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あいねこうだ
5 years ago
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1 結晶 MgO トンネル障壁の巨大トンネル磁気抵抗効果湯浅新治片山利一

2 共同研究者およびスポンサー産総研福島章雄長浜太郎久保田均 A. A. Tulapurkar 片山利一薬師寺啓安藤功兒キヤノンアネルバ D. Djayaprawira 恒川孝二前原大樹長嶺佳紀長井基将山形伸二渡辺直樹大阪大基礎工鈴木義茂松本利映 A. Deac 東芝與田グループの方々新エネルギー産業技術総合開発機構

3 内容 (1) スピントロニクスと磁気抵抗効果 (2) トンネル磁気抵抗効果 (TMR 効果 ) (3) 巨大 TMR 効果 (4) XAS と XMCD による界面状態の研究 (5) 巨大 TMR 効果のデバイスへの応用

4 スピントロニクスと磁気抵抗効果 N エレクトロニクス信号の増幅論理演算ただし揮発性負の電荷 -e スピン ( 小さな磁石 ) S 電子磁気抵抗効果 & スピントルク磁気工学磁気記録不揮発性シリコン LSI スピントロニクス電子の電荷とスピンの両方を活用する新しいエレクトロニクス分野 HDD

5 磁気抵抗効果 (Magneto-Resistance (MR)) とは? 磁界を印加すると固体素子の電気抵抗が変化する現象電気抵抗 (R) 磁気抵抗効果に必要な磁界磁気抵抗比 (MR 比 ) 0 磁界 (H) 磁界信号磁気状態を電気信号に変換室温かつ低磁界 (~1 mt) の MR 比が応用上重要 1 mt の低磁界で変化するのは強磁性体の磁化の方向のみ強磁性体の磁化反転に起因した磁気抵抗効果を室温で実現することが必要

6 西暦 1857 磁気抵抗効果 MR 比 ( 室温低磁界 ) AMR 効果 MR = 1-2 % Lord Kelvin GMR 効果 MR = 5-15 % P.Grünberg, A.Fert ( ノーベル賞 2007) 1995 TMR 効果 MR = % 宮崎照宣, J. Moodera

7 内容 (1) スピントロニクスと磁気抵抗効果 (2) トンネル磁気抵抗効果 (TMR 効果 ) (3) 巨大 TMR 効果 (4) XAS と XMCD による界面状態の研究 (5) 巨大 TMR 効果のデバイスへの応用

8 磁気トンネル素子 (MTJ 素子 ) のトンネル磁気抵抗効果 (TMR 効果 ) 強磁性電極 e e e e 絶縁体 ( 厚さ nm) ( トンネル障壁 ) e e 強磁性電極平行磁化 (P) 状態電気抵抗 R P : 低い反平行磁化 (AP) 状態電気抵抗 R AP : 高い MR 比 (R AP R P )/R P 100 (%) ( 応用上の性能指数 )

9 FM 1 トンネル障壁 FM 2 TMR 効果の機構 Julliere モデル (1975) トンネル FM 1 障壁 FM 2 e e DOS DOS DOS DOS E F E F E F E F D 1 D 1 D 2 D 2 D 1 D 1 D 2 D 2 平行磁化トンネル抵抗 : R P 反平行磁化トンネル抵抗 : R AP MR (R AP R P ) / R P = 2P 1 P 2 / (1 P 1 P 2 ), P = ( D ) α ( EF ) Dα ( EF ) ( D ( E ) + D ( E ) ), α α = 1, 2. α F α F スピン分極率

10 TMR 効果の研究開発の経緯低温で TMR 効果が発現することが 1975 年から知られていたが室温では実現されなかったためその後あまり注目されず 100 GMR 効果の発見が契機となり TMR 効果が再び脚光を浴びる室温 MR 比 (%) 宮崎 ( 東北大 ) 強磁性電極アモルファス Al-O 強磁性電極 Moodera (MIT) Fujitsu IBM IBM INESC Tohoku Fujitsu Sony NVE 西暦

HDD の再生磁気ヘッドへの応用読み出し電流 Magnetic field signal 記録媒体磁気ヘッド記録媒体再生磁気ヘッド ( 磁気抵抗素子 ) HDD の記録密度 (Gbit / in 2 ) 1000 100 10 1 0.

11 HDD の再生磁気ヘッドへの応用読み出し電流 Magnetic field signal 記録媒体磁気ヘッド記録媒体再生磁気ヘッド ( 磁気抵抗素子 ) HDD の記録密度 (Gbit / in 2 ) AMR GMR TMR GMR ヘッドの出現 GMR ヘッド西暦 TMR ヘッド ( アモルファスのトンネル障壁 ) ただし 200 Gbit / inch 2 を超える超高密度 HDD 実現のためにさらに大きな MR 比が不可欠

12 新しい不揮発性メモリ MRAM MTJ ワード線 0 1 ビット線米国フリースケール社の MRAM (4 Mbit) 2006 年から製品化 <MRAM の利点 > 不揮発性高速動作書き換え耐性 > <MRAM の問題点 > 大容量化が困難 (128 Mbit 程度が上限 ) Gbit 級の大容量 MRAM を実現するには 1 150% を超える MR 比と 2 スピントルク書き込みの実現が必要

13 西暦 ( 年 ) 1857 磁気抵抗効果 MR 比 ( 室温低磁界 ) AMR 効果 MR = 1 ~ 2 % HDD ヘッドインタクティフヘッドデバイス応用 1985 GMR 効果 MR = 5 ~ 15 % TMR 効果 MR = 20 ~ 70 % AMR ヘッド 2000 GMR ヘッドメモリ 2005 TMR ヘッド MRAM 2010 より高集積で高性能な次世代デバイスを開発するためにはより大きなMR 比の実現が不可欠

14 内容 (1) スピントロニクスと磁気抵抗効果 (2) トンネル磁気抵抗効果 (TMR 効果 ) (3) 巨大 TMR 効果 (4) XAS と XMCD による界面状態の研究 (5) 巨大 TMR 効果のデバイスへの応用

15 結晶性の酸化マグネシウム MgO(001) に関する理論予測 Fe(001) MgO(001) Fe(001) < 理論予測 > 第一原理計算 Butler et al., Phys. Rev. B 63, (2001). Mathon & Umerski, Phys. Rev. B 63, (2001). MR 比 >1000%

MgO(001) Δ 1 Fe(001) Δ 1 電極中の種々のブロッホ状態が混ざり合ってトンネルしてしまう MR 比が

16 トンネル障壁の対称性とトンネル過程アモルファス Al-O トンネル障壁対称性なし結晶 MgO(001) トンネル障壁 4 回転対称 Fe(001) Δ 2 Δ 5 Δ1 Fe(001) Δ 2 Δ 5 Δ 1 アモルファス Al-O 結晶 MgO(001) Δ 1 Fe(001) Δ 1 電極中の種々のブロッホ状態が混ざり合ってトンネルしてしまう MR 比が 100% を越えられない高対称 Δ 1 ブロッホ状態が支配的にトンネル伝導する MR 比 >1000%( 第一原理計算 )

17 量子力学の教科書に書いてあるトンネル描像バリア幅 t 障壁ポテンシャルは真空自由電子の平面波 exp( ik z ) バリア高さ φ E F 電極 DOS が指数関数的に減少 exp( κ z ) トンネル障壁電極トンネル障壁幅 t を厚くするとトンネル透過率 T は指数関数的に減少する 2 T exp( 8mφ/ h t) m: 電子の有効質量

18 現実の絶縁体トンネル障壁の電子トンネル E F 金属中のブロッホ波絶縁体の伝導バンド φ バンドギャップ電極絶縁体バンドギャップ中のエバネッセント状態荷電子バンド絶縁体電極ブロッホ状態やエヴァネッセント状態は (i) 特有の波動関数の軌道対称性と (ii) 特有のバンド分散を持っているブロッホ状態とエバネッセント状態の界面における接続も重要

19 MgO 障壁内のエヴァネッセント状態の減衰長 Δ 1 (spd) Fe MgO Δ 5 (pd) Fe Δ 2 (d) Δ 1 : s + p z + d 2z 2 x 2 y 2 Butler (2001).

20 ブロッホ状態とエヴァネッセント状態の波動関数の接続波動関数の対称性が保存されるコヒーレントなトンネルの場合 Fe(001) MgO(001) Fe(001) k Δ 1 Δ 1 Δ 1 k // Δ 5 Δ 5 Δ 5 Δ 2 Δ 2 Δ 2

21 Fe(001) のバンド構造 (k // =0 方向 ) 1.5 E - E F ( ev ) Δ 1 Δ 1 majority spin minority spin E F -0.5 Γ (001) direction H 完全にスピン分極した Δ 1 バンド (P=1) 巨大な TMR 効果が理論的に期待される Δ 1 バンドが完全にスピン分極しているのは bcc Fe に限った話ではなく Fe や Co を主成分とする bcc 強磁性合金は類似のバンド構造を持つ ( 例 ) bcc Fe-Co, ホイスラー合金など

22 界面の重要性 ( 理論計算 ) Zhang, et al.: Phys. Rev. B 68, (2003). 過剰な酸素原子 k Δ 1 電子状態 k // 理想的な界面酸化された界面 Fe- Δ 1 状態は k // = 0 方向で MgO-Δ 1 に接続 Fe- Δ 1 は k // = 0 方向で MgO-Δ 1 に接続できない MR 比 >1000% MR 比 <100%

23 MBE成長によるエピタキシャルMgO-MTJ素子の作製産総研 JSTさきがけ Fe(001) MgO(001) Fe(001) 2 nm 特殊な単結晶基板断面の電子顕微鏡 TEM 写真１日１枚 Yuasa et al., Nature Materials 3, 868 (2004).

24 結晶 MgO トンネル素子の巨大 TMR 効果の実現 < 産総研 > エピタキシャル MgO-MTJ 素子 < 米国 IBM> 配向性多結晶 MgO-MTJ 素子 MR ratio (%) T = 20 K MR = 247% T = 293 K MR = 180% MR ratio (%) RT H (Oe) H (Oe) Yuasa et al., Nature Mater. 3, 868 (2004). Parkin (IBM), Nature Mater. 3, 862 (2004).

25 MR 比 (%) ( 室温 ) 巨大 TMR 効果結晶 MgO(001) トンネル障壁アモルファス Al-O トンネル障壁西暦 ( 年 ) 産総研 [1] 現在の最高値は 1000% IBM [3] 産総研 [2] 2005 [1] Yuasa, Jpn. J. Appl. Phys. 43, L558 (2004). [2] Yuasa, Nature Mater. 3, 868 (2004). [3] Parkin, Nature Mater. 3, 862 (2004).

26 内容 (1) スピントロニクスと磁気抵抗効果 (2) トンネル磁気抵抗効果 (TMR 効果 ) (3) 巨大 TMR 効果 (4) XAS と XMCD による界面状態の研究 (5) 巨大 TMR 効果のデバイスへの応用 XAS: X-ray Absorption Spectroscopy (X 線吸収スペクトル ) XMCD: X-ray Magnetic Circular Dichroism (X 線円磁気二色性 )

27 Fe(001) / MgO(001) 界面の研究放射光を用いた XAS と XMCD の測定 (KEK-PF) MgO(001) Fe(001) 1 ML bcc Co(001) 6 ML (a) Fe-O 1 ML bcc Co(001) 6 ML (b) Al-O Fe(001) 1 ML bcc Co(001) 6 ML (c) Fe - L 2,3 吸収端を用いて界面 1 原子層の Fe を調べる XAS 酸素原子との結合 XMCD 磁気モーメント Miyokawa et al.: Jpn. J. Appl. Phys. 44 Part II, L9 (2005).

28 (b) Co(6 ML)/Fe-O(1 ML) Fe-L 3 B = 0 T XAS ( a.u. ) Fe-L Photon energy ( ev ) Fe-O に特有のピーク分裂を観測

29 (a) Co(6 ML)/Fe(1 ML)/MgO(001) 0.8 Fe-L 3 XAS ( μ + ) XAS & XMCD ( a.u. ) Fe-L 2 XAS ( μ - ) XMCD ( μ + μ - ) B = ±3 T Photon Energy ( ev ) Fe は酸化しておらず大きな磁気モーメントを持っている

30 (c) Co(6 ML)/Fe(1 ML)/Al-O 0.8 Fe-L 3 XAS ( μ + ) XAS & XMCD ( a.u. ) Fe-L 2 XAS ( μ - ) XMCD ( μ + μ - ) Photon Energy ( ev ) Fe は酸化しておらず大きな磁気モーメントを持っている

31 界面の Fe 原子の磁気モーメント Total magnetic moment MgO(001) Fe(001) 1 ML bcc Co(001) 6 ML (a) Fe-O 1 ML bcc Co(001) 6 ML (b) Al-O Fe(001) 1 ML bcc Co(001) 6 ML (d) μ Fe = 2.6 μ B μ Fe = 0.3 μ B μ Fe = 2.9 μ B MR = 250 % MR = 20 % 界面 Fe の磁気モーメントと MR 比の間には直接的な相関はない

32 内容 (1) スピントロニクスと磁気抵抗効果 (2) トンネル磁気抵抗効果 (TMR 効果 ) (3) 巨大 TMR 効果 (4) XAS と XMCD による界面状態の研究 (5) 巨大 TMR 効果のデバイスへの応用

33 MR 比 (%) ( 室温 ) アモルファス Al-O 障壁 MgO(001) 障壁 IBM [3] 産総研 [2] 産総研 [1] MgO(001) FeCo(001) 配向性多結晶 MTJ 素子 MgO(001) Fe(001) エピタキシャル MTJ 素子西暦 ( 年 ) [1] Yuasa, Jpn. J. Appl. Phys. 43, L558 (2004). [2] Yuasa, Nature Mater. 3, 868 (2004). [3] Parkin, Nature Mater. 3, 862 (2004). [4] Djayaprawira, SY, APL 86, (2005).

34 HDD 磁気ヘッドや MRAM の基本構造強磁性電極 or トンネル障壁強磁性電極 Ru Co-Fe 反強磁性層 (Pt-Mnなど) この下部構造は fcc(111) 配向膜 ( 面内 3 回転対称 ) < 問題点 > fcc (111)(3 回転対称 ) の上に MgO(001)(4 回転対称 ) を成長することは通常は不可能

35 MR 比 (%) ( 室温 ) アモルファス Al-O 障壁キヤノンアネルハ - 産総研 [4] MgO(001) 障壁 IBM [3] 産総研 [2] 産総研 [1] MgO(001) アモルファス CoFeB MgO(001) FeCo(001) 配向性多結晶 MTJ 素子 MgO(001) Fe(001) エピタキシャル MTJ 素子西暦 ( 年 ) 2005 [1] Yuasa, Jpn. J. Appl. Phys. 43, L558 (2004). [2] Yuasa, Nature Mater. 3, 868 (2004). [3] Parkin, Nature Mater. 3, 862 (2004). [4] Djayaprawira, SY, APL 86, (2005).

対称性無しアモルファス CoFeB合金 Ru Co-Fe 3回転 2 nm 結晶化 MgO(001)

36 アモルファス CoFeB合金を用いて結晶成長の難題を解決産総研キヤノンアネルバ 250 以上で熱処理結晶の対称性 bcc CoFeB (001) アモルファス CoFeB合金 4回転 MgO(001) 対称性無しアモルファス CoFeB合金 Ru Co-Fe 3回転 2 nm 結晶化 MgO(001) bcc CoFeB (001) 1 nm 熱処理後の構造反強磁性 Pt-Mn 成膜直後の構造巨大TMR効果が発現

37 MgO トンネル素子の量産技術を開発産総研キヤノンアネルバ HDD 産業界で世界標準の生産用スパッタ装置大型の Si ウエハ 1 日 100 枚現在スピントロニクス応用の主流技術

38 界面制御のためのスパッタ成膜プロセスの改良 MgO 成膜時に不純ガス分子 ( 主に H 2 O) を徹底的に除去スパッタガス (Ar) H 2 O H 2 O ターゲット (MgO) H 2 O H 2 O H 2 O プラズマ H 2 O H 2 O TMR 薄膜 H 2 O H 2 O 基板 H 2 O H 2 O ターゲット粒子 H 2 O 水分子を強く吸着する性質のある金属層 ( タンタル )

39 磁気抵抗効果 MR 比 ( 室温低磁界 ) 産業応用西暦 1857 AMR 効果 MR = 1-2 % HDD 磁気ヘッド 1985 Lord Kelvin GMR 効果 MR = 5-15 % 電磁誘導ヘッド : すでに製品化 1990 P. Grünberg, A. Fert : 研究開発中 1995 TMR 効果 MR = % MR ヘッド 2000 宮崎照宣, J.Moodera GMR ヘッド不揮発性メモリ 2005 巨大 TMR 効果 MR = % 湯浅新治, S. Parkin TMR ヘッド MgO-TMR ヘッド MRAM 新規デバイス 2010 スピン RAM マイクロ波発振器

40 MgO-TMR ヘッドの製品化と超高密度 HDD の実現 MgO-TMR ヘッド 2007 年に製品化 (HDD メーカー各社 ) 500 Gbit/inch 2 の超高密度 HDD が実現 ( 以前の 3 倍以上に ) 将来的に 1 Tbit / inch 2 まで実現可能 20 nm MgO-MTJ 素子電子顕微鏡写真

41 磁気抵抗効果 MR 比 ( 室温低磁界 ) 産業応用西暦 1857 AMR 効果 MR = 1-2 % HDD 磁気ヘッド 1985 Lord Kelvin GMR 効果 MR = 5-15 % 電磁誘導ヘッド : すでに製品化 1990 P. Grünberg, A. Fert : 研究開発中 1995 TMR 効果 MR = % MR ヘッド 2000 宮崎照宣, J.Moodera GMR ヘッド不揮発性メモリ 2005 巨大 TMR 効果 MR = % 湯浅新治, S. Parkin TMR ヘッド MgO-TMR ヘッド MRAM 新規デバイス 2010 スピン RAM マイクロ波発振器

42 スピントルク MRAM ( スピン RAM) ソニーが試作した 4 kbit のスピン RAM (Hosomi et al., IEDM 2005.) MTJ Bit Line Capping layer CoFeB Pt-Mn MgO Buffer layer CoFeB Ru 10 nm 1 nm CoFe CMOS ( ソニーご提供 )

43 垂直磁化 MTJ 素子を用いたスピン RAM の開発東芝, 産総研, 他, IEDM (2008) nsec. A TEM image of 50 nm-sized MTJ or MgO(001) R (a.u.) I 30 nsec. 10 nsec t (nsec.) I (a.u.) A CMOS integrated 1 kbit MTJ array 垂直磁化 MgO-MTJ は超 Gbit 級スピン RAM の最有力解

44 磁気抵抗効果 MR 比 ( 室温低磁界 ) 産業応用西暦 1857 AMR 効果 MR = 1-2 % HDD 磁気ヘッド 1985 Lord Kelvin GMR 効果 MR = 5-15 % 電磁誘導ヘッド : すでに製品化 1990 P. Grünberg, A. Fert : 研究開発中 1995 TMR 効果 MR = % MR ヘッド 2000 宮崎照宣, J.Moodera GMR ヘッド不揮発性メモリ 2005 巨大 TMR 効果 MR = % 湯浅新治, S. Parkin TMR ヘッド MgO-TMR ヘッド MRAM 新規デバイス 2010 スピン RAM マイクロ波発振器

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