員環構造を取ると着火性が著しく高くなることを示している. 二番目の項はナフテン系炭化水素を表しており, ナフテン系炭化水素はパラフィン系炭化水素に次いで着火性の高い炭化水素であることが分かる. 三番目の項は芳香族系炭化水素を表しており, 芳香族系炭化水素には着火を抑制する作用があることが分かった. この計算結果とオクタン価の相関を図 4 に示す. 決定係数 (R 2 ) は.9 と高く, 式 (1) を構成する 5 つの炭化水素の構造パラメータは着火指標であるオクタン価と強い相関があることが示された. RONcalc Olefines RON R 2 =.9 Fig. 4 Research octane number (RON) versus statistically calculated research octane number (RON calc ) by Equation (2) 3.2 HCCI エンジン実験による炭化水素の着火性評価エンジン回転数 14rpm, 等量比.34, 吸気酸素濃度 21% の元で吸気温度 5,1,15 で HCCI 燃焼させた際の Vol.47,No.1,January

4 Table 4 The results of intake air heating test by HCCI engine CA1 [ CA ATDC] [ - ] Test fuel 2% added hydrocarbon 5 C 1 C 15 C 5 C 1 C 15 C Fuel 1 n-heptane Fuel 2 n-hexane Fuel 3 n-pentane Fuel 4 iso-octane Fuel 5 Ethyl-Cyclohexane Fuel 6 Metyl-Cyclohexane Fuel 7 Cyclohexane Fuel Fuel 9 m-xylene Fuel 1 o-xylene Fuel 11 Ethylbenzene Fuel 12 n-propyl-benzene Fuel 13 n-butyl-benzene iso-octane n-pentane 5 n-hexane n-heptane Intake air temperature [C] Cyclohexane 15 Methyl-cyclohexane 1 5 Ethyl-cyclohexane Intake air temperature [C] m-xylene Ethyl -benzene n-propyl -benzene n-butyl-benzene o-xylene Intake air temperature [C] Fig. 5 Effects of intake air temperature on 各燃料における高温酸化反応の CA1 と値を表 4 に示す. また炭化水素の構造毎にを整理したものを図 5 に示す. 図 5 においてパラフィン系炭化水素は吸気温度が変化しても値は変化しない. 一方, ナフテン系炭化水素は吸気温度の上昇に伴いそれぞれの値は大きくなり, 相対的着火性が低くなる. またナフテン系炭化水素では, 側鎖が長い炭化水素ほど値は小さく直線の傾きが小さくなる結果を示した. このことは側鎖が長い炭化水素ほど着火性が高く, ナフテン環の影響が小さくなることを示している. 芳香族系炭化水素に関しては, 吸気温度の上昇に伴いいずれの炭化水素も値が小さくなり, 相対的着火性は改善された. また芳香族系炭化水素の中では o-キシレンが最も着火性に優れており, これは側鎖のメチル基の距離が近いため水素の分子内引抜 (3) が容易に起こるためである. MON RON RON=MON () Fig. 6 Plot of the RON-MON distribution for paraffins, naphthenes, and aromatics 3.3 オクタン価と HCCI エンジン実験結果の比較考察図 6 にパラフィン系炭化水素, ナフテン系炭化水素, 芳香族系炭化水素のリサーチ法オクタン価 (RON) とモーター法オクタン価 (MON) の分布を示す. モーター法オクタン価とリサーチ法オクタン価の計測条件の大きな違いはモーター法オクタン価を計測する際の吸気温度がリサーチ法オクタン価よりも高いということである (4). 図 6 において, パラフィン系炭化水素は RON=MON の線上に乗る. 一方, ナフテン系炭化水素と芳香族系炭化水素は一般に RON>MON であり吸気温度が高くなると相対的着火性が向上することを示している. この傾向を図 5 のと比較すると以下のことが分かる. 1 ガソリンノック条件でも HCCI 燃焼条件でもパラフィン系炭化水素の相対的着火性は吸気温度に対して変化しない ( 図 5 において吸気温度を上昇させてもは変化せず, 図 6 において RON=MON の関係にある ) 2 ガソリンノック条件でも HCCI 燃焼条件でも芳香族系炭化水素では吸気温度上昇に伴い相対的着火性が向上する ( 図 5 において吸気温度の上昇に伴い値は小さくなり, 図 6 において吸気温度の高い MON のほうが吸気温度の低い RON よりも値が小さい ) 84 自動車技術会論文集

5 という点はガソリンエンジンのノッキング条件と HCCI 燃焼条件で共通の着火特性であるが, 下記 3 の点で両者は異なる. 3 ナフテン系炭化水素では, 吸気温度を高くするとオクタン価計測条件では着火性は高くなるが HCCI 計測条件では着火性は低くなるこれら1から3の着火特性を再確認するために, 他の HCCI エンジンで吸気加熱試験をした際の吸気温度に対する HI index の変化を図 7 に示す (2). エンジンと運転条件が異なるため値は図 5 とは異なるが, この図においても吸気温度の上昇に伴いナフテン系炭化水素の値は大きくなり, また芳香族系炭化水素のは小さくなっており, 今回の実験結果と同じ傾向を示している. このことから, 次章において詳細な炭化水素の構造パラメータ解析を行なった m-xylene Isooctane Cyclohexane n-heptane Cyclopentane Intake air temperature [ C] Fig. 7 characteristics versus intake air temperature 3.4 構造パラメータから求めたオクタン価と HCCI の着火特性の比較式 (1) を導出したオクタン価に関係している C 2,C d,c n,c 2n, C b の 5 つの炭化水素構造パラメータを用いて図 5 のの多重回帰計算を行い, 以下の相関式を得た. 吸気温度 5 のとき : 5C = -25.4C C d +2.42C n -96.8C 2n +13.1C b +125 (2) 吸気温度 1 のとき : 1C = -2.1C 2-18.C d +8.42C n -116C 2n +11.9C b +117 (3) 吸気温度 15 のとき : 15C = -23.5C C d +12.1C n -136C 2n +9.84C b +124 (4) C 2 : Carbon number of secondary carbon atoms in straight chain C d : Dummy variable (if the number of straight chain carbon atoms is higher than six, C d =1., and if it is less than or equal to six, C d =) C n : Number of carbon atoms in the naphthene ring C 2n : Number of secondary carbon atoms in the side chains of the naphthene ring C b : Number of carbon atoms in the aromatic ring 式 (2) から式 (4) までの各係数は, 係数が小さいほど着火性が高く, 係数が大きいほど着火性が低いことを表している. 式 (1) および式 (2) から式 (4) までの各 C n の係数 ( ナフテンの影響 ) を比較すると, 式 (1) では係数はマイナス (-4.63) であるが, 式 (2) から式 (4) の係数はいずれもプラス (2.42 から 12.1) であることから,HCCI 着火条件では吸気温度が高くなるとナフテンの相対的着火性が低くなることがナフテン環構造の係数 (C n ) からも明らかとなった. この理由は雰囲気温度の違いによりナフテン環の反応経路が変わるためであると考えられる (5). 雰囲気温度が低温のとき, ナフテンは式 (5) および式 (6) に示されるように第一酸素付加反応からナフテンラジカルの低温酸化反応を経るが, 高温になると式 (7) のようにナフテン環が開環して 1 ペンテンラジカルなどの反応性の低いオレフィン系炭化水素ラジカルとなり, 反応が進んでもブタジエンやプロピレンラジカル, エチレンやメチルラジカルなど反応性の悪い炭化水素が生成され着火性が低くなるためである. H + cyclo-c 6 H 12 H 2 + cyclo-c 6 H 11 (5) cyclo-c 6 H 11 + O 2 cyclo-c 6 H 11 O 2 (6) cyclo-c 6 H 11 CH 2 =CH(CH 2 ) 4 (7) 一方, 式 (2) から式 (4) において, 吸気温度を上げると芳香族の係数 (Cb) は小さくなり相対的着火性が向上しており, この結果は図 5 の芳香族系炭化水素の特徴と一致する. ナフテン系炭化水素はガソリン中に最大 6% 程度しか含まれないが, 例えばシクロヘキサンの値は 166 から 245 と大きいため, 僅かな量のナフテンの含有が HCCI 燃焼の着火性が大きく変動する.HCCI エンジンの着火性が同一オクタン価の市販レギュラーガソリンで変動するのは, ガソリン中に含まれるナフテン量の違いが理由であると考えられる. 3.5 ナフテン系炭化水素と芳香族系炭化水素の側鎖 5 環と6 環のナフテン系炭化水素の側鎖の長さがリサーチ法オクタン価に与える影響について図 8 に示す. 側鎖中の炭素の数が増えていくといずれのナフテン系炭化水素においてもリサーチ法オクタン価は低下し, 着火性が高くなる. この傾向は HCCI 試験における図 5 のナフテンの傾向と同じである. また式 (2) から式 (4) においても C 2n の数が増えるとは小さくなり着火性が高くなり, 同様の傾向を示している. Research octane number Cyclopentane No side chain 11.3 Cyclohexane Methyl-cyclopentane Carbon number of side chain= Methyl-cyclohexane 67.2 Ethyl-cyclopentane Carbon number of side chain= Ethyl-cyclohexane 31.2 n-propyl-cyclopentane Carbon number of side chain= n- Propyl -cyclohexane Fig. 8 Effects of side chain length on research octane number (naphthenes) Vol.47,No.1,January

6 一方, 図 8 において 5 環のシクロペンタン類と 6 環のシクロヘキサン類を比較すると, 側鎖の数が同じであれば環構造が小さいほうがリサーチ法オクタン価は高く着火性が低い. これはHCCI 試験における図 7においても同様の傾向が見られ, いずれの吸気条件においても環構造の小さいシクロペンタンの方がシクロヘキサンよりもが高く着火性が低いことがわかる. このことから, ナフテン系炭化水素では, ナフテン環構造が大きいほど, また側鎖の長さが長いほど不安定で着火しやすく, この傾向はガソリンエンジンのノック条件や HCCI 着火条件に関係しないことが分かった. また, 芳香族系炭化水素のオクタン価と吸気温度 5,1,15 のときに HCCI エンジンで計測した値を図 9 に示す. 炭素数 4 以上の側鎖があると ( 例えばノルマルブチルベンゼン ) といずれの条件においても着火性が向上する傾向を示したが, ベンゼン環が安定した構造であるため, 炭素数が 1 から 3 の側鎖 ( 例えばトルエン, エチルベンゼン, ノルマルプロピルベンゼン ) では, 側鎖の長さが着火性に与える影響について特徴的な傾向は見られなかった. Research octane number or C 1 C 15 C RON Ethylbenzene n-propylbenzene n-butyl-benzene Fig.9 Effects of side chain length on research octane number and HI indices (aromatics) 4. 結論本研究ではガソリンエンジンノックと HCCI 燃焼の雰囲気条件の差異が炭化水素の着火性に及ぼす影響について, 炭化水素の構造面から詳細に解析を行なった. 以下にその結論を記す. 1. オクタン価と相関の強いパラメータは,1 直鎖の長さ, 2 六員環構造の有無,3ナフテン環のサイズ,4ナフテン環の側鎖の長さ,5 芳香族環の有無, である. 下記の2から5はガソリンノックの指標であるオクタン価と HCCI 燃焼条件の指標であるに対して共通の炭化水素の自着火特性である 2. 吸気温度を変えてもパラフィン系炭化水素の相対的着火性は変化しない. 3. 芳香族系炭化水素は吸気温度を変化させると相対的着火性は向上する 4. ナフテン環の大きさが大きいほど, またナフテン系炭化水素の側鎖の長さが長くなるほど相対的着火性は向上する. 5. 芳香族系炭化水素はベンゼン環が安定な構造であるため, 側鎖の炭素数が十分に大きくないと側鎖の着火性への影響が現れない. またガソリンノックの指標であるオクタン価と HCCI 燃焼条件の指標であるに対して炭化水素の自着火特性で下記の点が異なる. 6. ナフテン系炭化水素を吸気加熱するとオクタン価計測条件では着火性が向上するが,HCCI 条件では相対的着火性が低下する. この理由は雰囲気温度の違いによりナフテン環の反応経路が変わるためである. オクタン価が同一の異なる市販ガソリンで HCCI エンジンを運転するとエンジン性能が変化する. この理由は結論の6に示したように, 燃料中に含まれるナフテンの着火特性がガソリンノッキング雰囲気と HCCI 燃焼雰囲気で異なるためであると考えられる. 謝辞本研究は, 平成 25 年 -27 年科学研究費補助金 ( 基盤研究 (C)) による支援を受けており, ここに謝意を表する. 参考文献 (1) 柴田元, 漆原友則 : 燃料による HCCI エンジンの運転性能改善に関する研究, 自動車技術会論文集,Vol.39, No.5, p.71-76, Paper No , (28) (2) Shibata G., and Urushihara T., Auto-Ignition Characteristics of Hydrocarbons and Development of HCCI Fuel Index, SAE Technical Paper, No , (27) (3) 村上能規 : 量子化学的手法による燃料素反応研究の進展, 日本燃焼学会誌, 第 51 巻 157 号, p , (29) (4) 柴田元 : 燃料の着火性と予混合圧縮自己着火燃焼, マリンエンジニアリング学会誌, Vol.47, No.6, p , (212) (5) Shibata, G., and Urushihara, T., The Interaction between Fuel Chemicals and HCCI Combustion Characteristics under Heated Intake Air Conditions, SAE Technical Paper, No , (26) 86 自動車技術会論文集

ブローダウン過給システムを用いたガソリンHCCI機関の運転領域拡大について

ブローダウン過給システムを用いたガソリンHCCI機関の運転領域拡大について 1/ 35 ブローダウン過給システムを用いたガソリン HCCI 機関の運転領域拡大後藤俊介, 窪山達也, 森吉泰生 ( 千葉大学 ) 畑村耕一, 鈴木正剛,( 畑村エンジン研究事務所 ) 山田敏生,(CDAJ) 高梨淳一,( 本田技術研究所 ) 本日の発表内容 2/ 35 1. 背景 2. 目的 3. ブローダウン過給 (BDSCI) システム 4.EGRガイド 5. 実験装置 6. 実験結果と考察

研究論文 * SI ノッキング条件と HCCI 燃焼条件における炭化水素の着火性差異 柴田元 1) 吉田蒼明 2) 鈴木拓也 3) 小川英之 4) Ignitability Difference of Hydrocarbons in SI Knocking and H

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