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1 Sprg-8 利用推進協議会第 6 回先端磁性材料研究会 Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の 交換磁気異方性と界面非補償反強磁性スピン 角田匡清 ( 東北大学工学研究科電子工学専攻 ) 共同研究者 : 高橋宏和 小田洋平 三俣千春 佐久間昭正 ( 東北大学 ) 中村哲也 児玉謙司 (JASRI/SPrg-8) 213 年 3 月 11 日東京

2 Outle 1. はじめに ~ 交換磁気異方性とその応用 ~ 2. Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の交換磁気異方性 ~ 強磁性層材料依存性 ~ 3. Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の非補償反強磁性スピン ~ XMCD 計測とシミュレーション ~ 4. まとめ

3 面記録密度 ( ビット / 平方インチ ) ハードディスクの面記録密度の推移 1 T 1 T 1 G 1 G 1 G 1 M 1 M 1 M 1 K 1 K 1956 年 IBM (RAMAC) 5 MB 5 年で 1 億倍の性能向上! 213 年 ~1 兆ビット / 平方インチ 交換磁気異方性の利用 (AMR/GMR/TMR ヘッド ) IBM (Microdrive) 34 MB 1 K 西暦年 1998 年

4 N S N N S N S N S S N N 1 Tbit/ch 2 の HDD 7 nm CoFe MnIr 2 nm 1 nm 2 nm CoFe MgO 平行配列で低抵抗 反平行配列で高抵抗 トンネル磁気抵抗効果 1 Tbit/ch 2 用の再生ヘッドを作るためには... S N 基準の磁気モーメントを確実に固定する 磁気抵抗変化率を増大させる 再生ヘッド 記録媒体 記録ヘッド 浮上量 1 nm 2 nm 4 nm

5 交換磁気異方性の誘導 ~ 磁界中熱処理 ~ B Magnetization, M d F d AF > AF 磁場中熱処理 H ex as-depo. M S Applied field, H AF sps FM sp B 交換磁気異方性 (Exchange anisotropy) 一方向磁気異方性定数 : ブロッキング温度 : 臨界膜厚 : J M K S d T B AF F H ex K AF axis AF gra *Sgle Sp Ensemble Model M. Tsunoda et al., J. Appl. Phys. 87, 4957 (2). 交換磁気異方性のミクロスコピックな起源は完全には明らかにされていない

6 J K (erg/cm 2 ) 1..5 交換磁気異方性の反強磁性材料依存性 Mn-Ir (Fuke) Mn 3 Ir Mn-Ir (Tsunoda,APL) Mn-Ir (Tsunoda,JMMM) Mn-Ir (Hoshiya) Fe-Mn T1 3Q PtMn NiMn NiO AF layer thickness, d AF (nm) 材料的観点 1. Mn-Ir, Ir = 2 at.% K.Hosho, JJAP 35, 67 (1996), H. Fuke, JAP 81, 44 (1997). 2. Large J K with CoFe, Fe = 25~3 at.% M. Tsunoda, JMMM 239, 182 (22). 3. L1 2 -Mn 3 Ir brgs giant J K & high T B K. Imakita, APL 85, 3812 (24). 4. L1 2 -Mn 3 Ir, best matchg with MgO-MTJs K. Komagaki, IEEE Trans. Mag 43, 3535 (27). 5. -Mn alloy is the most promisg AF material to reduce critical thickness C. Mitsumata, JPSJ 77, 4462 (27). 薄膜組織依存性 6. Large AF gras for high T B (& large J K ) M. Takahashi, JMSJ 23, 1841 (1999). 7. (111) orientation is better for directional control M. Takahashi, JPD 35, 2365 (22). プロセス依存性 8. Long-time annealg enhances J K M. Tsunoda, APL 84, 5222 (24). AF 材料依存性 HDD 応用には Mn-Ir が最適

7 交換磁気異方性の強磁性材料依存性 H.S.Jung, JAP (24) J K ( M C) s Mn-Ir FeMn FeMn S.J.Yuan, APL (22) S.M.Zhou, PRB (2)

8 本研究の目的 -Mn-Ir / Fe-Co FM FM 層の磁気特性結晶構造 界面のスピン構造 AF AF 層のスピン構造 J K は強磁性材料によって大きく変化 -Mn-Ir / bcc-fe 3 Co 7 で極大 M. Tsunoda et al., JMMM, 239, 182 (22) 交換磁気異方性との関係は理解されていない FM 層材料を積極的に変化 交換磁気異方性と FM 層の構造,AF 界面 内部のスピン構造との関係を理解

9 成膜条件 実験方法 成膜 : RF & DC マグネトロンスパッタリング FM 層成膜 : 複数ターゲットからの同時スパッタリング 熱処理条件 T a = 28 ºC 1 hr, 3 koe 測定方法 構造解析 : XRD (Cu-K ) 組成分析 : 蛍光 X 線分析磁気特性 : VSM, XMCD(BL25SU@SPrg-8) H anneal Ta (1 nm) Ru (1) FM=Fe-Co-Ni (4) -Mn-Ir (1) Ru (5) Ta (4) Si/SiO 2, SiN membrane(15) (111) or bcc(11) (111) Circular polarization Si-C Si-C ±.96 membrane Sample membrane V/F conv. Soft X-ray Counter 1 Hz helicity switchg na A Electromagnet na A I signal PC I monitor

10 J K & M s as a function of FM composition 1. +hcp bcc 2 J K (erg/cm 2 ).5 1 M s (emu/cc) Ni Co Fe Ni M. Tsunoda et al., IEEE Trans. Magn., 45, 3877 (29).

11 Correlation between M s and J K.6 J K (erg/cm 2 ) J K ( M C) s Fe Co Ni 1 2 M s (emu/cc)

12 2 ) (erg/cm J K J K of -Mn-Ir / Fe-Co-Ni bilayers Ni H. Takahashi et al., J. Magn. Soc. Jpn. 34, 285 (21) J K (erg/cm 2 ).1 Mn-Ir / bcc-fm で大きな J K (>.3 erg/cm 2 ) bcc 領域では Co に向かって J K が増大 hcp Co Co +hcp.2.5 bcc bcc Fe Fe.5 J K (erg/cm 2 ) bcc Ni content, x (at.%) bcc Ni content, x (at.%) bcc Ni content, x (at.%) 1

13 垂直交換磁気異方性の界面 Co-Fe 組成依存性 Ru 5 nm Co-Fe 4 3Q.6 J K Mn-Ir 5 Pt 1 Ta 1 Si / SiO 2 annealg: 2 x 1h, 3 koe () Ru 5 nm Pt 1. x4 Co.6 Pt 1. Co-Fe 1.2 Mn-Ir 5 Pt 1 Ta 1 Ru 5 nm Pd 1. x4 Co.4 Pd 1. Co-Fe 1. Mn-Ir 5 Pd 1 Ta 1 Si / SiO 2 Si / SiO 2 annealg: 2 x 1h, 3 koe (perp.) J K perp and JK (erg/cm 2 ) Co J K perp (Co/Pd) J K perp (Co/Pt) bcc Fe-content Co 1-x Fe x, x (at.%) Fe FM=Co 7 Fe 3 で極大 : J perp K >.4 erg/cm 2 垂直, 面内交換磁気異方性のメカニズムは同じ? H. Takahashi et al., IEEE Trans. Magn. 48, 4347(212)

14 Uncompensated AFM sps: A clue to vestigate the microscopic orig of E.B. M FM H AFM W.H.Meiklejohn and C.P.Bean, PR 12 (1956) A.P.Malozemoff, PRB 35 (1987) N.C.Koon, PRL 78 (1997) Observations of UC-AFM sps K. Takano et al., PRL 79 (1997) 113; [CoO/MgO] 15, SQUID A. Hoffmann et al., PRB 66 (22) 2246; LaFeO 3 /Co, polarized neutron W.J. Antel Jr. et al., PRL 83 (1999) 1439; FeMn/Co, XMCD (TEY) T.P.A. Hase et al., APL 79 (21) 985; IrMn/Co, XMCD (scatter) H. Ohldag et al., PRL 87 (21) 24721; NiO/Co, XMCD (TEY) H. Ohldag et al., PRL 91 (23) 1723; NiO/Co, IrMn/Co, PtMn/CoFe, XMCD (TEY)

15 XMCD による非補償スピンの検出 TEY FM Magnetization Mn-Ir (111) X 線磁気円二色性 X-ray Magnetic Circular Dichroism, 元素選択性, 高感度 1) T.P.A. Hase et al., Appl. Phys. Lett. 79, 985 (21). 2) H. Ohldag et al., Phys. Rev. Lett. 91, 1723 (23). 3) M. Tsunoda et al., Appl. Phys. Lett. 89, (26). 4) M. Tsunoda et al., J. Appl. Phys. 11, 9E51 (27). 5) S. Brück et al., Phys. Rev. Lett. 11, (28). 6) I. Schmid, EuroPhys. Lett. 81, 171 (28). 7) S. Doi et al. Appl. Phys. Lett. 94, (29). Mn-Ir / FM 積層膜に非補償スピンが存在 非補償スピンに pned, rotatable 成分が存在. Pned 成分の割合と J K に相関 2,6). Pned 成分は存在せず, J K と対応しない 3). 非補償スピンは AF 界面だけでなく内部にも存在 5,7). 非補償スピンは AF/FM の界面数層に存在 4) ミクロスコピックな起源が不明 Roughness, Cantg,... 2M rot Mn-Ir/Co 2M p -Mn-Ir/Co 7 Fe 3 L1 2 -Mn 3 Ir/Co 7 Fe 3 J K =.55 erg/cm 2 J K = 1.18 erg/cm 2 Pned 成分 ( vertical offset) は存在しない. M p :.4 ML M rot :.52 ML 反強磁性非補償スピン中の pned 成分 ( vertical offset) が J K に比例 Mn XMCD (a.u.) -1 1 H (koe) -1 1 H (koe)

16 Absorption, -ln(i/i ) (a.u.) XMCD (a.u.) AFM layer thickness dependence of XMCD Mn.5 Co d AF : d AF : 2 nm 15 nm 1 nm 5 nm 2 nm.5 nm 2 nm 15 nm 1 nm 5 nm 2 nm Absorption, -ln(i/i ) (a.u.) XMCD / absorption (a.u.) XMCD (a.u.) d AF (ML) nm 15 nm 1 nm 5 nm 2 nm.5 nm Abs. 264 nm nm 1 nm 5 nm 2 nm XMCD BL25SU SPrg-8 3º X-ray Ta 1 nm Ru 1 nm Co-Fe 2.5 nm Mn-Ir d AF Ru 5 nm Ta 4 nm SiN membrane.5 nm Photon energy (ev).5 nm d AF (nm) Photon energy (ev) M. Tsunoda et al., J. Appl. Phys., 11, 9E51 (27).

17 Transmission XMCD of Mn-Ir / Fe-Co-Ni Mn-Ir / Ni 1-x Co x Mn-Ir / Co 1-y Fe y Mn-Ir / Fe 1-z Ni z.6 Mn L 3 Mn L 2 XMCD, (arb. unit) x x (at.%) Photon energy, h (ev) y (at.%) Photon energy, h (ev) 63 z (at.%) Photon energy, h (ev) ピーク強度変化 ピーク強度, 符号変化 ピーク強度, 符号変化

18 Mn 非補償スピンの FM 層組成依存性 Normalized XMCD XMCD at Mn at Mn-L L 3 edge 3 (%) Ni Calc. Exp. bcc hcp Co FM content (at.%) Fe Ni UC moment of Mn ( B ) Ir FM Mn AF スピンが傾くことで非補償スピンが生成 (calc.) 非補償スピンは界面の極数層にのみ存在 (calc.) bcc- の相境界で Mn MCD が変化 FM 層の結晶構造が非補償スピンに影響 FM 組成で非補償スピンの符号が変化 Mn 非補償スピンと Fe moment は反平行結合 Co, Ni moment は平行結合 L1 2 -Mn 3 Ir / -FM L1 2 -Mn 3 Ir / bcc-fm 第一原理計算 H. Takahashi et al., JAP 11, (211)

19 Fe structure of Mn-MCD spectrum 19 XMCD, ln(i/i ) Mn-Ir / Co 1-x Fe x Fe-orig Co-orig E ~.25 ev Photon energy (ev) x = 個の Fe 原子 1 個の Co 原子と接触 Fe Co 1 個の Fe 原子 2 個の Co 原子と接触 有効 UC-AF スピン MCD/Abs L1 2 -Mn 3 Ir / -Co 2 Fe 2 2 (MCD/Abs) Fe-orig Mn Ir 2 (MCD/Abs) Co-orig

20 非補償反強磁性スピンと J K の比較 Exp..6.5 Exp. bcc J K (erg/cm 2 ) XMCD/Abs (arb. unit) bcc-fm: Co 組成増加に伴い有効非補償スピン増加 J K と有効非補償スピンに正の相関 -FM: J K と有効非補償スピンは対応しない MCD (~ 界面スピン構造 ) が等しくても J K が大きく異なる FM 結晶構造で変化する他の要素が交換磁気異方性を決めている 古典的ハイゼンベルグモデルによる AFM / FM 積層膜のスピン構造計算

21 Mn-Ir / FM 積層膜の反強磁性層のスピン構造と交換磁気異方性 ( 計算モデル ) Model Hamiltonian bcc-fm (11) [111] -FM (111) H J S S i, j D S i 1ij i i i n i j 2 i, k g H B i J 2ik S app i S S i k [111] [11] J 1ij, J 2ik :Exchange constants (1st or 2nd nearest) *FM-AF sp 間の交換結合 J 1 terface : ~ J 1 J 2 terface : ~ J 2 [111] [11] D i H app : Sgle sp anisotropy energy : Applied field [11] 3Q-AFM (111) FM layer thickness : 9 MLs AFM layer thickness : 6 MLs bcc-fm (11) -AF (111) -FM (111) -AF (111) C. Mitsumata et al., EPL 99, 476 (212).

22 -Mn-Ir/FM 界面の交換積分と非補償反強磁性スピン Exp..6.5 Exp. bcc J K (erg/cm 2 ) 非補償スピン Co 組成.1 Uncompensated sp ( S / S) Calc. 非補償スピン J terface bcc J 1 terface / J1.6 g B H ex / J 1 J K XMCD/Abs (arb. unit).15 Calc..1.5 bcc..1.2 UC moment, S / S.3 Co 組成増加 (bcc) J terface 増加 UC sp 増加 C. Mitsumata et al., EPL 99, 476 (212).

23 -Mn-Ir/FM 積層膜の反強磁性層スピン構造 External Field J terface 1 /J 1 =.6 -FM bcc-fm (1 層毎 ) bcc-fm: FM スピンの方向によって AFM のスピン構造が大きく変化 AF 内部までスピンのねじれが誘導される C. Mitsumata et al., EPL 99, 476 (212).

24 まとめ L1 2 -Mn 3 Ir bcc Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層膜の交換磁気異方性 FM 層の結晶構造 組成が交換磁気異方性に影響 Co-rich bcc-fm で大きな J K Jk (erg/cm 2 ) Mn 77 Ir 23 Mn-Ir / Fe-Co-Ni 積層界面の非補償スピン 非補償スピンは AFM / FM 極界面数層にのみ存在 非補償スピンは AF スピンが傾くことで生じる FM 層の結晶構造 組成が非補償スピンの大きさ 符号に影響 非補償スピンと面内交換磁気異方性の相関 bcc-fm: J K と XMCD/Abs. との間に正の相関 -FM: 単純な相関は認められない Ir Mn Fe content Co-Fe layer (at.%) Co, Ni 3Q-AFM / bcc-fm, -FM 積層膜のスピン構造計算 非補償スピンの大きさは界面の交換積分 J terface に対応 bcc-fm: FMスピン反転で大きなAFM スピンのねじれ構造 -FM: 界面付近にわずかなAFM スピンのねじれが誘起

1-x x µ (+) +z µ ( ) Co 2p 3d µ = µ (+) µ ( ) W. Grange et al., PRB 58, 6298 (1998). 1.0 0.5 0.0 2 1 XMCD 0-1 -2-3x10-3 7.1 7.2 7.7 7.8 8.3 8.4 up E down ρ + (E) ρ (E) H, M µ f + f E F f + f f + f X L

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